CN113260674B - 热塑性树脂组合物及由其形成的模制品 - Google Patents

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Abstract

根据本发明的热塑性树脂组合物包括：约100重量份的聚碳酸酯树脂；约5至约100重量份的无机填料；约0.1至约2重量份的马来酸酐改性的烯烃类共聚物；以及约0.1至约2重量份的由化学式1表示的亚磷酸酯化合物。热塑性树脂组合物在耐化学性、抗冲击性、刚性、其物理性能的平衡等方面是优异的。

Description

热塑性树脂组合物及由其形成的模制品
技术领域
本发明涉及热塑性树脂组合物和由该热塑性树脂组合物形成的模制品。更具体地，本发明涉及热塑性树脂组合物和由该热塑性树脂组合物形成的模制品，该热塑性树脂组合物在耐化学性、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面具有良好性能。
背景技术
聚碳酸酯树脂在抗冲击性、刚性、透明度、热稳定性、自熄性以及尺寸稳定性方面具有良好性能，并且被用作电气/电子产品的材料、汽车零件、镜头及玻璃替代品材料。然而，与玻璃相比，聚碳酸酯树脂通常展示差的耐刮擦性。
因此，使聚碳酸酯树脂经历透明涂层以防止实际使用中产生刮痕并且实现各种颜色，或者对注塑成型后的聚碳酸酯树脂进行喷漆以确保良好的外观特性。在该过程中，将涂料溶液或油漆用各种有机溶剂稀释并接着应用到树脂产品的表面，随后干燥。然而，用作稀释剂的有机溶剂可能渗入聚碳酸酯树脂，从而使诸如抗冲击性和刚性等的机械性能劣化。
因此，需要一种热塑性树脂组合物，其在耐化学性、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面具有良好性能。
本发明的背景技术在韩国专利公开第10-2010-0076643A号中公开。
发明内容
【技术问题】
本发明的一个目的是提供热塑性树脂组合物和由该热塑性树脂组合物形成的模制品，该热塑性树脂组合物在耐化学性、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面具有良好性能。
本发明的另一个目的是提供由热塑性树脂组合物形成的模制品。
本发明的以上和其他目的可通过下述的本发明来实现。
【技术方案】
1.本发明的一个方面涉及热塑性树脂组合物。热塑性树脂组合物包括：约100重量份的聚碳酸酯树脂；约5至约100重量份的无机填料；约0.1至约2重量份的马来酸酐改性的烯烃共聚物；以及约0.1至约2重量份的由如下式1表示的亚磷酸酯化合物：
[式1]
Figure BDA0003118912420000021
其中R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7以及R8各自独立地是氢原子或C1至C10烷基，且A是硫原子或氧原子。
2.在实施方式1中，无机填料可包括玻璃纤维、滑石、硅灰石、须晶、二氧化硅、云母和玄武岩纤维中的至少一种。
3.在实施方式1至实施方式2中，马来酸酐改性的烯烃共聚物可包括通过将马来酸酐接枝共聚至链烯基-α-烯烃共聚物而获得的马来酸酐改性的链烯基-α-烯烃共聚物。
4.在实施方式1至实施方式3中，马来酸酐改性的烯烃共聚物可包括马来酸酐改性的乙烯-丁烯共聚物和马来酸酐改性的乙烯-辛烯共聚物中的至少一种。
5.在实施方式1至实施方式4中，R1、R2、R3和R4中的一个或多个可包括C4至C10支链烷基，并且R5、R6、R7和R8中的一个或多个可包括C4至C10支链烷基。
6.在实施方式1至实施方式5中，亚磷酸酯化合物可包括由下式1a表示的化合物：
[式1a]
Figure BDA0003118912420000022
7.在实施方式1至实施方式6中，马来酸酐改性的烯烃共聚物和亚磷酸酯化合物可以以约1:0.1至约1:3的重量比存在。
