CN113169167A - 非易失性电阻式随机存取存储器及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)、非易失性ReRAM成分和一种用于制造非易失性ReRAM的方法。ReRAM包括第一电极、第二电极以及位于第一电极和第二电极之间的电阻式切换/有源层。切换层含有壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌。切换/有源层可以被构造为根据施加的电压执行切换操作。切换/有源层可以是膜的形式。切换/有源层可以被涂覆/施加到第一电极上,并且第二电极可以被设置/施加/提供在切换/有源层上方,使得切换/有源层位于/楔入这两个电极中间。
Description
背景技术
本发明涉及一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM),以及一种制造非易失性电阻式随机存取存储器的方法。
US13974278指出,适合于存储器装置应用的选择器装置应当在低电压下具有低漏电流以减少非选择装置的潜行电流路径,并且在高电压下具有高漏电流以在切换期间最小化电压降。该文献描述了一种具有多层的存储选择器,其中第一层和第五层是电极。选择的电极材料是TiN、TaN、Pt或Ru。第二层和第四层是含有N、C、B、Si、Ta和Zr作为掺杂剂的ZrOx、HfOx和AlOx。第三层由TiOx或TaOx制成。在这种存储器装置中,所使用的所有材料都是无机的。
US15206076描述了一种制造电阻式切换元件的方法。存储器装置具有交叉点单元结构,该交叉点单元结构具有使用多层无机材料(诸如SiO2和SiN)的柱状特征。然而,该装置具有复杂的存储元件结构并且完全由无机材料构成。
US8852996涉及碳掺杂电阻式切换层、包括这些层的电阻式随机存取存储器(ReRAM)单元及其形成方法。存储单元结构具有两层碳掺杂金属氧化物(例如AlO2、HfO2、氧化锆)。然而,报告的开/关比很低。在该工作中使用的材料也都是无机的。
US 8912518B2涉及一种诸如电阻式随机存取存储器(ReRAM)单元的半导体装置,其包括由掺杂的金属氧化物和/或氮化物形成的电流限制层。该存储单元具有多层,其中执行热处理以将有源层设置在电极上。使用诸如TiN、Nb:TiO2和Al:AnO之类的无机材料作为有源层。ION和IOFF电流具有至少五倍的差异。在示例中的一些示例中,差异仅为101。形成电压为7V。该单元结构不使用生物材料并且因此不是可生物降解的。还涉及热处理。报告的开/关比也低。
Hyeongwoo Yu、Minho Kim、Yoonsu Kim、Jeongsup Lee、Kyoung-Kook Kim、Sang-Jun Choi和Soohaeng Cho,Al掺杂的ZnO作为用于透明双极电阻式切换存储器的切换层,《电子》,Mater.Lett.,第10卷,第2期(2014年),第321-32页(Hyeongwoo Yu,Minho Kim,Yoonsu Kim,Jeongsup Lee,Kyoung-Kook Kim,Sang-Jun Choi,and Soohaeng Cho;AlDoped ZnO as a Switching Layer for Transparent Bipolar Resistive SwitchingMemory.Electron.Mater.Lett.,Vol.10,No.2(2014),pp.321-32):在该论文中,提供了Al掺杂的ZnO(AZO)层作为用于透明的电阻式切换随机存取存储器装置的电阻式切换层。铟锡氧化物(ITO)/AZO/ITO/玻璃装置显示出在可见波长区域~80%的透射率(包括玻璃基板)并且在直流300扫描周期内以低操作电压和非常低的切换阈值电压的变化展示出可靠的双极电阻式切换行为。该论文建议可以使用AZO作为用于ReRAM的膜。然而,他们认为,由于开/关比只有1个数量级,因此对于装置的性能和可靠性需要进一步的研究。
