CN114132895B - 一种多辉光放电煤层气分解制氢装置和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种多辉光放电煤层气分解制氢装置和方法，属于氢气制备领域。所述装置包括多辉光放电反应装置、H2提纯仪和纯H2存储罐；本发明还公开了利用上述装置制氢的方法：脱硫后的煤层气在多辉光放电反应装置中离解为H原子和含碳活性基团(‑CH3、‑C2H2、‑CH等)，在空心阴极的作用下H原子与各基团碰撞反应形成H2和碳材料；反应生成的H2提纯得到高纯H2，而H2提纯后的尾气循环反应直至所含甲烷全部转化；生成的碳材料沉积到置于多辉光放电装置底部的接料盘中。本发明利用多层辉光分解煤层气制备氢气和碳材料，装置简单、产品附加值高，零排放，无污染。

Description

一种多辉光放电煤层气分解制氢装置和方法
技术领域
本发明涉及一种多辉光放电煤层气分解制氢装置和方法，属于氢气制备技术领域。
背景技术
煤层气(瓦斯)的主要成分为甲烷，通常用作燃料或发电，然而燃料用量有限、发电效率低，因此目前抽采出的煤层气大都排放至大气中，既浪费资源，又造成严重的温室效应和环境污染。
煤层气中的甲烷是一种优良的制氢原料，传统方法通常利用煤层气中的甲烷水蒸气重整、部分氧化或自热重整等制备氢气。然而，此发明受反应平衡限制，转化率较低，且尾气中通常含有大量的CO和/或CO2，仍需进一步处理，否则将造成新的环境问题。中国专利ZL 200510022208.4公开了一种煤层气制备氢气的方法，即使用了水蒸气重整的方法利用煤层气制备氢气，该发明仅适用于甲烷含量26%-70%的煤层气制氢，反应产物中存在CO、CO2以及未反应完全的甲烷。中国专利 ZL 201711339654.7公开了一种煤层气脱氧制氢装置及方法，先利用脱氧催化剂使煤层气脱氧，然后利用CO将高价态的金属氧化物还原，最后利用还原得到的金属或低价态金属氧化物和水蒸气将煤层气转化为氢气和CO2。然而，该发明将产生的CO2直接排入大气中，仍然存在环境问题。
煤层气裂解制氢则是将甲烷等含碳气源在高温(800℃)下催化分解为氢气和碳材料，过程中不会排放CO和CO2，是煤层气零排放利用的最佳选择。中国发明专利ZL200810119203.7公开了一种低温催化裂解甲烷制备氢气与纳米碳的方法，在催化剂存在的条件下，使裂解时放热的烃类与甲烷（裂解吸热）进行同时催化裂解，生成氢气和纳米碳产品。然而，该发明以甲烷为原料且反应过程中必须加入裂解放热的烃类气体，成本较高；生成的氢气中仍含有甲烷成分，纯度低；催化剂无法重复利用，能耗较高。中国发明专利ZL20171020576.0公开了一种熔融盐中催化裂解甲烷制备氢气的方法及实现该方法的装置，利用催化剂催化甲烷裂解生产富氢气体和固体碳，经气固分离器将得到氢气及固体碳；然而，该发明利用熔融盐进行气固分离，为防止熔融盐凝固，需要较高的能耗，并且为防止熔融盐冷凝堵塞管路，装置需特殊设计；生成的固体碳与熔融盐、催化剂等混合在一起，即使固液分离后，纯度仍较低。中国发明专利ZL 202010241533.4公开的一种天然气或煤层气催化裂解制氢的装置和方法，将煤层气催化裂解制备氢气和碳材料；但是，该发明采用熔融金属、熔融合金、金属氧化物、炭材料及稀土复合物的一种或几种作为催化剂，需先将催化剂加热至熔融或高温状态，所需的能量消耗高；煤层气裂解反应发生在高气压条件(1~10bar)、中低气温(450-950℃)的条件下，反应效率低；在主反应装置外还需另加气固分离装置，装置整体结构复杂。
发明内容
针对现有技术不足，本发明旨在提供一种多辉光放电煤层气分解制氢装置和方法。
