CN113300049A - 一种长工作寿命热电池用复合隔膜及其制备方法 - Google Patents

一种长工作寿命热电池用复合隔膜及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本方案公开了电池技术领域的一种长工作寿命热电池用复合隔膜，由不同熔点体系的隔膜复合而成；还包括以下制备方法：步骤一：制备不同熔点体系电解质，步骤二：制备不同熔点体系隔膜，步骤三：将步骤二制得的不同熔点体系热电池用隔膜，选取其中的2～3种，按照一定的质量比共混，共混完成后，获得热电池用复合隔膜。本发明的复合隔膜及其制备方法可延长热电池的工作时间。

Description

一种长工作寿命热电池用复合隔膜及其制备方法
技术领域
本发明涉及电池技术领域，特别涉及一种长工作寿命热电池用复合隔膜及其制备方法。
背景技术
热电池是一种热激活贮备电池，在常温下贮存时电解质为不导电的固体，使用时用电发火头或撞针机构引燃其内部的加热药剂，使电解质熔融成为离子导体而被激活的一种储备电池，贮存时间理论上是无限的，实际可测值达17年以上。由于输出比功率大、内阻小、使用温度范围宽、贮存时间长、激活迅速可靠、不需要维护，故而已发展成为现代化装备的理想电源。
输出比功率大是热电池相较于其它电池的主要优势之一，这是因为热电池激活后，内部温度可达到200℃～650℃，制备隔膜材料的熔盐在一定温度熔融后，具有很高的离子迁移速率，从而保证热电池的大功率输出。然而，相对于锂离子电池，热电池工作时间相对较短，一般很难超过2h。这是因为热电池用隔膜熔融温度为一固定的温度区间，一旦热电池热量散失后，内部温度低于热电池隔膜熔融区间，热电池隔膜就会快速凝固，隔膜内阻成指数型快速上升，热电池将不能进一步输出电能。而设计热量过高则会导致热电池热失控，发生短路，电池的安全性均受到挑战。
发明内容
本发明意在提供一种长工作寿命热电池用复合隔膜及其制备方法，以解决现有热电池工作时间较短的问题。
本方案中的一种长工作寿命热电池用复合隔膜，由不同熔点体系的隔膜复合而成。
一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备不同熔点体系电解质，(a)分别将不同熔点体系的共熔盐按照一定质量比分别混合后，置于不同的陶瓷坩埚中，加热至各自的熔融温度后，保温1h，(b)保温完成后将不同熔点体系的共熔液分别倒置于不同的干燥皿中，自然冷却30min，获得不同熔点体系的电解质，(c)将不同熔点体系的电解质置于粉碎机中粉碎，过筛，得到不同熔点体系电解质粉末；
步骤二：制备不同熔点体系隔膜，(a)将步骤一中制得的不同熔点体系的电解质粉末中分别掺入总质量10％的结核剂，混合均匀后得到不同熔点体系电解质混合物，(b)将不同熔点体系电解质混合物分别与吸附剂混合，机械搅拌下加热至一定的温度焙烧，焙烧完成后自然降温，粉碎过筛，得到不同熔点体系热电池用隔膜；
步骤三：将步骤二制得的不同熔点体系热电池用隔膜，选取其中的2～3种，按照一定的质量比共混，共混完成后，获得热电池用复合隔膜。
进一步，所述步骤一中不同熔点体系的共熔盐的二元体系质量比为(1～3)：(2～7)；三元体系质量比为：(1～5)：(2～7)：(1～7)；四元体系质量比为：(1～7)：(1～6)：(1～7)：(1～5)。
进一步，所述步骤一中不同熔点体系的共熔盐熔融温度分别为200℃、300℃、400℃、500℃中的至少两种。
进一步，所述步骤一中200℃共熔盐为LiNO3、NaNO3、KNO3和RbNO3中的2～4种组成的共熔盐。
进一步，所述步骤一中300℃共熔盐为CsBr、LiBr、LiI、LiCl和KBr其中的2～4种组成的共熔盐。
进一步，所述步骤一中400℃共熔盐为NaBr、KBr、KCl、LiF、LiCl、LiBr和LiI中的2～4种组成的共熔盐。
进一步，所述步骤一中500℃共熔盐为LiF、LiCl、LiBr和LiOH中的3～4种组成的共熔盐。
进一步，所述步骤二中结核剂为La2O3和ZrO2中的一种或两种。
进一步，所述步骤二中混合物与吸附剂混合质量比例为(1～3)：(1～2)。
进一步，所述步骤二中吸附剂为BN纤维、MgO和Al2O3。
进一步，所述步骤二中焙烧温度为300℃～600℃。
进一步，所述步骤三中选取的2～3种不同熔点体系热电池用隔膜，为相邻温度区间的熔点体系热电池用隔膜。
进一步，所述步骤三中所述质量比的二元体系质量比为(1～3)：(1～5)；三元体系质量比为：(1～3)：(1～5)：(1～7)。
本方案的工作原理及其有益效果：本发明制备的复合隔膜进一步拓宽了热电池隔膜的使用温度区间，当热电池内部温度较高时，低温和高温熔点隔膜吸热熔融，对外输出电能，高温陶瓷(结核剂)在隔膜中起到了稳定剂作用，可防止低熔点隔膜溢流；而当热电池内部温度下降后，高熔点隔膜凝固，低熔点隔膜依然保持熔融态，可以进一步对外输出电能，实现了电池的长航时输出。因此本发明的制备方法可延长热电池的工作时间。