Seung-Won Yeom、Sang-Chul Shin、Tan-Young Kim、Hyeon Jun Ha,Yun-Hi Lee、Jae Won Shim和Byeong-Kwon Ju,在柔性基板上使用氧化铝的透明电阻式切换存储器,《纳米技术》,第7卷,第7期,2016年1月14日(Seung-Won Yeom,Sang-Chul Shin,Tan-YoungKim,Hyeon Jun Ha,Yun-Hi Lee,Jae Won Shim and Byeong-Kwon Ju;TransparentResistive Switching Memory using Aluminium Oxide on a FlexibleSubstrate.Nanotechnology,Volume 7,Number 7,14January 2016)。在该论文中,在柔性基板上生产具有透明的氧化铟锌(IZO)电极的基于Al2O3的ReRAM。发现装置透射率在可见光区域(400-800nm)高于80%。由于两个透明的IZO电极和薄Al2O3层的柔性,装置的弯曲状态(半径=10mm)也不影响存储性能。欧姆传导和Poole–Frenkel发射模型解释了电阻式切换装置的传导机理。报告的开/关比仅为3个数量级,这非常低。
Dongsoo Lee、Dae-Kue Hwang、Man Chang、Yunik Son、Dong-jun Seong、DoohoChoi和Hyunsang Hwang,用于非易失性应用的Al掺杂的ZnO的电阻切换,2006年第21届IEEE非易失性半导体存储器研讨会,2006年2月12日至16日(Dongsoo Lee;Dae-Kue Hwang;ManChang;Yunik Son;Dong-jun Seong;Dooho Choi and Hyunsang Hwang;Resistanceswitching of Al doped ZnO for nonvolatile applications.2006 21st IEEE Non-Volatile Semiconductor Memory Workshop;12-16Feb.2006):该论文探讨了用于非易失性存储器应用的非化学计量氧化物和掺杂的ZnO的电阻切换特征。即使非化学计量材料(诸如ZrOx和STOx)具有良好的电阻式切换行为,但装置产量对于存储器应用是不足够的。存储器行为表现出双稳态,其中开/关比大于2个数量级,这非常低。报告的装置也完全是无机的,没有可生物降解的内容。
Won-Ho Lee、Eom-Ji Kim、Sung-Min Yoon,AlZnO薄膜晶体管的多电平电阻变化存储操作,IEEE电子装置信(第37卷,第8期,2016年8月)(Won-Ho Lee;Eom-Ji Kim;Sung-MinYoon;Multilevel resistance change memory operation of AlZnO thin filmtransistor.IEEE Electron Device Letters(Volume:37,Issue:8,Aug.2016))。在该论文中,提出了一种具有薄膜晶体管(TFT)结构的多级电阻式变化存储器装置,其中晶体管和非易失性存储器的功能都可以执行。采用了Al掺杂的ZnO用于TFT的有源沟道以及用于存储器装置的电阻式变化材料。然而,该论文表现出非易失性存储器应用的开/关比为102,这同样非常低。
Mangasa,Firman、Panda,Debashis、Tsai,Tsung-Ling、Lin,Chun-An、Wei,Kung-Hwa、Tseng,Tseung-Yuen(2015),通过调节顶电极的氧空位浓度提高AZO/ZnO/ITO透明电阻式切换装置的存储窗口,《材料科学杂志》,50.1-9.10.1007/s10853-015-9247-y(Mangasa,Firman&Panda,Debashis&Tsai,Tsung-Ling&Lin,Chun-An&Wei,Kung-Hwa&Tseng,Tseung-Yuen.(2015).Enhancing the memory window of AZO/ZnO/ITO transparent resistiveswitching devices by modulating the oxygen vacancy concentration of the topelectrode.Journal of Materials Science.50.1-9.10.1007/s10853-015-9247-y)。探讨了透明的Al掺杂的ZnO/ZnO/ITO[AZO(TE)/ZnO/ITO(BE)]装置的双极电阻切换上的缺陷浓度修改的顶部电极的影响。该装置是完全无机的,具有~102的低开/关比。
