CN113387699B - 一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用 - Google Patents

一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及高熵陶瓷技术领域，尤其涉及一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用。本发明提供的制备方法，通过采用两步法的方式合成目标产物，即首先合成高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷这两种前驱体，再以上述两种前驱体为原料合成高熵REMgAl11O19陶瓷，可以降低反应激活能，从而降低合成温度，使高熵REMgAl11O19的煅烧温度降低，从而降低能耗，使其可在一般的马弗炉中进行煅烧，满足大批量工业化生产的要求，降低成本。

Description

一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及高熵陶瓷技术领域，尤其涉及一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用。
背景技术
LaMgAl11O19陶瓷因具有红外发射率高、熔点高、密度小、热导率低和热膨胀系数大一级断裂韧性大等特点而成为应用前景广阔的航天飞行器热防护材料以及工业窑炉炉衬节能材料。然而，LaMgAl11O19陶瓷在高温下稳定性降低，导致其结构发生变化，出现分相，从而引起红外辐射能力下降，严重影响其散热和节能能力。近年来出现的高熵陶瓷有望成为解决这一问题的关键。
由于高熵陶瓷具有独特的熵稳定效应，对常规陶瓷材料进行高熵化后能够增大体系的构型熵，提升结构的稳定性，从而使相关性能保持稳定。基于此，高熵REMgAl11O19陶瓷有望成为常规LaMgAl11O19陶瓷的替代材料。根据目前的应用需求，若将高熵REMgAl11O19陶瓷陶瓷用于航天飞行器外侧热防护或工业窑炉节能领域，采用生产效率较高的无压烧结是最为合适的方法。然而，常规一步制备高熵REMgAl11O19陶瓷需在1700℃下才能得到结晶度较好的单相结构。而这一温度对于无压烧结而言偏高，且能达到这一温度的炉体多以MoSi2为发热体，能耗较高且炉膛尺寸较小，不适于大批量工业化生产。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用，所述制备方法可以降低煅烧温度，使煅烧温度降低至1600℃以下。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种高熵REMgAl11O19陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
将稀土金属氧化物和Al2O3进行第一混合后，依次进行第一压制成型和第一煅烧，得到高熵REAlO3前驱体陶瓷；
将MgO和Al2O3进行第二混合后，依次进行第二压制成型和第二煅烧，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAl2O4前驱体陶瓷和Al2O3进行第三混合后，依次进行第三压制成型和第三煅烧，得到所述高熵REMgAl11O19陶瓷；
所述第一煅烧、第二煅烧和第三煅烧的温度均为1600℃以下。
优选的，所述稀土金属氧化物、Al2O3和MgO的平均粒径独立地为0.1～0.5μm；
进行第三混合前，还包括将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别过80～200目筛网。
优选的，所述第一混合和第二混合的方式均为湿法球磨；
所述第一混合和第二混合的球磨介质为无水乙醇；所述第一混合和第二混合的转速独立地为250～300rpm，时间独立地为6～10h；
所述第三混合的方式为湿法球磨；
所述第三混合的球磨介质为无水乙醇，所述第三混合的转速为300～350rpm，时间为3～5h。
优选的，所述第一压制成型和第二压制成型的压力独立地为1～2MPa，保压时间独立地为1～2min；
所述第一煅烧和第二煅烧的温度独立地为1400～1450℃，保温时间独立地为2～4h；
升温至所述第一煅烧和第二煅烧的温度的升温速率独立地为5～10℃/min。
优选的，所述第三压制成型的压力为3～6MPa，保压时间为5～10min；
所述第三煅烧的温度为1550～1600℃，保温时间为4～6h；
升温至所述第三煅烧的温度的升温速率为2～4℃/min。
优选的，所述稀土金属氧化物包括La2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Pr6O11、Eu2O3和Tb4O7中的一种或几种；
优选的，所述稀土金属氧化物包括摩尔比为(0.4-x):0.2:0.2:0.2:(x/3)的La2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3和Pr6O11；
或摩尔比为(0.4-x):0.2:x:0.2:0.067的La2O3、Nd2O3、Eu2O3、Sm2O3和Pr6O11；
或摩尔比为0.2:0.2:0.2:(0.133-x/3):(x/2)的Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Pr6O11和Tb4O7；
其中，x的取值范围为：0<x≤0.2。
本发明还提供了上述技术方案所述的制备方法制备得到的高熵REMgAl11O19陶瓷，所述RE为稀土元素。
优选的，所述高熵REMgAl11O19陶瓷包括(La0.4-xNd0.2Gd0.2Sm0.2Prx)MgAl11O19、(La0.4-xNd0.2EuxSm0.2Pr0.2)MgAl11O19或(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.4-xTbx)MgAl11O19；
其中，x的取值范围为：0<x≤0.2。
本发明还提供了上述技术方案所述的高熵REMgAl11O19陶瓷在航天飞行器热防护材料以及工业窑炉炉衬节能材料领域中的应用。
