CN114094191B - 一种电解液、包含该电解液的电化学装置和电子装置 - Google Patents
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Abstract
本申请实施例提供一种电解液、包含该电解液的电化学装置和电子装置，其中，电解液包含式(I)化合物A和式(II)化合物B，该电解液能够在正极界面和负极界面成膜，进一步加强正极和负极的界面稳定性、抑制电解液分解。将该电解液用于电化学装置中，能够显著改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
Description
技术领域
本申请涉及电化学领域，具体涉及一种电解液、包含该电解液的电化学装置和电子装置。
背景技术
锂离子电池具有高能量密度、低维护、低自放电、长循环寿命、无记忆效应、工作电压稳定和环境友好等特性，被广泛应用于便携式电子设备(如手机、笔记本、相机等)、电动工具和电动汽车等领域。随着技术的快速发展以及市场需求的多样性，人们对锂离子电池提出了更多要求，例如更薄、更轻、安全性能更高、能量密度更高等。
目前，提高充电电压或增加活性材料的容量是提升锂离子电池能量密度的主要方法，而上述方法都会加速电解液的分解，进而引发安全问题。基于此，开发一种在提升能量密度的同时兼顾存储性能的电解液显得尤为重要。
发明内容
本申请提供了一种电解液、包含该电解液的电化学装置和电子装置，以改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
需要说明的是，本申请的发明内容中，以锂离子电池作为电化学装置的例子来解释本申请，但是本申请的电化学装置并不仅限于锂离子电池。具体技术方案如下：
本申请的第一方面提供一种电解液，其包含式(I)化合物A和式(II)化合物B：
其中，R1和R3各自独立地选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；R2选自经取代或未经取代的C1至C6的亚烷基、经取代或未经取代的C2至C6的亚烯基、经取代或未经取代的C2至C6的亚炔基；经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基。本申请的“含醚键烷基”是指烷基中碳-碳单键中插入氧原子的结构。
申请人经大量研究发现，电解液中包含式(I)化合物A和式(II)化合物B时，两种化合物协同在正极界面和负极界面形成复合电解质膜，进一步加强正极界面和负极界面的稳定性，抑制电解液的分解。这可能是由于在低电位的负极上，环状磷酸锂发生开环并和碳酸酯二聚物发生共反应，生成物的碳酸酯侧结构吸附在负极表面形成一层保护膜，在该过程中环状磷酸锂协助并修饰了碳酸二聚物的成膜反应，该膜相对碳酸酯二聚物单独反应成膜更致密，阻止电解液与负极的进一步接触。在正极表面，在高电位(例如，电化学装置电压大于或等于4.2V时)活性材料的催化下，环状磷酸锂开环后一端可能与碳酸酯二聚物发生共反应产生连接，其中的磷原子可能和处于高价态的正极过渡金属元素结合，从而附着在正极表面形成保护层，阻止电解液和正极材料的进一步接触抑制过渡金属的溶出，改善电化学体系的产气问题。由此，将包含式(I)化合物A和式(II)化合物B的电解液应用于电化学装置中，能够有效改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
在本申请的一种实施方案中，电解液包含化合物(式II-1)至(式II-20)中的至少一种，使具有不同结构的式(II)化合物B共同作用，以在不影响其它性能的同时，进一步改善电解液的稳定性、抑制电解液的分解。
在本申请的一种实施方案中，基于电解液的质量，化合物A的质量百分含量Wa％、化合物B的质量百分含量Wb％，Wa％为0.01％至1％，Wb％为0.05％至5％。例如，Wa的值可以为0.01、0.05、0.1、0.2、0.5、1或上述任两个数值范围间的任一数值；Wb的值可以为0.05、0.1、0.5、1、1.5、2、3、5或上述任两个数值范围间的任一数值。通过将Wa和Wb的值控制在上述范围内，更利于化合物A和化合物B协同作用，在正极界面和负极界面形成复合电解质膜，加强正极界面和负极界面的稳定性，抑制电解液的分解，改善电化学体系的产气问题。这样，将该电解液用于电化学装置中，能够有效改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
在本申请的一种实施方案中，基于电解液的质量，化合物A的质量百分含量为Wa％、化合物B的质量百分含量为Wb％，电解液满足如下条件(a)至(b)中的至少一者：(a)1≤Wb/Wa≤200；(b)Wb％为0.5％至2％。
例如，Wb的值可以为0.5、1、1.5、2或上述任两个数值范围间的任一数值。Wb的值在上述优选范围内时，正极界面和负极界面形成复合电解质膜的效果更好，能进一步加强正极界面和负极界面的稳定性，抑制电解液的分解，改善电化学体系的产气问题。将电解液用于电化学装置中，能更好地改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
例如，Wb/Wa的值可以为1、2、5、10、20、30、40、50、100、150、200或上述任两个数值范围间的任一数值。不限于任何理论，通过将Wb/Wa的值控制在上述范围内，化合物A协助修饰化合物B的成膜，使之成膜更为致密，正极界面和负极界面的稳定性更好，更有效地抑制电解液的分解，改善电化学体系的产气问题。将满足上述比例范围的电解液用于电化学装置中，能够有效改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。电解液超出上述比例范围的含量，副反应将增加，可能导致这种协同关系的减弱。
