CN113410519A - 锰酸锂用锂离子电池非水电解液及所得锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种锰酸锂用锂离子电池非水电解液及所得锂离子电池，属于锂电池材料技术领域。本发明提供的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，主要由下述组分组成：电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和大环多元醚类物质，其中，所述成膜添加剂由硼酸类成膜添加剂和酯类成膜添加剂组成。本发明提供的锰酸锂用锂离子电池非水电解液在硼酸类/酯类成膜添加剂、大环多元醚类物质的共同作用下，可有效抑制锰酸锂电池容量的衰减，从而提升锰酸锂电池的常温循环性能及高温循环性能，其于常温下200周的保持率≥80％，于60℃高温200周保持率≥70％。

Description

锰酸锂用锂离子电池非水电解液及所得锂离子电池
技术领域
本发明属于锂电池材料技术领域，尤其涉及一种锰酸锂用锂离子电池非水电解液及所得锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因具有高工作电压、高能量密度、长寿命、宽工作温度范围和环境友好等优点，被广泛应用于3C数码产品、电动工具、电动汽车等领域。电池中正极材料的选择是制约锂电池性能和成本的重要因素。但锰酸锂材料存在严重的容量衰减问题，特别在高温条件下，电解液不稳定产生的微量HF会加速锰的溶解，产生晶体结构的破坏，不可逆容量变大。
公开号为CN 1588687 A的专利申请公开了一种提高尖晶石锰酸锂电池容量和循环性能的方法，在电解液中锌、铝、镁、钙的氧化物作为脱酸剂，用来脱除电解液中游离的HF，阻止对电极的破坏，从而改善电池的容量和循环性能。但是这些物质与HF反应作用较慢，低含量下很难起到真正的作用，高含量又对电池产生负面影响，且更加容易引入金属杂质从而恶化电池的性能。公开号为US 6235431的专利申请公开了使用六甲基二硅氮烷作为除水除酸剂，六甲基二硅氮烷与水反应生成NH3，又能与HF反应，进而降低电解液中HF含量，但是六甲基二硅氮烷自身稳定性较差、易分解，并且NH3与HF反应生成的物质不稳定在高温下会再次发生分解，所以很难起到提高锰酸锂电池性能的作用。因此，提供一种能够有效抑制锰酸锂电池容量的衰减，从而提升锰酸锂电池的常温循环性能、高温循环性能的锂电池电解液对于本领域而言至关重要。
发明内容
本发明提供了提供了一种锰酸锂用锂离子电池非水电解液及所得锂离子电池，所得非水电解液在硼酸类/酯类成膜添加剂、大环多元醚类物质共同作用下，可有效抑制锰酸锂电池容量的衰减，从而提升锰酸锂电池的常温循环性能及高温循环性能。
为了达到上述目的，本发明提供了一种锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，主要由下述组分组成：电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和大环多元醚类物质，其中，所述成膜添加剂由硼酸类成膜添加剂和酯类成膜添加剂组成。
作为优选，所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂和双氟磺酰亚胺锂中至少一种；所述电解质锂盐的浓度0.7-1.4mol/L。该方案中，电解质锂盐的浓度还可以为0.8mol/L、0.9mol/L、1.0mol/L、1.1mol/L、1.2mol/L、1.3mol/L或上述范围内的任意点值。
作为优选，所述非水有机溶剂选自碳酸酯类、羧酸酯类和磷酸酯类中的至少一种。
作为优选，所述碳酸酯类选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、氟代碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯和氯代碳酸丙烯酯中至少一种；
所述羧酸酯类选自甲酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯和丁酸甲酯中至少一种；
所述磷酸酯类选自磷酸三甲酯、磷酸三乙酯和磷酸三丁酯中至少一种。
作为优选，所述酯类成膜添加剂选自亚乙烯碳酸酯、硫酸乙烯酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯、甲烷二磺酸亚甲酯、1,3-丙烷磺酸内酯和1,3-丙稀磺酸内酯中至少一种；所述酯类成膜添加剂的质量占非水电解液总质量的0.3％-3.0％。该方案中，酯类成膜添加剂的添加质量还可以占总质量的0.4％、0.5％、0.6％、0.7％、0.8％、0.9％、1.0％、1.1％、1.2％、1.3％、1.4％、1.5％、1.6％、1.7％、1.8％、1.9％、2.0％、2.1％、2.2％、2.3％、2.4％、2.5％、2.6％、2.7％、2.8％、2.9％或上述范围内的任意点值。这主要是考虑到，若酯类成膜添加剂的添加质量过高，形成的SEI膜过厚，会增加阻抗，还可能阻挡锂离子的传输；反之，成膜添加剂用量过少无法形成有效的SEI膜。
作为优选，所述硼酸类成膜添加剂选自二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂和四氟硼酸锂中至少一种或多种；所述硼酸类成膜添加剂的质量占非水电解液总质量的0.2％-1.0％。该方案中，硼酸类成膜添加剂的添加质量还可以占总质量的0.3％、0.4％、0.5％、0.6％、0.7％、0.8％、0.9％或上述范围内的任意点值。这主要是考虑到，若硼酸类成膜添加剂的添加质量过高，形成的SEI膜过厚，会增加阻抗，还可能阻挡锂离子的传输，且添加量过高后容易在电解液中析出，影响产品使用性能；反之，成膜添加剂用量过少无法形成有效的SEI膜。
