CN113314749B - 一种流化床阴极固体氧化物燃料电池 - Google Patents

一种流化床阴极固体氧化物燃料电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种流化床阴极固体氧化物燃料电池，该电池结合了流态化工程和固体氧化物燃料电池技术，提出了一种阴极流化床电极固体氧化物燃料电池新工艺。燃料电池并不是传统的“三明治”结构，在电池的空气侧，利用空气流动流化细小的电极颗粒，使用流态化的电极颗粒作为电池的阴极。本工艺可以明显增加阴极传质速率和反应界面，有利于降低阴极浓度极化和活化极化，另外流态化电极传热速率较高，有助于降低电池因反应不均造成的热应力破坏。

Description

一种流化床阴极固体氧化物燃料电池
技术领域
本发明涉及一种流化床电极固体氧化物燃料电池，属于固体氧化物燃料电池技术领域。
背景技术
燃料电池是一种可以直接将燃料化学能转化为电能的装置，其中固体氧化物燃料电池技术具有运行温度高、原料适应性广、发电效率高可以实现热电联供等优点。目前固体氧化物燃料电池主要有管式和板式两种结构，二者均为电极-电解质-电极固定式“三明治”结构。但是由于电极材料与电解质材料的热膨胀系数不一致，加工过程中可能会发生断裂或者接触不良等现象导致电池欧姆阻抗增加，严重的将导致电池无法使用。另外，常规固体氧化物燃料电池的运行温度一般高于700 oC，而反应过程中气体的浓度在不断发生变化，因此在大型固体氧化物燃料电池中电化学反应不均将造成电池组件间产生较大的热应力，进而将电池撕裂影响装置的稳定运行同时也存在安全隐患。
标准状况下氢氧燃料电池理论发电效率可以达到83%，理论电动势为1.23V。在实际运行过程中会因为化学反应速率限制、电池界面电阻和自身存在欧姆电阻以及电极内反应物传质速率较慢等因素造成电池实际输出电压低于理论电动势，以上三个因素分别对应了燃料电池中的活化极化、欧姆极化和浓度极化损失。为了降低以上三类极化损失，相关学者提出了通过增大三相反应界面，增加电极反应活性位点以提升化学反应速率，降低电池活化极化；降低电极和电解质的厚度，探究热膨胀系数更加相近的电极和电解质材料及制备手段来减小电池欧姆极化；探究离子阻抗更小的电解质材料和活性更高的电极材料以降低电池欧姆极化和活化极化损失；对于浓度极化损失目前缺少有力的手段。而相关学者研究发现氢氧燃料电池中氢气反应活性较高，因此阴极反应为燃料电池中的决速步骤，提升阴极化学反应速率，降低极化损失有利于大幅提升电池输出性能。
CN 111697243 A公开了一种应用于固体氧化物燃料电池的阴极材料及制备方法，该发明使用静电纺丝法制备了直径为200-300nm的钙钛矿纤维，作为燃料电池的阴极材料，该阴极材料具有较高的比表面积，能够为氧气分子的裂解反应提供更多的活性位点，降低燃料电池阴极的活化极化和浓度极化，但静电纺丝法产量较低，难以实现大规模利用，而且纳米纤维难以负载在电解质表面。
CN 108091885 B公开了一种高温燃料电池阴极材料及制备方法，该发明使用钙钛矿氧化物和萤石氧化物组成的复合氧化物对本体的钙钛矿阴极进行了修饰，通过溶胶浸渍、磁控溅射等方法将修饰层制备到本体层表面，结果显示阴极材料电化学性能明显提高，但是通过制备高活性材料只能降低活化极化，对浓度极化的改善几乎无效果。
CN 108390071 B公开了一种固体氧化物燃料电池阴极表面修饰方法，该发明通过燃烧法与高温煅烧法合成镧锶钴铁靶材和GDC靶材，通过脉冲激光沉积仪在单晶衬底电解质上沉积阴极材料镧锶钴铁，并在其表面沉积纳米级别的镨铈氧化物作为表面修饰层。发现表面修饰显著提高镧锶钴铁的阴极氧还原活性，即降低阴极的活化极化，但同样对浓度极化的改善几乎没有效果，而且工艺较为复杂难以大规模利用。