优选地，式(II)化合物B选自以下化合物(式II-1)至(式II-20)中的至少一种：
在本申请的一种实施方案中，电解液还包含化合物C，化合物C选自式(III)化合物或式(IV)化合物中的至少一种：
其中，R4、R5、R6和R7各自独立地选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基，经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基；基于电解液的质量，化合物C的质量百分含量Wc％为0.01％至1％。例如Wc的值可以为0.01、0.05、0.1、0.5、1或上述任两个数值范围间的任一数值。
在本申请的电解液中进一步包括质量百分含量在上述范围内的化合物C，可以钝化高电位下的正极氧元素，从而抑制电化学装置充放电循环过程中电解液的氧化，进而改善电化学装置的循环性能。
在本申请的一种实施方案中，化合物C包含式(III)化合物或式(IV)化合物中的至少一种，使具有不同结构的式(III)化合物或式(IV)化合物与化合物A、化合物B共同作用，以在不影响其它性能的同时，进一步改善电解液的稳定性、抑制电解液的分解和氧化。
优选地，式(III)化合物选自以下化合物(式III-1)至(式III-12)中的至少一种：
优选地，式(IV)化合物选自以下化合物(式IV-1)至(式IV-12)中的至少一种：
在本申请的一种实施方案中，电解液还包含化合物D，化合物D选自式(V)化合物或式(VI)化合物中的至少一种：
其中，R8选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的含醚键烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；R9选自氟原子、经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基；基于电解液的质量，化合物D的质量百分含量Wd％为0.01％至1％。例如，Wd的值可以为0.01、0.05、0.1、0.5、1或上述任两个数值范围间的任一数值。
电解液中包含质量百分含量在上述范围内的化合物D时，由于化合物D是具有硫氧双键的化合物，其抗氧化能力较强，使正极活性材料不易被氧化。在负极析锂的情况下，化合物D可以在金属锂表面还原，形成保护膜，抑制金属锂与电解液的分解产热，进一步增强对负极活性材料的保护。由此，可以显著改善电化学装置的浮充性能。
优选地，式(V)化合物选自(式V-1)至(式V-10)中的至少一种：
在本申请的一种实施方案中，电解液还包含式(VII)化合物E：
其中，R10选自氟原子、经取代或未经取代的C2至C6的烯氧基、经取代或未经取代的C2至C6的炔氧基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基氧基；经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基。
电解液中包含式(VII)化合物E，可以与电解液中的其他成分协同作用，在负极界面形成热稳定性更好的电解质固体界面(SEI)膜，且抑制电化学装置在充放电循环过程中的副产物的产生，从而改善电化学装置的热稳定性，提高电化学装置的热箱测试通过率。
优选地，通式(VII)的化合物E选自以下化合物(式VII-1)至(式VII-9)中的至少一种：
在本申请的一种实施方案中，基于电解液的质量，化合物E的质量百分含量We％为0.05％至1％。例如，We的值可以为0.05、0.1、0.3、0.5、1或上述任两个数值范围间的任一数值。通过将We的值控制在上述范围内，更有利于改善电化学装置的热稳定性。
在本申请的一种实施方案中，电解液还包含化合物F，化合物F选自以下化合物(式VIII-1)至(式VIII-7)中的至少一种：
基于电解液的质量，化合物F的质量百分含量Wf％为1％至3％。例如，Wf的值可以为1、2、2.5、3或上述任两个数值范围间的任一数值。
电解液包含质量百分含量在上述范围内的化合物F时，选自上述结构的化合物F可以与磷酸锂化合物共同作用于正极界面，有效抑制过渡金属溶出，减少过渡金属在负极界面的沉积，从而降低电化学装置在充放电循环过程中锂枝晶生长的风险，进而有效改善电化学装置的过充性能。
本申请的电解液还包括锂盐和非水溶剂。本申请对锂盐的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，锂盐可以包含六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂(LiB(C2O4)2，LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiBF2(C2O4)，LiDFOB)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、全氟丁基磺酸锂(LiC4F9SO3)、高氯酸锂(LiClO4)、铝酸锂(LiAlO2)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、双磺酰亚胺锂(LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)，其中x和y是自然数)、氯化锂(LiCl)或氟化锂(LiF)中的至少一种。