本发明的技术原理为：在多辉光放电反应装置中设置一个中心阴极和多个次阴极，阳极为接地的金属腔体外壳；在维持装置腔内真空状态的前提下，接通电源后，中心阴极与阳极、次阴极与阳极之间的电场作用使煤层气中的CH4激发裂解为原子H和含碳活性基团（-CH3、-C2H2、-CH等），产生多组辉光放电，即“多辉光放电现象”；通过控制中心阴极与次阴极之间的距离，利用二者电位不等产生不等电位空心阴极效应，而各次阴极之间电位相等，产生等电位空心阴极效应；在不等电位空心阴极效应和等电位空心阴极效应的作用下，原子H和含碳活性基团高速碰撞反应，生成H2和碳材料。
本发明中，发生的主要反应如下：
本发明是通过如下技术方案实现的：
一种多辉光放电煤层气分解制氢装置，主要包括多辉光放电反应装置、H2提纯仪、纯H2存储罐；其中，所述多辉光放电反应装置主要包括真空反应腔体、接料盘、中心阴极和次阴极；所述真空反应腔体底部设有进气口，顶部设有出气口，底部或侧面设有舱门；所述中心阴极置于真空反应腔体的中心轴线处，周围分多层交错放置1-20个次阴极；
所述多辉光放电反应装置的出气口与所述H2提纯仪的进气口连接；
所述H2提纯仪的纯H2出气口与所述纯H2存储罐的进气口连接；
所述H2提纯仪的尾气出气口与所述多辉光放电反应装置的进气口连接。
进一步地，所述中心阴极为由石墨或碳纤维制造的圆柱或圆筒；所述次阴极由石墨或碳纤维制造，几何形状可为仿中心阴极的几何形状，也可为板状、长条状、网状、圆筒状或圆弧状。
进一步地，所述多辉光放电反应装置腔体接地；所述中心阴极连接到直流或脉冲可调高压电源的阴极；所述次阴极可多个共用一个直流或脉冲可调高压电源的阴极，也可各自单独接直流或脉冲可调高压电源的阴极。
进一步地，所述中心阴极与次阴极间的距离为10~40 mm，各次阴极与中心阴极间的距离可以一致也可以不一致。
进一步地，所述多辉光放电反应装置内气体压强为0.01~300 Pa；所述中心阴极电压为-800~-200 V，次阴极电压高于中心阴极电压150~350 V。
进一步地，所述H2提纯仪采用的技术为变压吸附、膜分离或钯管分离中的一种。
基于上述装置的多辉光放电煤层气裂解制氢方法，其特征在于，该方法主要通过以下步骤实现：
(1) 煤层气裂解制氢反应
多辉光放电反应装置通电后，中心阴极与腔壁、次阴极与腔壁之间分别产生多组辉光放电，脱硫的煤层气以10~200 sccm的气体流速从多辉光放电反应装置底部的进气口进入后裂解反应生成H2和碳材料；生成的H2向上流动，经由装置顶部的出气口输出，而碳材料在重力的作用下沉积到反应装置底部的接料盘中，完成气固分离。
(2) H2提纯
从步骤(1)输出的H2经H2提纯仪提纯得到纯度为99-99.99999%的高纯H2，存储于纯H2存储罐中；H2提纯后的尾气循环进入多辉光放电反应装置中进一步裂解催化制氢，直至其中所含的甲烷完全反应。
(3) 碳材料的收集
反应完成后，打开多辉光放电反应装置的舱门，取出接料盘，将其中的碳材料收集起来。
进一步地，所述煤层气中甲烷的占比为30%~99.99%；所述的碳材料为活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨烯和洋葱碳中的一种或几种。
本发明的有益效果：
1）利用多组辉光放电和多组空心阴极效应使其中的甲烷裂解反应获得高纯度的H2和碳材料，反应更彻底，产品附加值高，且最终排放的尾气中不含CO2和CO等气体，清洁、绿色、无污染，切合“碳中和、碳达峰”政策；
2）本发明适用于各种甲烷占比的煤层气，还可用于甲烷、乙烷、乙炔等烃类气体以及天然气、沼气、焦炉煤气等含烃类化合物气体，原料来源便宜，适用范围广，装置结构简单，反应条件易于控制，成本低。
附图说明
图1为本发明中多辉光放电煤层气分解制氢装置结构示意图；
图2为本发明实施例1中多辉光放电反应装置结构示意图；
