CN113936818A - 一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法 - Google Patents

一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法。采用本发明所提供的均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法，所制得的均匀化的包覆颗粒弥散燃料在常规包覆颗粒弥散燃料的基础上实现了TRISO包覆燃料颗粒的径向均匀分布，降低了包覆颗粒弥散燃料在堆内运行时的温度梯度，有效地保护了包覆颗粒弥散燃料的完整性，降低了放射性产物释放风险，同时还解决了气冷微堆的中子物理、热工水力理论计算不准确的问题。

Description

一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法
技术领域
本发明属于包覆颗粒弥散燃料制造领域，涉及一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法。
背景技术
气冷微堆是一种基于棱柱式高温气冷堆发展改进而来的微型模块化气冷堆，可实现全寿期内不换料，采用固有安全性设计，充分简化系统配置，并以智能运维与模块化布置部署来提升用户体验，具备“固有安全、智能、灵活”的设计特征，可满足海底、孤岛、陆地偏远地区甚至可能满足外太空等特殊地域的供电需求。
由于气冷微堆的固有安全、全寿期不换料、氦气直接循环、人工干预较少等设计要求，需要气冷微堆燃料具有稳定性强，耐腐蚀，裂变产物释放极少等特征，而目前成熟的核燃料如压水堆的二氧化铀燃料芯块、高温气冷堆的石墨燃料球等均不能完全满足气冷微堆燃料的设计要求，所以选择了一种最近提出的全新燃料作为气冷微堆的燃料，即包覆颗粒弥散燃料。这是一种将三层各向同性包覆颗粒(TRISO包覆燃料颗粒)弥散到碳化硅基体中形成的柱状燃料，其中碳化硅材料的辐照稳定性以及化学稳定性可以保证燃料拥有较长的运行寿期，而TRISO包覆燃料颗粒以及碳化硅基体材料对裂变产物的双重阻挡作用则保证了运行过程中极少的裂变产物释放。
与高温气冷堆的燃料在堆芯内移动不同的是，气冷微堆的包覆颗粒弥散燃料全寿期内均放置在石墨孔道中，不发生移动，若包覆颗粒弥散燃料内存在温度梯度，则这一温度梯度的方向在整个寿期内不会发生变化。包覆颗粒弥散燃料的核心部件是TRISO包覆燃料颗粒，而温度梯度导致的阿米巴效应则是导致TRISO包覆燃料颗粒发生破损的重要破损机理之一，在常规的包覆颗粒弥散燃料生产工艺中，没有采取特殊的手段保证TRISO包覆燃料颗粒分布的均匀性，因此生产出的包覆颗粒弥散燃料内部分区域可能存在TRISO包覆燃料颗粒的聚集，而部分区域存在TRISO包覆燃料颗粒较少的情况，这一情况则会导致包覆颗粒弥散燃料内出现较高的温度梯度，叠加包覆颗粒弥散燃料寿期较长，且运行寿期内不移动的特征，进而可能出现较为的严重阿米巴效应，发生TRISO包覆燃料颗粒破损，最终导致放射性裂变产物的释放。而包覆颗粒弥散燃料在气冷微堆内是通过燃料柱的形式存在，燃料柱的圆柱侧面裸露在外，其温度更低，所以径向温度梯度情况较轴向更为严重，需要优先解决径向温度梯度的问题，优化TRISO包覆燃料颗粒在径向分布的均匀性。另外，目前气冷微堆的中子物理、热工水力理论计算分析结果均基于均匀化的包覆颗粒弥散燃料，与实际使用时存在TRISO包覆燃料颗粒的包覆颗粒弥散燃料的结果不太一致，所以优化TRISO包覆燃料颗粒在包覆颗粒弥散燃料内的均匀性还能解决物理热工计算不准确的问题。
发明内容
针对现有技术中所存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料及其制备方法，以实现TRISO包覆燃料颗粒的径向均匀分布来优化TRISO包覆燃料颗粒在燃料内的均匀性，降低包覆颗粒弥散燃料在堆内运行时的温度梯度，有效地保护包覆颗粒弥散燃料的完整性，降低放射性产物释放风险，同时解决气冷微堆的中子物理、热工水力理论计算不准确的问题。
为实现此目的，本发明提供一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料包括基体材料、穿衣的TRISO包覆燃料颗粒和一系列碳化硅圆柱筒体；其中：
所述基体材料是通过向纳米级碳化硅粉末中添加助烧剂，混合均匀后烘干并筛分制得；
所述穿衣的TRISO包覆燃料颗粒通过在TRISO包覆燃料颗粒表面涂覆碳化硅层得到；
所述一系列碳化硅圆柱筒体采用化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺制备；
所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料是将所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入安装在石墨模具底部环形凹槽中的所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，再加压烧结制得。
进一步，所述助烧剂为氧化物；所述混合均匀的方法为利用有机溶剂作为分散剂，采用湿法球磨工艺将所述纳米级碳化硅粉末和助烧剂混合均匀。
进一步，所述碳化硅层为所述基体材料与粘性有机溶剂的混合物。
