CN113912341A - 一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法。采用本发明所提供的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法，以氧化铕作为增加中子吸收和屏蔽效果的材料，能够提升普通混凝土的中子吸收和屏蔽效果。所制得的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子移除宏观截面为普通混凝土的2～3倍；同时，所制得的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的光子半衰减层厚度比普通混凝土下降5～10％。此外，铕吸收中子的主要反应为(n,γ)反应，因此不会产生和积累氦气，长时间辐照不会出现脆裂现象。

Description

一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法
技术领域
本发明属于混凝土材料制造领域，涉及一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法。
背景技术
在核设施中，为了保护人员和环境的辐射安全，使用了一系列的防护手段。放射性物质所产生的α、β射线穿透能力低，易被吸收，因而外照射的射线防护主要是为了防护中子和光子。混凝土因其可塑性好，价格低廉，强度高而被广泛应用于建筑工程中，同时混凝土也广泛的用作射线防护的材料。普通的混凝土主要由水泥、砂子、骨料和水混合而成。但是普通混凝土对中子和光子的屏蔽能力不强，对于辐射较强的情况下需要增加其屏蔽厚度来达到一定的屏蔽效果。为了提升混凝土的防护能力，已经有很多研究，在混凝土中添加不同的材料和物质来改善和提升射线防护的效果。例如重混凝土可以采用磁铁矿石、褐铁矿石或重晶石作骨料，同时引入充分数量的结晶水和一些中子吸收截面较大的轻核素的化合物形成混合物。通过含高质量数的核素对光子进行衰减，通过提高水含量慢化中子，再利用轻核素等吸收中子，因此其屏蔽效果大大好于普通混凝土，可以减少混凝土墙厚度。中国专利申请(申请号201210529795.6，公布日2013年3月27日)公开了一种高性能的核辐射屏蔽混凝土材料，它是由水泥、骨料、水等混合而成。该辐射屏蔽混凝土采用了富含结晶水橄榄岩石作为骨料，因此结晶水含量较高(水分含量为6～14％)，具有较好的中子屏蔽能力。
中国专利申请(申请号201910026840.8，公布日2019年5月3日)公开了一种防辐射型磷铝酸盐水泥基核电混凝土，该防辐射型磷铝酸盐水泥基核电混凝土由五元体系磷铝酸盐水泥、水、防辐射粗骨料、防辐射细骨料和外加剂组成，由于所用五元体系磷铝酸盐水泥密度大，可以有效的防止骨料离析现象的产生。
硼不仅有较宽的中子吸收能谱和吸收截面，还具有低廉的价格，也常作为一种添加剂用于中子防护，例如，中国专利申请(申请号201711320573.2，公布日2018年6月1日)公开了一种非晶纤维增强的中子屏蔽特种混凝土及其制备方法，其中公布的混凝土是以砂浆为基体将非晶合金纤维均匀加入基体当中，基体由水、水泥、砂、碎石混拌而成，非晶合金具有优异的抗拉强度及耐腐蚀等性能，将其适量掺入混凝土可以提高混凝土的韧性及耐腐蚀性。非晶纤维成分中硼元素所占比为10～45％，因而该混凝土具有优异的中子屏蔽效果。但是硼吸收中子发生的反应主要为10B(n,α)7Li，该反应将产生氦气。
发明内容
针对现有技术中所存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法，采用氧化铕作为增加中子吸收和屏蔽效果的材料，以提升普通混凝土的中子吸收和屏蔽效果。
为实现此目的，本发明提供一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料包括如下重量配比的原料：水泥280～300份、氧化铕粉末70～90份、骨料1100～1200份、水140～150份。
进一步，所述水泥为普通硅酸盐水泥，强度等级为42.5级以上。
进一步，所述氧化铕粉末为天然铕的三氧化二铕粉末，粒径范围为5～15μm。
进一步，所述混凝土材料中所述氧化铕粉末的质量百分含量不低于5％。
进一步，所述骨料为普通中砂，细度模数为3.0～2.3。
进一步，所述骨料粒径范围为0.5～0.35mm。
进一步，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子移除宏观截面为普通混凝土的2～3倍。
进一步，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的光子半衰减层厚度比普通混凝土下降5～10％。
本发明还提供一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)按重量配比定量称取水泥、氧化铕粉末份、骨料；