8.在实施方式1至实施方式7中，热塑性树脂组合物可进一步包括具有由式2表示的重复单元和由式3表示的重复单元的改性聚烯烃：
[式2]
Figure BDA0003118912420000031
[式3]
Figure BDA0003118912420000032
在式3中，其中R1是氢原子或甲基，Y是-COOR2(其中R2是C1至C12烷基)、缩水甘油基改性的酯基、芳基化物基团或腈基(-CN)。
9.在实施方式1至实施方式8中，相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，改性聚烯烃可以以约1至约10重量份的量存在。
10.在实施方式1至实施方式9中，通过将1mm厚样品在稀释溶液中浸渍2.5分钟、在80℃下干燥所述样品20分钟、将所述样品在室温下静置24小时以及在所述样品上根据杜邦跌落试验使用跌落冲击试验机测量跌落1kg重锤导致所述样品破裂的高度，所述热塑性树脂组合物的断裂高度可为约60cm至约90cm。
11.在实施方式1至实施方式10中，根据ASTM D256在1/8"厚样品上测量，热塑性树脂组合物的悬臂梁缺口冲击强度可以为约10kgf·cm/cm至约30kgf·cm/cm。
12.在实施方式1至实施方式11中，根据ASTM D790以2.8mm/min的速度在1/4"厚样品上所测量，热塑性树脂组合物的弯曲模量可以为约30,000kgf/cm2或更大。
13.本发明的另一个方面涉及模制品。模制品可由根据实施方式1至实施方式12中任一项所述的热塑性树脂组合物形成。
【有益效果】
本发明提供了热塑性树脂组合物和由该热塑性树脂组合物形成的模制品，该热塑性树脂组合物在耐化学性、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面具有良好性能。
具体实施方式
在下文中，将详细描述本发明的实施方式。
根据本发明的热塑性树脂组合物包括：(A)聚碳酸酯树脂；(B)无机填料；(C)马来酸酐改性的烯烃共聚物；以及(D)亚磷酸酯化合物。
如本文所使用的用于表示特定的数值范围，“a至b”的表述意为“≥a且≤b”。
(A)聚碳酸酯树脂
根据本发明的实施方式的聚碳酸酯树脂可以是用在典型的热塑性树脂组合物中的聚碳酸酯树脂。例如，聚碳酸酯树脂可以是芳族聚碳酸酯树脂，该聚碳酸酯树脂通过将诸如光气、卤素甲酸酯和碳酸二酯的前体与联苯酚(芳族二醇化合物)反应来获得。
联苯酚的示例可包括4,4'-双苯酚、2,2-双(4-羟苯基)丙烷、2,4-双(4-羟苯基)-2-甲基丁烯、1,1-双(4-羟苯基)环己烷、2,2-双(3-氯-4-羟苯基)丙烷和/或2,2-双(3,5-二氯-4-羟苯基)丙烷等，但不限于此。例如，联苯酚可包括2,2-双(4-羟苯基)丙烷、2,2-双(3,5-二氯-4-羟苯基)丙烷或1,1-双(4-羟苯基)环己烷，例如也被称为双酚A的2,2-双(4-羟苯基)丙烷。
在一些实施方式中，聚碳酸酯树脂可以是支链聚碳酸酯树脂。例如，聚碳酸酯树脂可以是通过添加基于聚合中使用的联苯酚的总摩尔数的约0.05mol％至约2mol％的三或更高的多官能化合物(例如，三或更高价的含酚基的化合物)而获得的支链聚碳酸酯树脂。
在一些实施方式中，聚碳酸酯树脂可以是均聚聚碳酸酯树脂、共聚聚碳酸酯树脂或其共混物。聚碳酸酯树脂可以被通过在酯前体(例如，双官能羧酸)存在下的聚合而获得的芳族聚酯-碳酸酯树脂部分替代或完全替代。
在一些实施方式中，通过凝胶渗透色谱(GPC)测量，聚碳酸酯树脂的重均分子量(Mw)可以为约10,000g/mol至约50,000g/mol，例如，约15,000g/mol至约40,000g/mol。在该范围内，热塑性树脂组合物可以具有良好的流动性(加工性)等。
(B)无机填料
根据本发明的实施方式的无机填料可用于改善热塑性树脂组合物的诸如刚性等的机械性能，并且可以是用于典型的热塑性树脂组合物的无机填料。