CN 102324539 A公开了一种流化床电极直接碳燃料电池装置，该发明提出了一种使用碳作为燃料的流化床阳极燃料电池，但是在氢氧燃料电池中，电池决速步骤为阴极的电化学反应，因此该技术并不能适用于氢氧燃料电池。
本专利首次提出了流化床阴极固体氧化物燃料电池，从工艺的角度解决了氢氧固体氧化物燃料电池中阴极反应速率较慢的问题，同时阴极流化气体为空气，无需考虑转化率的问题，可以实现不同的流化状态，同时装置易于放大，可以提高装置的安全性和输出能力。
发明内容
技术问题：本发明旨在开发一种流化床电极新工艺，提供一种流化床阴极固体氧化物燃料电池用以降低固体氧化物燃料电池的各项极化损失，提高电池输出性能，并提升装置安全性和稳定性。
技术方案： 为解决上述技术问题，提供一种流化床阴极固体氧化物燃料电池，该工艺包括：阴极室、电池单管、集流器连接件、布风板、外壳、封盖几部分，阴极室内由流态化的阴极材料或阴极与电解质材料的混合物填充，电池单管以阵列的形式均匀穿过布风板安装于封盖上，电池单管阵列整体置于阴极室内，并通过集流器连接件进行连接。
优选的，所述的阴极室中采用气固相或气液固三相的流态化电极，该流态化电极中的流化气体使用纯氧或者不同氧含量的氧化性气体。
优选的，所述的气固相或气液固三相的流态化电极中床料可以采用阴极活性材料钙钛矿类离子电子混合导体(LaxSr1-xCoyFe1-yO3-z（LSCF）、LaxSr1-xFeO3-z（LSF）或LaxSr1- xMnO3-z（LSM）)或阴极材料与电解质材料(氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）、氧化钆稳定的氧化铈（GDC）、氧化铈（CeO2）)的任意比混合或阴极材料、电解质材料和碱性碳酸盐(Li2CO3或NaCO3)的任意比混合。
优选的，所述的电池单管采用管式阳极支撑或电解质支撑结构。
优选的，所述的封盖与电池单管间使用高温陶瓷胶进行密封，避免燃气和氧化性气体的接触。
优选的，所述的集流器连接件为肋片式结构，材质使用银或镍铬合金，实现阴极的集流及电池单管间的串并联。
优选的，所述的布风板为平板式多孔材质，平板中间开有孔以便电池单管穿过，并由高温陶瓷胶粘接。
优选的，所述的布风板和封盖采用氧化铝、氧化锆或二氧化硅等陶瓷或玻璃材质，避免电流损失。
有益效果：第一，与固定式电极相比，流化床电极可以明显的增大电极反应界面，增加化学反应活性位点，降低电池活化极化。
第二，电池阴极无需烧结在电解质表面，降低了一部分欧姆电阻，而且阴极材料开发不受热膨胀系数的限制，可选范围更加广泛。
第三，在高电流密度下，流化床电极优越的传质性能可以明显改善电池因浓度极化而造成的性能损失。
第四，流化床电极可以使得所有电池表面温度更加均匀，降低了热应力破坏电池的可能性，提升了装置的安全性。
第五，流化床技术具有易于放大的特点，通过阴极的流态化使得单电池运行更加稳定，可以实现大量单电池的串并联，解决了固体氧化物燃料电池电堆容量小的问题。
附图说明
图1为本发明所述流化床阴极固体氧化物燃料电池装置示意图;
图2为本发明所述流化床阴极固体氧化物燃料电池装置顶部剖视图；
图3为本发明所述流化床阴极固体氧化物燃料电池装置电池单管剖面图；
图4为本发明所述流化床阴极固体氧化物燃料电池装置电池三种空气流量下，单电池的最大输出功率
图5为实施例1中对照组在阴极室内不添加任何颗粒，不同空气流量下的电池最大输出功率。
附图标记：1-阴极室；2-电池单管；21-阳极；22-电解质；3-集流器连接件；4-布风板；5-外壳；6-封盖。