Hosseini,N.R.、J S.Lee,基于仿生天然固体聚合物电解质的电阻式切换存储器,《ACS纳米》,2015年,第9卷,第1期,第419-426页(Hosseini,N.R.;J.S.Lee.ResistiveSwitching Memory Based on Bioinspired Natural Solid Polymer Electrolytes.ACSNano,2015,9(1),419-426)。在该论文中,基于溶液制程壳聚糖的电阻式切换存储器装置展示为具有铂电极/银掺杂的壳聚糖有源层/银电极结构。存储器装置表现出可再现的且可信任的双极电阻式切换特征。基于作为天然固体聚合物电解质的壳聚糖的存储器装置可以在高电阻状态和低电阻状态之间可再现地切换。透明的嵌入Ag的壳聚糖膜在柔性塑料基板上也表现出可接受的和可相当的电阻式切换行为。在该论文中,作者通过掺杂硝酸银已经测试了壳聚糖存储器并且观察到获得了~105的开/关比。使用了高浓度的金属银来生产装置。
Chang,Y.C.、Wang,Y.H.,用于非易失性存储器应用的明胶薄膜中的电阻式切换行为,《ACS应用材料与接口》,2014年,第6卷,第8期,第5413-5421页(Chang,Y.C.;Wang,Y.H.Resistive switching behavior in gelatin thin films for nonvolatile memoryapplication.ACS Applied Materials&Interfaces,2014,6(8),5413-5421)。该论文示出了一种由可生物降解的B型明胶作为有源层而生产的装置。生产的装置在50℃下烘烤以获得~106的高开/关比,但是该论文中的数据表现出仅~105的开/关比。
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发明人希望提供一种既环保又具有高开/关比的非易失性随机存取存储器(RAM)。
发明内容
根据本发明的第一方面,提供了一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM),包括:
第一电极;
第二电极;以及
位于第一电极和第二电极之间的电阻式切换/有源层,其中切换层含有:
壳聚糖,和
铝掺杂/掺入的氧化锌。
术语“含有”应当解释为包括另外未提及元素的可能性。换句话说,切换层除了壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌外可以包括其他元素。
电阻式随机存取存储器可以是电阻式随机存取存储器模块。
切换/有源层可以用于ReRAM的电介质。
切换/有源层可以被构造为根据施加的电压执行切换操作(即,在高电阻状态和低电阻状态之间切换)。
切换/有源层可以是膜(例如,薄膜)的形式。
切换/有源层可以被涂覆/施加到第一电极上。第二电极可以被设置/施加/提供在切换/有源层上方,使得切换/有源层位于/楔入这两个电极中间(例如,如图1中所示)。
第一电极可以至少部分地由铟锡氧化物制成。第一电极可以被涂覆/提供在玻璃基板上。玻璃基板因此可以形成ReRAM的一部分。第一电极可以由涂覆/提供在玻璃基板上的铟锡氧化物制成。
第二电极可以至少部分地由诸如钛、银、铝等金属制成。第二电极因此可以是金属电极。
根据本发明的第二方面,提供了一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)切换层成分,包括:
壳聚糖,和
铝掺杂/掺入的氧化锌。
根据本发明的第三方面,提供了一种用于制造非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)的方法,其中该方法包括:
在第一电极和第二电极之间提供切换层,其中切换层含有壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌。
更具体地,该方法可以包括:将切换层涂覆到第一电极上。甚至更具体地,该方法可以包括:将切换层涂覆到基板上,在该基板上形成/提供第一电极。涂覆可以是旋涂。第一电极可以至少部分地由铟锡氧化物制成。第一电极因此可以是涂覆/提供在玻璃基板上的铟锡氧化物。第二电极可以至少部分地由诸如钛、银或铝之类的金属制成。第二电极因此可以是金属电极。
基板可以是玻璃基板。
该方法可以包括:通过制备壳聚糖溶液来制备/制作切换层。制备/制作切换层的步骤还可以包括:将铝掺杂的氧化锌纳米粒子添加到壳聚糖溶液。制备/制作切换层的步骤然后还可以包括:将一层溶液旋涂到基板上以在基板上提供的第一电极上方形成切换层。
根据本发明的第四方面,提供了一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)模块/装置,其包括根据本发明的第一方面的非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)。