本申请的锂盐还可以包括氟元素、硼元素或磷元素中的至少一种。优选地，锂盐可以包含LiPF6，因为LiPF6可以给出高的离子导电率，并改善锂离子电池的循环性能。本申请对非水溶剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，非水溶剂可以包含但不限于碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物或其它有机溶剂中的至少一种。上述碳酸酯化合物可以包括链状碳酸酯化合物或环状碳酸酯化合物化合物中的至少一种。上述链状碳酸酯化合物可以包括但不限于碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)或碳酸甲乙酯(MEC)中的至少一种。环状碳酸酯化合物可以包括但不限于碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)或碳酸亚丁酯(BC)中的至少一种。上述羧酸酯化合物可以包括但不限于乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯或丙酸丙酯中的至少一种。上述醚化合物可以包括但不限于二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃或四氢呋喃中的至少一种。上述其它有机溶剂的实例为二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯或磷酸酯中的至少一种。
本申请的第二方面提供一种电化学装置，其包含正极极片、负极极片、隔膜和前述任一种方案所述的电解液。正极极片包含正极活性材料层，正极活性材料层包含正极活性材料；负极极片包含负极活性材料层，负极活性材料层包含负极活性材料。本申请的电化学装置具有良好的高温存储性能和循环性能。
在本申请的一种实施方案中，正极活性材料、化合物A、化合物B的质量比为100:(0.004-0.68):(0.021-3.4)。通过将正极活性材料、化合物A、化合物B的质量比控制在上述范围内，更有利于化合物A协助化合物B在正极活性材料表面形成覆盖更均匀的正极电解质界面(CEI)膜，从而保护正极界面，减少电解液和正极活性材料的直接接触，从而进一步改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
在本申请的一种实施方案中，正极活性材料包含元素G，元素G包含镁元素、铝元素或钛元素中的至少一种；基于正极活性材料层的质量，元素G的质量百分含量为t×100ppm，t为5至50。例如，t可以为5、7、9、11、15、30、50或上述任两个数值范围间的任一数值。选用上述元素G，不仅可以改善电解液和正极活性材料的界面、有效抑制正极金属溶出问题，在锂离子电池使用的过程中，该元素G和电解液协同作用，进一步改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。通过将t控制在上述范围内，更有利于在保护电解液和正极活性材料界面的同时，平衡该界面阻抗，进而改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
本申请的正极活性材料还可以包括含锂以及钴、锰或镍中的至少一种复合的氧化物。例如LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、LiMn2O4、Li(NiaCobMnc)O2(0<a<1，0<b<1，0<c<1，a+b+c＝1)、LiMn2O4LiNi1-yCoyO2、LiCol-yMnyO2、LiNil-yMnyO2(0<y<1)、Li(NiaMnbCoc)O4(0<a<2，0<b<2，0<c<2，a+b+c＝2)、LiMn2-zNizO4、LiMn2-zCozO4(0<z<2)、Li(NiaCobAlc)O2(0<a<1，0<b<1，0<c<1，a+b+c＝1)、LiCoPO4和LiFePO4中的至少一种。除上述氧化物外，还可以使用硫化物、硒化物或卤化物等。本申请的正极活性材料还可以包括位于正极活性材料表面上的包覆层，或者正极活性材料可以与具有包覆层的化合物混合。上述包覆层可以包括包覆元素的氧化物、包覆元素的氢氧化物、包覆元素的羟基氧化物、包覆元素的碳酸氧盐或包覆元素的碱式碳酸盐中的至少一种。用于包覆层的化合物可为非晶的或结晶的。上述包覆元素可以包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As或Zr中的至少一种。本申请对包覆层的形成方法没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，可以包括喷涂或浸渍等。
本申请的正极极片还可以包含正极集流体。本申请对正极集流体没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极集流体可以包含铝箔、铝合金箔或复合集流体等。
在本申请中，对正极集流体和正极活性材料层的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极集流体的厚度为5μm至20μm，优选为6μm至18μm。单面正极活性材料层的厚度为30μm至120μm。在本申请中，正极活性材料层可以设置于正极集流体厚度方向上的一个表面上，也可以设置于正极集流体厚度方向上的两个表面上。需要说明，这里的“表面”可以是正极集流体的全部区域，也可以是正极集流体的部分区域，本申请没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。本申请的正极活性材料层还可以包括粘结剂和导电剂。
