CN113394452A - 锂金属电池用电解液及锂金属电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种锂金属电池用电解液及锂金属电池。该锂金属电池用电解液包括50‑80wt%的有机溶剂、1‑10wt%的电解质盐以及1‑10wt%的功能添加剂,其中,所述有机溶剂包括1‑70wt%碳酸酯类溶剂、1‑50wt%羧酸酯类溶剂、1‑60wt%醚类溶剂和1‑40wt%氟代烷类溶剂,所述电解质盐包括浓度为0.6‑1.5mol/L的锂盐,所述功能添加剂包括1‑10wt%成膜添加剂和1‑10wt%阻燃添加剂。本发明提供的一种锂金属电池用电解液采用高离子电导率、高沸点高闪点的混合溶剂体系,使电解液具有适中的离子电导率和粘度,在宽温度区间下处于稳定状态,不致于发生分解造成电池内部产气增压。
Description
技术领域
本发明涉及一种电池电解液,特别涉及一种高安全、宽工作温区、长循环锂金属电池用电解液及锂金属电池,属于锂金属电池技术领域。
背景技术
随着电动汽车产业的发展,对动力电池能量密度的要求也在不断提高,而传统的锂离子电池基于正负极材料计算的理论能量密度仅为390Wh/kg,在实际中由于集流体等非活性物质的存在,其能量密度极限仅为300Wh/kg。因此,研发并生产一种具有更高理论能量密度的体系,实现电池能量密度的跨越式提升对动力电池来说是十分迫切的。
锂金属负极由于优异的性能吸引了广泛的关注,但是将锂金属负极应用在锂离子电池体系中并非一项简单的工作,早期将锂金属负极商业化的皆因为锂金属负极的安全性问题折戟沉沙。究其原因,主要是在充电的过程中非均匀的锂沉积导致锂枝晶的持续生长,最终刺穿隔膜,引起正负极短路。此外,在循环过程中金属锂负极与电解液之间持续的副反应会导致电池的库伦效率的显著降低,巨大的体积膨胀则是锂金属负极面临的另一个难题,在反复的充放电过程中,锂金属在负极的沉积并非致密结构,而是具有许多空隙的疏松结构,负极的体积不断膨胀,导致锂金属电池的容量及库伦效率迅速衰减。当前,锂金属电池作为动力电池实现商业化还未成熟。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种锂金属电池用电解液及锂金属电池,以克服现有技术中的不足。
为实现前述发明目的,本发明采用的技术方案包括:
本发明实施例一方面提供了一种锂金属电池用电解液,包括50-80wt%有机溶剂、1-10wt%电解质盐以及1-10wt%功能添加剂,其中,所述有机溶剂包括1-70wt%碳酸酯类溶剂、1-50wt%羧酸酯类溶剂、1-60wt%醚类溶剂和1-40wt%氟代烷类溶剂,所述电解质盐包括浓度为0.6-1.5mol/L的锂盐,所述功能添加剂包括1-10wt%成膜添加剂和1-10wt%阻燃添加剂。
进一步的,所述碳酸酯溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、氟代碳酸乙烯酯中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述羧酸酯溶剂包括乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸丙酯、丁酸乙酯、二氟乙酸乙酯、三氟乙酸乙酯、七氟丁酸乙酯中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述醚类溶剂包括乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、苯甲醚、丁醚,1,3-二氧戊环、二甘醇二甲醚中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述氟代烷溶剂包括1-(2,2,2-三氟乙氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷、1,2-二溴四氟乙烷、六氟环氧丙烷、八氟环丁烷、1,4-二溴八氟丁烷中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述锂盐包括六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、双二氟磺酰亚胺锂(LiFSI)及双三氟甲基磺酰亚胺锂中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述锂盐的浓度为0.6-1.0mol/L。
进一步的,所述有机溶剂的离子电导率为10-20mS/cm、沸点为250-300℃,闪点为180-250℃。
进一步的,所述锂金属电池用电解液的离子电导率为10-20mS/cm、粘度为5-10mPa·s,且能够在-40-60℃下处于稳定状。
进一步的,所述成膜添加剂包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙磺酸内酯、硫酸亚乙酯、4-丙基硫酸亚乙酯、亚硫酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚甲酯、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、双乙二酸硼酸锂中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
进一步的,所述阻燃添加剂包括乙氧基五氟环三磷腈、三氟乙氧基五氟环三磷腈、苯氧基五氟环三磷腈、双(乙氧基乙氧基乙氧基)磷腈、六甲基磷酰三胺、二(N,N-二乙基)甲氧基乙氧基甲基磷酰胺中的任意一种或两种以上的组合,但不限于此。
本发明实施例还提供了一种锂金属电池,其包括所述的锂金属电池用电解液。
进一步的,所述锂金属电池的能量密度为400-500wh/kg、库伦效率大于99%、循环圈数大于150圈。
与现有技术相比,本发明至少具有如下优点:
1)本发明提供的一种锂金属电池用电解液采用高离子电导率(10-20mS/cm)、高沸点(250-300℃)、高闪点(180-250℃)的混合溶剂体系,使电解液具有适中的离子电导率(10-20mS/cm)和粘度(5-10mPa·s),在宽温度区间(-40-60℃)下处于稳定状态,不致于发生分解造成电池内部产气增压;
