CN113979741A - 一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法，该铋层状结构复合高温压电陶瓷材料由Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基两层铋层状结构压电陶瓷材料与Bi₄Ti₃O₁₂基三层铋层状结构压电陶瓷材料复合组成，其制备方法包括：分别预合成Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料；按比例混合所述预合成的Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料，然后依次经过成型、烧结、氧化、极化及老化处理。本发明提供的复合材料具有高居里温度、高压电性能，且能高温下稳定工作；本发明提供的制备方法工艺简单，操作方便，适于推广。

Description

一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法

技术领域

本发明属于压电陶瓷生产技术领域，具体涉及一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法。

背景技术

高温压电器件在核能、油井钻探、航空航天以及国防等领域具有十分迫切的应用需求。在一些重要领域应用的压电器件比如核电站需要实时对高温下运行的核心部件进行早期健康预警；在航空航天领域,需要采用高温压电传感器对飞行发动机、机翼等部件进行温度、振动加速度以及叶片疲劳等进行实时监测；在石油钻探、地质勘探等领域，也需要压电传感器对周围环境的温度、压力、密度、化学组成等数据进行采集及分析；而在国防领域，超高速飞行器也迫切需要具有耐高温、高压的压电驱动器与传感器，这就要求压电材料能在高温下稳定、可靠的工作。压电材料的高温特性直接决定了压电器件在高温环境下的使用效果和寿命。目前，由于高温压电材料发展缓慢，已经严重制约了压电器件在极端环境中的服役。

铋层状结构压电陶瓷是Bengt Aurivillius于1949年在Bi₂O₃-TiO₂体系中首次发现，其分子式为(Bi₂O₂)²⁺(A_m-1B_mO_3m+1)^2-，它是由铋氧层(Bi₂O₂)²⁺和类钙钛矿层(A_m-1B_mO_3m+1)^2-沿着c轴相互交错而成，其中：A代表具有12配位的一价、二价、三价离子或者它们的复合离子，如：La³⁺、Ba²⁺、Pb²⁺、K⁺、Ca²⁺和Sr²⁺等，B代表具有氧八面体配位的四价、五价、六价离子或者它们的复合离子，如：Ti⁴⁺、Nb⁵⁺、Fe³⁺和W⁶⁺等，m和m-1分别为铋氧层之间夹杂的氧八面体及类钙钛矿层的数目。由于居里温度高、耐疲劳性能好，铋层状结构的压电陶瓷被认为是高温压电材料的理想选择。但是铋层状结构的压电陶瓷材料普遍存在矫顽电场高、剩余极化强度低、压电活性低、需高温极化等缺点，难以同时满足适宜在高温条件下工作且具有稳定的综合电学性能的双重要求。

近年来，将多种不同的铋层状陶瓷材料组合形成共生结构或多元混合体系成为改善上述铋层状结构的压电陶瓷材料缺陷的一个研究方向，但是掺杂/引入的位置和在每个位置掺杂/引入的元素不同带来的效果也差异显著，且由于掺杂/引入的位置和/或掺杂/引入的元素不止一种，作用机理较为复杂，很多机理目前尚无法分析解释。因此，如何得到一种具有高居里温度、高压电性能和高温下稳定工作的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料成为本领域研究的一个重要课题。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术中存在的压电陶瓷材料无法在高温工作下同时拥有稳定的综合电学性能的技术问题，提供一种具有高居里温度、高压电性能和高温下稳定工作的Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉/Bi₄Ti₃O₁₂基铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法。

为此，为了实现本发明提供铋层状结构复合高温压电陶瓷材料的目的，本发明采用以下技术方案，

一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料，其由Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基两层铋层状结构压电陶瓷材料与Bi₄Ti₃O₁₂基三层铋层状结构压电陶瓷材料复合组成。所述Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基压电陶瓷材料的化学通式为：(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉，所述Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料的化学通式为：Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂，其中，0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，0≤m≤0.1，x、y、m、1-m均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种，Me为Zn、Nb中的至少一种。