具体实施方式
下面对本发明所述技术方案作进一步解释说明。
本发明提出了一种流化床阴极的固体氧化物燃料电池新工艺，主要目的是为了降低传统固定式电极固体氧化物燃料电池浓度极化、欧姆极化和活化极化损失，提高电池输出性能，同时提高装置的安全性和稳定性。通过流态化电极的强烈扰动可以提升电极内的传热传质速率，同时增大了阴极的反应界面，减小了活化极化损失，进而增加了装置的输出能力。
本发明装置示意图如图1所示，包括：
阴极室1，电池单管2，集流器连接件3，布风板4，外壳5，封盖6，外壳5上布有空气入口和空气出口，封盖6上布有燃气入口和燃气出口。
电池单管2间使用翅片式集流器连接件3进行串并联以及电流的收集，电池单管2以阵列的形式均匀的安插过布风板3上的孔道，使用陶瓷胶粘接；然后将粘接好布风板4的电池单管2阵列安装于外壳5中，电池单管2底部使用高温陶瓷胶粘接在封盖6上，底部封盖与布风板4间留有空气流道，使得燃气进入封盖6内部空间后直接进入电池单管2内发生反应；布风板4至上封盖间的空隙为阴极室1，并使用阴极材料或阴极材料和电解质颗粒或阴极材料与电解质颗粒与碱性碳酸盐的混合物进行一定高度的填充，电池单管2顶端使用高温陶瓷胶粘接在封盖6上，再通入一定量的流化气体（空气或一定比例的氧气）形成稳定的流化床阴极。
实施例一：以空气作为流化气体，氢气作为燃料气时具体实施测试步骤如下：
采用挤出成型法制备阳极支撑管，随后通过层层煅烧喷涂的形式制备阳极支撑结构的电池单管，其中电池单管的阳极材料为氧化镍/8%氧化钇稳定的氧化锆 (NiO/YSZ)，电解质材料为YSZ，隔断层材料为GDC，阴极室内填充物为LSCF和YSZ混合物，电池单管表面使用银浆和银线进行涂覆集流。外壳及封盖使用石英材料制作，布风板使用多孔的石英砂芯，所有缝隙使用高温陶瓷胶进行密封，实验前将阴极室内颗粒填充到阴极室高度的三分之一。
首先将安装好的流化床阴极固体氧化物燃料电池装置置于管式电加热炉内，向装置燃气入口和空气入口内通入100ml/min的氢气和空气，随后以5℃每分钟的加热速率将炉温升至700℃，并稳定至少30分钟，使用电子负载实时监测电池开路电压，待开路电压稳定且大于1V时准备开始测试，实验测试过程中将氢气流量调整为200ml/min，调整空气流量以探究不同阴极材料流化状态对燃料电池输出性能的影响规律。
在流化床电极实验中，设定空气流量分别为500ml/min、1000ml/min和1500ml/min，通过电子负载控制电池输出电流由0A开始等步长增加至恒定。实验结果如图4所示，三种空气流量下，单电池的最大输出功率分别为1100 mW、1171.3 mW和1098.6 mW。
对照组实验在阴极室内不添加任何颗粒，在700oC条件下分别调整空气流量为500ml/min、1000ml/min和1500ml/min，实验结果如图5所示，电池最大输出功率分别为900.3 mW、1037.3 mW和939.3 mW。
实验结果表明流化床阴极可以提升电池的最大输出功率，在此实验工况下，三种空气流量电池输出功率分别提升22.2%、12.9%和17.0%，证明了工艺可行性。
实施例二：以空气作为流化气体，氨气作为燃料气时具体流化床阴极固体氧化物燃料电池工艺步骤如下：
采用电极支撑结构的微管式单电池，阳极材料为NiO/YSZ，电解质材料为YSZ，电解质外侧附着一层GDC作为保护层，阴极室内填充物为LSCF/GDC混合粉末，填充高度为阴极室高度的五分之二。
装置启动时借助外部辅助燃烧器在空气氛围下燃烧氢气，随后将尾部烟气通入燃料电池的空气入口和燃气入口对装置进行加热。待装置升温至800oC时，将燃料气入口气体切换为氮气进行吹扫；待吹扫干净后将燃气入口气体切换为氨气，空气入口气体切换为空气，调节阴极侧空气流量，使得阴极侧呈现稳定的鼓泡流态化，同时密相区距离顶端空气出口具有一定距离，避免电极材料吹出外壳。此时外接负载，调节氨气流量以实现电池的稳定输出。
