CN114163735B - 一种耐磨的母料及其制备方法和应用 - Google Patents

一种耐磨的母料及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明属于塑料技术领域，公开了一种耐磨的母料及其制备方法和应用。该母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为10‑14g/10min，制备该母料的原料组分包括：载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷、有机球形防粘剂。该母料利用单末端羧基聚烯烃蜡对双末端羟基聚硅氧烷进行改性，形成嵌段共聚物，提高了双末端羟基聚硅氧烷在作为载体的三元共聚聚丙烯中的相容性以及分散性能，当所述母料用于BOPP薄膜表面形成膜层时，形成的膜层可以达到均匀的爽滑性及减少析出物的效果，在常温下形成交联网状弹性体，具有良好的防撞、防冲击功能，大大提高了BOPP薄膜的耐磨、耐刮花性能，且不会降低BOPP薄膜的透光性。

Description

一种耐磨的母料及其制备方法和应用
技术领域
本发明属于塑料技术领域，特别涉及一种耐磨的母料及其制备方法和应用。
背景技术
塑料薄膜使用方便，大量应用于日常物品包装，部分具有优异的透明性，可显示包装内容物，深受消费者喜爱。对于香烟领域，目前普遍采用高透明的BOPP薄膜(BOPP薄膜是高分子聚丙烯的熔体首先通过狭长机头制成片材或厚膜，然后在专用的拉伸机内，在一定的温度和设定的速度下，同时或分步在垂直的两个方向(纵向、横向)上进行的拉伸，并经过适当的冷却或热处理或特殊的加工制成的薄膜)进行包装，阻隔水的效果优良，美观实用，大大提升了香烟包装质量和档次。然而BOPP薄膜主要由高分子聚丙烯制备而成，表面硬度偏低，容易在生产或运输过程中与其他物体摩擦，造成BOPP薄膜表面磨损或刮花，进一步导致BOPP薄膜表面光泽度下降，雾度上升，最终导致香烟包装效果变差。
BOPP薄膜表面容易磨损或刮花是包装行业中的通病，是亟待解决的难题。目前主要通过以下方法进行改进：1.设备包辊方法，在BOPP薄膜走机通过的金属辊上包覆一些软质材料，起到降低表面硬度差异，达到抗磨损目的；2.从材料配方上进行优化选择，提高材料表面硬度，例如在表层添加成核剂或填充纳米填料，使用一些硬度高的其他高分子材料，如聚苯乙烯，PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)，尼龙等材料，或者添加一些能增进表面爽滑性能的添加剂，例如芥酸酰胺、有机硅、聚四氟乙烯、球形二氧化硅等，通过降低两接触面摩擦程度，最终达到抗磨损效果。
以上方法虽然一定程度上对BOPP薄膜表面抗磨、耐刮花的性能有所提高，但不够彻底。例如，设备包辊方法解决不了长途运输所造成的磨损或刮花问题。引入增加表面硬度的材料或多或少产生负面影响，例如纳米填料分散困难，极易造成晶点和产品本质雾度升高，即降低了BOPP薄膜的透光性能，大量加入爽滑剂会面临析出物增多，抗磨、耐刮花效果大打折扣(即BOPP薄膜容易磨花)；有机硅容易从BOPP薄膜中析出，增进BOPP薄膜表面爽滑的效果消失快，无法达到较长时间的抗磨、耐刮花目的。
现有技术公开了耐磨花烟用包装膜的制备方法，BOPP薄膜表层主要采用陶瓷微珠作为抗磨添加剂，利用陶瓷微珠的球形结构，在界面间形成滚动摩擦，降低摩擦系数，从而达到抗磨、耐刮花效果。但是，陶瓷作为一种无机填料，硬度比聚丙烯大很多，虽然可降低其他表面对BOPP薄膜表层产生的摩擦损伤，但BOPP薄膜在收卷过程中，自身也会摩擦，反而提高了薄膜间的磨花程度，得不偿失。
因此，亟需提供一种新的改善BOPP薄膜的技术方案，该技术方案不仅能提高BOPP薄膜的抗磨、耐刮花性能，而且也会保持BOPP薄膜良好的透光性。
发明内容
本发明旨在至少解决上述现有技术中存在的技术问题之一。为此，本发明提出一种耐磨的母料及其制备方法和应用，所述母料应用在BOPP薄膜表面，可显著提高BOPP薄膜的抗磨、耐刮花性能，且保持BOPP薄膜良好的透光性。
本发明的发明构思：制备本发明所述母料的原料组分包括载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷(例如双末端羟基聚二甲基硅氧烷)、有机球形防粘剂，本发明利用单末端羧基聚烯烃蜡对双末端羟基聚二甲基硅氧烷进行改性，形成嵌段共聚物(A-B-A型三嵌段共聚物)，提高了双末端羟基聚二甲基硅氧烷在作为载体的三元共聚聚丙烯中的相容性以及分散性能，当所述母料用于BOPP薄膜表面形成膜层时，形成的膜层可以达到均匀的爽滑性及减少析出物的效果，在常温下形成交联网状弹性体，具有良好的防撞、防冲击功能，大大提高了BOPP薄膜的耐磨、耐刮花性能，且不会降低BOPP薄膜的透光性。
本发明的第一方面提供一种耐磨的母料。
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为10-14g/10min。
优选的，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为11-13.5g/10min。