进一步，所述化学气相沉积法在甲基三氯硅烷氛围中进行，所述化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺的温度高于1600℃。
进一步，所述一系列碳化硅圆柱筒体的半径成等差数列，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等。
进一步，所述最小的碳化硅圆柱筒体直径大于所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径。
进一步，所述一系列碳化硅圆柱筒体的壁厚小于0.25mm。
进一步，所述加压烧结的温度高于1600℃。
本发明还提供一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备基体材料：向纳米级碳化硅粉末中添加助烧剂，混合均匀后烘干并筛分，作为包覆颗粒弥散燃料的基体材料；
(2)制备穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒：在TRISO包覆燃料颗粒表面涂覆碳化硅层，得到穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒；
(3)制备一系列碳化硅圆柱筒体：采用在甲基三氯硅烷氛围中化学气相沉积法，或者碳化硅粉末烧结工艺，所述化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺的温度高于1600℃，制备出一系列碳化硅圆柱筒体；
(4)石墨模具装料并压实：将所述一系列碳化硅圆柱筒体安装入石墨模具底部的环形凹槽中，并将所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，再采用相配合的石墨压头将所述间隙空间压实；
(5)加压烧结：将步骤(4)中压实了间隙空间的石墨模具和石墨压头整体送入烧结设备内，在高于1600℃的温度下加压烧结，烧结时石墨压头维持压力50～100MPa，烧结时需要保温30～60min；
(6)脱模，机加工去除所述一系列碳化硅圆柱筒体超出圆柱基体的部分，制得圆柱状均匀化的包覆颗粒弥散燃料。
进一步，所述助烧剂为氧化物。
进一步，所述涂覆碳化硅层是将所述基体材料与粘性有机溶剂的混合物以喷涂的方式涂覆在TRISO包覆燃料颗粒表面形成碳化硅层。
本发明的有益效果在于，采用本发明所提供的均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法制得的均匀化的包覆颗粒弥散燃料拥有包覆颗粒弥散燃料全部优点，保证了燃料在辐照、高温以及事故条件下的结构与化学稳定性，TRISO包覆燃料颗粒内的碳化硅层和碳化硅基体材料能阻挡大部分的气态及固态裂变产物，而在此基础上本发明进一步优化了TRISO包覆燃料颗粒在燃料内的均匀性，尤其实现了TRISO包覆燃料颗粒径向分布上的均匀化，提高了堆芯中子物理和热工计算分析的准确性，同时有效降低了燃料在径向的温度梯度，降低了TRISO包覆燃料颗粒破损的风险，进而降低了裂变产物释放的风险。另外，燃料在径向的温度梯度的降低还能降低包覆颗粒弥散燃料在长时间运行条件下发生燃料芯体破碎的可能性。
附图说明
图1为本发明所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法流程图。
图2为本发明所述石墨模具装料示意图。
图3为本发明所述石墨压头示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步描述。
实施例1
一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，包括基体材料、穿衣的TRISO包覆燃料颗粒和一系列碳化硅圆柱筒体；其中：
基体材料是通过将Al2O3作为助烧剂添加到纳米级碳化硅粉末中，利用酒精作为分散剂，采用湿法球磨工艺混合均匀后，再烘干并筛分制得；
穿衣的TRISO包覆燃料颗粒是在燃料核心物质组成为二氧化铀的TRISO包覆颗粒表面涂覆碳化硅层得到，所涂覆的碳化硅层作为缓冲层以避免加工制造过程中的操作造成TRISO包覆燃料颗粒碰撞而导致TRISO包覆燃料颗粒外层破损；
一系列碳化硅圆柱筒体是在甲基三氯硅烷氛围中采用温度高于1600℃的化学气相沉积法制备；所制得的一系列碳化硅圆柱筒体的半径成等差数列，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等；最小的碳化硅圆柱筒体直径略大于穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径；一系列碳化硅圆柱筒体的壁厚为0.15～0.2mm；
均匀化的包覆颗粒弥散燃料是将穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入安装在石墨模具底部环形凹槽中的所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，在高于1600℃的温度下加压烧结再脱模制得。
如图1所示，本实施例中一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料的制造方法，包括如下步骤：