本发明提供了一种高熵REMgAl11O19陶瓷的制备方法，包括以下步骤：将稀土金属氧化物和Al2O3进行第一混合后，依次进行第一压制成型和第一煅烧，得到高熵REAlO3前驱体陶瓷；将MgO和Al2O3进行第二混合后，依次进行第二压制成型和第二煅烧，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAlO4前驱体陶瓷和Al2O3进行第三混合后，依次进行第三压制成型和第三煅烧，得到所述高熵REMgAl11O19陶瓷；所述第一煅烧、第二煅烧和第三煅烧的温度均为1600℃以下。现有技术中制备所述陶瓷材料的方程式为RE2O3+2MgO+11Al2O3＝2REMgAl11O19；本发明通过采用两步法的方式合成目标产物，即首先合成高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAlO4前驱体陶瓷这两种前驱体，再以上述两种前驱体为原料合成高熵REMgAl11O19陶瓷，其反应方程式为RE2O3+Al2O3＝2REAlO3；MgO+Al2O3＝MgAl2O4；REAlO3+MgAl2O4+4Al2O3＝REMgAl11O19；这样将一个总反应拆分成福耦合反应分布进行，可以引入中间相，相当于在初始反应物和目标产物的能垒之间引入作为过渡的能垒，这样每步反应不需要过多能量就能得到相应中间产物，然后再以中间产物为原料，由于中间产物的能垒更接近目标产物，相对于反应原料来说，反应激活能减小了，从而降低合成温度，使高熵REMgAl11O19的煅烧温度降低，从而降低能耗，使其可在一般的马弗炉中进行煅烧，满足大批量工业化生产的要求，降低成本。
附图说明
图1为实施例1制备的(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷的XRD图谱；
图2为实施例1制备的MgAl2O4前驱体陶瓷的XRD图谱；
图3为实施例1制备的(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图4为对比例1制备的(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图5为对比例2制备的(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图6为实施例2制备的(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图7为对比例3制备的(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图8为实施例3制备的(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图9为对比例4制备的(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图10为实施例4制备的(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱；
图11为对比例5制备的(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图谱。
具体实施方式
本发明提供了一种高熵REMgAl11O19陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
将稀土金属氧化物和Al2O3进行第一混合后，依次进行第一压制成型和第一煅烧，得到高熵REAlO3前驱体陶瓷；
将MgO和Al2O3进行第二混合后，依次进行第二压制成型和第二煅烧，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAl2O4前驱体陶瓷和Al2O3进行第三混合后，依次进行第三压制成型和第三煅烧，得到所述高熵REMgAl11O19陶瓷；
所述第一煅烧、第二煅烧和第三煅烧的温度均为1600℃以下。
在本发明中，若无特殊说明，所有制备原料均为本领域技术人员熟知的市售产品。
本发明所述制备方法包括将稀土金属氧化物和Al2O3进行第一混合后，依次进行第一压制成型和第一煅烧，得到高熵REAlO3前驱体陶瓷。
在本发明中，所述稀土金属氧化物和Al2O3的纯度均优选≥99.9％；所述稀土金属氧化物和Al2O3的平均粒径独立地优选为0.1～0.5μm，更优选为0.2～0.4μm。
在本发明中，将所述稀土金属氧化物和Al2O3的平均粒径限定在上述范围的好处是可以增大颗粒间相互接触的表面积，并且较小的颗粒保留有较大的烧结活性，均有利于反应进行，同时较小的粒径也保证了产物粒径较小，有利于后续破碎、研磨后得到亚微米级的前驱体粉体，便于下一步反应进行。
在本发明中，所述稀土金属氧化物优选包括La2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Pr6O11、Eu2O3和Tb4O7中的一种或几种；更优选包括摩尔比为(0.4-x):0.2:0.2:0.2:(x/3)的La2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3和Pr6O11；或摩尔比为(0.4-x):0.2:x:0.2:0.067的La2O3、Nd2O3、Eu2O3、Sm2O3和Pr6O11；或摩尔比为0.2:0.2:0.2:(0.133-x/3):(x/2)的Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Pr6O11和Tb4O7；其中，x的取值范围为：0<x≤0.2。
在本发明中，将上述稀土金属氧化物中的稀土元素的离子半径平均尺寸差均不超过4％，尺寸相近的元素有利于高熵REMgAl11O19结构的稳定。
在本发明中，所述稀土金属氧化物和氧化铝的用量比优选按照REAlO3中稀土金属和铝的配比进行配料即可。
在本发明中，所述第一混合的方式优选为湿法球磨；所述第一混合的球磨介质优选为无水乙醇；本发明对所述无水乙醇的用量没有任何特殊的限定，满足本领域技术人员熟知的湿法球磨过程中对球磨介质的用量要求即可。在本发明中，所述第一混合的转速优选为250～300rpm，更优选为260～290rpm，最优选为270～280rpm；时间优选为6～10h，更优选为7～9h。
所述第一混合完成后，本发明还优选包括干燥；本发明对所述干燥的过程没有任何特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的过程进行即可。
在本发明中，所述第一压制成型的压力优选为1～2MPa，更优选为1.2～1.8MPa，最优选为1.4～1.6MPa；保压时间优选为1～2min，更优选为1.2～1.8min，最优选为1.4～1.6min。在本发明中，所述第一压制成型的方式优选为冷压成型；所述冷压成型优选在不锈钢模具中进行。
在本发明中，所述第一煅烧的温度优选为1400～1450℃，更优选为1410～1440℃，最优选为1420～1430℃；保温时间优选为2～4h，更优选为2.5～3.5h，最优选为2.8～3.2h。升温至所述第一煅烧的温度的升温速率优选为5～10℃/min，更优选为6～8℃/min。所述第一煅烧优选在马弗炉中进行。
所述第一煅烧完成后，本发明还优选包括冷却；所述冷却优选为随炉冷却。
本发明所述制备方法还包括将MgO和Al2O3进行第二混合后，依次进行第二压制成型和第二煅烧，得到MgAl2O4前驱体陶瓷。
在本发明中，所述Al2O3和MgO的纯度均优选≥99.9％。所述Al2O3和MgO的平均粒径独立地优选为0.1～0.5μm，更优选为0.2～0.4μm。
在本发明中，所述Al2O3和MgO的用量优选按照MgAl2O4前驱体陶瓷中Mg和Al的配比进行配料即可。