根据本发明的第五方面,提供了一种非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)模块/装置,其包括根据本发明的第二方面的非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)切换层成分。
根据本发明的第六方面,提供了一种用于制造非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)模块/装置的方法,其中该方法包括:
在第一电极和第二电极之间提供切换层,其中该切换层含有壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌。
该方法可以包括以上提及的涉及根据本发明的第三方面的方法的方法步骤中的任何一个或多个。
附图说明
现在将参考附图通过示例描述本发明。在附图中:
图1示出了根据本发明的电阻式RAM(ReRAM)形式的非易失性随机存取存储器(RAM)的示意图;以及
图2示出了图1中ReRAM的I-V特征的图解说明。
具体实施方式
本发明涉及一种非易失性随机存取存储器,更具体地,涉及电阻式随机存取存储器(ReRAM)(大体由附图标记10指示)。在一个示例中,根据本发明,ReRAM 10可以包括第一底部电极2、涂覆在底部电极2的顶部上的切换/有源层3以及第二顶部电极4,第二顶部电极4设置/沉积在切换/有源层3上方,使得切换/有源层3位于这两个电极2、4中间。在这方面参考图1,图1表示了ReRAM的常用两端三明治构造。
底部电极2通常形成/涂覆在玻璃基板1上。更具体地,铟锡氧化物(ITO)通常涂覆到玻璃基板1上,以形成底部电极2。顶部电极4通常由诸如钛、银或铝之类的金属制成。
切换/有源层3通常被构造为通过根据施加的电压改变电极2、4之间的电阻来执行切换操作。
切换/有源层3含有/包括壳聚糖(壳聚糖是一种可生物降解的聚合物)和铝(Al)掺入/掺杂的氧化锌(ZnO)。氧化锌也是环保的且可生物相容的。切换/有源层3通常在溶液中制备并且然后旋涂到涂覆有铟锡氧化物的玻璃基板1上(即,底部电极2的上方),以在底部电极2上方形成薄膜(或层)。切换/有源层3因此具有/掺入Al掺杂ZnO纳米粒子和壳聚糖,其通常被旋涂到基板1上(底部电极2的上方)。
然后将顶部电极设置/沉积到膜3上。
通过实验,发明人发现根据本发明的ReRAM 10可以具有从高电阻状态到低电阻状态的非常高的电切换行为,并且反之亦然(即,高切换行为是可逆的)。更具体地,已经观察到在电流与电压特征中开/关比超过7个级。在这方面,参考以下示例实验:
实验
1.在该实验中,生产了一种具有两端ReRAM单元结构的可生物降解、可生物相容的ReRAM 10,该两端ReRAM单元结构由金属顶部电极4、含有壳聚糖和铝掺杂的氧化锌纳米粒子的切换/有源层3以及提供在玻璃基板1上的铟锡氧化物(ITO)底部电极2组成。
2.在该实验中,使用了涂覆有ITO的玻璃板/基板(例如,购买自Sigma-Aldrich)。该板在超声波清洗器中预清洁,分别用丙酮清洁五分钟,接下来通过异丙醇清洁五分钟,并且然后用蒸馏水清洁五分钟。
3.使用具有高分子量(310,000–375,000Da)的一排壳聚糖片(例如,购买自Sigma-Aldrich)来制备1wt.%壳聚糖水溶液(其中添加了1%乙酸以诱导壳聚糖的完全溶解)。
4.使用磁搅拌器在室温下持续搅拌壳聚糖溶液24小时以使壳聚糖片完全溶解在蒸馏水中。
5.通过化学自燃方法(如J.Das,D.K.Mishra and V.V.Srinivasu,Journal ofAlloys and Compounds 704(2017)37中所解释的)制备铝掺杂的氧化锌纳米粒子,其尺寸为20nm-30nm。改变铝掺杂以获得Al0.01Zn0.99O、Al0.02Zn0.98O和Al0.03Zn0.97O纳米粒子,分别命名为A2、A4和A6。
6.将铝掺杂的氧化锌纳米粒子添加到壳聚糖溶液以制备具有不同浓度的壳聚糖和铝掺杂的氧化锌的溶液。
7.然后使用已知的旋涂技术,以500rpm的速度将壳聚糖-铝掺杂的氧化锌溶液旋涂在预清洁的ITO基板上(见以上步骤2)持续30秒。这在用作底部电极2的ITO基板上方产生溶液的薄层/膜。
8.旋涂的膜然后在60℃下干燥一小时以从膜移除过量的溶剂。
9.然后通过DC磁控溅射技术将2mm尺寸的钛顶部电极14沉积在膜上。该技术是众所周知的并且因此将不作更详细的描述。
