CN113299833B - 一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法与应用 - Google Patents

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Abstract

本发明属于钙钛矿太阳电池技术领域，具体公开了一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法与应用。所述高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法，从底层到顶层分别为FTO透明电极基底、铜掺杂氧化镍、双修饰层、A位掺杂的混合阳离子Kδ‑CsFAMA基钙钛矿活性层、钝化层(二维钙钛矿)、PCBM、双修饰层和顶部电极银。此方法有效解决了反式结构钙钛矿太阳电池中存在的严重非辐射和界面接触差等问题，已开发的反式钙钛矿太阳电池组件效率接近17％，为高效稳定的钙钛矿光伏组件的商业化提供技术储备。可以应用于大面积太阳发电板，太空卫星系统，智能路灯，弱光室内采集系统和太阳智能汽车等领域。

Description

一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法与应用
技术领域
本发明属于钙钛矿太阳电池技术领域，特别涉及一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法与应用。
背景技术
当前，世界经济的发展面临着资源短缺、环境污染和气候恶劣等问题，清洁能源的开发和利用是至关重要的一项措施。开拓新能源材料与器件符合当前国家发展的需要，能有效解决使用化石燃料带来的环境问题。
光伏器件因其可直接将太阳转换为电能并不会引起环境污染等特点得到了广泛的关注，并可运用到各种各样的领域，包括大面积太阳发电板，太空卫星系统，智能路灯，高速公路太阳采集系统，弱光室内采集系统，太阳智能汽车等。
反式钙钛矿太阳电池较高的稳定性、无迟滞效应、制备工艺更简单等优点被认为很有可能提前走向产业化。但反式钙钛矿太阳电池效率有待进一步提高，而且从小面积电池到模块规模的升级及其长期操作稳定性也是最重要的挑战。
在反式结构钙钛矿太阳电池中，非辐射复合能量的损失严重影响光生载流子的浓度，以及界面缺陷极大地降低了电荷的传输，最终造成反式结构钙钛矿太阳电池较大的开路电压和填充因子损失。
除钙钛矿本身的缺陷外，器件界面缺陷也会导致界面处带来的非辐射复合，严重影响钙钛矿太阳电池的光电转换效率和稳定性。
高等人在专利(CN106531888B)中提出了卟啉衍生物用于倒置钙钛矿太阳能电池中空穴传输层/钙钛矿层的界面修饰，虽调节了钙钛矿层形貌并减少缺陷密度，但是稳定性的问题仍然没有得到解决，制约钙钛矿太阳电池组件的产业化。
发明内容
为了克服上述现有技术的缺点与不足，本发明的首要目的在于提供一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的制备方法。
本发明另一目的在于提供上述方法制备得到的界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件。
本发明再一目的在于提供界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件在制备太阳能电池中的应用。
本发明的目的通过下述方案实现：
一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的制备方法，包括以下步骤：
制备界面接触层：依次在FTO/Cu:NiOx薄膜上旋涂PTAA和Al2O3溶液，每一层进行热处理，得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3薄膜；
制备三维钙钛矿复合层：将钙钛矿前驱体溶液旋涂在FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3薄膜上，并在旋涂过程中利用乙酸乙酯进行反溶剂处理，最后加热进行钙钛矿薄膜结晶，得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3薄膜；
制备界面接触层：旋涂PEAI溶液在已制备好的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3，固化后得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI；再依次旋涂PCBM溶液和BCP溶液，固化后得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PCBM/BCP薄膜，然后使用原子层沉积法沉积致密的氧化锡薄膜，以及热蒸发沉积顶部银导电电极，得到界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件(FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PCBM/BCP/ALD-SnO2/Ag)。
所述PTAA溶液的浓度为0.2mg/mL～0.5mg/mL；所述PTAA溶液旋涂的转速为5500～6500rpm，优选为6000rpm，旋涂的时间25～35s，优选为30s；所述Al2O3溶液的浓度为0.2wt％～0.6wt％，旋涂的转速为3000～4000rpm，优选为3500rpm，旋涂的时间为25～35s，优选为30s；所述热处理为退火处理，退火温度为100～140℃，优选为120℃，退火时间为10～15分钟，优选为10分钟。
所述钙钛矿前驱体溶液为四元阳离子钙钛矿溶液；所述钙钛矿前驱体溶液的浓度为40-45wt％。所述钙钛矿溶液的旋涂速度为3500rpm～4000rpm，旋涂时间为35～40秒；所述钙钛矿薄膜进行结晶时的温度为100～110℃，时间为10～20分钟。
优选地，所述钙钛矿前驱体溶液通过以下方法制备：将MAPbBr3溶液，CsI溶液和KI溶液加热直至全部溶解，混合后即得到钙钛矿前驱体溶液。