对燃气出口气体进行二次燃烧，通过换热器回收热量，以实现装置的热电联供，通过调整气体流量以调节装置的电负荷与热负荷的比例。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (9)

1.一种流化床阴极固体氧化物燃料电池，所述电池包括：阴极室（1）、电池单管（2）、集流器连接件（3）、布风板（4）、外壳（5）、封盖（6）几部分，阴极室（1）内由流态化的阴极材料或阴极材料与电解质材料的混合物填充，电池单管（2）以阵列的形式均匀穿过布风板（4）安装于封盖（6）上，电池单管（2）阵列整体置于阴极室（1）内，并通过集流器连接件（3）进行连接。
2.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的阴极室（1）中采用气固相或气液固三相的流态化电极，该流态化电极中的流化气体使用纯氧或者不同氧含量的氧化性气体。
3.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，阴极室（1）内由流态化的阴极材料或阴极材料与电解质材料的混合物填充，其中所述阴极材料为钙钛矿类阴极活性材料，即LaxSr1-xCoyFe1-yO3-z、LaxSr1-xFeO3-z或LaxSr1-xMnO3-z；电解质材料为氧化钇稳定的氧化锆、氧化钆稳定的氧化铈、氧化铈。
4.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的电池单管（2）采用管式阳极（21）支撑或电解质（22）支撑结构。
5.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的封盖（6）与电池单管（2）间使用高温陶瓷胶进行密封，避免燃气和氧化性气体的接触。
6.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的集流器连接件（3）为肋片式结构，材质使用银或镍铬合金，实现阴极的集流及电池单管（2）间的串并联。
7.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的布风板为平板式多孔材质，平板中间开有孔以便电池单管穿过，并由高温陶瓷胶粘接。
8.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的布风板（4）和封盖（6）采用氧化铝、氧化锆或二氧化硅制备，避免电流损失。
9.根据权利要求1所述的流化床阴极固体氧化物燃料电池，其特征在于，电池单管（2）间使用翅片式集流器连接件（3）进行串并联以及电流的收集，电池单管（2）以阵列的形式均匀的安插过布风板（4）上的孔道，使用陶瓷胶粘接；然后将粘接好布风板（4）的电池单管（2）阵列安装于外壳（5）中，电池单管（2）底部使用高温陶瓷胶粘接在封盖（6）上，底部封盖（6）与布风板（4）间留有空气流道，使得燃气进入封盖（6）内部空间后直接进入电池单管（2）内发生反应；布风板（4）至上封盖间的空隙为阴极室（1），并使用阴极材料或阴极材料和电解质颗粒的混合物进行一定高度的填充，电池单管（2）顶端使用高温陶瓷胶粘接在封盖（6）上，再通入一定量的流化空气或一定比例的氧气，形成稳定的流化床阴极。
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