图3为本发明实施例2中多辉光放电反应装置结构示意图
图4为本发明实施例3中多辉光放电反应装置结构示意图
图中：1-多辉光放电反应装置、2- H2提纯仪、3-纯H2存储罐、11-真空反应腔体、12-进气口、13-出气口、14-接料盘、15-中心阴极、16-圆筒状的次阴极、17-共用一个可调高压电源的6个次阴极、18-分别各自连接可调高压电源的10个次阴极。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好的理解本发明，以下结合参考附图并结合实施例对本发明作进一步清楚、完整的说明。
实施例1
一种多辉光放电煤层气分解制氢装置，如图1和图2，主要包括多辉光放电反应装置1、H2提纯仪2、纯H2存储罐3；其中，所述多辉光放电反应装置主要包括真空反应腔体11、接料盘14、中心阴极15和圆筒状的次阴极16；所述真空反应腔体底部设有进气口12，顶部设有出气口13，底部或侧面设有舱门；所述中心阴极15置于真空反应腔体11的中心轴线处，外围套圆筒状的次阴极16；
所述多辉光放电反应装置1的出气口与所述H2提纯仪2的进气口连接；所述H2提纯仪2的纯H2出气口与所述纯H2存储罐3的进气口连接；所述H2提纯仪2的尾气出气口与所述多辉光放电反应装置1的进气口连接。
上述装置中，中心阴极15为石墨制造的圆柱；圆筒状的次阴极16为石墨圆筒；多辉光放电反应装置的真空反应腔体11接地；所述中心阴极15连接到直流可调高压电源的阴极；所述圆筒状的次阴极16连接到另一个直流可调高压电源的阴极；所述中心阴极15与次阴极间的距离为20 mm；所述多辉光放电反应装置内气体压强为300 Pa；所述中心阴极15的电压为-800 V，次阴极的电压高于中心阴极电压150 V；所述的H2提纯仪2采用钯管分离技术。
下面说明采用上述装置进行的多辉光放电煤层气裂解制氢方法，具体步骤为：
(1) 煤层气裂解制氢反应
多辉光放电反应装置1通电后，中心阴极15与真空反应腔体壁、圆筒状的次阴极16与真空反应腔体壁之间分别产生两组辉光放电，脱硫的煤层气（甲烷占比99.99%）以200sccm的气体流速从多辉光放电反应装置1底部的进气口12进入后裂解反应，生成H2和碳纳米管；生成的H2向上流动，经由装置顶部的出气口13输出，而碳纳米管在重力的作用下沉积到反应装置底部的接料盘14中，完成气固分离。
(2) H2提纯
从步骤(1)输出的H2经H2提纯仪2提纯得到纯度为99.99999%的高纯H2，存储于纯H2存储罐3中；H2提纯后的尾气循环进入多辉光放电反应装置1中进一步裂解催化制氢，直至其中所含的甲烷完全反应。
(3) 碳纳米管收集
反应完成后，打开多辉光放电反应装置1的舱门，取出接料盘14，将其中的碳纳米管收集起来。
实施例2
一种多辉光放电煤层气分解制氢装置，如图1和图3，主要包括多辉光放电反应装置1、H2提纯仪2、纯H2存储罐3；其中，所述多辉光放电反应装置主要包括真空反应腔体11、中心阴极15、接料盘14和次阴极（该例中为共用一个可调高压电源的6个次阴极17）；所述真空反应腔体底部设有进气口12，顶部设有出气口13，底部或侧面设有舱门；所述中心阴极15置于真空反应腔体11的中心轴线处，周围分3层交错放置6个次阴极，且6个次阴极共用一个可调高压电源；
所述多辉光放电反应装置1的出气口与所述H2提纯仪2的进气口连接；所述H2提纯仪2的纯H2出气口与所述纯H2存储罐3的进气口连接；所述H2提纯仪2的尾气出气口与所述多辉光放电反应装置1的进气口连接。