(2)将步骤(1)中称取物料投入搅拌机中，采用机械搅拌方式混合均匀；
(3)按重量配比定量称取对应量的水，加入步骤(2)中混合均匀的混合物中，不断搅拌，配制成具有良好和易性的水泥砂浆。
进一步，所述混合均匀是指充分混合至混合物颜色一致。
本发明的有益效果在于，采用本发明所提供的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料及其制备方法，提升了普通混凝土的中子吸收和屏蔽效果。本发明中使用氧化铕作为增加中子吸收和屏蔽效果的材料，所制得的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子移除宏观截面为普通混凝土的2～3倍。同时，由于铕的质量数(为63)较大，有助于光子的屏蔽，本发明所提供的混凝土材料的光子半衰减层厚度比普通混凝土下降5～10％。此外，铕吸收中子的主要反应为(n,γ)反应，因此不会产生和积累氦气，长时间辐照不会出现脆裂现象。
附图说明
图1为本发明所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料制备方法流程图。
图2为本发明实施例所述光子源强随着混凝土厚度的变化示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明的技术方案作进一步清楚、完整的描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，包括如下重量配比的原料：
Figure BDA0003274655780000041
如图1所示，本实施例中一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)按上述重量配比定量称取强度等级为42.5级的普通硅酸盐水泥；粒径范围为5～15μm的三氧化二铕粉末、粒径范围为0.5～0.35mm；细度模数为3.0～2.3普通中砂；
(2)将步骤(1)中称取的物料投入搅拌机中，采用机械搅拌的方式混合均匀至混合物颜色一致；
(3)按上述重量配比定量称取对应量的水，加入步骤(2)中混合均匀的混合物中，不断搅拌，配制成具有良好和易性的水泥砂浆。
实施例2
一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，包括如下重量配比的原料：
Figure BDA0003274655780000051
如图1所示，本实施例中一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的制备方法与实施例1相同。
对比例
为了进行效果的对比，本发明制备了普通混凝土作为对比例，所述普通混凝土的成分来源于《核反应堆材料手册》中的代号01的材料，其原料组成及重量配比如下：
强度等级为42.5级的普通硅酸盐水泥318份
粒径范围为0.5～0.35mm、细度模数为3.0～2.3普通中砂和砂土3300份水260份本对比例中所述普通混凝土材料由如下步骤制得：
(1)按上述重量配比定量称取强度等级为42.5级的普通硅酸盐水泥、粒径范围为0.5～0.35mm、细度模数为3.0～2.3普通中砂和砂土；
(2)将步骤(1)中称取的物料投入搅拌机中，采用机械搅拌的方式混合均匀至混合物颜色一致；
(3)按上述重量配比定量称取对应量的水，加入步骤(2)中混合均匀的混合物中，不断搅拌，配制成具有良好和易性的水泥砂浆。
实施例1、实施例2所制得的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料中各元素的重量百分比如表1所示；为了进行效果对比，对比例所制得的普通混凝土中各相应元素的重量百分比也列于表1中。
下面使用两个应用场景，对实施例1、实施例2所制备得到的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子吸收和屏蔽效果进行计算分析和说明。
应用场景1：用于盛装硝酸钚溶液的混凝土填充的环形槽。
硝酸钚溶液为不考虑自由硝酸的硝酸钚Pu(NO3)3溶液。混凝土填充的环形槽的尺寸为外直径150cm，高180cm，料液环隙5cm，混凝土环隙40cm。
应用场景1中，使用实施例1、实施例2所制备的混凝土填充的环形槽与对比例所制备的普通混凝土填充的环形槽的特性参数如表2所示。由表2的数据可知，实施例1、实施例2所制备得到的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子移除宏观截面为对比例所制备普通混凝土的2.5倍左右，中子吸收和屏蔽效果得到了明显提升。这是由于铕是一种热中子吸收截面较大的稀土金属元素，天然铕中占47.8％的Eu-151的热中子平均吸收截面为9184.8靶，共振区中子平均吸收截面为3294.36靶。
应用场景2：用作乏燃料组件外的混凝土屏蔽层。