在本发明中，所述第二混合的方式优选为湿法球磨；所述第二混合的球磨介质优选为无水乙醇；所述第二混合的转速优选为250～300rpm，更优选为260～280rpm；时间优选为6～10h，更优选为7～8h。
所述第二混合完成后，本发明还优选包括干燥，本发明对所述干燥的过程没有任何特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的过程进行即可。
在本发明中，所述第二压制成型的压力优选为1～2MPa，更优选为1.2～1.8MPa，最优选为1.4～1.6MPa；保压时间优选为1～2min，更优选为1.2～1.8min，最优选为1.4～1.6min。在本发明中，所述第二压制成型的方式优选为冷压成型；所述冷压成型优选在不锈钢模具中进行。
在本发明中，所述第二煅烧的温度优选为1400～1450℃，更优选为1410～1440℃，最优选为1420～1430℃；保温时间优选为2～4h，更优选为2.5～3.5h，最优选为2.8～3.2h。升温至所述第二煅烧的温度的升温速率优选为5～10℃/min，更优选为6～8℃/min。所述第二煅烧优选在马弗炉中进行。
所述第二煅烧完成后，本发明还优选包括冷却；所述冷却优选为随炉冷却。
到所述高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷后，本发明将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAl2O4前驱体陶瓷和Al2O3进行第三混合后，依次进行第三压制成型和第三煅烧，得到所述高熵REMgAl11O19陶瓷。
进行所述第三混合后，本发明还优选包括将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别依次进行破碎、研磨和过筛；本发明对所述破碎和研磨的过程没有任何特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的过程进行即可。在本发明中，所述过筛采用的筛网优选为80～200目的筛网。在本发明中，所述过筛完成后得到的高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷的粒径独立地优选为0.5～1μm，更优选为0.6～0.8μm。
在本发明中，将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷研磨至亚微米级，更有利于保持粉体的烧结活性，使组成原子在后续煅烧过程中更易固溶，并获得单相的高熵REMgAl11O19相，可以避免多相在高温服役环境下出现相互反应，进而引起体积变化，导致结构失稳破坏的问题。
在本发明中，所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAl2O4前驱体陶瓷和Al2O3的用量优选按照所述高熵REMgAl11O19陶瓷中稀土金属、Mg和Al的配比进行配料。
在本发明中，所述第三混合的方式优选为湿法球磨；所述第三混合的球磨介质优选为无水乙醇，所述第三混合的转速优选为300～350rpm，更优选为310～340rpm，最优选为320～330rpm；时间优选为3～5h，更优选为3.5～4.5h。
在本发明中，所述第三压制成型的压力优选为3～6MPa，更优选为4～5MPa；保压时间优选为5～10min，更优选为6～8min。在本发明中，所述第三压制的方式优选为冷压成型，所述冷压成型优选在不锈钢模具中进行。
在本发明中，所述第三煅烧的温度优选为1550～1600℃，更优选为1560～1590℃，最优选为1570～1580℃；保温时间优选为4～6h，更优选为4.5～5.5h；升温至所述第三煅烧的温度的升温速率优选为2～4℃/min，更优选为3℃/min。
在本发明中，在上述升温速率下升温至第三煅烧的温度有利于延长样品的加热时间，促使内部温度分布均匀，更易在保温时得到单相产物。
所述第三煅烧完成后，本发明还优选包括冷却，所述冷却优选为随炉冷却。
本发明还提供了上述技术方案所述的制备方法制备得到的高熵REMgAl11O19陶瓷，所述RE为稀土元素。
在本发明中，所述RE优选包括La、Nd、Gd、Sm、Pr、Eu和Tb中的一种或几种。
在本发明中，所述高熵REMgAl11O19陶瓷优选包括(La0.4-xNd0.2Gd0.2Sm0.2Prx)MgAl11O19、(La0.4-xNd0.2EuxSm0.2Pr0.2)MgAl11O19或(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.4-xTbx)MgAl11O19；其中，x的取值范围为：0<x≤0.2；更优选包括(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19、(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19、(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19或(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19。
本发明还提供了上述技术方案所述的高熵REMgAl11O19陶瓷在航天飞行器热防护材料以及工业窑炉炉衬节能材料领域中的应用。本发明对所述应用的方法没有任何特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的方法进行即可。
下面结合实施例对本发明提供的高熵REMgAl11O19陶瓷及其制备方法和应用进行详细的说明，但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
注：实施例1～4中的摩尔比可以理解为实施例1～4的技术方案不受用量影响，适用于实验室级别，也适用于工业级别。
实施例1
按照0.2:0.2:0.2:0.2:0.067：1的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，并在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为300rpm，时间为6h，干燥后，装入不锈钢模具中，在2MPa的压力下保压1min，得到直径为12mm的浅灰色圆柱坯体，置于马弗炉中以10℃/min的速率升温至1400℃，保温4h，随炉冷却，得到(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷；