在本申请的一种实施方案中，负极活性材料包含元素H，元素H包含氮元素、硼元素或钛元素中的至少一种；基于负极活性材料层的总质量，元素H的质量百分含量为k×100ppm，k为5至30。例如，k可以为5、9、11、15、20、30或上述任两个数值范围间的任一数值。选用上述元素H，更有利于改善负极活性材料的表面活性位点分布，使表面性质均一，从而更好地避免溶剂的共嵌入，改善负极和电解液之间的界面，从而进一步改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。通过将k控制在上述范围内，更有利于改善负极活性材料和电解液之间的界面，减少电解液副反应，从而进一步改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。
本申请的负极活性材料还可以包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂/脱掺杂锂的材料或过渡金属氧化物等。可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料可以是碳材料。碳材料可以包括结晶碳、低结晶碳、高结晶碳或非晶碳中的至少一种。结晶碳可以包括无定形、板形、小片形、球形或纤维形的天然石墨或人造石墨。非晶碳可以包括软碳、硬碳、中间相沥青碳化产物或烧制焦炭等中的至少一种。低结晶碳可以包括软碳或硬碳中的至少一种。高结晶碳可以包括天然石墨、结晶石墨、热解碳、中间相沥青基碳纤维、中间相碳微珠、中间相沥青或高温锻烧炭(如石油或衍生自煤焦油沥青的焦炭)中的至少一种。本申请对锂金属合金的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，锂金属合金可以包括锂金属和Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al或Sn中的至少一种。本申请对能够掺杂/脱掺杂锂的材料的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，能够掺杂/脱掺杂锂的材料包括Si、SiOx(0<x<2)、Si/C复合物、Si-Q合金(其中，Q是碱金属、碱土金属、第13族至第16族元素、过渡元素或稀土元素中的至少一种，但不为Si)、Sn、Sn-C复合物、Sn-R(其中，R是碱金属、碱土金属、第13族至第16族元素、过渡元素或稀土元素中的至少一种，但不为Sn)等。示例性地，Q和R可以包括Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Tl、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te或Po中的至少一种。进一步地，SiOx(0<x<2)是多孔性硅类负极活性材料，SiOx粒子的平均粒径(D50)为1μm至20μm，当在表面进行测定时，SiOx粒子的气孔的平均直径为30nm至500nm，SiOx粒子的比表面积为5m2/g至50m2/g。Si/C复合物中碳并非以块状凝聚并分散在Si粒子的内部，而是以原子状态均匀地分散在Si粒子内，其中C与Si的摩尔比可以在0至18的范围内(不包括0和18)，基于Si/C复合物的总质量(wt)，C的含量可以为1wt％至50wt％，Si/C复合物的D50可以为10nm至100μm。本申请对过渡金属氧化物的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，过渡金属氧化物包括氧化钒或氧化钒锂等中的至少一种。
本申请的负极极片还可以包含负极集流体。本申请对负极集流体没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，负极集流体可以包含铜箔、铜合金箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜或复合集流体等。
在本申请中，对负极集流体和负极活性材料层的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，负极集流体的厚度为6μm至10μm，单面负极材料层的厚度为30μm至130μm。在本申请中，负极活性材料层可以设置于负极集流体厚度方向上的一个表面上，也可以设置于负极集流体厚度方向上的两个表面上。需要说明，这里的“表面”可以是负极集流体的全部区域，也可以是负极集流体的部分区域，本申请没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。本申请的负极活性材料层还可以包括粘结剂和导电剂。
本申请对粘结剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，粘结剂可以包括聚丙烯醇、聚丙烯酸钠、聚丙烯酸钾、聚丙烯酸锂、聚酰亚胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、丁苯橡胶(SBR)、聚乙烯醇(PVA)、聚偏氟乙烯、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、水性丙烯酸树脂、羧甲基纤维素(CMC)或羧甲基纤维素钠(CMC-Na)等中的至少一种。本申请对导电剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，导电剂可以包括导电炭黑(Super P)、碳纳米管(CNTs)、碳纳米纤维、鳞片石墨、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管或石墨烯中的至少一种。