一组初始富集度为4.45％，燃耗深度约为52000MWd/tU的乏燃料，其光子源强的能谱如表3所示。将其分别放置于使用实施例1所制备的混凝土制成的圆柱形屏蔽层模块、实施例2所制备的混凝土制成的圆柱形屏蔽层模块和对比例所制备普通混凝土制成的圆柱形屏蔽层模块中。
计算得到的光子源强随着混凝土厚度的变化如图2所示。从图2可知，在应用场景2中，对比例所制备普通混凝土的光子线衰减系数为0.1131cm-1，实施例1、实施例2所制备得到的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的光子线衰减系数分别为0.1224cm-1、0.1227cm-1。普通混凝土的半衰减层厚度为6.08cm，实施例1、实施例2所制备得到的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的半衰减层厚度分别为5.66cm、5.64cm。由上述数据可见，实施例1、实施例2所制备得到的用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的半衰减层厚度相比对比例所制备普通混凝土分别下降了6.9％、7.3％，这是由于铕的质量数(为63)较大，更有助于光子的屏蔽。
表1计算使用的实施例混凝土和普通混凝土材料的重量百分比
元素 实施例1(wt％) 实施例2(wt％) 普通混凝土(wt％)
H 0.1974 0.19690 0.2078
O 47.55 47.461 49.33926
C 5.303 5.2887 5.582
Mg 0.1983 0.19772 0.2087
Al 0.4854 0.48412 0.5110
Si 17.87 17.819 18.807
S 0.07832 0.078110 0.08244
Ca 23.70 23.636 24.95
Ni 0.2962 0.29535 0.3118
Eu 4.318 4.5426 /
表2应用场景1中实施例和普通混凝土特性参数
参数 实施例1 实施例2 普通混凝土
中子移除宏观截面∑<sub>R</sub>(cm<sup>-1</sup>) 2.0401E-01 2.0536E-01 8.2045E-02
表3乏燃料组件的光子源强能谱
Figure BDA0003274655780000071
Figure BDA0003274655780000081
上述实施例只是对本发明的举例说明，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (10)

1.一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料包括如下重量配比的原料：水泥280～300份、氧化铕粉末70～90份、骨料1100～1200份、水140～150份。
2.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述水泥为普通硅酸盐水泥，强度等级为42.5级以上。
3.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述氧化铕粉末为天然铕的三氧化二铕粉末，粒径范围为5～15μm。
4.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述混凝土材料中所述氧化铕粉末的质量百分含量不低于5％。
5.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述骨料为普通中砂，细度模数为3.0～2.3。
6.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述骨料粒径范围为0.5～0.35mm。
7.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的中子移除宏观截面比普通混凝土高出2～3倍。
8.根据权利要求1所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料，其特征在于，所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的光子半衰减层厚度比普通混凝土下降5～10％。
9.一种根据权利要求1-8任一项所述用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：
(1)按重量配比定量称取水泥、氧化铕粉末份、骨料；
(2)将步骤(1)中称取物料投入搅拌机中，采用机械搅拌方式混合均匀；
(3)按重量配比定量称取对应量的水，加入步骤(2)中混合均匀的混合物中，不断搅拌，配制成具有良好和易性的水泥砂浆。
10.根据权利要求9所述的一种用于中子吸收和屏蔽的混凝土材料的制备方法，其特征在于，所述混合均匀是指充分混合至混合物颜色一致。
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