CN113674811A - 一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法 - Google Patents

一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法 Download PDF

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李兴华
陶明
余昭
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Abstract

本发明公开了一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，包括以下步骤：确定已知的氧化还原电对的标准电极电位，再基于密度泛函理论计算获得O2标准态的溶解自由能，并利用酸解离平衡常数计算酸解离过程中的标准吉布斯自由能变，进而计算得到电对O2/H2O、S(VI)/S(IV)半反应的标准电极电位，最终通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位，该方法可准确计算湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位。

Description

一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法
技术领域
本发明属于化学领域，涉及一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法。
背景技术
目前火电厂烟气脱硫多采用湿法脱硫工艺，烟气中的SO2被吸收塔上部喷嘴喷射出的石灰石浆液捕集落入底部的浆液中，并在底部通入的氧化风作用下发生氧化，得到石膏副产物，此过程发生的化学反应包括：烟气中的SO2溶于水得到H2SO3、HSO3 -、SO3 2-及H+,石灰石浆液中的CaCO3组分会在H+作用下生成Ca2+。此外，鼓入空气中的O2溶于浆液后会将S(IV)物质(H2SO3、HSO3 -及SO3 2-)氧化为S(VI)物质(SO4 2-或HSO4 -)，同时Ca2+与含S阴离子结合，浓度条件达到溶度积后发生析出。此过程涉及的主要氧化还原过程可见下式(1)～(6)，反应均发生在液相，O2在发生反应前需从气相溶解到液相中。
Figure BDA0003228009260000011
Figure BDA0003228009260000012
Figure BDA0003228009260000013
Figure BDA0003228009260000014
Figure BDA0003228009260000015
Figure BDA0003228009260000016
随着上述反应的进行，浆液体系的氧化还原电位(ORP)会随之改变，该特性常被用于通过在线测量浆液ORP的方法判断浆液氧化还原进程，并以此作为调节氧化风机风量的依据，防止浆液出现欠氧化或过氧化，以保证石膏品质。根据能斯特方程，测得的反应体系ORP值，不仅与反应体系中氧化态物质与还原态物质的浓度有关，还与标准电极电位有关，若知晓标准电极电位，则可进一步将能斯特方程用于求解某一氧化态或还原态物质的浓度，为ORP在脱硫浆液中的应用提供一条新的技术方案。同时，标准电极电位的大小同样可以反应氧化态(或还原态)物质的氧化(或还原)能力，进一步加强对浆液氧化还原过程的认识与理解。
通过查阅现有标准电极电位表，仅能查到式(7)、(8)两个半反应的标准电极电位。
O2(g)+4H++4e-→2H2O
Figure BDA0003228009260000021
Figure BDA0003228009260000022
然而，根据现有半反应(7)、(8)，无法直接获得式(1)～(6)所述任一反应的标准电极电位，即无法获得湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位。问题在于：(1)浆液中的氧化还原反应涉及的是溶解于液体中的氧气，而非气态；(2)反应过程中的氧化/还原电对不仅包含O2/H2O、SO4 2-/H2SO3，还包括SO4 2-/HSO3 -、SO4 2-/SO3 2-、HSO4 -/H2SO3、HSO4 -/HSO3 -及HSO4 -/SO3 2-。因此，欲获得脱硫浆液氧化反应过程标准电极电位需首先解决上述问题。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术的缺点，提供了一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，该方法准确计算湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位。
为达到上述目的，本发明所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法包括以下步骤：
确定已知的氧化还原电对的标准电极电位，再基于密度泛函理论计算获得O2标准态的溶解自由能，并利用酸解离平衡常数计算酸解离过程中的标准吉布斯自由能变，进而计算得到电对O2/H2O、S(VI)/S(IV)半反应的标准电极电位，最终通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位。
湿法脱硫浆液氧化还原过程为：
Figure BDA0003228009260000031
Figure BDA0003228009260000032
Figure BDA0003228009260000033
Figure BDA0003228009260000034
Figure BDA0003228009260000035