2)本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液中含有0-10wt%阻燃剂,少量添加即可达到使电解液阻燃或不燃的效果,且少量阻燃剂的加入对电解液的粘度和离子电导率影响不大,不仅与电极材料兼容性好,而且会改善电极和电解液界面的质量,提高锂离子电池的电化学性能;
3)本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液中含有成膜添加剂,使正负极与电解液的界面形成钝化层,可以抑制电解液溶剂的持续分解和保护电极的结构稳定;
4)本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液对溶剂体系及各类功能添加剂的选择以及加入的量,使电池达到了优异的电化学性能和安全性能。
附图说明
图1是基由本发明实施例1中配置的一种高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液制备的软包锂金属电芯的针刺照片;
图2是基由本发明实施例2中配置的一种的高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液制备的软包锂金属电芯的针刺照片;
图3是基由本发明实施例3中配置的一种的高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液制备的软包锂金属电芯的针刺照片;
图4是本发明实施例1中一种软包锂金属电芯在不同温度下的放电容量曲线图;
图5是本发明实施例2中一种软包锂金属电芯在不同温度下的放电容量曲线图;
图6是本发明实施例3中一种软包锂金属电芯在不同温度下的放电容量曲线图;
图7是本发明实施例1、2、3与对比例1、2、3、4中软包锂金属电芯的循环曲线图。
具体实施方式
鉴于现有技术中的不足,本案发明人经长期研究和大量实践,得以提出本发明的技术方案。如下将对该技术方案、其实施过程及原理等作进一步的解释说明。
本发明实施例提供的一种锂金属电池用电解液,包括50-80wt%的有机溶剂、1-10wt%的电解质盐以及1-10wt%的功能添加剂,其中,所述有机溶剂包括1-70wt%碳酸酯类溶剂、1-50wt%羧酸酯类溶剂、1-60wt%醚类溶剂和1-40wt%氟代烷类溶剂,所述电解质盐包括浓度为0.6-1.5mol/L的锂盐,所述功能添加剂包括1-10wt%成膜添加剂和1-0wt%阻燃添加剂。
实施例1
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将1.5g氟代碳酸乙烯酯、2.3g丙酸甲酯、4.7g碳酸二甲酯、0.7g乙二醇二乙醚、0.8g1-(2,2,2-三氟乙氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,将1.3g浓度为0.6mol/L锂的六氟磷酸锂、0.15g的二氟草酸硼酸锂和0.45g的三氟乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入该有机溶剂中,并在磁力搅拌器上搅拌均匀得到高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液。
实施例2
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将1.3g氟代碳酸乙烯酯、5.2g碳酸甲乙酯、1.7g丙酸乙酯、0.7g二甘醇二甲醚、1.1g六氟环氧丙烷混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将1.2g浓度为1mol/L的六氟磷酸锂、0.27g的双乙二酸硼酸锂和0.46g的三氟乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入该有机溶剂中,在磁力搅拌器上搅拌均匀得到高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液。
实施例3
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将2.1g碳酸乙烯酯、4.9g碳酸二乙酯、1.3g乙酸乙酯、1.15g乙二醇二甲醚、0.55g六氟环氧丙烷混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将1g浓度为0.8mol/L的四氟硼酸锂、0.18g的双乙二酸硼酸锂和0.65g的乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入混合溶剂中,并在磁力搅拌器上搅拌均匀得到高安全宽温度区间长循环型锂金属电解液。
对比例1
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将2.5g氟代碳酸乙烯酯、5.5g碳酸二甲酯、0.7g乙二醇二甲醚、1.3g1-(2,2,2-三氟乙氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将1.4g浓度为0.7mol/L的六氟磷酸锂、0.3g的二氟草酸硼酸锂和0.5g的三氟乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入混合溶剂中,在磁力搅拌器上搅拌均匀得到锂金属电解液。
对比例2
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将1g氟代碳酸乙烯酯、5g碳酸甲乙酯、2g丙酸乙酯、2g六氟环氧丙烷混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将0.9g浓度为0.75mol/L的六氟磷酸锂、0.25g的双乙二酸硼酸锂和0.45g的三氟乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入混合溶剂中,在磁力搅拌器上搅拌均匀得到锂金属电解液。
对比例3