作为优选，所述大环多元醚类物质选自环醚、氮杂环醚和穴醚中至少一种；所述大环多元醚类物质的质量占非水电解液总质量的0.05％-1.0％。该方案中，大环多元醚类物质的添加质量还可以占总质量的0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、0.6％、0.7％、0.8％、0.9％或上述范围内的任意点值。这主要是考虑到，若大环多元醚类物质的添加质量过高，容易在电解液中析出，影响产品使用性能；反之，添加剂质量过少则无法有效络合电解液中的二价锰离子。
作为优选，所述环醚选自下述化合物a、b、c中至少一种：
Figure BDA0003126272850000031
所述氮杂环醚选自下述化合物d、e、f中至少一种：
Figure BDA0003126272850000032
所述穴醚选自下述化合物g、h、i中至少一种：
Figure BDA0003126272850000041
作为优选，所述电解液于常温下200周的保持率≥80％，于60℃高温200周保持率≥70％。
本发明还提供了一种锂离子电池，其采用根据上述任一项技术方案所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液制备得到。
与现有技术相比，本发明的优点和积极效果在于：
本发明提供了一种锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其组分中含有硼酸类成膜添加剂、酯类成膜添加剂以及大环多元醚类物质，其中，添加酯类成膜添加剂可在负极表面形成稳定的SEI膜，添加硼酸类成膜添加剂可在正极材料表面形成保护膜，正负极的同时成膜，不仅可减少电极与电解液的副反应，而且还可在抑制锰酸锂材料中锰离子溶出的同时提升电池在高温和高电压下使用性能；此外，添加大环多元醚类物质则可有效络合电解液中的二价锰离子，防止溶解的锰离子在负极沉积干扰Li+的嵌入/脱嵌入反应和对负极表面膜的破坏。电解液中几种添加剂的同时添加可发挥协同作用，有效抑制锰酸锂电池容量的衰减，从而有效提升锰酸锂电池的常温循环性能及高温循环性能。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1％的亚乙烯碳酸酯(VC)、0.1％的C222和1％的二氟草酸硼酸锂(LiODFB)，得到本发明电解液。
实施例2
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸二甲酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:5:15:45的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.1mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量0.5％的1,3-丙烷磺酸内酯(1,3-PS)、0.08％的C221和0.7％的二草酸硼酸锂(LiBOB)，得到本发明电解液。
实施例3
将锂盐LiClO4溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：乙酸乙酯：丁酸乙酯＝30:15:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiClO4的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1.2％的硫酸乙烯酯(DTD)、0.3％的18C6和1％的四氟硼酸锂(LiBF4)，得到本发明电解液。
实施例4
将锂盐双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：磷酸三甲酯＝35:30:15的混合溶剂中得到溶液，其中LiFSI的浓度为1.2mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量0.8％1,3-丙稀磺酸内酯(1,3-PST)、0.5％的Aza15C5和1％的二氟草酸硼酸锂(LiODFB)，得到本发明电解液。
对比例1
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，得到对比电解液。
对比例2
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1％的亚乙烯碳酸酯(VC)，得到对比电解液。
对比例3
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1％的二氟草酸硼酸锂(LiODFB)，得到对比电解液。
对比例4
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量0.1％的C222，得到对比电解液。
对比例5
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1％的亚乙烯碳酸酯(VC)和0.1％的C222，得到对比电解液。
对比例6
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量1％的亚乙烯碳酸酯(VC)和1％的二氟草酸硼酸锂(LiODFB)，得到对比电解液。
对比例7