优选的，所述母料的水分含量为290-305ppm；进一步优选的，所述母料的水分含量为295-300ppm。
优选的，所述母料的灰分含量为11500-12000ppm；进一步优选的，所述母料的灰分含量为11800-12000ppm。
优选的，制备所述母料的原料组分包括：载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷、有机球形防粘剂。
优选的，所述双末端羟基聚硅氧烷为双末端羟基聚二甲基硅氧烷。
优选的，所述双末端羟基聚二甲基硅氧烷在常温下的粘度为8000-55000cts；进一步优选的，所述双末端羟基聚二甲基硅氧烷在常温下的粘度为10000-50000cts。
优选的，所述单末端羧基聚烯烃蜡选自单末端羧基聚乙烯蜡、单末端羧基聚丙烯蜡或单末端羧基乙烯-丙烯共聚蜡中的至少一种。
优选的，所述单末端羧基聚烯烃蜡的数均分子量为400-2000；进一步优选的，所述单末端羧基聚烯烃蜡的数均分子量为500-1500。
优选的，所述载体为三元共聚聚丙烯；进一步优选的，所述三元共聚聚丙烯为丙烯-乙烯-丁烯的共聚物。
优选的，所述三元共聚聚丙烯在2.16kg，230℃下的熔融指数5-10g/10min，熔点125-140℃，密度0.89-0.9g/cm3。
优选的，所述有机球形防粘剂选自聚苯乙烯微球、PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)微球、PBMA(聚甲基丙烯酸丁酯)微球或有机硅微球中的至少一种。含所述有机球形防粘剂的母料在BOPP薄膜表面形成膜层，由于有机球形防粘剂的存在，膜层表面形成许多微细的凹凸点，利于空气进入，并且减少薄膜之间大分子链段的缠结力，从而起到防止BOPP薄膜发生粘连的效果，且具有滚动的滑动性能，减少摩损。所述有机球形防粘剂有利于保持BOPP薄膜的透光性。
优选的，所述有机球形防粘剂的平均粒径为1-6μm；进一步优选的，所述有机球形防粘剂的平均粒径为1-5μm。
优选的，制备所述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体90-99份、单末端羧基聚烯烃蜡0.5-2.5份、双末端羟基聚硅氧烷1-6份、有机球形防粘剂0.1-1份。
进一步优选的，制备所述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体93-98.5份、单末端羧基聚烯烃蜡0.5-2份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷1-5份、有机球形防粘剂0.3-0.5份。
本发明的第二方面提供一种耐磨的母料的制备方法。
具体的，一种耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物进行剪切、融合，冷却、切粒，制得所述母料。
优选的，步骤(1)中，所述搅拌混合的搅拌速度为100-400转/分钟，搅拌的时间为1-10分钟；进一步优选的，所述搅拌混合的搅拌速度为100-300转/分钟，搅拌的时间为1-10分钟。
优选的，步骤(2)中，所述剪切、融合的过程是在造粒机进行，优选在双螺杆造粒机中进行。在双螺杆造粒机中进行剪切、融合的作用在于，在高温状态及螺杆的高速剪切作用下充分塑化融合，有效成分相互接触，原料中的羟基和羧基在热作用下产生酯化反应，形成化学连接体，即形成A-B-A型三嵌段共聚物。
优选的，步骤(2)中，冷却的过程是经过多孔模头出条，立即进入冷却水冷却。例如，冷水的温度为5-25℃。
优选的，步骤(2)中，切粒的过程是，冷却后形成的料条被牵引到高速旋转的切粒机中切成形状和色泽均一的小粒，并进行干燥。
优选的，步骤(2)中，双螺杆造粒机的螺杆直径为30-80mm，螺杆长径比为35-50，双螺杆造粒机的融合温度为200-300℃，双螺杆造粒机的模头温度为230-270℃。
优选的，步骤(2)中，双螺杆造粒机的喂料速度10-60转/分钟，双螺杆造粒机的螺杆转速100-300转/分钟。
优选的，步骤(2)中，过冷却水进行冷却时，料条过水长度不大于0.5m，切粒机转速100-300转/分钟。
本发明的第三方面提供一种耐磨的母料的应用。
上述母料在制备塑料薄膜中的应用。
一种BOPP薄膜，包括上述母料形成的膜层。
优选的，所述BOPP薄膜有三层，依次为上表层、中层和下表层，上述母料形成的膜层为上表层。
上述BOPP薄膜的制备方法，包括以下步骤：
将本发明制得的母粒投入三层共挤薄膜挤出设备的螺杆挤出机中，设置螺杆转速为80～120转/分钟，通过高温熔融塑化(优选熔融温度为220-230℃)挤入衣架式模头，最终与另外两层形成三层复合式厚片，经过后续双向拉伸形成三层共挤的BOPP薄膜。
BOPP薄膜的制备过程中，除使用本发明所述母料外，其余工艺过程属于本领域常规工艺。
相对于现有技术，本发明的有益效果如下：