Figure BDA0003228009260000036
其中，每个反应均由两个半反应构成：O2/H2O、S(VI)/S(IV)。已知的氧化还原电对的标准电极电位包括以下两个半反应：
O2(g)+4H++4e-→2H2O；
Figure BDA0003228009260000037
Figure BDA0003228009260000038
计算获得O2标准态的溶解自由能的具体过程为：
1)通过Gauss View绘制O2分子结构；
2)确定计算级别及溶剂模型；
3)几何优化及频率分析；
4)计算单点能并得到吉布斯自由能；
5)计算O2在水溶液中的溶解自由能。
O2在水溶液中的溶解自由能
Figure BDA0003228009260000041
Figure BDA0003228009260000042
利用酸解离平衡常数获得酸解离过程中的标准吉布斯自由能变，其中，酸解离包括H2SO3的一级解离、二级解离及HSO4 -的解离，酸解离过程中的标准吉布斯自由能变
Figure BDA0003228009260000043
计算O2/H2O、S(VI)/S(IV)两个电对的标准电极电位，其中，O2/H2O标准电极电位
Figure BDA0003228009260000044
S(VI)/S(IV)标准电极电位为：
Figure BDA0003228009260000045
Figure BDA0003228009260000046
Figure BDA0003228009260000047
Figure BDA0003228009260000048
Figure BDA0003228009260000049
Figure BDA00032280092600000410
其中，n为转移的电子数，F为法拉第常数。
通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位的计算过程为：
Eθ(O2+S(IV)→S(VI))＝Eθ(O2/H2O)-Eθ(S(VI)/S(IV))。
本发明具有以下有益效果：
本发明所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法在具体操作时，基于密度泛函理论，计算O2标准态在水溶液中的溶解自由能，使得O2/H2O电对标准电极电位的计算更加严谨、准确。另外，O2溶解、弱酸(H2SO3、HSO3 -、HSO4 -)电离等非氧化还原过程不存在电子转移，不能直接参与氧化还原反应标准电极电位的计算，但所述非氧化还原过程直接影响了氧化态及还原态的存在形式，进而影响反应体系的标准电极电位。本发明将O2溶解、弱酸电离等非氧化还原过程以吉布斯自由能变的形式并入到标准电极电位的计算中，优化了浆液体系标准电极电位的理论计算，使得计算更加准确。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面将结合本发明实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例，不是全部的实施例，而并非要限制本发明公开的范围。此外，在以下说明中，省略了对公知结构和技术的描述，以避免不必要的混淆本发明公开的概念。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
本发明所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法包括以下步骤：
(1)确定已知的氧化还原电对的标准电极电位，再基于密度泛函理论计算获得O2标准态的溶解自由能；
湿法脱硫浆液氧化还原过程为：
Figure BDA0003228009260000061
Figure BDA0003228009260000062
Figure BDA0003228009260000063
Figure BDA0003228009260000064
Figure BDA0003228009260000065
Figure BDA0003228009260000066
其中，每个反应均由两个半反应构成：O2/H2O、S(VI)/S(IV)。已知的氧化还原电对的标准电极电位包括以下两个半反应：
O2(g)+4H++4e-→2H2O
Figure BDA0003228009260000067
Figure BDA0003228009260000068
计算获得O2标准态的溶解自由能的具体过程为：
1)通过Gauss View绘制O2分子结构；
2)确定计算级别及溶剂模型；
3)几何优化及频率分析；
4)计算单点能并得到吉布斯自由能；
5)计算O2在水溶液中的溶解自由能。
其中，各计算任务均在Gaussian程序中进行，选用密度泛函理论中的B3LYP方法，溶剂模型则使用SMD隐式溶剂模型；在6-31G(d)基组下执行几何优化及频率分析以获得O2分子稳定态，频率分析中应不含有虚频；单点能计算在更高级别的基组6-311++G(d,p)下进行，吉布斯自由能通过下式进行计算，吉布斯自由能通过下式进行计算：
G＝ε0+Gcorr
其中，G为吉布斯自由能，ε0为电子能量，由单点能计算得到，Gcorr为吉布斯自由能校正量，通过频率分析获得。
几何优化、频率分析及单点能的计算在298.15K及100kPa下进行，且分别在不使用或使用溶剂模型的条件下进行，以分别获得O2在气相或液相下的标准吉布斯自由能，O2标准态溶解自由能通过下式进行计算：
Figure BDA0003228009260000071
其中，
Figure BDA0003228009260000072
为O2标准态溶解吉布斯自由能，
Figure BDA0003228009260000073
为O2在水相中的标准吉布斯自由能，在含SMD溶剂模型下计算得到，
Figure BDA0003228009260000074