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,2.5g将碳酸乙烯酯、6g碳酸二乙酯、1g乙酸乙酯、0.5g乙二醇二甲醚混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将1.1g浓度为0.7mol/L的四氟硼酸锂、0.2g的双乙二酸硼酸锂和0.55g的乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入混合溶剂中,在磁力搅拌器上搅拌均匀得到锂金属电解液。
对比例4
配置电解液:在充满氩气的手套箱中,将6.5g丙酸甲酯、1g乙二醇二甲醚、2.5g1-(2,2,2-三氟乙氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷按质量比混合获得混合溶剂,将该混合溶剂作为有机溶剂,然后将1.3g浓度为0.9mol/L的六氟磷酸锂、0.25g的二氟草酸硼酸锂和0.75g的三氟乙氧基五氟环三磷腈缓缓加入混合溶剂中,在磁力搅拌器上搅拌均匀得到锂金属电解液。
分别以实施例1、2、3和对比例1、2、3、4中配置的锂金属电解液作为电解液制备软包锂金属电芯:
1)正极片的制备:低露点条件下(-40℃),在NMP溶剂中将LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2与导电剂(SP)、粘接剂(PVDF)按重量比97:1.5:1.5的重量比混合均匀,真空高速搅拌制成正极浆料;将浆料均匀涂敷在10μm的铝箔上,制备极片;将极片在真空85℃环境下烘干,并经辊压分切制片得到正极片;
2)负极片的制备:在充满氩气的手套箱中,将锂带用模切机冲切成标准形状,对其表面进行抛光打磨处理,再辊压平整得到负极片;
3)电芯的制备:将制备得到的正极片、负极片与厚度为19μm的聚乙烯隔膜依次层叠片制成一个方形的电芯,并将该电芯装入软包电池壳体(材质为铝塑膜),然后在真空环境下注入实施例1、2、3、对比例1、2、3、4中配置的锂金属电解液,封装后经静置、化成、除气、老化和分容,最后分别得到软包锂金属电芯。
分别对基由实施例1、2、3、对比例1、2、3、4中配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯进行循环能力检测,检测方法如下:
1)于25℃条件下,将分容后的电芯按0.2C恒流恒压充电至4.3V,截止电流0.05C;然后搁置10分钟后;再按0.5C恒流放电至3.0V,重复循环50次后;用0.2C恒流恒压充电至4.3V,截止电流0.05C充至满电状态;
2)于25℃条件下,将分容后的电芯按0.2C恒流恒压充电至4.3V,截止电流0.05C;然后放在高低温测试柜中,设置不同温度,用2C恒流放电至3.0V(低温下降低截止电压到2.0V,保证电芯能正常放电),分别记录电芯于-40℃、-20℃、0℃、25℃、50℃下的放电容量;
3)于25℃条件下,将分容后的电芯按0.2C恒流恒压充电至4.3V,截止电流0.05C;然后搁置10分钟后;再按0.5C恒流放电至3.0V,记录当容量衰减至标称容量80%时的循环圈数。
基由实施例1、2、3和对比例1、2、3、4配置的电解液参数如表1所示:
表1为实施例1、2、3和对比例1、2、3、4配置的电解液
基由实施例1配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯的针刺测试结果如图1所示,基由实施例1中配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯在针刺后不爆炸、不起火;基由实施例1配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯于-40℃、-20℃、0℃、25℃、50℃温度下的放电曲线如图4所示,软包金属电芯的循环曲线如图7所示。
基由实施例2配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯的针刺测试结果如图2所示,基由实施例2中配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯在针刺后不爆炸、不起火;基由实施例2配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯于-40℃、-20℃、0℃、25℃、50℃温度下的放电曲线如图5所示,软包金属电芯的循环曲线如图7所示。
基由实施例3配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯的针刺测试结果如图3所示,基由实施例3中配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯在针刺后不爆炸、不起火;基由实施例3配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯于-40℃、-20℃、0℃、25℃、50℃温度下的放电曲线如图6所示,软包金属电芯的循环曲线如图7所示。
基由实施例1、2、3、对比例1、2、3、4配置的锂金属电解液制备获得的软包金属电芯的循环曲线如图7所示。
本发明提供的一种锂金属电池用电解液采用具有高离子电导率(10-20mS/cm)、高沸点(250-300℃)、高闪点(180-250℃)的混合溶剂体系作为有机溶剂,使获得的电解液具有适中的离子电导率(10-20mS/cm)和粘度(5-10mPa·s),在宽温度区间(-40-60℃)下处于稳定状态,不致于发生分解造成电池内部产气增压;并且,本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液中含有1-10wt%阻燃剂,少量添加即可达到使电解液阻燃或不燃的效果,且少量阻燃剂的加入对电解液的粘度和离子电导率影响不大,不仅与电极材料兼容性好,而且会改善电极和电解液界面的质量,提高锂离子电池的电化学性能。
本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液中含有成膜添加剂,使正负极与电解液的界面形成钝化层,可以抑制电解液溶剂的持续分解和保护电极的结构稳定;另外,本发明提供的一种锂金属电池用电解液在电解液对溶剂体系及各类功能添加剂的选择以及加入的量,使电池达到了优异的电化学性能和安全性能。