上述装置中，中心阴极15为碳纤维制造的圆筒；次阴极为石墨板；多辉光放电反应装置的真空反应腔体11接地；所述中心阴极15连接到直流可调高压电源的阴极；所述6个次阴极为共用一个脉冲可调高压电源的阴极；所述中心阴极15与次阴极间的距离分别为10mm（上层）、20mm（中层）、30mm（下层）；所述多辉光放电反应装置内气体压强为300 Pa；所述中心阴极15的电压为-500 V，次阴极17的电压高于中心阴极电压250 V；所述的H2提纯仪2采用钯管分离技术。
下面说明采用上述装置进行的多辉光放电煤层气裂解制氢方法，具体步骤为：
(1) 煤层气裂解制氢反应
多辉光放电反应装置1通电后，中心阴极15与真空反应腔体壁、次阴极与真空反应腔体壁之间分别产生多组辉光放电，脱硫的煤层气（甲烷占比60%）以100 sccm的气体流速从多辉光放电反应装置1底部的进气口12进入后裂解反应，生成H2和纳米炭黑；生成的H2向上流动，经由装置顶部的出气口13输出，而纳米炭黑在重力的作用下沉积到反应装置底部的接料盘14中，完成气固分离。
(2) H2提纯
从步骤(1)输出的H2经H2提纯仪2提纯得到纯度为99.99%的高纯H2，存储于纯H2存储罐3中；H2提纯后的尾气循环进入多辉光放电反应装置1中进一步裂解催化制氢，直至其中所含的甲烷完全反应。
(3) 纳米炭黑收集
反应完成后，打开多辉光放电反应装置1的舱门，取出接料盘14，将其中的纳米炭黑收集起来。
实施例3
一种多辉光放电煤层气分解制氢装置，如图1和图4，主要包括多辉光放电反应装置1、H2提纯仪2、纯H2存储罐3；其中，所述多辉光放电反应装置主要包括真空反应腔体11、中心阴极15、接料盘14和分别各自连接可调高压电源的10个次阴极18；所述真空反应腔体底部设有进气口12，顶部设有出气口13，底部或侧面设有舱门；所述中心阴极15置于真空反应腔体11的中心轴线处，周围分5层交错放置10个次阴极；
所述多辉光放电反应装置1的出气口与所述H2提纯仪2的进气口连接；
所述H2提纯仪2的纯H2出气口与所述纯H2存储罐3的进气口连接；
所述H2提纯仪2的尾气出气口与所述多辉光放电反应装置1的进气口连接。
上述装置中，中心阴极15为碳纤维制造的援助，次阴极为碳纤维制造的圆弧状板；多辉光放电反应装置腔体11接地；所述中心阴极15连接脉冲可调高压电源的阴极；所述10个次阴极分别连接10个脉冲可调高压电源的阴极；所述中心阴极15与次阴极间的距离均为40 mm；所述多辉光放电反应装置1内气体压强为50 Pa；所述中心阴极15的电压为-200 V，次阴极18的电压高于中心阴极15的电压350 V；所述的H2提纯仪2采用变压吸附技术。
下面说明采用上述装置进行的多辉光放电煤层气裂解制氢方法，具体步骤为：
(1) 煤层气裂解制氢反应
多辉光放电反应装置1通电后，中心阴极15与真空反应腔体壁、次阴极18与真空反应腔体壁之间分别产生多组辉光放电，脱硫的煤层气（甲烷占比30%）以10 sccm的气体流速从多辉光放电反应装置1底部的进气口12进入后裂解反应，生成H2、石墨烯和洋葱碳；生成的H2向上流动，经由装置顶部的出气口13输出，而石墨烯和洋葱碳在重力的作用下沉积到反应装置底部的接料盘14中，完成气固分离。
(2) H2提纯
从步骤(1)输出的H2经H2提纯仪2提纯得到纯度为99%的高纯H2，存储于纯H2存储罐3中；H2提纯后的尾气循环进入多辉光放电反应装置1中进一步裂解催化制氢，直至其中所含的甲烷完全反应。
(3) 石墨烯和洋葱碳收集
反应完成后，打开多辉光放电反应装置1的舱门，取出接料盘14，将其中的石墨烯和洋葱碳收集起来。