10.测量生产的ReRAM单元的电流-电压(I-V)特征。在这些测量中,电压从0V缓慢变化,并且测量流过ReRAM的对应的电流。这些ReRAM单元展示出低电流,直到达到阈值电压。在阈值电压(Vth)处,电流突然跳至高值并且对于电压的进一步增加保持在该高电流值。这种现象是电阻式切换ReRAM的特征,并且在切换前后的电流值的比被称之为开/关比。在生产/制造的ReRAM单元中,开/关比的最好结果,超过(>)107,是通过含有AlxZn1-xO纳米粒子的膜获得的,其中Al的x不同。在这方面参考图2,图2提供了所制造的ReRAM的I-V特征的图解说明。从该图中,将注意到,开/关比超过(>)107(这是针对在壳聚糖中最佳掺杂Al(x=0.02)且10%(重量)的AlxZn1-xO而获得的)。如图2中所示,切换在大约1.8V处发生(即,Vth=1.8V)。
由上可知,将注意,本发明提供了一种具有极高切换能力(即,开/关比超过107)的ReRAM。由于其主要内容物是壳聚糖,因此有源层也是可生物降解的,并且ReRAM因此可以被视为是环保的(即,“绿色存储器装置”)。
本发明因此提供了一种铝掺杂氧化锌(Al:ZnO),其掺入壳聚糖有源层用于高性能且可生物降解的非易失性电阻式随机存取存储器(ReRAM)。
Claims (22)
1.一种非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM,包括:
第一电极;
第二电极;以及
位于所述第一和第二电极之间的电阻式切换/有源层,其中所述切换层含有
壳聚糖,和
铝掺杂/掺入的氧化锌。
2.根据权利要求1所述的ReRAM,其中所述切换/有源层被构造为根据施加的电压执行切换操作。
3.根据权利要求1所述的ReRAM,其中所述切换/有源层是膜的形式。
4.根据权利要求1所述的ReRAM,其中所述切换/有源层被涂覆/施加到所述第一电极上,并且所述第二电极被设置/施加/提供在所述切换/有源层上方,使得所述切换/有源层位于/楔入这两个电极中间。
5.根据权利要求4所述的ReRAM,其中所述第一电极至少部分地由铟锡氧化物制成。
6.根据权利要求5所述的ReRAM,其中所述ReRAM包括玻璃基板,并且其中所述第一电极被涂覆/提供在所述玻璃基板上。
7.根据权利要求6所述的ReRAM,其中所述第一电极由涂覆/提供在所述玻璃基板上的铟锡氧化物制成。
8.根据权利要求7所述的ReRAM,其中所述第二电极至少部分地由金属制成。
9.一种非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM切换层成分,包括:
壳聚糖,和
铝掺杂/掺入的氧化锌。
10.一种用于制造非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM的方法,其中所述方法包括:
在第一电极和第二电极之间提供切换层,其中所述切换层含有壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌。
11.根据权利要求10所述的方法,包括:将所述切换层涂覆到所述第一电极上。
12.根据权利要求10所述的方法,包括:将所述切换层涂覆到基板上,在所述基板上形成/提供所述第一电极。
13.根据权利要求12所述的方法,其中所述涂覆步骤包括:将所述切换层旋涂到所述基板上。
14.根据权利要求13所述的方法,其中所述第一电极至少部分地由铟锡氧化物制成。
15.根据权利要求14所述的方法,其中所述第二电极至少部分地由金属制成。
16.根据权利要求13所述的方法,其中所述基板是玻璃基板。
17.根据权利要求16所述的方法,包括:通过制备壳聚糖溶液制备/制作所述切换层。
18.根据权利要求17所述的方法,其中所述制备/制作所述切换层的步骤包括:将铝掺杂的氧化锌纳米粒子添加到所述壳聚糖溶液。
19.根据权利要求18所述的方法,其中所述制备/制作所述切换层的步骤还包括:将一层所述溶液旋涂到所述基板上以在所述基板上提供的所述第一电极上方形成所述切换层。
20.一种非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM模块/装置,包括根据权利要求1所述的非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM。
21.一种非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM模块/装置,包括根据权利要求9所述的非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM切换层成分。
22.一种用于制造非易失性电阻式随机存取存储器ReRAM模块/装置的方法,其中所述方法包括:
在第一电极和第二电极之间提供切换层,其中所述切换层含有壳聚糖和铝掺杂/掺入的氧化锌。
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