应当理解,上述实施例仅为说明本发明的技术构思及特点,其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施,并不能以此限制本发明的保护范围。凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种锂金属电池用电解液,其特征在于包括:50-80wt%有机溶剂、1-10wt%电解质盐以及1-10wt%功能添加剂,其中,所述有机溶剂包括1-70wt%碳酸酯类溶剂、1-50wt%羧酸酯类溶剂、1-60wt%醚类溶剂和1-40wt%氟代烷类溶剂,所述电解质盐包括浓度为0.6-1.5mol/L的锂盐,所述功能添加剂包括1-10wt%成膜添加剂和1-10wt%阻燃添加剂。
2.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述碳酸酯溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、氟代碳酸乙烯酯中的任意一种或两种以上的组合。
3.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述羧酸酯溶剂包括乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸丙酯、丁酸乙酯、二氟乙酸乙酯、三氟乙酸乙酯、七氟丁酸乙酯中的任意一种或两种以上的组合。
4.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述醚类溶剂包括乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、苯甲醚、丁醚,1,3-二氧戊环、二甘醇二甲醚中的任意一种或两种以上的组合。
5.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述氟代烷溶剂包括1-(2,2,2-三氟乙氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷、1,2-二溴四氟乙烷、六氟环氧丙烷、八氟环丁烷、1,4-二溴八氟丁烷中的任意一种或两种以上的组合。
6.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述锂盐包括六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、双二氟磺酰亚胺锂及双三氟甲基磺酰亚胺锂中的任意一种或两种以上的组合。
7.根据权利要求1或6所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述锂盐的浓度为0.6-1.0mol/L。
8.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述有机溶剂的离子电导率为10-20mS/cm、沸点为250-300℃,闪点为180-250℃;和/或,所述锂金属电池用电解液的离子电导率为10-20mS/cm、粘度为5-10mPa·s,且能够在-40-60℃下处于稳定状。
9.根据权利要求1所述的锂金属电池用电解液,其特征在于:所述成膜添加剂包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙磺酸内酯、硫酸亚乙酯、4-丙基硫酸亚乙酯、亚硫酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚甲酯、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、双乙二酸硼酸锂中的任意一种或两种以上的组合;和/或,所述阻燃添加剂包括乙氧基五氟环三磷腈、三氟乙氧基五氟环三磷腈、苯氧基五氟环三磷腈、双(乙氧基乙氧基乙氧基)磷腈、六甲基磷酰三胺、二(N,N-二乙基)甲氧基乙氧基甲基磷酰胺中的任意一种或两种以上的组合。
10.一种锂金属电池,其特征在于包括权利要求1-9中任一项所述的锂金属电池用电解液;和/或,所述锂金属电池的能量密度为400-500wh/kg、库伦效率大于99%、循环圈数大于150圈。
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CN (1) | CN113394452A (zh) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN115939521A (zh) * | 2023-02-22 | 2023-04-07 | 安徽盟维新能源科技有限公司 | 含有稀土硼酸盐的锂金属电池用电解液及锂金属电池 |
EP4276929A1 (en) * | 2022-05-10 | 2023-11-15 | Belenos Clean Power Holding AG | Electrolyte composition |
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CN103827416A (zh) * | 2011-04-11 | 2014-05-28 | 巴斯夫公司 | 非水电解液和包含其的电化学电池 |
CN104981934A (zh) * | 2012-11-12 | 2015-10-14 | 诺莱特科技公司 | 非水电解质溶液和包含它的电化学电池 |
CN105745780A (zh) * | 2013-11-18 | 2016-07-06 | 巴斯夫公司 | 双(氟磺酰)亚胺锂(lifsi)在用于锂离子电池中4.2v和更高阴极材料的非水电解液中的用途 |
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2020
- 2020-03-13 CN CN202010172989.XA patent/CN113394452A/zh active Pending
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