将锂盐LiPF6溶于质量比为碳酸乙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二乙酯＝35:15:40的混合溶剂中得到溶液，其中LiPF6的浓度为1.0mol/L，在该溶液中添加按电解液总质量0.1％的C222和1％的二氟草酸硼酸锂(LiODFB)，得到对比电解液。
循环性能测试
将对比例1-对比例7、实施例1-实施例4的电解液注入同批次同型号的单体容量为10Ah的锰酸锂软包电池中，测试电池在常温和60℃高温中循环性能，测试倍率为1C，电压范围为3.0V-4.2V。测试数据如表1所示。
表1对比例及实施例4电解液循环性能测试结果
实施例 25℃常温200周保持率 60℃高温200周保持率
实施例1 85％ 77％
实施例2 80％ 75％
实施例3 82％ 70％
实施例4 81％ 72％
对比例1 55％ 40％
对比例2 62％ 52％
对比例3 60％ 48％
对比例4 58％ 45％
对比例5 68％ 63％
对比例6 75％ 67％
对比例7 69％ 68％
通过对比例1-对比例7、实施例1-实施例4比较可以看出，添加酯类化合物、硼酸类添加剂、少量的大环多元醚类物质能够提升锰酸锂电池在常温和60℃高温中循环性能，特别是同时在电解液中同时添加三种类型添加剂时，能够明显提高电池的性能，这主要是因为添加酯类成膜添加剂可在负极表面形成稳定的SEI膜，添加硼酸类成膜添加剂可在正极材料表面形成保护膜，正负极的同时成膜，不仅可减少电极与电解液的副反应，而且还可在抑制锰酸锂材料中锰离子溶出的同时提升电池在高温和高电压下使用性能；此外，添加大环多元醚类物质则可有效络合电解液中的二价锰离子，防止溶解的锰离子在负极沉积干扰Li+的嵌入/脱嵌入反应和对负极表面膜的破坏。电解液中几种添加剂的同时添加可发挥协同作用，有效抑制锰酸锂电池容量的衰减，从而有效提升锰酸锂电池的常温循环性能及高温循环性能。

Claims (10)

1.锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，主要由下述组分组成：电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和大环多元醚类物质，其中，所述成膜添加剂由硼酸类成膜添加剂和酯类成膜添加剂组成。
2.根据权利要求1所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂和双氟磺酰亚胺锂中至少一种；
所述电解质锂盐的浓度0.7-1.4mol/L。
3.根据权利要求1所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂选自碳酸酯类、羧酸酯类和磷酸酯类中的至少一种。
4.根据权利要求3所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述碳酸酯类选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、氟代碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯和氯代碳酸丙烯酯中至少一种；
所述羧酸酯类选自甲酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯和丁酸甲酯中至少一种；
所述磷酸酯类选自磷酸三甲酯、磷酸三乙酯和磷酸三丁酯中至少一种。
5.根据权利要求1所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述酯类成膜添加剂选自亚乙烯碳酸酯、硫酸乙烯酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯、甲烷二磺酸亚甲酯、1,3-丙烷磺酸内酯和1,3-丙稀磺酸内酯中至少一种；
所述酯类成膜添加剂的质量占非水电解液总质量的0.3％-3.0％。
6.根据权利要求1所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述硼酸类成膜添加剂选自二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂和四氟硼酸锂中至少一种或多种；
所述硼酸类成膜添加剂的质量占非水电解液总质量的0.2％-1.0％。
7.根据权利要求1所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述大环多元醚类物质选自环醚、氮杂环醚和穴醚中至少一种；
所述大环多元醚类物质的质量占非水电解液总质量的0.05％-1.0％。
8.根据权利要求7所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述环醚选自下述化合物a、b、c中至少一种：
Figure FDA0003126272840000021
所述氮杂环醚选自下述化合物d、e、f中至少一种：
Figure FDA0003126272840000022
所述穴醚选自下述化合物g、h、i中至少一种：
Figure FDA0003126272840000023
9.根据权利要求1-8任一项所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解液于常温下200周的保持率≥80％，于60℃高温200周保持率≥70％。
10.锂离子电池，其特征在于，采用根据权利要求1-9任一项所述的锰酸锂用锂离子电池非水电解液制备得到。
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