进一步地，所述复合高温压电陶瓷材料的分子通式为:

(1-z)(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉+zBi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂，

式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，0≤z≤0.5，0≤m≤0.1，x、y、z、m、1-m、1-z均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种，Me为Zn、Nb中的至少一种。

本发明还提供了上述的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料的制备方法，该方法包括以下步骤：

分别预合成Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料；按比例混合所述预合成的Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料，然后依次经过成型、烧结、氧化、极化及老化处理；

其中，所述Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基压电陶瓷材料的化学通式为：(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉，式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，x、y均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种；所述Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料的化学通式为：Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂，式中0≤m≤0.1，m、1-m均代表摩尔比例，Me为Zn、Nb中的至少一种。

进一步地，所述成型为等静压成型，所述等静压成型条件为压力150MPa～300MPa，保压5～10min。

进一步地，上述的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料的制备方法包括以下步骤：

S1、得到(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料：以相应粉体原料的化学计量比进行配料，在无水乙醇溶液中球磨混合后，烘干压成块状，放入电炉进行700～900℃温度条件下1～5h预烧结，得到预烧结的粉料，粉碎所述预烧结的粉料，式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，x、y均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种；

S2、得到Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂铋层状结构压电陶瓷材料：以相应粉体原料的化学计量比进行配料，在无水乙醇溶液中球磨混合后，烘干压成块状，放入电炉进行700～900℃温度条件下1～5h预烧结，得到预烧结的粉料，粉碎所述预烧结的粉料，分子式Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁中，0≤m≤0.1，m，1-m均代表摩尔比例，Me为Zn、Nb中的至少一种；

S3、将步骤S1和步骤S2制备得到的粉料按(1-z):z的摩尔计量比称取后进行二次球磨、烘干后，得到经过二次球磨的粉料，其中0≤z≤0.5；

S4、向所述经过二次球磨的粉料中加入粘结剂后，造粒，压制成陶瓷坯片；

S5、将步骤S4中成型后的陶瓷坯片放在厢式电炉进行排塑处理；

S6、将经排塑处理后的陶瓷坯片放入密闭坩埚里，置于高温烧结炉中，在1050℃～1200℃，保温时间为1～5h进行烧结，冷却；

S7、将冷却后的陶瓷坯片进行表面抛光；

S8、将抛光好的样品超声清洗后烘干，并进行氧化处理，然后被铂电极；

S9、极化：将有电极的样品在硅油中进行高极化极化处理，极化条件是温度为150℃～200℃，极化电压为8～12kV/mm，时间为20～50min；

S10、老化：将经极化处理后静置24小时后的样品在敞开的坩埚放入电炉中进行高温处理。

进一步地，步骤S1、S2、S3中的球磨或二次球磨均采用高能球磨，球磨条件为300～600r/min，时间为1～10h。

进一步地，步骤S4中，所述粘结剂为重量百分比为8％的聚乙烯醇溶液；粘结剂的用量为二次球磨后粉料总质量的7～10％。

进一步地，步骤S8中，氧化条件为700℃～1000℃的温度条件下处理2～6h。

进一步地，步骤S10中，老化过程中，高温处理的温度为500～600℃，时间为48～96h。

本技术方案与背景技术相比，至少具有如下优点：

本发明通过将2层铋层状结构压电陶瓷材料与3层铋层状结构的压电陶瓷材料复合制成复合材料，提高了压电陶瓷材料室温体电阻率，使得该复合材料具有高居里温度、高压电性能，且能高温下稳定工作；

本发明提供的制备方法中，通过球磨和成型提高了压电陶瓷的密度，采用氧化热处理及在高温条件下长时间的老化处理，使压电陶瓷材料性能更加稳定，并且提高了压电陶瓷在高温下的绝缘性及稳定性，因此能够很好地适合于高温使用；本发明的制备方法工艺简单，操作方便，适于推广。