需要说明的是，以上所述仅为本发明的具体实施例，并不用以限制本发明，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。凡在本发明揭露的技术范围和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等变化均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于：包括多辉光放电反应装置、H2提纯仪、纯H2存储罐；所述多辉光放电反应装置的出气口与所述H2提纯仪的进气口连接；所述H2提纯仪的纯H2出气口与所述纯H2存储罐的进气口连接；所述H2提纯仪的尾气出气口与所述多辉光放电反应装置的进气口连接；
所述多辉光放电反应装置包括真空反应腔体、接料盘、中心阴极和次阴极；所述真空反应腔体底部设有进气口，顶部设有出气口，底部或侧面设有舱门；所述中心阴极置于真空反应腔体的中心轴线处，周围多层交错放置1-20个次阴极；所述多辉光放电反应装置的真空反应腔体接地；所述中心阴极连接直流或脉冲可调高压电源的阴极；所述次阴极为多个共用一个直流或脉冲可调高压电源的阴极，或者各自单独接直流或脉冲可调高压电源的阴极；
所述中心阴极与次阴极间的距离为10～40mm；
所述多辉光放电反应装置内气体压强为0.01～300Pa；所述中心阴极电压为-800～-200V，次阴极电压高于中心阴极电压150～350V。
2.根据权利要求1所述的多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于：所述中心阴极为由石墨或碳纤维制造的圆柱或圆筒；所述次阴极由石墨或碳纤维制造，几何形状为板状、长条状、网状、圆筒状或圆弧状。
3.根据权利要求1所述的多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于：所述H2提纯仪采用的技术为变压吸附、膜分离或钯管分离中的一种。
4.根据权利要求1所述的多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于：所述次阴极包括为一个圆筒状结构，位于中心阴极与真空反应腔体壁之间，通电后，中心阴极与真空反应腔体壁、次阴极与真空反应腔体壁之间分别产生辉光放电。
5.根据权利要求1所述的多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于：所述次阴极包括若干个，均匀或不均匀分布在中心阴极与真空反应腔体壁之间，每个次阴极与中心阴极的距离可相等或不相等；通电后，中心阴极与真空反应腔体壁、次阴极与真空反应腔体壁之间分别产生多组辉光放电。
6.一种多辉光放电煤层气分解制氢方法，采用权利要求1～5任一项所述的多辉光放电煤层气分解制氢装置，其特征在于包括以下步骤：
(1)煤层气裂解制氢反应
多辉光放电反应装置通电后，中心阴极与真空反应腔体壁、次阴极与真空反应腔体壁之间分别产生多组辉光放电，脱硫的煤层气以10～200sccm的气体流速从多辉光放电反应装置底部的进气口进入后裂解反应生成H2和碳材料；生成的H2向上流动，经由装置顶部的出气口输出，而碳材料在重力的作用下沉积到反应装置底部的接料盘中，完成气固分离；
(2)H2提纯
从步骤(1)输出的H2经H2提纯仪提纯得到纯度为99-99.99999％的高纯H2，存储于纯H2存储罐中；H2提纯后的尾气循环进入多辉光放电反应装置中进一步裂解催化制氢，直至其中所含的甲烷完全反应；
(3)碳材料的收集
反应完成后，打开多辉光放电反应装置的舱门，取出接料盘，将其中的碳材料收集起来。
7.根据权利要求6所述的多辉光放电煤层气分解制氢方法，其特征在于：所述煤层气中甲烷的占比为30％～99.99％；所述的碳材料为活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨烯和洋葱碳中的一种或几种。
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