本发明所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为10-14g/10min。制备本发明所述母料的原料组分包括载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷(例如双末端羟基聚二甲基硅氧烷)、有机球形防粘剂，本发明利用单末端羧基聚烯烃蜡对双末端羟基聚硅氧烷进行改性，形成嵌段共聚物(A-B-A型三嵌段共聚物)，提高了双末端羟基聚硅氧烷在作为载体的三元共聚聚丙烯中的相容性以及分散性能，当所述母料用于BOPP薄膜表面形成膜层时，形成的膜层可以达到均匀的爽滑性及减少析出物的效果，在常温下形成交联网状弹性体，具有良好的防撞、防冲击功能，大大提高了BOPP薄膜的耐磨、耐刮花性能，且不会降低BOPP薄膜的透光性。含所述有机球形防粘剂的母料在BOPP薄膜表面形成膜层，由于有机球形防粘剂的存在，膜层表面形成许多微细的凹凸点，利于空气进入，并且减少薄膜之间大分子链段的缠结力，从而起到防止BOPP薄膜发生粘连的效果，且具有滚动的滑动性能，减少摩损，在薄膜收卷时可有效降低膜与膜之间的摩擦磨花，最终生产出具有优异耐磨花效果的香烟用BOPP包装薄膜。且所述有机球形防粘剂有利于保持BOPP薄膜的透光性。
具体实施方式
为了让本领域技术人员更加清楚明白本发明所述技术方案，现列举以下实施例进行说明。需要指出的是，以下实施例对本发明要求的保护范围不构成限制作用。
以下实施例中所用的原料、试剂或装置如无特殊说明，均可从常规商业途径得到，或者可以通过现有已知方法得到。
以下实施例所用双末端羟基聚二甲基硅氧烷可选用赢创德固赛特种化学有限公司的His-6441P，单末端羧基聚烯烃蜡可选用三井化学有限公司的1105A或NP50605A，有机球形防粘剂可选用迈图高新材料有限公司的120A粉末，三元共聚聚丙烯(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)可选用新加坡TPC公司的FS5612。
实施例1：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为12.5g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚丙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚丙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为200℃，双螺杆造粒机的模头温度为200℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
实施例2：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为12.0g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚丙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚丙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为230℃，双螺杆造粒机的模头温度为230℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
实施例3：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为13.0g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚丙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚丙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为250℃，双螺杆造粒机的模头温度为250℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
实施例4：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为11.0g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚乙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚乙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为200℃，双螺杆造粒机的模头温度为200℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
实施例5：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为11.5g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚乙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚乙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为230℃，双螺杆造粒机的模头温度为230℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
实施例6：耐磨的母料的制备