附图说明

图1为本发明实施例1和实施例2的铋层状结构压电陶瓷材料的介电常数随温度变化的曲线；

图2为本发明实施例2的铋层状结构压电陶瓷材料的压电常数随温度变化图；

图3为实施例1和实施例2的铋层状结构压电陶瓷材料的直流电阻率-温度特性曲线图。

具体实施方式

现有技术中存在压电陶瓷材料无法在高温工作下同时拥有稳定的综合电学性能的技术问题。

为此，本发明提供一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其制备方法，以解决上述技术问题。

为了使本发明的目的、特征和优点更加的清晰，以下结合更具体的实施例，对本发明的具体实施方式做出更为详细的说明，在下面的描述中，阐述了很多具体的细节以便于充分的理解本发明，但是本发明能够以很多不同于描述的其他方式来实施。因此，本发明不受以下公开的具体实施的限制。

实施例1

本实施例提供了一种分子通式为：

0.9(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.1Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其具体的制备方法。该制备方法包括以下步骤：

S1、制备(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料：本实施例以Bi₂O₃(分析纯)、Na₂CO₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、CeO₂(分析纯)、Li₂CO₃(分析纯)为原料，按(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉的化学配比进行配料，根据上述配方和各原料的纯度分别算出配方所需各原料的质量，采用精密分析天平进行逐一称重。在其他实施例中，也可以采用其他包含本发明提供的复合材料所需元素的其他本领域常用原料进行制备，并不限于只能采用Bi₂O₃(分析纯)、Na₂CO₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、CeO₂(分析纯)、Li₂CO₃(分析纯)为原料；采用高能球磨以锆球和无水乙醇作为介质进行球磨混料，条件为500r/min，时间为6h，接着在80～120℃条件下烘干，然后将粉体压成块状，在850℃保温2.5小时进行预烧结，得到预烧结的NBN基压电陶瓷(即(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料)粉料；需要解释的是，(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉与Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基两层铋层状结构压电陶瓷材料分子式中Na、Bi配比不完全相同的原因是：缺少的部分为氧空位，原始分子式为：(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05[]0。₁₄Bi₂Nb₂O₉；实施例2中类似问题与之原因相同；S2、制备Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂铋层状结构压电陶瓷材料：本实施例以Bi₂O₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、TiO₂(分析纯)为原料，按Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂的化学配比进行配料，根据上述配方和各原料的纯度分别算出配方所需各原料的质量，采用精密分析天平进行逐一称重。在其他实施例中，也可以采用其他包含本发明提供的复合材料所需元素的其他本领域常用原料进行制备，并不限于只能采用Bi₂O₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、TiO₂(分析纯)为原料；以与制备(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料采用相同的球磨、烘干及预烧结的工艺条件制备出BIT基压电陶瓷(即Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂铋层状结构压电陶瓷材料)粉料；

容易想到的，步骤S1和S2的顺序并非唯一限定，两者可分先后(S1先S2后或者S1后S2先)进行也可时进行；

S3、将上述预烧结的NBN基压电陶瓷粉料和BIT基压电陶瓷粉料粉体按照0.9(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.1Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂配比进行配料，接着使用高能球磨以锆球和无水乙醇作为介质进行二次球磨，条件为500r/min，时间为10h，然后80～120℃条件下烘干，得到经过二次球磨的粉料；

S4、成型：向步骤S3得到的经过二次球磨的粉料中加入浓度为8％的聚乙烯醇粘结剂，粘结剂用量为二次球磨后粉料总质量的7～10％，使粉料充分混合粘结剂后，使用等静压压制成陶瓷坯片，成型压力为250MPa，保压5min；