为O2在气相中的标准吉布斯自由能，在不含SMD溶剂模型下计算得到，常数项为气液两相标准态的转换。
(2)利用酸解离平衡常数计算酸解离过程中的标准吉布斯自由能变；
所述酸解离包括以下解离过程，并列出了298.15K时的解离平衡常数：
Figure BDA0003228009260000075
Ka1＝1.23×10-2
Figure BDA0003228009260000076
Ka2＝5.6×10-8
Figure BDA0003228009260000077
Ka′2＝1.02×10-2
酸解离过程中的标准吉布斯自由能变为：
Figure BDA0003228009260000078
其中，
Figure BDA0003228009260000079
为酸解离过程中的标准吉布斯自由能变；R为气体常数；T＝298.15K；Ka为酸解离平衡常数。
(3)计算电对O2/H2O、S(VI)/S(IV)半反应的标准电极电位；
计算O2/H2O、S(VI)/S(IV)两个电对的标准电极电位，其中，O2/H2O标准电极电位
Figure BDA0003228009260000081
S(VI)/S(IV)标准电极电位为：
Figure BDA0003228009260000082
Figure BDA0003228009260000083
Figure BDA0003228009260000084
Figure BDA0003228009260000085
Figure BDA0003228009260000086
Figure BDA0003228009260000087
其中，n为转移的电子数，F为法拉第常数。
(4)通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位。
其中，通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位的计算过程为：
Eθ(O2+S(IV)→S(VI))＝Eθ(O2/H2O)-Eθ(S(VI)/S(IV))
实施例一
氧化还原反应
Figure BDA0003228009260000088
标准电极电位的计算。
包含以下步骤：
1)计算O2标准态的溶解自由能；
计算条件：298.15K、100kPa，具体过程为：
11)通过Gauss View绘制O2分子结构；12)确定使用密度泛函理论中的B3LYP方法，溶剂模型则使用SMD隐式溶剂模型；13)分别在与不在SMD溶剂模型下，执行几何优化及频率分析，均使用6-31G(d)基组，得到O2在气相和水相中的稳定态结构；14)6-311++G(d,p)基组下计算O2在气相和水相中的单点能并根据G＝ε0+Gcorr得到吉布斯自由能；15)根据
Figure BDA0003228009260000091
计算O2在水溶液中的溶解自由能。
2)根据下式分别计算O2/H2O与SO4 2-/H2SO3电对的标准电极电势；
Figure BDA0003228009260000092
Figure BDA0003228009260000093
3)根据
Figure BDA0003228009260000094
求得标准电极电位，计算结果见表1。
实施例2
氧化还原反应
Figure BDA0003228009260000095
标准电极电位的计算。
Figure BDA0003228009260000096
标准电极电位的计算与实施例一中
Figure BDA0003228009260000097
标准电极电位的计算方法相似，不同之处仅在于：
将实施例一中第二步中S(VI)/S(IV)电对标准电极电位的计算公式更改为：
Figure BDA0003228009260000101
其中，
Figure BDA0003228009260000102
将实施例一中第三步的计算公式替换为
Figure BDA0003228009260000103
Figure BDA0003228009260000104
计算结果见表1。
实施例三
氧化还原反应
Figure BDA0003228009260000105
标准电极电位的计算。
Figure BDA0003228009260000106
标准电极电位的计算与实施例一中
Figure BDA0003228009260000107
Figure BDA0003228009260000108
标准电极电位的计算方法相似，不同之处仅在于：
将实施例一中第二步中S(VI)/S(IV)电对标准电极电位的计算公式更改为：
Figure BDA0003228009260000109
其中，
Figure BDA00032280092600001010
将实施例一中第三步的计算公式替换为
Figure BDA00032280092600001011
Figure BDA00032280092600001012
计算结果见表1。
实施例四
氧化还原反应
Figure BDA00032280092600001013
标准电极电位的计算。
Figure BDA00032280092600001014
标准电极电位的计算与实施例一中
Figure BDA00032280092600001015
标准电极电位的计算方法相似，不同之处仅在于：
将实施例一中第二步中S(VI)/S(IV)电对标准电极电位的计算公式更改为：
Figure BDA0003228009260000111
其中，
Figure BDA0003228009260000112
将实施例一中第三步的计算公式替换为
Figure BDA0003228009260000113
Figure BDA0003228009260000114
计算结果见表1。
实施例五
氧化还原反应
Figure BDA0003228009260000115
标准电极电位的计算。