按照1:1的摩尔比，将Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为300rpm，时间为6h，干燥后，装入不锈钢模具中，在2MPa的压力下保压1min，得到直径为12mm的白色圆柱坯体，置于马弗炉中以10℃/min的速率升温至1400℃，保温4h，随炉冷却，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别依次进行捣碎、研磨并过筛200目筛网，得到(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体和MgAl2O4前驱体陶瓷粉体；
按照1:1:4的摩尔比，将所述(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体、MgAl2O4前驱体陶瓷粉体和Al2O3(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行球磨，球磨转速为350rpm，时间为3h，干燥得到浅黄色粉体后，将所述浅黄色粉体装入不锈钢模具中，在6MPa的压力下保压5min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以4℃/min的速率升温至1600℃，保温4h，随炉冷却，得到高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图1为所述(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷，图2为所述MgAl2O4前驱体陶瓷的XRD图，图3为所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图；由图1和图2可知，所述(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷的衍射峰均与标准PDF卡片匹配，表明其物相结构为单相，无杂质存在；由图3可知，所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷物相纯净，无第二相存在。
对比例1
按照0.2:0.2:0.2:0.2:0.067:2：11的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中，以350rpm的转速球磨3h后，置于不锈钢模具中，在6MPa的压力下保压5min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以4℃/min的速率升温至1600℃，保温4h，随炉冷却，得到高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图4为所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图，由图4可知，所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷中存在明显的中间相。
对比例2
按照0.2:0.2:0.2:0.2:0.067:2：11的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中，以350rpm的转速球磨3h后，置于不锈钢模具中，在6MPa的压力下保压5min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以4℃/min的速率升温至1700℃，保温4h，随炉冷却，得到高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图5为所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图，由图5可知，所述高熵(La0.2Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷物相为单相结构。
实施例2
按照0.1:0.2:0.2:0.2:0.1:1的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，并在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为250rpm，时间为10h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1MPa的压力下保压2min，得到直径为12mm的浅灰色圆柱坯体，置于马弗炉中以5℃/min的速率升温至1450℃，保温2h，随炉冷却，得到(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)AlO3前驱体陶瓷；
按照1:1的摩尔比，将Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为250rpm，时间为10h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1MPa的压力下保压2min，得到直径为12mm的白色圆柱坯体，置于马弗炉中以5℃/min的速率升温至1450℃，保温2h，随炉冷却，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)AlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别依次进行捣碎、研磨并过筛80目筛网，得到(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)AlO3前驱体陶瓷粉体和MgAl2O4前驱体陶瓷粉体；
按照1:1:4的摩尔比，将所述(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)AlO3前驱体陶瓷粉体、MgAl2O4前驱体陶瓷粉体和Al2O3(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行球磨，球磨转速为300rpm，时间为5h，干燥得到浅黄色粉体后，将所述浅黄色粉体装入不锈钢模具中，在3MPa的压力下保压10min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以2℃/min的速率升温至1550℃，保温6h，随炉冷却，得到高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷；
其中，图6为所述高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷的XRD图；由图6可知，所述高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷物相纯净，无第二相存在。
对比例3