附图说明
图1为本发明一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法流程图；
图2为本发明实施例1制备的长工作寿命热电池用复合隔膜放电曲线。
具体实施方式
下面通过具体实施方式进一步详细的说明：
实施例1：
一种长工作寿命热电池用复合隔膜，包括不同熔点体系的隔膜复合而成的复合隔膜。
一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备不同熔点体系电解质，
(a)将500℃LiF-LiCl-LiBr共融盐、400℃KCl-LiCl和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr分别按照1：1：1、1：2和1：1：1：2比例分别置于陶瓷坩埚中，分别加热至500℃、400℃和300℃熔融温度后，保温1h，(b)保温完成后将不同熔点体系的共熔液分别倒置于干燥皿中，自然冷却30min，获得不同熔点体系的电解质，(c)将不同熔点体系的电解质置于粉碎机中粉碎，过筛，得到500℃LiF-LiCl-LiBr共融盐、400℃KCl-LiCl和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr电解质粉末；
步骤二：制备不同熔点体系隔膜，
(a)将步骤一中制得的500℃LiF-LiCl-LiBr共融盐、400℃KCl-LiCl和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr电解质粉末中分别掺入10％La2O3，混合均匀后得到两份混合物，(b)将两份混合物分别按照1:1、2:1和3:2的质量比与MgO吸附剂混合，球磨，过筛，完成后置于各自的坩埚中加热至500℃焙烧，焙烧完成后自然降温，粉碎过筛，得到LiF-LiCl-LiBr、KCl-LiCl和CsBr-LiI-LiCl-LiBr热电池用隔膜；
步骤三：将步骤二制得的LiF-LiCl-LiBr、KCl-LiCl和CsBr-LiI-LiCl-LiBr热电池用隔膜，按照2:3:1的质量比共混，共混完成后，获得热电池用复合隔膜。图2为采用该复合隔膜，以FeS2为正极，LiB为负极，Fe和KClO4混合粉为加热材料，制备的热电池复合隔膜单体，采用16个单体串联，3堆并联制备成单元热电池的放电曲线，放电过程中，电池组出现3个放电平台，工作时间在2100s以上。
实施例2：
一种长工作寿命热电池用复合隔膜，包括不同熔点体系的隔膜复合而成的复合隔膜。
一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备不同熔点体系电解质，
(a)将200℃LiNO3-NaNO3-KNO3共融盐和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr分别按照1：1：1和2：1：1：2比例分别置于陶瓷坩埚中，分别加热至200℃和300℃熔融温度后，保温1h，(b)保温完成后将不同熔点体系的共熔液分别倒置于干燥皿中，自然冷却30min，获得不同熔点体系的电解质，(c)将不同熔点体系的电解质置于粉碎机中粉碎，过筛，得到200℃LiNO3-NaNO3-KNO3共融盐和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr电解质粉末；
步骤二：制备不同熔点体系隔膜，
(a)将步骤一中制得的200℃LiNO3-NaNO3-KNO3共融盐和300℃CsBr-LiI-LiCl-LiBr电解质粉末中分别掺入10％La2O3，混合均匀后得到两份混合物，(b)将两份混合物分别按照1:1和3:2的质量比与MgO吸附剂混合，球磨，过筛，完成后置于各自的坩埚中加热至500℃焙烧，焙烧完成后自然降温，粉碎过筛，得到LiNO3-NaNO3-KNO3和CsBr-LiI-LiCl-LiBr热电池用隔膜；
步骤三：将步骤二制得的LiNO3-NaNO3-KNO3和CsBr-LiI-LiCl-LiBr热电池用隔膜，按照2:3的质量比共混，共混完成后，获得热电池用复合隔膜。
以上所述的仅是本发明的实施例，方案中公知的具体结构及特性等常识在此未作过多描述。应当指出，对于本领域的技术人员来说，在不脱离本发明结构的前提下，还可以作出若干变形和改进，这些也应该视为本发明的保护范围，这些都不会影响本发明实施的效果和专利的实用性。本申请要求的保护范围应当以其权利要求的内容为准，说明书中的具体实施方式等记载可以用于解释权利要求的内容。