本申请的电化学装置还可以包括隔膜，隔膜用以分隔正极极片和负极极片，以防止电化学装置内部短路，隔膜允许电解质离子自由通过，完成电化学充放电过程。本申请对隔膜没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)为主的聚烯烃(PO)类隔膜、聚酯膜(例如聚对苯二甲酸二乙酯(PET)膜)、纤维素膜、聚酰亚胺膜(PI)、聚酰胺膜(PA)、氨纶、芳纶膜、织造膜、非织造膜(无纺布)、微孔膜、复合膜、隔膜纸、碾压膜或纺丝膜等中的至少一种。例如，隔膜可以包括基材层和表面处理层。基材层可以为具有多孔结构的无纺布、膜或复合膜，基材层的材料可以包括聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚酰亚胺等中的至少一种。任选地，可以使用聚丙烯多孔膜、聚乙烯多孔膜、聚丙烯无纺布、聚乙烯无纺布或聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯多孔复合膜。任选地，基材层的至少一个表面上设置有表面处理层，表面处理层可以是聚合物层或无机物层，也可以是混合聚合物与无机物所形成的层。例如，无机物层包括无机颗粒和无机物层粘结剂，无机颗粒没有特别限制，例如可以选自氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡等中的至少一种。无机物层粘结剂没有特别限制，例如可以选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯等中的至少一种。聚合物层中包含聚合物，聚合物的材料包括聚酰胺、聚丙烯腈、丙烯酸酯聚合物、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚偏氟乙烯或聚(偏氟乙烯-六氟丙烯)等中的至少一种。
本申请的电化学装置没有特别限制，其可以包括发生电化学反应的任何装置。在一些实施例中，电化学装置可以包括但不限于：锂金属二次电池、锂离子二次电池(锂离子电池)、锂聚合物二次电池或锂离子聚合物二次电池等。
电化学装置的制备过程为本领域技术人员所熟知的，本申请没有特别的限制，例如，可以包括但不限于以下步骤：将正极极片、隔膜和负极极片按顺序堆叠，并根据需要将其卷绕、折叠等操作得到卷绕结构的电极组件，将电极组件放入包装壳内，将电解液注入包装壳并封口，得到电化学装置；或者，将正极极片、隔膜和负极极片按顺序堆叠，然后用胶带将整个叠片结构的四个角固定好得到叠片结构的电极组件，将电极组件置入包装壳内，将电解液注入包装壳并封口，得到电化学装置。此外，也可以根据需要将防过电流元件、导板等置于包装壳中，从而防止电化学装置内部的压力上升、过充放电。
本申请的第三方面提供一种电子装置，其包含本申请的电化学装置。该电子装置具有良好的高温存储性能和循环性能。
本申请的电子装置没有特别限制，其可以包括但不限于以下种类：笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
本申请提供了一种电解液、包含该电解液的电化学装置和电子装置，其中，电解液包含式(I)化合物A和式(II)化合物B，该电解液能够在正极界面和负极界面聚合成膜，进一步加强正极和负极的界面稳定性、抑制电解液分解。将该电解液用于电化学装置中，能够显著改善电化学装置的高温存储性能和循环性能。包含电化学装置的电子装置也具有良好的高温存储性能和循环性能。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下参照实施例，对本申请进一步详细说明。显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员所获得的所有其他技术方案，都属于本申请保护的范围。
需要说明的是，本申请的具体实施方式中，以锂离子电池作为电化学装置的例子来解释本申请，但是本申请的电化学装置并不仅限于锂离子电池。
以下，举出实施例及对比例来对本申请的实施方式进行更具体地说明。各种的试验及评价按照下述的方法进行。另外，只要无特别说明，本申请中“％”以质量为基准。
测试方法和设备：
循环性能测试：
在25℃条件下，将锂离子电池以2C充电至4.35V，4.35V条件下恒压充电至0.05C。之后以10C的电流放电至2.8V，此为一个充放电循环。以此循环800圈，记录容量保持率。
浮充性能测试：
将锂离子电池在25℃下以0.5C放电至2.8V，再以0.5C充电至4.35V，4.35V下恒压充电至0.05C，测试锂离子电池的厚度并记为d0，放置到45℃烘箱当中，4.35V恒压充电45天，监控厚度变化，厚度记为d，锂离子电池浮充的厚度膨胀率(％)＝(d-d0)/d0×100％，厚度膨胀率大于50％则停止测试。
高温存储性能测试：
将锂离子电池在25℃下以0.5C恒流充电至4.35V，然后恒压充电至电流为0.05C，测试锂离子电池的厚度并记为d0，放置到85℃烘箱当中24h，监控此时厚度，记为d。锂离子电池高温存储24h后的厚度膨胀率(％)＝(d-d0)/d0×100％，厚度膨胀率大于50％则停止测试。
热箱测试：
将锂离子电池在25℃下0.5C恒流充电到4.35V，4.35V下恒压充电至0.05C，25±5℃下静置60min，检查外观并拍照，5℃/min±2℃/min的速率升至140℃±2℃，并保持120min，结束测试后，检查外观并拍照，监控测试过程电压和温度，平行测试10个锂离子电池，不起火、不冒烟即为通过，记录测试通过的数量。