按照0.1:0.2:0.2:0.2:0.1:2:11的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中，以300rpm的转速球磨5min后，置于不锈钢模具中，在3MPa的压力下保压10min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以2℃/min的速率升温至1550℃，保温6h，随炉冷却，得到高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷；
其中，图7为所述高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷的XRD图，由图7可知，所述高熵(La0.1Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.3)MgAl11O19陶瓷中存在明显的中间相。
实施例3
按照0.1:0.2:0.2:0.2:0.1:1的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Eu2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，并在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为265rpm，时间为8h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1.5MPa的压力下保压1.5min，得到直径为12mm的浅灰色圆柱坯体，置于马弗炉中以6℃/min的速率升温至1420℃，保温2.5h，随炉冷却，得到(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷；
按照1:1的摩尔比，将Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为265rpm，时间为8h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1.5MPa的压力下保压1.5min，得到直径为12mm的白色圆柱坯体，置于马弗炉中以6℃/min的速率升温至1420℃，保温2.5h，随炉冷却，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别依次进行捣碎、研磨并过筛100目筛网，得到(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体和MgAl2O4前驱体陶瓷粉体；
按照1:1:4的摩尔比，将所述(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体、MgAl2O4前驱体陶瓷粉体和Al2O3(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行球磨，球磨转速为330rpm，时间为3.5h，干燥得到浅黄色粉体后，将所述浅黄色粉体装入不锈钢模具中，在4MPa的压力下保压8min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以2.5℃/min的速率升温至1560℃，保温5h，随炉冷却，得到高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图8为所述高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图；由图8可知，所述高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷物相纯净，无第二相存在。
对比例4
按照0.2:0.2:0.2:0.2:0.067:2:11的摩尔比，将La2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Eu2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中，以330rpm的转速球磨3.5min后，置于不锈钢模具中，在4MPa的压力下保压8min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以2.5℃/min的速率升温至1560℃，保温5h，随炉冷却，得到高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图9为所述高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图，由图9可知，所述高熵(La0.2Nd0.2Eu0.2Sm0.2Pr0.2)MgAl11O19陶瓷中存在明显的中间相。
实施例4
按照0.2:0.2:0.2:0.067:0.1:1的摩尔比，将Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Tb4O7粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，并在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为285rpm，时间为7h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1.75MPa的压力下保压1.25min，得到直径为12mm的浅灰色圆柱坯体，置于马弗炉中以8℃/min的速率升温至1440℃，保温3h，随炉冷却，得到(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)AlO3前驱体陶瓷；
按照1:1的摩尔比，将Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行湿法球磨，球磨的转速为285rpm，时间为7h，干燥后，装入不锈钢模具中，在1.75MPa的压力下保压1.25min，得到直径为12mm的白色圆柱坯体，置于马弗炉中以8℃/min的速率升温至1440℃，保温3h，随炉冷却，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)AlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别依次进行捣碎、研磨并过筛140目筛网，得到(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体和MgAl2O4前驱体陶瓷粉体；