S5、排塑：将成型好的陶瓷坯片置于750℃下保温2h进行排塑处理；

S6、烧结：将经排塑处理后的陶瓷坯片叠放后放入密闭坩埚里，置于高温烧结炉中，在高温1145℃下保温3h进行烧结，烧结结束后冷却至室温；

S7、抛光：将冷却后的陶瓷坯片进行表面抛光；

S8、氧化：将抛光后的陶瓷坯片进行超声清洗并用电炉进行氧化处理，条件为900℃的温度条件下保温3h，接着再被铂电极处理；

S9、极化：将经步骤S8得到的有电极的样品在硅油中进行高极化极化处理，所述高极化处理的条件为：温度为160℃，极化电压为11kV/mm，极化时间为40min。

S10、老化：经过步骤S9极化处理的压电陶瓷放置24h后，再经过温度为530℃，保温时间为96h的老化处理，即得到本实施例0.9(NaBi)_0.38(LiCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.1Bi₄Ti_2.95Nb_0.05O₁₂的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料。该陶瓷材料的主要性能参数见表1。

表1实施例1制得的铋层状结构复合高温压电陶瓷主要性能参数

由表1可见，根据本公开示例性实施例得到的铋层状结构复合压电陶瓷材料具有786℃的居里点，并且高温530℃老化96h后常温压电常数d₃₃为20～22pC/N，压电陶瓷材料和压电元件的压电性能能够显著提高，因此能够很好地适合于高温使用；并且因为相对介电常数较低，压电陶瓷材料和压电元件在高频下具有良好的介电性能，能够适合于在高频中的使用；本实施例通过将2层铋层状结构的压电陶瓷粉体与3层铋层状结构的压电陶瓷粉体复合，提高了压电陶瓷元件室温体电阻率(具体提高到了5.67×10¹¹Ω·㎝)，在500℃时电阻率为5.67×10⁶Ω·㎝，采用高能球磨和等静压成型工艺提高了压电陶瓷的密度，同时采用氧化热处理及在高温条件下长时间的老化处理，使压电陶瓷材料性能更加稳定，并且提高了压电陶瓷在高温下的绝缘性及稳定性，因此能够很好地适合于高温使用。

实施例2

本实施例提供了一种分子通式为：

0.8(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.2Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料及其具体的制备方法。该制备方法包括以下步骤：

S1、制备(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料：本实施例以Bi₂O₃(分析纯)、Na₂CO₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、CeO₂(分析纯)为原料，按(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉的化学配比进行配料，根据上述配方和各原料的纯度分别算出配方所需各原料的质量，采用精密分析天平进行逐一称重。在其他实施例中，也可以采用其他包含本发明提供的复合材料所需元素的其他本领域常用原料进行制备，并不限于只能采用Bi₂O₃(分析纯)、Na₂CO₃(分析纯)、Nb₂O₅(分析纯)、CeO₂(分析纯)为原料；采用高能球磨以锆球和无水乙醇作为介质进行球磨混料，条件为500r/min，时间为6h，接着在80～120℃条件下烘干，然后将粉体压成块状，在850℃保温2.5小时进行预烧结，得到预烧结的NBN基压电陶瓷(即(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料)粉料；

S2、制备Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂铋层状结构压电陶瓷材料：本实施例以Bi₂O₃(分析纯)、ZnO(分析纯)、TiO₂(分析纯)为原料，按Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂的化学配比进行配料，根据上述配方和各原料的纯度分别算出配方所需各原料的质量，采用精密分析天平进行逐一称重。在其他实施例中，也可以采用其他包含本发明提供的复合材料所需元素的其他本领域常用原料进行制备，并不限于只能采用Bi₂O₃(分析纯)、ZnO(分析纯)、TiO₂(分析纯)为原料；以与制备(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料采用相同的球磨、烘干及预烧结的工艺条件制备出BIT基压电陶瓷(即Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂铋层状结构压电陶瓷材料)粉料；