无机填料的示例可包括但不限于玻璃纤维、滑石、硅灰石、须晶、二氧化硅、云母和/或玄武岩纤维等及其组合。例如，无机填料可以是玻璃纤维。
在一些实施方式中，使用光学显微镜测量，无机填料可包括具有平均直径为约5μm至约20μm的圆形横截面且预处理长度为约2mm至约5mm的玻璃纤维，或具有长宽比(横截面中的长径/短径)为约1.5至约10的薄片和/或椭圆横截面形状且预处理长度为约2mm至约5mm的玻璃纤维。在该范围内，热塑性树脂组合物可在机械性能和表面刚性方面展示良好性能，而不劣化包括外观的其他性能。
在一些实施方式中，相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，无机填料可以以约5至约100重量份的量存在，例如，约10至约80重量份。如果无机填料的量小于约5重量份，热塑性树脂组合物可能遭受刚性、抗冲击性、耐热性等的劣化，并且如果无机填料的量超过约100重量份，则热塑性树脂组合物可能遭受注塑成型加工性、外观等的劣化。
(C)马来酸酐改性的烯烃共聚物
根据本发明的一个实施方式，马来酸酐改性的烯烃共聚物是通过将作为反应性官能团的马来酸酐接枝共聚到烯烃共聚物来获得的反应型烯烃共聚物，并且可与特定的亚磷酸酯化合物一起改善热塑性树脂组合物的抗冲击性和耐化学性。
在一些实施方式中，马来酸酐改性的烯烃共聚物可以通过将马来酸酐接枝共聚到通过至少两种链烯基单体的共聚获得的烯烃共聚物来获得。链烯基单体可以是C2至C10链烯基。链烯基单体的示例包括乙烯、丙烯、异丙烯、丁烯、异丁烯、辛烯及其组合。
在一些实施方式中，马来酸酐改性的烯烃共聚物可包括通过将马来酸酐接枝共聚到链烯基-α-烯烃共聚物而获得的马来酸酐改性的链烯基-α-烯烃共聚物。
在一些实施方式中，马来酸酐改性的烯烃共聚物的示例可包括马来酸酐改性的乙烯-丁烯共聚物、马来酸酐改性的乙烯-辛烯共聚物及其组合。
在一些实施方式中，根据ASTM D1238在190℃和2.16kg条件下测量，马来酸酐改性的烯烃共聚物的熔体流动指数可以为约0.5g/10min至约20g/10min，例如，约1g/10min至约10g/10min。
在一些实施方式中，相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，马来酸酐改性的烯烃共聚物可以以约0.1至约2重量份的量存在，例如，约0.5至约1.5重量份。如果相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，马来酸酐改性的烯烃共聚物的量小于约0.1重量份，则热塑性树脂组合物可能遭受耐化学性、抗冲击性等的劣化，并且如果马来酸酐改性的烯烃共聚物的量超过约2重量份，则热塑性树脂组合物可能遭受抗冲击性、耐热性、刚性、外观等的劣化。
(D)亚磷酸酯化合物
根据本发明，亚磷酸酯化合物与马来酸酐改性的烯烃共聚物一起应用于热塑性树脂组合物的制备中以改善热塑性树脂组合物的耐化学性、抗冲击性及其间的平衡，并且可以是由式1表示的亚磷酸酯化合物。
[式1]
Figure BDA0003118912420000051
其中R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7以及R8各自独立地为氢原子或C1至C10烷基，且A是硫原子或氧原子。
在一些实施方式中，亚磷酸酯化合物可包括由式1a表示的化合物。
[式1a]
Figure BDA0003118912420000061
在一些实施方式中，相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，亚磷酸酯化合物可以以约0.1至约2重量份的量存在，例如，约0.2重量份至约1.5重量份。如果相对于约100重量份的聚碳酸酯树脂，亚磷酸酯化合物的量小于约0.1重量份，则热塑性树脂组合物可能遭受耐化学性、抗冲击性等的劣化，并且如果亚磷酸酯化合物的量超过约2重量份，则热塑性树脂组合物可能遭受耐化学性、抗冲击性、耐热性、外观等的劣化。