过充测试：
将锂离子电池在25℃下以0.5C放电至2.8V，在以2C恒流充电至10V(其中100％SOC(荷电状态)下电池的电压为4.2V)，再恒压充电3h，监控电池表面温度变化，不着火不冒烟即为通过，记录测试通过的数量。
实施例1-1
<电解液的制备>
在含水量小于10ppm的氩气气氛手套箱中，将EC、PC、DEC按质量比3:3:4均匀混合，得到基础溶剂，向其加入充分干燥的LiPF6溶解并搅拌均匀，形成基础溶液。再向上述基础溶液中加入化合物A和化合物B(式II-5)。其中，基于电解液的质量，化合物A的含量Wa％＝0.05％，化合物B的含量Wb％＝0.05％，LiPF6的含量为12.5％，其余部分为基础溶剂。
<正极极片的制备>
将正极活性材料NCM811(LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2)、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按照重量比96:2:2进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，调配成为固含量为75wt％的浆料，并在真空搅拌机作用下搅拌至体系成均匀的正极浆料。将正极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的正极集流体铝箔的一个表面上，90℃条件下烘干，得到正极活性材料层厚度为110μm的单面涂布正极活性材料层的正极极片。以上步骤完成后，即完成正极极片的单面涂布。之后，在该正极极片的另一个表面上重复以上步骤，即得到双面涂布正极活性材料层的正极极片。涂布完成后，将正极极片冷压后裁切成74mm×867mm的规格待用。正极极片的压实密度为3.4g/cm3。
<负极极片的制备>
将负极活性材料石墨、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)按照重量比97.4:1.4:1.2进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成为固含量为70wt％的负极浆料，并在真空搅拌机作用下搅拌至体系成均匀的负极浆料。将负极浆料均匀涂覆在厚度为8μm的负极集流体铜箔的一个表面上，90℃条件下烘干，得到负极活性材料层厚度为130μm的单面涂布负极活性材料层的负极极片。以上步骤完成后，即完成负极极片的单面涂布。之后，在该负极极片的另一个表面上重复以上步骤，即得到双面涂布负极活性材料层的负极极片。涂布完成后，将负极极片冷压后裁切成76mm×851mm的规格待用。负极极片的压实密度为1.8g/cm3。
<隔膜的制备>
将氧化铝与聚偏氟乙烯依照质量比90:10混合并将其溶入到去离子水中以形成固含量为50wt％的陶瓷浆料。随后采用微凹涂布法将陶瓷浆料均匀涂布到多孔基材(聚乙烯，厚度5μm，平均孔径为0.073μm，孔隙率为39％)的其中一面上，经过干燥处理以获得陶瓷涂层与多孔基材的双层结构，陶瓷涂层的厚度为5μm。
将聚偏二氟乙烯(PVDF)与聚丙烯酸酯依照质量比96:4混合并将其溶入到去离子水中以形成固含量为50％的聚合物浆料。随后采用微凹涂布法将聚合物浆料均匀涂布到上述陶瓷涂层与多孔基材双层结构的两个表面上，经过干燥处理以获得隔膜，其中聚合物浆料形成的单层涂层厚度为2μm。
<锂离子电池的制备>
将上述制备的正极极片、隔膜、负极极片按顺序叠好，使隔膜处于正极极片和负极极片中间起到隔离的作用，然后卷绕得到电极组件。将电极组件装入铝塑膜包装壳中，放置在85℃真空烘箱中干燥12小时脱去水分，注入上述配好的电解液，经过真空封装、静置、化成、整形等工序得到锂离子电池。其中，正极活性材料、化合物A、化合物B的质量比为100:0.027:0.027。
实施例1-2至实施例1-19
除了按照表1调整化合物A的质量百分含量Wa％、化合物B的种类及质量百分含量Wb％以外，其余与实施例1-1相同。
实施例2-1
在<电解液的制备>中还加入质量百分含量Wc％＝0.01％的化合物C(式III-2)；基于负极活性材料层的质量，负极材料中硼元素(B)的质量百分含量k×100ppm，k＝11；其余与实施例1-10相同。
实施例2-2至实施例2-6
除了按照表2调整化合物C的种类及质量百分含量Wc％以外，其余与实施例2-1相同。
实施例2-7至实施例2-9
除了按照表2调整元素H的质量百分含量以外，其余与实施例2-2相同。
实施例3-1
在<电解液的制备>中还加入质量百分含量Wd％＝0.01％的化合物D(式V-1)；基于正极活性材料层的质量，正极活性材料中包含的钛元素(Ti)的质量百分含量t×100ppm，t＝9；其余与实施例2-1相同。
实施例3-2至实施例3-7
除了按照表3调整化合物D的种类及质量百分含量Wd％以外，其余与实施例3-1相同。
实施例3-8至实施例3-9
除了按照表3调整元素G的质量百分含量以外，其余与实施例3-1相同。
实施例4-1
除了在<电解液的制备>中还加入质量百分含量We％＝0.05％的化合物E(式VII-1)以外，其余与实施例2-1相同。
实施例4-2至实施例4-7
除了按照表4调整化合物E的种类及质量百分含量We％以外，其余与实施例4-1相同。
实施例5-1
除了在<电解液的制备>中还加入质量百分含量Wf％＝2％的化合物F(式式VIII-6)以外，其余与实施例2-1相同。
实施例5-2至实施例5-4