所述MAPbBr3溶液为MABr和PbBr2溶解在DMF和DMSO混合溶剂中所得到的溶液；所述MABr、PbBr2、DMF、DMSO的质量体积比为150～160mg：545～555mg：0.5～1.0mL：0.2mL，优选为154.1mg：550.5mg：0.8mL：0.2mL；所述CsI和KI溶液分别为CsI、KI溶解在DMF中所得的溶液，所述CsI的浓度为350～420mg/mL，优选为390mg/mL；所述KI的浓度为140～180mg/mL，优选为160mg/mL。
所述MAPbBr3溶液、CsI溶液与KI溶液的体积比为140～160：50～60：36，优选为153.6：57.2：36。
所述PEAI溶液的浓度为0.5～2mg/mL，优选为1mg/mL。旋涂的转速为1500rpm～2500rpm，优选为2000rpm；旋涂的时间为30～50s，优选为40s。
所述PCBM溶液的浓度为10～20mg/mL，优选为15mg/mL。旋涂的转速为1500rpm～2500rpm，优选为2000rpm；旋涂的时间为30～50s，优选为40s。
所述BCP溶液的浓度为1～4mg/mL，优选为2.5mg/mL，旋涂的转速为1500rpm～2500rpm，优选为2000rpm；旋涂的时间为30～50s，优选为40s。
制备界面接触层的步骤中，所述固化的温度为90～100℃，固化时间为5～20分钟。
所述原子层沉积氧化锡利用25～35个循环，优选为30个循环；所述原子层沉积温度为90～120℃，优选为100℃。
一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件，通过上述方法制备得到。所述的反式钙钛矿太阳电池组件从下到上依次有透明玻璃基底、FTO电极、铜掺杂氧化镍、PTAA修饰层、Al2O3修饰层、光吸收层钙钛矿材料、PEAI修饰层、PCBM层、BCP缓冲层、ALD-SnO2阻隔层、顶部电极银。
所述界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件在制备太阳能电池中的应用。
本发明相对于现有技术，具有如下的优点及有益效果：
本发明公开一种高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件及制备方法，从底层到顶层分别为FTO透明电极基底、铜掺杂氧化镍、双修饰层(PTAA/Al2O3)、A位掺杂的混合阳离子Kδ-CsFAMA基钙钛矿光吸收层、钝化层(二维钙钛矿)、PCBM、双修饰层(BCP/SnO2)和顶部电极银。此方法有效解决了反式结构钙钛矿太阳电池中存在的严重非辐射和界面接触差等问题，已开发的反式钙钛矿太阳电池组件效率接近17％，为高效稳定的钙钛矿光伏组件的商业化提供技术储备。可以应用于大面积太阳发电板，太空卫星系统，智能路灯，高速公路太阳采集系统，弱光室内采集系统和太阳智能汽车等领域。
附图说明
图1为本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件示意图；
附图标记：1、透明玻璃基底；2、FTO电极；3、刻蚀P1；4、铜掺杂氧化镍；5、修饰层PTAA；6、修饰层Al2O；7、光吸收层钙钛矿材料；8、修饰层PEAI；9、PCBM；10、BCP缓冲层；11、ALD-SnO2阻隔层；12、刻蚀P2；13、顶部电极银；14、刻蚀P3。
图2为本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的性能测试曲线。
图3为本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的稳定性测试曲线；
图4为本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的多个组件电压测试；
图5为本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件实物图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例中所用试剂如无特殊说明均可从市场常规购得。
实施例1
为了让钙钛矿光伏器件领域专业人员更加了解本发明利用高效界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件技术与制备方法，下面作进一步详细说明。
参考图1，本发明提供一种有效抑制非辐射复合并提高效率和稳定性的反式钙钛矿太阳电池组件，从底部到顶部依次包括透明玻璃基底1，FTO电极2，P1刻蚀3，铜掺杂氧化镍4，PTAA修饰层5，Al2O3修饰层6，光吸收层钙钛矿材料7，PEAI修饰层8，PCBM层9，BCP缓冲层10，ALD-SnO2阻隔层11，P2刻蚀12，顶部电极银13，和P3刻蚀14。
对FTO电极进行P1刻蚀，P1刻蚀利用532nm波长的绿色激光器，功率为1.2W，频率为40kHz，刻蚀速度为1000mm/s。
铜掺杂氧化镍薄膜的制备：旋涂(转速4000rpm，时间30s)铜掺杂氧化镍前驱体溶液(4mg Cu(CO2CH3)2·H2O和0.25g Ni(OCOCH3)2·4H2O溶解在10mL无水乙醇和60μLethanolamine混合溶剂中，并在60℃下加热30分钟，使溶液呈现浅蓝色并清澈透明)在已洁净的FTO衬底上，并在400℃条件下加热半小时。
旋涂(转速6000rpm，时间30s)PTAA溶液(溶解25mg PTAA在5mL氯苯中)在已冷却到室温的FTO/Cu:NiOx薄膜上，进一步在120℃条件下加热10分钟。
旋涂(转速3500rpm，时间30s)Al2O3溶液(溶解1mL质量分数为20％的氧化铝分散液在50mL异丙醇中)在已冷却到室温的FTO/Cu:NiOx/PTAA薄膜上，进一步在120℃条件下加热10分钟。
钙钛矿前驱体溶液的配制：把153.6μL MAPbBr3溶液(154.1mg MABr和550.5mgPbBr2溶解在0.8mL DMF和0.2mL DMSO混合溶剂中)，57.2μLCsI和36μL KI(160mg KI溶解在1mL DMF溶剂中)，进一步在40℃条件下加热直至全部溶解。
首先把已制备好的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3转移至空气手套箱，然后旋涂(转速4000rpm，时间40s)钙钛矿前驱体溶液，并在旋涂过程中利用乙酸乙酯进行反溶剂处理，最后在100℃条件下加热20分钟。