在一些实施方式中，马来酸酐改性的烯烃共聚物(C)和亚磷酸酯化合物(D)可以以约1:0.1至约1:3的重量比(C:D)存在，例如，约1:0.2至约1:2。在该范围内，热塑性树脂组合物可在耐化学性、抗冲击性及其间的平衡方面具有进一步改善的性能。
在一些实施方式中，热塑性树脂组合物可进一步包括具有由式2表示的重复单元和由式3表示的重复单元的改性聚烯烃，以便进一步改善抗冲击性、耐化学性等。
[式2]
Figure BDA0003118912420000062
[式3]
Figure BDA0003118912420000063
在式3中，其中R1是氢原子或甲基，且Y是-COOR2(其中R2是C1至C12烷基)、缩水甘油基改性的酯基、芳基化物基团或腈基(-CN)。
在一些实施方式中，改性聚烯烃可通过将烯烃单体与(甲基)丙烯酸烷基酯、含有烯键不饱和基团的改性酯、含有烯键不饱和基团的芳基化物以及丙烯腈中的至少一个进行聚合来获得。例如，可使用通过将烯烃单体与(甲基)丙烯酸烷基酯聚合而制备的改性聚烯烃。
在一些实施方式中，改性聚烯烃可包括约50wt％至约95wt％(例如，约70wt％至约93wt％)的由式2表示的重复单元和约5wt％至约50wt％(例如，约7wt％至约30wt％)的由式3表示的重复单元。在重复单元的这些范围内，热塑性树脂组合物可在抗冲击性、流动性(成型加工性)、相容性等方面具有良好性能。
在一些实施方式中，改性聚烯烃可以以无规共聚物、嵌段共聚物、多嵌段共聚物或其组合的形式提供。
在一些实施方式中，根据ASTM D1238在2.16kgf的负载下在190℃下测量，改性聚烯烃的熔体流动指数(MI)可以为约0.01g/10min至约40g/10min，例如，约0.1g/10min至约10g/10min。
在一些实施方式中，相对于100重量份的聚碳酸酯树脂，改性聚烯烃可以以约1至约10重量份的量存在，例如，约1至约5重量份。在这些范围内，热塑性树脂组合物可以在抗冲击性、脱模性等方面具有良好性能。
根据实施方式，热塑性树脂组合物可进一步包括在典型的热塑性树脂组合物中使用的添加剂。添加剂的示例可包括阻燃剂、抗滴落剂、润滑剂、成核剂、稳定剂、脱模剂、颜料、染料等及其混合物，但不限于此。相对于约100重量份的热塑性树脂，添加剂可以以约0.001至约40重量份的量存在，例如，约0.1至约10重量份。
热塑性树脂组合物可以通过如下制备成小球的形式：混合前述的组分，随后使用典型的双螺杆挤出机在约200℃至约280℃(例如，约220℃至约260℃)下熔融挤出。
在一些实施方式中，通过将1mm厚样品在稀释溶液中浸渍2.5分钟、在80℃下干燥所述样品20分钟、将所述样品在室温下静置24小时以及在所述样品上根据杜邦跌落试验使用跌落冲击试验机测量跌落1kg重锤导致所述样品破裂的高度，所述热塑性树脂组合物的断裂高度可以为约60cm至约90cm，例如，约65cm至约80cm。
在一些实施方式中，根据ASTM D256在1/8"厚样品上测量，热塑性树脂组合物的悬臂梁缺口冲击强度可以为约10kgf·cm/cm至约30kgf·cm/cm，例如，约12kgf·cm/cm至约25kgf·cm/cm。
在一些实施方式中，根据ASTM D790以2.8mm/min的速度下在1/4"厚样品上测量，热塑性树脂组合物的弯曲模量可以为约30,000kgf/cm2或更大，例如，约30,000kgf/cm2至约33,000kgf/cm2。
根据本发明的模制品由上述的热塑性树脂组合物形成。热塑性树脂组合物可以以小球的形式制备且制备的小球可通过诸如注塑成型、挤出成型、真空成型以及铸造的各种成型方法生产成各种模制品(产品)。这些成型方法为本领域技术人员所熟知。由于在耐化学性、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面的良好性能，模制品可用作电气/电子产品的内部/外部材料、汽车的内部/外部材料以及建筑物的外部材料。特别地，模制品可用作需要诸如透明涂层的喷漆过程的移动电话、笔记本电脑等的内部/外部材料。