除了按照表5调整化合物F的种类及质量百分含量Wf％以外，其余与实施例5-1相同。
实施例6-1至实施例6-3
除了按照表6调整正极活性材料、化合物A、化合物B的质量比以外，其余与实施例2-1相同。
对比例1-1
除了不含有化合物B以外，其余与实施例1-1相同。
对比例1-2
除了不含有化合物A以外，其余与实施例1-2相同。
对比例1-3
除了用以下化合物替换替换化合物A以外，其余与实施例1-5相同：
对比例1-4
除了用化合物式III-2替换化合物A以外，其余与实施例1-5相同。
实施例1-1至实施例1-19、对比例1-1至对比例1-4的相关制备参数和性能参数的变化如表1中所示，实施例2-1至实施例2-9的相关制备参数和性能参数的变化如表2中所示，实施例3-1至实施例3-9的相关制备参数和性能参数的变化如表3中所示，实施例4-1至实施例4-7的相关制备参数和性能参数的变化如表4中所示，实施例5-1至实施例5-4的相关制备参数和性能参数的变化如表5中所示，实施例6-1至实施例6-3的相关制备参数和性能参数的变化如表6中所示：
表1
注：表1中的“\”表示无对应制备参数。
从实施例1-1至实施例1-19和对比例1-1至对比例1-4可以看出，锂离子电池的高温存储性能和循环性能随着化合物A和化合物B之间的协同作用而变化。同时选用化合物A和化合物B在本申请范围内的锂离子电池，相比仅选用化合物A或仅选用化合物B的锂离子电池，或者选用以其它化合物替代本申请的化合物A的锂离子电池，其高温存储性能和循环性能明显更好。
从实施例1-1至实施例1-19可以看出，锂离子电池的高温存储性能和循环性能随着化合物A的质量百分含量Wa％、化合物B的质量百分含量Wb％、化合物A和化合物B之间的质量百分含量关系Wb/Wa的值的变化而变化。选用Wa％、Wb％、Wb/Wa的值在本申请范围内的锂离子电池，其高温存储性能和循环性能明显更好。
从实施例1-5、对比例1-3和对比例1-4可以看出，当选用与化合物A结构或元素相近的其它化合物，例如，采用对比例1-3中的环状磷酸酯或对比例1-4中的链状磷酸锂盐，替换本申请的化合物A加入电解液中时，对锂离子电池的高温存储性能和循环性能并无显著改善。表明只有选用化合物A时，锂离子电池的高温存储性能和循环性能才能够得到有效改善。
表2
化合物C的种类通常也会对锂离子电池的高温存储性能和循环性能产生影响。从实施例2-2至实施例2-4可以看出，化合物C的种类在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的高温存储性能和循环性能。
化合物C的质量百分含量Wc％通常也会对锂离子电池的高温存储性能和循环性能产生影响。从实施例2-1至实施例2-2、实施例2-5至实施例2-6可以看出，化合物C的质量百分含量Wc％在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的高温存储性能和循环性能。
负极活性材料中元素H质量百分含量通常也会对锂离子电池的的高温存储性能和循环性能产生影响。从实施例2-2、实施例2-7至实施例2-9可以看出，负极活性材料中元素H的质量百分含量在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的高温存储性能和循环性能。
表3
化合物D的种类通常也会对锂离子电池的循环性能和浮充性能产生影响。从实施例3-2、实施例3-6、实施例3-7可以看出，化合物D的种类在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的循环性能和浮充性能。
化合物D的质量百分含量Wd％通常也会对锂离子电池的循环性能和浮充性能产生影响。从实施例3-1至实施例3-5可以看出，Wd％的值在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的循环性能和浮充性能。
正极活性材料中的元素G质量百分含量通常也会对锂离子电池的循环性能和浮充性能产生影响。从实施例3-2、实施例3-8至实施例3-9可以看出，正极活性材料中的元素G质量百分含量在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的循环性能和浮充性能。
表4
化合物E的种类通常也会对锂离子电池的的安全性能产生影响。从实施例2-1、实施例4-3、实施例4-6、实施例4-7可以看出，在电解液中再加入化合物E且化合物E的种类在本申请范围内的锂离子电池，具有更好的安全性能。
化合物E的质量百分含量We％通常也会对锂离子电池的的安全性能产生影响。从实施例4-1至实施例4-5可以看出，化合物E的质量百分含量We％在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的安全性能。
表5
化合物F的种类通常也会对锂离子电池的过充性能产生影响。从实施例2-1、实施例5-1、实施例5-2可以看出，在电解液中再加入化合物F且化合物F的种类在本申请范围内的锂离子电池，具有更好的过充性能。
化合物F的质量百分含量Wf％通常也会对锂离子电池的过充性能产生影响。从实施例5-1、实施例5-3、实施例5-4可以看出，化合物F的质量百分含量Wf％在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的过充性能。
表6
正极活性材料、化合物A和化合物B的质量比通常也会对锂离子电池的高温存储性能和循环性能产生影响。从实施例6-1至实施例6-3可以看出，正极活性材料、化合物A和化合物B的质量比在本申请范围内的锂离子电池，具有良好的高温存储性能和循环性能。