容易想到的，步骤S1和S2的顺序并非唯一限定，两者可分先后(S1先S2后或者S1后S2先)进行也可时进行；

S3、将上述预烧结的NBN基压电陶瓷粉料和BIT基压电陶瓷粉料粉体按照0.8(NaBi)_0.38(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.2Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂配比进行配料，接着使用高能球磨以锆球和无水乙醇作为介质进行二次球磨，条件为500r/min，时间为10h，然后80～120℃条件下烘干，得到经过二次球磨的粉料；

S4、成型：向步骤S3得到的经过二次球磨的粉料中加入浓度为8％的聚乙烯醇粘结剂，粘结剂用量为二次球磨后粉料总质量的7～10％，使粉料充分混合粘结剂后，使用等静压压制成陶瓷坯片，成型压力为250MPa，保压5min；

S5、排塑：将成型好的陶瓷坯片置于750℃下保温2h进行排塑处理；

S6、烧结：将经排塑处理后的陶瓷坯片叠放后，置于高温烧结炉中，在高温1140℃下保温3h进行烧结，烧结结束后冷却至室温；

S7、抛光：将冷却后的陶瓷坯片进行表面抛光；

S8、氧化：将抛光后的陶瓷坯片进行超声清洗并用电炉进行氧化处理，条件为900℃的温度条件下保温3h，接着再被铂电极处理；

S9、极化：将经步骤S8得到的有电极的样品在硅油中进行高极化极化处理，所述高极化处理的条件为：温度为160℃，极化电压为11kV/mm，极化时间为40min。

S10、老化：经过步骤S9极化处理的压电陶瓷放置24h后，再经过温度为530℃，保温时间为96h的老化处理，即得到本实施例0.8(NaBi)_0.39(NaCe)_0.05Bi₂Nb₂O₉+0.2Bi₄Ti_2.95Zn_0.05O₁₂的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料。该陶瓷材料的主要性能参数见表2。

表2实施例2制得的铋层状结构复合高温压电陶瓷主要性能参数

另外，结合表1和表2，图1还示出了本发明实施例1和实施例2的铋层状结构压电陶瓷材料的介电常数ε/ε_o随温度变化的曲线；由图1可知，实施例1和实施例2提供的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料居里温度分别为786℃、767℃；且在室温至600℃范围内，两材料的介电常数随温度的变化速率很小，这表明该两复合高温压电陶瓷材料在此温度内介电性能好，适宜于在高温下使用；

图2示出了本发明实施例2的复合高温压电陶瓷材料的压电常数d₃₃随温度变化图；由图3可知，在温度范围20-700℃时，该材料的压电常数稳定性较好，说明该压电陶瓷在700℃范围内性能稳定，适于高温使用；

图3为实施例1和实施例2的复合高温压电陶瓷材料的直流电阻率-温度特性曲线图，由图3可知，该两材料的电阻率随温度的上升而快速下降，实施例1和实施例2提供的复合高温压电陶瓷材料在常温下的电阻率分别为5.67×10¹¹Ω·㎝和6.11×10¹¹Ω·㎝，在500℃下的电阻率分别为5.67×10⁶Ω·㎝和1.76×10⁷Ω·㎝。

本发明得到的铋层状结构复合压电陶瓷材料具有高于760℃的居里点，并且高温530℃老化96h后常温压电常数d₃₃为20～22pC/N，本发明通过将2层铋层状结构的压电陶瓷粉体与3层铋层状结构的压电陶瓷粉体复合，提高了压电陶瓷材料室温体电阻率，采用高能球磨和等静压成型工艺提高了压电陶瓷的密度，同时采用氧化热处理及在高温条件下长时间的老化处理，使用压电陶瓷材料性能更加稳定，并且提高了压电陶瓷在高温下的绝缘性及稳定性，因此能够很好地适合于高温使用。