Figure BDA0003228009260000116
标准电极电位的计算与实施例1中
Figure BDA0003228009260000117
标准电极电位的计算方法相似，不同之处仅在于：
将实施例一中第二步中S(VI)/S(IV)电对标准电极电位的计算公式更改为：
Figure BDA0003228009260000118
其中，
Figure BDA0003228009260000119
将实施例一中第三步的计算公式替换为
Figure BDA00032280092600001110
Figure BDA00032280092600001111
计算结果见表1。
实施例六
氧化还原反应
Figure BDA00032280092600001112
标准电极电位的计算。
Figure BDA00032280092600001113
标准电极电位的计算与实施例一中
Figure BDA00032280092600001114
标准电极电位的计算方法相似，不同之处仅在于：
将实施例一中第二步中S(VI)/S(IV)电对标准电极电位的计算公式更改为：
Figure BDA0003228009260000121
其中，
Figure BDA0003228009260000122
将实施例一中第三步的计算公式替换为
Figure BDA0003228009260000123
Figure BDA0003228009260000124
计算结果见表1。
表1
实施例 E<sup>θ</sup>(V)
1 1.056
2 1.113
3 1.383
4 1.115
5 1.172
6 1.442
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明提供的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (8)

1.一种湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，包括以下步骤：
确定已知的氧化还原电对的标准电极电位，再基于密度泛函理论计算获得O2标准态的溶解自由能，并利用酸解离平衡常数计算酸解离过程中的标准吉布斯自由能变，进而可计算得到电对O2/H2O、S(VI)/S(IV)半反应的标准电极电位，最终通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位。
2.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，湿法脱硫浆液氧化还原过程为：
Figure FDA0003228009250000011
Figure FDA0003228009250000012
Figure FDA0003228009250000013
Figure FDA0003228009250000014
Figure FDA0003228009250000015
Figure FDA0003228009250000016
其中，每个反应均由两个半反应构成：O2/H2O、S(VI)/S(IV)。
3.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，已知的氧化还原电对的标准电极电位包括以下两个半反应：
Figure FDA0003228009250000017
Figure FDA0003228009250000018
4.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，计算获得O2标准态的溶解自由能的具体过程为：
1)通过Gauss View绘制O2分子结构；
2)确定计算级别及溶剂模型；
3)几何优化及频率分析；
4)计算单点能并得到吉布斯自由能；
5)计算O2在水溶液中的溶解自由能。
5.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，O2在水溶液中的溶解自由能
Figure FDA0003228009250000021
Figure FDA0003228009250000022
6.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，利用酸解离平衡常数获得酸解离过程中的标准吉布斯自由能变，其中，酸解离包括H2SO3的一级解离、二级解离及HSO4 -的解离，酸解离过程中的标准吉布斯自由能变
Figure FDA0003228009250000023
7.根据权利要求6所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，计算O2/H2O、S(VI)/S(IV)两个电对的标准电极电位，其中，O2/H2O标准电极电位
Figure FDA0003228009250000024
S(VI)/S(IV)标准电极电位为：
Figure FDA0003228009250000025
Figure FDA0003228009250000026
Figure FDA0003228009250000027
Figure FDA0003228009250000028
Figure FDA0003228009250000031
Figure FDA0003228009250000032
其中，n为转移的电子数，F为法拉第常数。
8.根据权利要求1所述的湿法脱硫浆液氧化还原过程标准电极电位的计算方法，其特征在于，通过半反应的标准电极电位得到湿法脱硫浆液氧化还原过程中的标准电极电位的计算过程为：
Eθ(O2+S(IV)→S(VI))＝Eθ(O2/H2O)-Eθ(S(VI)/S(IV))。
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