CN113713571B - 一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去；然后将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能、热能以及化学能的作用下，进行CO2的解吸。最后解吸后的溶液通入吸收室中进行CO2的吸收，形成一个循环。单原子流体中含Cr原子，强化了单原子流体的热电效应，强热电效应能够增强CO2解吸，可大幅度降低解吸温度，进而降低能耗。本发明提出的一种含Cr的单原子流体增强CO2解吸的方法可高效低能耗捕集CO2，对于工业上大规模捕集CO2具有重要的应用价值。

Description

一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法
技术领域
本发明属于工艺设计领域，具体涉及一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法。
背景技术
化石燃料燃烧排放了大量的CO2，增加了大气中的CO2浓度水平，导致全球气候变暖。CO2捕集对控制温室气体排放非常有效。捕集二氧化碳的主要方法有吸收法、吸附法和膜分离法等。其中，吸收法可分为化学吸收和物理吸收。基于化学溶剂的吸收法是实现工业CO2捕集最有前景的方法。然而，传统的基于胺的CO2捕获系统存在高温解吸CO2问题，这导致了高能耗。因此，研究新的CO2吸收溶剂，降低CO2捕集的能耗和成本是近年来的研究热点。对于化学吸收法捕集CO2的最新研究包括以下几种：
(1)烷醇胺水溶液(如MEA)是从点源(如电厂烟气)化学吸附二氧化碳最成熟的技术。这些烷醇胺具有快速的二氧化碳吸收动力学，在低分压下形成氨基甲酸酯。(JINKYUIM,SUNG YUN HONG,YOUNGEUN CHEON,et al.Steric hindrance-induced zwitterioniccarbonates from alkanolamines and CO2:highly efficient CO2 absorbents[J].Energy&environmental science:EES,2011,4(10):4284-4289.)但烷醇胺水溶液再生温度高(>120℃)、溶剂蒸发损失大，难以在工业中大规模推广使用。
(2)硅氧基乙胺是一种氨基硅溶剂，通过标准的氨基甲酸酯机制，可逆地结合二氧化碳形成离子液体。硅氧基乙醇胺具有良好的二氧化碳捕获能力和较低的再生温度。(Blasucci Vittoria,Dilek Cerag,Huttenhower Hillary,John Ejae,Llopis-MestreVeronica,Pollet Pamela,Eckert Charles A,Liotta Charles L.One-component,switchable ionic liquids derived from siloxylated amines.[J].Chemicalcommunications(Cambridge,England),2009(1).)但硅氧基乙醇胺的Si-O键不稳定，易发生水解，缺乏化学耐久性。
(3)多孔离子液体可用于低压下可逆捕获大量二氧化碳，这种离子液体通过利用羧酸膦盐进行化学吸收二氧化碳。多孔离子液体具有不挥发、热稳定好、无腐蚀性等优点。(Costa Gomes Margarida,Avila Jocasta,Lepre Luiz Fernando,Santini Catherine,Tiano Martin,DenisQuanquin Sandrine,Chung Szeto Kai,Padua Agilio.New high-performance porous ionic liquids for low pressure CO2 capture.[J].AngewandteChemie(International ed.in English),2021.)但多孔离子液体价格昂贵，对于工程应用来说成本过高。
综上所述，现有的CO2吸收溶剂仍然存在解吸温度高，溶剂稳定性低等问题，还不能有效实现节能、低成本等目标。
发明内容
本发明的目的在于克服上述不足，提供一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，相对传统的基于胺溶液的CO2捕集系统具有解吸温度低、解吸速度快、能耗低等优势，可以大大降低工业上大规模捕集CO2能源的使用，对于实现节能减排具有重大意义。
为了达到上述目的，本发明的技术方案如下：
一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去；然后将吸收烟气后的含Cr的单原子流体通入到反应器中，在电能、热能以及化学能的作用下，进行CO2的解吸；其中，含Cr的单原子流体包括聚苯胺和氮氧自由基哌啶醇。
本发明进一步的改进在于，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1～2V电压实现；反应器内温度设置在90℃～100℃；解吸后的含Cr的单原子流体通入吸收室中进行CO2的吸收，形成一个循环。
本发明进一步的改进在于，含Cr的单原子流体通过以下过程制得：将PVDF与DMF混合，一次搅拌均匀，然后加入Cr单原子催化剂，二次搅拌均匀，再加入聚苯胺、氮氧自由基哌啶醇和MEA，三次搅拌均匀，得到含Cr的单原子流体。
本发明进一步的改进在于，PVDF、DMF、Cr单原子催化剂、聚苯胺、氮氧自由基哌啶醇与MEA的用量比为(2-2.8)g：(40-60)mL：(0.004-0.006)g：(1-1.6)g：(1-1.8)g：(10-15)g。