【发明方式】
下面，将参考一些实施例更详细地描述本发明。应理解，所提供的实施例仅用于说明，且不应以任何方式解释为对本发明的限制。
实施例
实施例和比较例中使用的组分的细节如下：
(A)聚碳酸酯树脂
使用双酚A聚碳酸酯树脂(重均分子量22,000g/mol)。
(B)无机填料
(B1)使用玻璃纤维(扁平型，制造商：NITTOBO，产品名称：CSG 3PA-832)。
(B2)使用玻璃纤维(圆型，制造商：Owens Corning，产品名称：183F)。
(C)改性烯烃共聚物
(C1)使用马来酸酐改性的乙烯-丁烯共聚物(制造商：Mitsui Chemicals，产品名称：TAFMER MH-7020)。
(C2)使用甲基丙烯酸缩水甘油酯改性的乙烯-丙烯酸丁酯共聚物(制造商：DuPont，产品名称：Elvaroy PTW)。
(D)亚磷酸酯化合物
(D1)使用由式1a表示的亚磷酸酯化合物。
[式1a]
Figure BDA0003118912420000081
(D2)使用亚磷酸三苯酯化合物。
(D3)使用三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯化合物。
(D4)使用三(4-甲氧基苯基)亚磷酸酯化合物。
(E)改性聚烯烃
使用乙烯/丙烯酸甲酯共聚物(制造商：Dupont，产品名称：Elvaloy AC1330)。
实施例1至实施例6和比较例1至比较例8
以如表1和表2中列出的量混合前述组分，随后在250℃下挤出，从而以小球的形式制备热塑性树脂组合物。在此，使用双螺杆挤出机(L/D：36，Φ：45mm)执行挤出。制备的小球在100℃下干燥4小时或更长时间，然后使用10oz.注塑机(成型温度：300℃)进行注塑成型，从而制备样品。制备的样品进行如下性能评价。结果在表1和表2中示出。
性能评价
(1)耐化学性(喷漆后的抗冲击性)：将1mm厚样品在稀释溶液中浸渍2.5分钟，在80℃下干燥20分钟，并在室温下静置24小时，随后根据杜邦跌落试验使用跌落冲击试验机测量跌落1kg重锤导致样品破裂的高度(单位：cm)。
(2)悬臂梁缺口冲击强度(单位：kgf·cm/cm)：根据ASTM D256在1/8"厚悬臂梁样品上测量悬臂梁缺口冲击强度。
(3)弯曲模量(FM，单位：kgf/cm2)：根据ASTM D790以2.8mm/min的速度在1/4"厚样品上测量弯曲模量。
表1
Figure BDA0003118912420000091
表2
Figure BDA0003118912420000092
Figure BDA0003118912420000101
从表1中示出的结果可以看出，根据本发明的热塑性树脂组合物在耐化学性(喷漆后的抗冲击性)、抗冲击性、刚性及其间的平衡方面具有良好性能。
相反，可以看出，使用较小量的马来酸酐改性的烯烃共聚物制备的比较例1的组合物遭受耐化学性等的劣化；使用过量的马来酸酐改性的烯烃共聚物制备的比较例2的组合物遭受刚性等的劣化；并且使用甲基丙烯酸缩水甘油酯改性的乙烯-丙烯酸丁酯共聚物(C2)代替马来酸酐改性的烯烃共聚物制备的比较例3的组合物遭受耐化学性等的劣化。可以看出，使用小量的亚磷酸酯化合物制备的比较例4的组合物遭受耐化学性等的劣化；使用过量的亚磷酸酯化合物制备的比较例5的组合物遭受耐化学性的劣化且展示相对低的抗冲击性；并且使用亚磷酸酯化合物(D2)、(D3)或(D4)代替根据本发明的亚磷酸酯化合物制备的比较例6、7或8的组合物遭受耐化学性等的劣化。
应该理解，在不偏离本发明的精神和范围的情况下，本领域技术人员可做出各种修改、变化、改变以及等价实施方式。

Claims (13)

1.一种热塑性树脂组合物，包括：
100重量份的聚碳酸酯树脂；