一种耐磨的母料，所述母料在2.16kg，230℃下的熔融指数为11.5g/10min，水分含量为300ppm，灰分含量为12000ppm。
制备上述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体(丙烯-乙烯-丁烯的共聚物)92份、单末端羧基聚乙烯蜡2.5份、双末端羟基聚二甲基硅氧烷5份、有机球形防粘剂(PMMA微球)0.5份。
上述耐磨的母料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将载体、单末端羧基聚乙烯蜡、双末端羟基聚二甲基硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，搅拌速度为200转/分钟，搅拌的时间为8分钟，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物投入双螺杆造粒机中，进行剪切、融合，具体的，启动双螺杆造粒机，使用的双螺杆造粒机的螺杆直径为60mm，长径比45，双螺杆造粒机的融合温度为250℃，双螺杆造粒机的模头温度为250℃，喂料速度25转/分钟，螺杆转速为100转/分钟，然后经过多孔模头出条，立即进入冷却水(5℃)冷却，过冷却水长度0.4m，冷却后形成的料条经切粒、干燥，制得耐磨的母料。
对比例1
对比例1与实施例4的区别仅在于，对比例1中用普通的不带单末端羧基的聚乙烯蜡代替实施例4中的单末端羧基聚乙烯蜡，其余制备原料和制备过程与实施例4相同。
对比例2
对比例2与实施例4的区别仅在于，对比例2中用含氟聚硅氧烷代替实施例4中的双末端羟基聚二甲基硅氧烷，其余制备原料和制备过程与实施例4相同。
对比例3
对比例3与实施例5的区别仅在于，对比例3中普通的无机防粘剂碳酸钙代替实施例5中的有机球形防粘剂(PMMA微球)，其余制备原料和制备过程与实施例5相同。
产品效果测试
分别将实施例1-6和对比例1-3制得的母料用于制备BOPP薄膜，BOPP薄膜有三层，依次为上表层、中层和下表层，上述母料形成的膜层为上表层。BOPP薄膜的制备过程属于本领域常规工艺。BOPP薄膜的总厚度为21.5μm。
具体的，上述BOPP薄膜的制备方法，包括以下步骤：
将母粒投入三层共挤薄膜挤出设备的螺杆挤出机中，设置螺杆转速为100转/分钟，通过高温熔融塑化(熔融温度为230℃)挤入衣架式模头，最终与另外两层形成三层复合式厚片，经过后续双向拉伸形成三层共挤的BOPP薄膜。
测试实施例1-6和对比例1-3对应的BOPP薄膜的上表层的静/动摩擦系数(按照GB10006-1988标准测试)、热封强度(按照GB/T1003-2008标准测试)、雾度(按照GB/T2410-2008标准进行测试)、光泽度(按照GB/T2410-2008标准进行测试)、耐磨花时间(测试条件为：在1.8kg荷重下，包覆有BOPP薄膜样品的滑块来回摩擦纸皮表面，BOPP薄膜的上表层与纸皮表面接触，记录BOPP薄膜摩擦前后雾度变化值为1％的时间)，结果如表1所示。
表1
Figure BDA0003343435340000091
Figure BDA0003343435340000101
从表1可以看出，本发明实施例1-6制得的母料用于制备的BOPP薄膜的耐磨花时间超过20秒，而对比例1-3制得的母料用于制备的BOPP薄膜的耐磨花时间小于12秒，甚至小于10秒。主要原因在于，对比例1-2中用其他原料代替本发明限定的原料，导致对比例1-2中的原料之间无法发生产嵌段共聚物的反应，不能有效提高硅氧烷与载体的相容性以及分散性能，最终导致的结果是对比例1-2对应的BOPP薄膜上表层析出物增多，显示湿滑状态，影响外观，耐磨性差。而本发明实施例1-6对应的BOPP薄膜上表层无析出物，显示干爽状态，耐磨性好。
对比例3中使用的无机防粘剂碳酸钙硬度高，易刮伤薄膜表面，抗磨性差，耐磨花时间小于10秒。
另外，需要指出的是，在本发明请求保护的范围内，调整技术方案，例如改变原料组分的用量，也基本可实现实施例4相类似的效果。

Claims (4)

1.一种母料，其特征在于，制备所述母料的原料组分，按重量份数计，包括：载体90-99份、单末端羧基聚烯烃蜡0.5-2.5份、双末端羟基聚硅氧烷1-6份、有机球形防粘剂0.1-1份；
所述双末端羟基聚硅氧烷为双末端羟基聚二甲基硅氧烷；
所述单末端羧基聚烯烃蜡选自单末端羧基聚乙烯蜡、单末端羧基聚丙烯蜡或单末端羧基乙烯-丙烯共聚蜡中的至少一种；
所述载体为三元共聚聚丙烯，所述三元共聚聚丙烯为丙烯-乙烯-丁烯的共聚物；
所述有机球形防粘剂选自聚苯乙烯微球、PMMA微球、PBMA微球或有机硅微球中的至少一种。
2.权利要求1所述的母料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将所述载体、单末端羧基聚烯烃蜡、双末端羟基聚硅氧烷、有机球形防粘剂搅拌混合，制得混合物；
(2)将步骤(1)制得的混合物进行剪切、融合，冷却、切粒，制得所述母料。
3.权利要求1所述的母料在制备塑料薄膜中的应用。
4.一种BOPP薄膜，其特征在于，包括权利要求1所述的母料形成的膜层。
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