以上所述仅为本申请的较佳实施例，并不用以限制本申请，凡在本申请的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请保护的范围之内。
Claims (14)
1.一种电解液，其包含式(I)化合物A和式(II)化合物B：
其中，
R1和R3各自独立地选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；
R2选自经取代或未经取代的C1至C6的亚烷基、经取代或未经取代的C2至C6的亚烯基、经取代或未经取代的C2至C6的亚炔基；
经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基。
2.根据权利要求1所述的电解液，其中，基于所述电解液的质量，化合物A的质量百分含量为Wa％、化合物B的质量百分含量为Wb％，Wa％为0.01％至1％，Wb％为0.05％至5％。
3.根据权利要求要求1所述的电解液，其中，基于所述电解液的质量，化合物A的质量百分含量为Wa％、化合物B的质量百分含量为Wb％，所述电解液满足如下条件(a)至(b)中的至少一者：
(a)1≤Wb/Wa≤200；
(b)Wb％为0.5％至2％。
4.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述式(II)化合物B选自以下化合物(式II-1)至(式II-20)中的至少一种：
5.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述电解液还包含化合物C，所述化合物C选自式(III)化合物或式(IV)化合物中的至少一种：
其中，R4、R5、R6和R7各自独立地选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基，经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基；
基于所述电解液的质量，化合物C的质量百分含量Wc％为0.01％至1％。
6.根据权利要求5所述的电解液，其中，所述式(III)化合物选自以下化合物(式III-1)至(式III-12)中的至少一种：
所述式(IV)化合物选自以下化合物(式IV-1)至(式IV-12)中的至少一种：
7.根据权利要求1或5所述的电解液，其中，所述电解液还包含化合物D，所述化合物D选自式(V)化合物或式(VI)化合物中的至少一种：
其中，R8选自经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的含醚键烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；
R9选自氟原子、经取代或未经取代的C1至C6的烷基、经取代或未经取代的C2至C6的烯基、经取代或未经取代的C2至C6的炔基；
经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基；
基于所述电解液的质量，化合物D的质量百分含量Wd％为0.01％至1％。
8.根据权利要求7所述的电解液，其中，所述式(V)化合物选自(式V-1)至(式V-10)中的至少一种：
所述式(VI)的化合物选自(式VI-1)至(式VI-10)中的至少一种：
9.根据权利要求5所述的电解液，其中，所述电解液还包含式(VII)化合物E：
其中，R10选自氟原子、经取代或未经取代的C2至C6的烯氧基、经取代或未经取代的C2至C6的炔氧基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基、经取代或未经取代的C1至C6的含醚键烷基氧基；
经取代时，取代基选自氟原子或C3至C5的环烷基。
10.根据权利要求5所述的电解液，其中，所述电解液还包含式(VII)化合物E，所述式(VII)化合物选自以下化合物(式VII-1)至(式VII-9)中的至少一种：
基于所述电解液的质量，化合物E的质量百分含量We％为0.05％至1％。
11.根据权利要求5所述的电解液，其中，所述电解液还包含化合物F，所述化合物F选自以下化合物(式VIII-1)至(式VIII-7)中的至少一种：
基于所述电解液的质量，化合物F的质量百分含量Wf％为1％至3％。
12.一种电化学装置，其包含正极极片、负极极片、隔膜和权利要求1至11中任一项所述的电解液；所述正极极片包含正极活性材料层，所述正极活性材料层包含正极活性材料；所述负极极片包含负极活性材料层，所述负极活性材料层包含负极活性材料。
13.根据权利要求12所述的电化学装置，其满足如下条件(c)至(e)中的至少一者：
(c)所述正极活性材料、所述化合物A、所述化合物B的质量比为100:(0.004-0.68):(0.021-3.4)；
(d)所述正极活性材料包含元素G，所述元素G包含镁元素、铝元素或钛元素中的至少一种，基于所述正极活性材料层的质量，所述元素G的质量百分含量为t×100ppm，t为5至50；
(e)所述负极活性材料包含元素H，所述元素H包含氮元素、硼元素或钛元素中的至少一种，基于所述负极活性材料层的总质量，所述元素H的质量百分含量为k×100ppm，k为5至30。
14.一种电子装置，其包含权利要求12至13中任一项所述的电化学装置。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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