按照1:1:4的摩尔比，将所述(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)AlO3前驱体陶瓷粉体、MgAl2O4前驱体陶瓷粉体和Al2O3(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中进行球磨，球磨转速为310rpm，时间为4h，干燥得到浅黄色粉体后，将所述浅黄色粉体装入不锈钢模具中，在5MPa的压力下保压6min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以3℃/min的速率升温至1585℃，保温4.5h，随炉冷却，得到高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图10为所述高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图；由图10可知，所述高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷物相纯净，无第二相存在。
对比例5
按照0.2:0.2:0.2:0.067:0.1:2:11的摩尔比，将Nd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Gd2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Sm2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Pr6O11粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、Tb4O7粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)、MgO粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)和Al2O3粉体(平均粒径为0.5μm，纯度≥99.9％)混合，在无水乙醇的球磨介质中，以310rpm的转速球磨4h后，置于不锈钢模具中，在5MPa的压力下保压6min，得到直径为12mm的浅黄色圆柱坯体后，将所述浅黄色圆柱坯体置于马弗炉中以3℃/min的速率升温至1585℃，保温4.5h，随炉冷却，得到高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷；
其中，图11为所述高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷的XRD图，由图11可知，所述高熵(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.2Tb0.2)MgAl11O19陶瓷中存在明显的中间相。
综上可知，本发明所述的两步法制备得到的高熵REMgAl11O19陶瓷在较低的煅烧温度下具有更纯净的物相。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种高熵REMgAl11O19陶瓷的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将稀土金属氧化物和Al2O3进行第一混合后，依次进行第一压制成型和第一煅烧，得到高熵REAlO3前驱体陶瓷；
将MgO和Al2O3进行第二混合后，依次进行第二压制成型和第二煅烧，得到MgAl2O4前驱体陶瓷；
将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷、MgAl2O4前驱体陶瓷和Al2O3进行第三混合后，依次进行第三压制成型和第三煅烧，得到所述高熵REMgAl11O19陶瓷；
所述第一煅烧和第二煅烧的温度独立地为1400~1450℃，所述第三煅烧的温度为1550~1600℃；
所述稀土金属氧化物为摩尔比为（0.4-x）:0.2:0.2:0.2:(x/3)的La2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3和Pr6O11；
或摩尔比为（0.4-x）:0.2:x:0.2:0.067的La2O3、Nd2O3、Eu2O3、Sm2O3和Pr6O11；
或摩尔比为0.2:0.2:0.2:(0.133-x/3):(x/2)的Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Pr6O11和Tb4O7；
其中，x的取值范围为：0<x≤0.2。
2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述稀土金属氧化物、Al2O3和MgO的平均粒径独立地为0.1~0.5μm；
进行第三混合前，还包括将所述高熵REAlO3前驱体陶瓷和MgAl2O4前驱体陶瓷分别过80~200目筛网。
3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一混合和第二混合的方式均为湿法球磨；
所述第一混合和第二混合的球磨介质为无水乙醇；所述第一混合和第二混合的转速独立地为250~300rpm，时间独立地为6~10h；
所述第三混合的方式为湿法球磨；
所述第三混合的球磨介质为无水乙醇，所述第三混合的转速为300~350rpm，时间为3~5h。
4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一压制成型和第二压制成型的压力独立地为1~2MPa，保压时间独立地为1~2min；
所述第一煅烧和第二煅烧的保温时间独立地为2~4h；
升温至所述第一煅烧和第二煅烧的温度的升温速率独立地为5~10℃/min。
5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第三压制成型的压力为3~6MPa，保压时间为5~10min；
所述第三煅烧的保温时间为4~6h；
升温至所述第三煅烧的温度的升温速率为2~4℃/min。
6.权利要求1~5任一项所述的制备方法制备得到的高熵REMgAl11O19陶瓷，其特征在于，所述RE为稀土元素；
所述高熵REMgAl11O19陶瓷为(La0.4-xNd0.2Gd0.2Sm0.2Prx)MgAl11O19、(La0.4- xNd0.2EuxSm0.2Pr0.2)MgAl11O19或(Nd0.2Gd0.2Sm0.2Pr0.4-xTbx)MgAl11O19；
其中，x的取值范围为：0<x≤0.2。
7.权利要求6所述的高熵REMgAl11O19陶瓷在航天飞行器热防护材料以及工业窑炉炉衬节能材料领域中的应用。
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The effffect of magnesium compounds (MgO and MgAl2O4) on the synthesis of Lanthanum magnesium hexaaluminate (LaMgAl11O19) by solid-state reaction method;M.M. Khorramirad等;《Ceramics International》;20171208;第4734-4739页 *

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