(1)制备基体材料：向纳米级碳化硅粉末中添加作为助烧剂的Al2O3，利用酒精作为分散剂，采用湿法球磨工艺将助烧剂和纳米级碳化硅粉末混合均匀，再烘干并筛分，作为包覆颗粒弥散燃料的基体材料；
(2)制备穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒：将包覆颗粒弥散燃料的基体材料与聚乙二醇混合后，将所得到的混合物以喷涂的方式涂覆在TRISO包覆燃料颗粒表面形成碳化硅层，得到穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒；
(3)制备一系列碳化硅圆柱筒体1：在甲基三氯硅烷氛围中采用化学气相沉积法制备一系列碳化硅圆柱筒体1，进行化学气相沉积的温度高于1600℃，能保证一系列碳化硅圆柱筒体1的质量；制备出半径成等差数列的一系列碳化硅圆柱筒体1，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等；最小的碳化硅圆柱筒体直径略大于所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径；一系列碳化硅圆柱筒体1的壁厚为0.15～0.2mm。
(4)石墨模具装料并压实：如图2和图3所示，将所述一系列碳化硅圆柱筒体1安装入石墨模具3底部的环形凹槽中，并将穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料2填充入一系列碳化硅圆柱筒体1与石墨模具3形成的间隙空间内，再采用相配合的石墨压头4将间隙空间压实；
(5)加压烧结：将步骤(4)中压实了间隙空间的石墨模具3和石墨压头4整体送入烧结设备内加压烧结；加压烧结的温度高于1600℃，烧结时石墨压头4维持压力50MPa，烧结时需要保温60min。
(6)脱模，机加工去除所述一系列碳化硅圆柱筒体1超出圆柱基体的部分，制得圆柱状均匀化的包覆颗粒弥散燃料。
实施例2
一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，包括基体材料、穿衣的TRISO包覆燃料颗粒和一系列碳化硅圆柱筒体；其中：
基体材料是通过将Y2O3作为助烧剂添加到纳米级碳化硅粉末中，利用酒精作为分散剂，采用湿法球磨工艺混合均匀后，再烘干并筛分制得；
穿衣的TRISO包覆燃料颗粒是在燃料核心物质组成为二氧化铀的TRISO包覆燃料颗粒表面涂覆碳化硅层得到，所涂覆的碳化硅层作为缓冲层以避免加工制造过程中的操作造成TRISO包覆燃料颗粒碰撞而导致TRISO包覆燃料颗粒外层破损；
一系列碳化硅圆柱筒体是采用温度高于1600℃的碳化硅粉末烧结工艺制备；所制得的一系列碳化硅圆柱筒体的半径成等差数列，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等；最小的碳化硅圆柱筒体直径略大于穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径；一系列碳化硅圆柱筒体的壁厚0.1～0.15mm。
均匀化的包覆颗粒弥散燃料是将穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入安装在石墨模具底部环形凹槽中的所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，在高于1600℃的温度下加压烧结再脱模制得。
如图1所示，本实施例中一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料的制造方法，包括如下步骤：
(1)制备基体材料：向纳米级碳化硅粉末中添加作为助烧剂的Y2O3，利用酒精作为分散剂，采用湿法球磨工艺将助烧剂和纳米级碳化硅粉末混合均匀，再烘干并筛分，作为包覆颗粒弥散燃料的基体材料；
(2)制备穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒：将包覆颗粒弥散燃料的基体材料与丙三醇混合后，将所得到的混合物以喷涂的方式涂覆在TRISO包覆燃料颗粒表面形成碳化硅层，得到穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒；
(3)制备一系列碳化硅圆柱筒体1：采用温度高于1600℃的碳化硅粉末烧结工艺制备一系列碳化硅圆柱筒体1，能保证一系列碳化硅圆柱筒体1的质量；制备出半径成等差数列的一系列碳化硅圆柱筒体1，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等；最小的碳化硅圆柱筒体直径略大于所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径；一系列碳化硅圆柱筒体1的壁厚为0.1～0.15mm。
(4)石墨模具装料并压实：如图2和图3所示，将所述一系列碳化硅圆柱筒体1安装入石墨模具3底部的环形凹槽中，并将穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料2填充入一系列碳化硅圆柱筒体1与石墨模具3形成的间隙空间内，再采用相配合的石墨压头4将间隙空间压实；