Claims (14)

1.一种长工作寿命热电池用复合隔膜，其特征在于：由不同熔点体系的隔膜复合而成。
2.根据权利要求1所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：
步骤一：制备不同熔点体系电解质，(a)分别将不同熔点体系的共熔盐按照一定质量比分别混合后，置于不同的陶瓷坩埚中，加热至各自的熔融温度后，保温1h，(b)保温完成后将不同熔点体系的共熔液分别倒置于不同的干燥皿中，自然冷却30min，获得不同熔点体系的电解质，(c)将不同熔点体系的电解质置于粉碎机中粉碎，过筛，得到不同熔点体系电解质粉末；
步骤二：制备不同熔点体系隔膜，(a)将步骤一中制得的不同熔点体系的电解质粉末中分别掺入总质量10％的结核剂，混合均匀后得到不同熔点体系电解质混合物，(b)将不同熔点体系电解质混合物分别与吸附剂混合，机械搅拌下加热至一定的温度焙烧，焙烧完成后自然降温，粉碎过筛，得到不同熔点体系热电池用隔膜；
步骤三：将步骤二制得的不同熔点体系热电池用隔膜，选取其中的2～3种，按照一定的质量比共混，共混完成后，获得热电池用复合隔膜。
3.根据权利要求2所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中不同熔点体系的共熔盐的二元体系质量比为(1～3)：(2～7)；三元体系质量比为：(1～5)：(2～7)：(1～7)；四元体系质量比为：(1～7)：(1～6)：(1～7)：(1～5)。
4.根据权利要求3所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中不同熔点体系的共熔盐熔融温度分别为200℃、300℃、400℃、500℃中的至少两种。
5.根据权利要求4所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中200℃共熔盐为LiNO3、NaNO3、KNO3和RbNO3中的2～4种组成的共熔盐。
6.根据权利要求5所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中300℃共熔盐为CsBr、LiBr、LiI、LiCl和KBr其中的2～4种组成的共熔盐。
7.根据权利要求6所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中400℃共熔盐为NaBr、KBr、KCl、LiF、LiCl、LiBr和LiI中的2～4种组成的共熔盐。
8.根据权利要求7所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤一中500℃共熔盐为LiF、LiCl、LiBr和LiOH中的3～4种组成的共熔盐。
9.根据权利要求8所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤二中结核剂为La2O3和ZrO2中的一种或两种。
10.根据权利要求9所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤二中混合物与吸附剂混合质量比例为(1～3)：(1～2)。
11.根据权利要求10所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤二中吸附剂为BN纤维、MgO和Al2O3。
12.根据权利要求11所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤二中焙烧温度为300℃～600℃。
13.根据权利要求12所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤三中选取的2～3种不同熔点体系热电池用隔膜，为相邻温度区间的熔点体系热电池用隔膜。
14.根据权利要求13所述的一种长工作寿命热电池用复合隔膜的制备方法，其特征在于：所述步骤三中所述质量比的二元体系质量比为(1～3)：(1～5)；三元体系质量比为：(1～3)：(1～5)：(1～7)。
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