本发明克服了现有技术中存在的压电陶瓷材料无法在高温工作下同时拥有稳定的综合电学性能的技术问题，提供的材料具有高居里温度、高压电性能和高温下稳定工作。

以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种铋层状结构复合高温压电陶瓷材料，其特征在于：所述复合高温压电陶瓷材料由Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基两层铋层状结构压电陶瓷材料与Bi₄Ti₃O₁₂基三层铋层状结构压电陶瓷材料复合组成。

2.根据权利要求1所述的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料，其特征在于：所述复合高温压电陶瓷材料的分子通式为:

(1-z)(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉+zBi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂，

式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，0≤z≤0.5，0≤m≤0.1，x、y、z、m、1-m、1-z均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种，Me为Zn、Nb中的至少一种。

3.一种权利要求1或2所述的铋层状结构复合高温压电陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

分别预合成Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料；按比例混合所述预合成的Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基和Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料，然后依次经过成型、烧结、氧化、极化及老化处理；

其中，所述Na_0.5Bi_2.5Nb₂O₉基压电陶瓷材料的化学通式为：(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉，式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，x、y均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种；所述Bi₄Ti₃O₁₂基压电陶瓷材料的化学通式为：Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂，式中0≤m≤0.1，m、1-m均代表摩尔比例，Me为Zn、Nb中的至少一种。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述成型为等静压成型，所述等静压成型条件为压力150MPa～300MPa，保压5～10min。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

S1、得到(MBi)_x(M'N)_yBi₂Nb₂O₉铋层状结构压电陶瓷材料：以相应粉体原料的化学计量比进行配料，在无水乙醇溶液中球磨混合后，烘干压成块状，放入电炉进行700～900℃温度条件下1～5h预烧结，得到预烧结的粉料，粉碎所述预烧结的粉料，式中0≤x≤0.5，0≤y≤0.1，x、y均代表摩尔比例，M和M'均为碱金属Li、Na、K中的至少一种，N为稀土元素La、Ce中的至少一种；

S2、得到Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁₂铋层状结构压电陶瓷材料：以相应粉体原料的化学计量比进行配料，在无水乙醇溶液中球磨混合后，烘干压成块状，放入电炉进行700～900℃温度条件下1～5h预烧结，得到预烧结的粉料，粉碎所述预烧结的粉料，分子式Bi₄Ti_(1-m)Me_mO₁中，0≤m≤0.1，m，1-m均代表摩尔比例，Me为Zn、Nb中的至少一种；

S3、将步骤S1和步骤S2制备得到的粉料按(1-z):z的摩尔计量比称取后进行二次球磨、烘干后，得到经过二次球磨的粉料，其中0≤z≤0.5；

S4、向所述经过二次球磨的粉料中加入粘结剂后，造粒，压制成陶瓷坯片；

S5、将步骤S4中成型后的陶瓷坯片放在厢式电炉进行排塑处理；

S6、将经排塑处理后的陶瓷坯片放入密闭坩埚里，置于高温烧结炉中，在1050℃～1200℃，保温时间为1～5h进行烧结，冷却；

S7、将冷却后的陶瓷坯片进行表面抛光；

S8、将抛光好的样品超声清洗后烘干，并进行氧化处理，然后被铂电极；

S9、极化：将有电极的样品在硅油中进行高极化极化处理，极化条件是温度为150℃～200℃，极化电压为8～12kV/mm，时间为20～50min；

S10、老化：将经极化处理后静置24小时后的样品在敞开的坩埚放入电炉中进行高温处理。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：步骤S1、S2、S3中的球磨或二次球磨均采用高能球磨，球磨条件为300～600r/min，时间为1～10h。

7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：步骤S4中，所述粘结剂为重量百分比为8％的聚乙烯醇溶液；粘结剂的用量为二次球磨后粉料总质量的7～10％。

8.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：步骤S8中，氧化条件为700℃～1000℃的温度条件下处理2～6h。

9.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：步骤S10中，老化过程中，高温处理的温度为500～600℃，时间为48～96h。

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