本发明进一步的改进在于，一次搅拌时间为10-16h，二次搅拌时间为20-30h，三次搅拌时间为40-50h。
本发明进一步的改进在于，Cr单原子催化剂为Cr-C3N4。
本发明进一步的改进在于，Cr-C3N4的制备过程为：将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，干燥后研磨后在500-580℃煅烧2.5-4h，得到Cr-C3N4。
本发明进一步的改进在于，硝酸铬和C3N4的物质的量的比为1：(1-4)。
本发明进一步的改进在于，干燥的具体过程为：在40-60℃下真空干燥8h-14h。
本发明进一步的改进在于，自室温以5℃/min的升温速率升温至500-580℃。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：含Cr的单原子流体具有稳定性，因为导电的聚苯胺在加热时会产生的电荷，能阻碍原子转变为离子，而且聚苯胺中氨基对于金属原子的方向相反的相互作用，阻碍原子聚集，使得Cr原子始终保持单原子(零电位)。单个Cr原子在加热或冷却过程中增强了聚苯胺和氮氧自由基哌啶醇之间的电子转移。这使得聚苯胺失去更多的电子产生正电荷，同时使氮氧自由基哌啶醇积累更多的电子产生负电荷。因此，增强的电子转移使得单原子流体具有比聚苯胺和氮氧自由基哌啶醇更强的热电效应。强热电效具有增强CO2解吸的潜力。本发明的含Cr的单原子流体可以使CO2解吸温度降低至90℃，解吸能耗降低至1.6GJ/t，可以大大降低能源的使用，对于工业高效低成本捕集CO2具有重要的工程应用价值。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步说明。
本发明为了克服传统二氧化碳解吸过程中解吸温度较高的问题，提供了一种含Cr的单原子流体增强CO2解吸的方法。
参见图1，本发明包括以下步骤：
(1)将2-2.8g的PVDF与体积为20-30mL的DMF混合搅拌10-16h，加入0.004-0.006gCr单原子催化剂再搅拌20-30h，再加入1-1.6g的聚苯胺，1-1.8g氮氧自由基哌啶醇，10-15g的MEA(乙醇胺)，20-30mL的DMF，再搅拌40-50h，得到含Cr的单原子流体。
其中，Cr单原子催化剂为Cr-C3N4。Cr-C3N4的制备过程为：按物质的量的比1：(1-4)，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在40-60℃下真空干燥8h-14h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至500-580℃煅烧2.5-4h，得到Cr-C3N4。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。吸收反应常温操作即可。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1～2V电压实现，反应器内温度设置在90℃-100℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出，含Cr的单原子流体继续通入吸收室内，开始新的循环。
实施例1
(1)按物质的量的比1：2，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在50℃下真空干燥10h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至550℃煅烧3h，得到Cr单原子催化剂。
将2.4g的PVDF与体积为25mL的DMF混合搅拌12h，加入0.005g Cr单原子催化剂再搅拌25h，再加入1.2g的聚苯胺，1.5g氮氧自由基哌啶醇，12g的MEA(乙醇胺)，25mL的DMF，再搅拌45h，得到含Cr的单原子流体。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1V电压实现，反应器内温度设置在90℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出。
为了验证实施例1的含Cr的单原子流体解吸CO2性能，本发明开展了含Cr的单原子流体的解吸实验，吸收温度为293K，解吸温度为363K-373K，(较常规胺法的解吸温度低大约30K)。解吸CO2量由NaOH溶液质量变化计算。解吸能耗根据加热系统能耗和解吸CO2量进行计算。实验获得的结果如表1所示。
表1含Cr的单原子流体解吸CO2性能
溶液 吸收时间/s 吸收量/g/ml 解吸温度/K 解吸能耗/GJ/t 电极对
含Cr的单原子流体 3085 0.086 363 2.85 石墨棒，铜棒
常规胺法 3600 0.082 393 3.6 石墨棒，铜棒
由表1可知，含Cr的单原子流体CO2的吸收量增大了4.8％，溶液吸收达到饱和的时间降低为传统系统捕集时间的85.6％，CO2解吸温度减低了30K，能耗降低了20％-24％。
实施例2
(1)按物质的量的比1：1，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在40℃下真空干燥14h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至500℃煅烧3.5h，得到Cr单原子催化剂。
将2g的PVDF与体积为30mL的DMF混合搅拌10h，加入0.004g Cr单原子催化剂再搅拌20h，再加入1g的聚苯胺，1.8g氮氧自由基哌啶醇，10g的MEA(乙醇胺)，20mL的DMF，再搅拌50h，得到含Cr的单原子流体。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加2V电压实现，反应器内温度设置在100℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出。