旋涂(转速4000rpm，时间40s)PEAI溶液(1mg PEAI溶解在1mL异丙醇中)在已制备好的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3，进一步在100℃条件下加热10分钟。
依次旋涂PCBM溶液(15mg PCBM溶解在1mL氯苯中，转速2000rpm，时间40s)和BCP(2.5mg BCP溶解在1mL异丙醇中，转速2000rpm，时间40s)在已制备好的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4上。
然后使用原子沉积法沉积致密的氧化锡薄膜(ALD-SnO2)在已制备的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PC BM/BCP上，沉积30个循环，沉积温度为100℃。
对于已构建FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PCBM/BCP/ALD-SnO2的结构进行P2刻蚀，利用532nm波长的红色激光器，功率为0.3W，频率为5kHz，刻蚀速度为1000mm/s。
最后，设计有效的掩模版遮盖，制备顶部银电极(厚度为200nm)。利用热蒸发设备在真空下进行热蒸发银颗粒。
参考图2，本发明所制备的太阳电池模组的正扫和反扫J-V曲线效率图，相关参数总结在光伏组件实例表格中，如表1所示：
表1 太阳电池模组的正扫和反扫J-V曲线参数
Figure BDA0003022590760000061
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
制备界面接触层：依次在FTO/Cu:NiOx薄膜上旋涂PTAA和Al2O3溶液，每一层进行热处理，得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3薄膜；
制备三维钙钛矿复合层：将钙钛矿前驱体溶液旋涂在FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3薄膜上，并在旋涂过程中利用乙酸乙酯进行反溶剂处理，最后加热进行钙钛矿薄膜结晶，得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3薄膜；
制备界面接触层：旋涂PEAI溶液在已制备好的FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3，固化后得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4；再依次旋涂PCBM溶液和BCP溶液，固化后得到FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PCBM/BCP薄膜，然后使用原子层沉积法沉积致密的氧化锡薄膜，以及热蒸发沉积顶部银导电电极，得到界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件FTO/Cu:NiOx/PTAA/mp-Al2O3/K0.01-Cs0.04FA0.83MA0.12Pb(I0.88Br0.12)3/PEA2PbI4/PCBM/BCP/ALD-SnO2/Ag；
所述钙钛矿前驱体溶液为四元阳离子钙钛矿溶液，通过以下方法制备：将MAPbBr3溶液，CsI溶液和KI溶液加热直至全部溶解，混合后即得到钙钛矿前驱体；
所述钙钛矿前驱体溶液的浓度为40-45wt％。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述PTAA溶液的浓度为0.2mg/mL～0.5mg/mL；所述Al2O3溶液的浓度为0.2wt％～0.6wt％；
所述PTAA溶液旋涂的转速为5500～6500rpm，旋涂的时间25～35s；所述Al2O3溶液旋涂的转速为3000～4000rpm，旋涂的时间为25～35s；
所述热处理为退火处理，退火温度为100～140℃，退火时间为10～15分钟。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述MAPbBr3溶液为MABr和PbBr2溶解在DMF和DMSO混合溶剂中所得到的溶液；所述MABr、PbBr2、DMF、DMSO的质量体积比为150～160mg：545～555mg：0.5～1.0mL：0.2mL；所述CsI和KI溶液分别为CsI、KI溶解在DMF中所得的溶液，所述CsI的浓度为350～420mg/mL；所述KI的浓度为140～180mg/mL。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：
所述MAPbBr3溶液、CsI溶液与KI溶液的体积比为140～160：50～60：36。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：
所述PEAI溶液的浓度为0.5～2mg/mL；旋涂的转速为1500rpm～2500rpm；旋涂的时间为30～50s；
所述PCBM溶液的浓度为10～20mg/mL；旋涂的转速为1500rpm～2500rpm；旋涂的时间为30～50s；
所述BCP溶液的浓度为1～4mg/mL；旋涂的转速为1500rpm～2500rpm；旋涂的时间为30～50s。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：
制备界面接触层的步骤中，所述固化的温度为90～100℃，固化时间为5～20分钟；
所述原子层沉积氧化锡利用25～35个循环，所述原子层沉积温度为90～120℃。
7.一种界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件，通过权利要求1～6任一项所述方法制备得到。
8.根据权利要求7所述界面接触的反式钙钛矿太阳电池组件在制备太阳能电池中的应用。
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