5重量份至100重量份的无机填料；
0.1重量份至2重量份的马来酸酐改性的烯烃共聚物；以及
0.1重量份至2重量份的由下式1表示的亚磷酸酯化合物：
[式1]
Figure FDA0004004386450000011
其中R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7和R8各自独立地是氢原子或C1至C10烷基，并且A是硫原子或氧原子。
2.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述无机填料包括玻璃纤维、滑石、硅灰石、须晶、二氧化硅、云母和玄武岩纤维中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述马来酸酐改性的烯烃共聚物包括通过将马来酸酐接枝共聚至链烯基-α-烯烃共聚物而获得的马来酸酐改性的链烯基-α-烯烃共聚物。
4.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述马来酸酐改性的烯烃共聚物包括马来酸酐改性的乙烯-丁烯共聚物和马来酸酐改性的乙烯-辛烯共聚物中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中R1、R2、R3和R4中的一个或多个包括C4至C10支链烷基，并且R5、R6、R7和R8中的一个或多个包括C4至C10支链烷基。
6.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述亚磷酸酯化合物包括由如下式1a表示的化合物：
[式1a]
Figure FDA0004004386450000012
7.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述马来酸酐改性的烯烃共聚物和所述亚磷酸酯化合物以1:0.1至1:3的重量比存在。
8.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中所述热塑性树脂组合物进一步包括具有由式2表示的重复单元和由式3表示的重复单元的改性聚烯烃：
[式2]
Figure FDA0004004386450000021
[式3]
Figure FDA0004004386450000022
在式3中，其中R1是氢原子或甲基，且Y是-COOR2、缩水甘油基改性的酯基、芳基化物基团或腈基，其中R2是C1至C12烷基。
9.根据权利要求8所述的热塑性树脂组合物，其中相对于100重量份的所述聚碳酸酯树脂，所述改性聚烯烃以1重量份至10重量份的量存在。
10.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中通过将1mm厚的样品在稀释溶液中浸渍2.5分钟、在80℃下干燥所述样品20分钟、将所述样品在室温下静置24小时以及在所述样品上根据杜邦跌落试验使用跌落冲击试验机测量跌落1kg重锤导致所述样品破裂的高度，所述热塑性树脂组合物的断裂高度为60cm至90cm。
11.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中根据ASTM D256在1/8"厚的样品上测量，所述热塑性树脂组合物的悬臂梁缺口冲击强度为10kgf·cm/cm至30kgf·cm/cm。
12.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中根据ASTM D790以2.8mm/min的速度在1/4"厚的样品上测量，所述热塑性树脂组合物的弯曲模量为30,000kgf/cm2或更大。
13.一种模制品，由根据权利要求1至12中任一项所述的热塑性树脂组合物形成。
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