实施例3
(1)按物质的量的比1：3，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在60℃下真空干燥8h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至580℃煅烧2.5h，得到Cr单原子催化剂。
将2.8g的PVDF与体积为22mL的DMF混合搅拌16h，加入0.006g Cr单原子催化剂再搅拌30h，再加入1.6g的聚苯胺，1.2g氮氧自由基哌啶醇，15g的MEA(乙醇胺)，23mL的DMF，再搅拌42h，得到含Cr的单原子流体。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1V电压实现，反应器内温度设置在95℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出。
实施例4
(1)按物质的量的比1：4，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在45℃下真空干燥12h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至520℃煅烧4h，得到Cr单原子催化剂。
将2.5g的PVDF与体积为28mL的DMF混合搅拌13h，加入0.005g Cr单原子催化剂再搅拌22h，再加入1.3g的聚苯胺，1.3g氮氧自由基哌啶醇，13g的MEA(乙醇胺)，27mL的DMF，再搅拌40h，得到含Cr的单原子流体。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加2V电压实现，反应器内温度设置在92℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出。
实施例5
(1)按物质的量的比1：1.5，将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，在55℃下真空干燥9h后研磨后自室温以5℃/min的升温速率升温至530℃煅烧3.6h，得到Cr单原子催化剂。
将2.2g的PVDF与体积为24mL的DMF混合搅拌15h，加入0.004g Cr单原子催化剂再搅拌27h，再加入1.5g的聚苯胺，1.7g氮氧自由基哌啶醇，14g的MEA(乙醇胺)，30mL的DMF，再搅拌48h，得到含Cr的单原子流体。
将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的用于吸收烟气的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去。
(2)将吸收烟气后的溶液通入到反应器中，在电能/热能/化学能多种能源的作用下，进行CO2的解吸。
其中，反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1.6V电压实现，反应器内温度设置在97℃。
(3)含Cr的单原子流体解吸产生的CO2从反应器顶部排出。

Claims (5)

1.一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，其特征在于，将工业烟气通入到盛有含Cr的单原子流体的吸收室中，烟气中的CO2被吸收，N2被释放出去；然后将吸收烟气后的含Cr的单原子流体通入到反应器中，在电能、热能以及化学能的作用下，进行CO2的解吸；其中，含Cr的单原子流体包括聚苯胺和氮氧自由基哌啶醇；
含Cr的单原子流体通过以下过程制得：将PVDF与DMF混合，一次搅拌均匀，然后加入Cr单原子催化剂，二次搅拌均匀，再加入聚苯胺、氮氧自由基哌啶醇和MEA，三次搅拌均匀，得到含Cr的单原子流体；
一次搅拌时间为10-16h，二次搅拌时间为20-30h，三次搅拌时间为40-50h；
反应器两端设置两个电极，电能通过在电极上外加1～2V电压实现；反应器内温度设置在90℃～100℃；解吸后的含Cr的单原子流体通入吸收室中进行CO2的吸收，形成一个循环；
Cr单原子催化剂通过以下过程制备：将硝酸铬和C3N4溶于水中并超声分散，干燥后研磨后在500-580℃煅烧2.5-4h，得到Cr-C3N4。
2.根据权利要求1所述的一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，其特征在于，PVDF、DMF、Cr单原子催化剂、聚苯胺、氮氧自由基哌啶醇与MEA的用量比为(2-2.8)g：(40-60)mL：(0.004-0.006)g：(1-1.6)g：(1-1.8)g：(10-15)g。
3.根据权利要求1所述的一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，其特征在于，硝酸铬和C3N4的物质的量的比为1：（1-4）。
4.根据权利要求1所述的一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，其特征在于，干燥的具体过程为：在40-60℃下真空干燥8h-14h。
5.根据权利要求1所述的一种含Cr的单原子流体增强二氧化碳解吸的方法，其特征在于，自室温以5℃/min的升温速率升温至500-580℃。
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