(5)加压烧结：将步骤(4)中压实了间隙空间的石墨模具3和石墨压头4整体送入烧结设备内加压烧结；加压烧结的温度高于1600℃，烧结时石墨压头4维持压力100MPa，烧结时需要保温30min。。
(6)脱模，机加工去除所述一系列碳化硅圆柱筒体1超出圆柱基体的部分，制得圆柱状均匀化的包覆颗粒弥散燃料。
上述实施例只是对本发明的举例说明，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (11)

1.一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料包括基体材料、穿衣的TRISO包覆燃料颗粒和一系列碳化硅圆柱筒体；其中：
所述基体材料是通过向纳米级碳化硅粉末中添加助烧剂，混合均匀后烘干并筛分制得；
所述穿衣的TRISO包覆燃料颗粒通过在TRISO包覆燃料颗粒表面涂覆碳化硅层得到；
所述一系列碳化硅圆柱筒体采用化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺制备；
所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料是将所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入安装在石墨模具底部环形凹槽中的所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，再加压烧结制得。
2.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述助烧剂为氧化物，所述混合均匀的方法为利用有机溶剂作为分散剂，采用湿法球磨工艺将所述纳米级碳化硅粉末和助烧剂混合均匀。
3.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述碳化硅层为所述基体材料与粘性有机溶剂的混合物。
4.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述化学气相沉积法在甲基三氯硅烷氛围中进行，所述化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺的温度高于1600℃。
5.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述一系列碳化硅圆柱筒体的半径成等差数列，所述等差数列的公差与最小的碳化硅圆柱筒体直径相等。
6.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述最小的碳化硅圆柱筒体直径大于所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒直径，最大的碳化硅圆柱筒体的半径为所述均匀化的包覆颗粒弥散燃料圆柱体的半径。
7.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述一系列碳化硅圆柱筒体的壁厚小于0.25mm。
8.根据权利要求1所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料，其特征在于，所述加压烧结的温度高于1600℃。
9.一种根据权利要求1-8任一项所述的均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备基体材料：向纳米级碳化硅粉末中添加助烧剂，混合均匀后烘干并筛分，作为包覆颗粒弥散燃料的基体材料；
(2)制备穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒：在TRISO包覆燃料颗粒表面涂覆碳化硅层，得到穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒；
(3)制备一系列碳化硅圆柱筒体：采用在甲基三氯硅烷氛围中化学气相沉积法，或者碳化硅粉末烧结工艺，所述化学气相沉积法或者碳化硅粉末烧结工艺的温度高于1600℃，制备出一系列碳化硅圆柱筒体；
(4)石墨模具装料并压实：将所述一系列碳化硅圆柱筒体安装入石墨模具底部的环形凹槽中，并将所述穿衣后的TRISO包覆燃料颗粒、基体材料混合搅拌均匀后，形成的混合浆料填充入所述一系列碳化硅圆柱筒体与石墨模具形成的间隙空间内，再采用相配合的石墨压头将所述间隙空间压实；
(5)加压烧结：将步骤(4)中压实了间隙空间的石墨模具和石墨压头整体送入烧结设备内，在高于1600℃的温度下加压烧结，烧结时石墨压头维持压力50～100MPa，烧结时需要保温30～60min；
(6)脱模，机加工去除所述一系列碳化硅圆柱筒体超出圆柱基体的部分，制得圆柱状均匀化的包覆颗粒弥散燃料。
10.根据权利要求9所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法，其特征在于，所述助烧剂为氧化物。
11.根据权利要求9所述的一种均匀化的包覆颗粒弥散燃料制备方法，其特征在于，所述涂覆碳化硅层是将所述基体材料与粘性有机溶剂的混合物以喷涂的方式涂覆在TRISO包覆燃料颗粒表面形成碳化硅层。
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