CN113161617A - 一种低温型锂离子电池电解液及其锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种低温型锂离子电池电解液及其锂离子电池，所述的电解液包括新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)。本发明通过调整限定二者比例，有效提高电解液低温下的离子电导率和锂离子迁移数，并且双氟代硅酰基亚胺锂能参与电极界面膜的形成，在电极上形成低阻抗界面膜，降低锂离子迁移阻力，两方面结合起来，显著提高锂离子电池的低温性能，有效拓宽电池的温度适用范围，可以在‑40℃以上温度内使用。

Description

一种低温型锂离子电池电解液及其锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其是涉及一种低温型锂离子电池电解液及其锂离子电池。
背景技术
在国家新能源鼓励政策下，新能源电动汽车得到了快速发展。锂离子电池作为能源，人们对其性能要求也日益提高，如锂离子电池较差的低温特性，严重束缚了其在寒冷地区的应用。
电解液作为锂离子电池的重要组成部分，在电池正极与负极之间传递锂离子，对电池的性能起着至关重要的作用。电解液主要由锂盐、溶剂和添加剂组成，六氟磷酸锂(LiPF6)是目前唯一商业化大量使用的电解液锂盐，它易溶于有机溶剂电导率高、电化学稳定性好、能有效钝化铝箔、并且与石墨负极相容性好。但是LiPF6由于阴离子PF6 -对称性高，晶格能大，熔点高，因此在有机溶剂中溶解度小，低温环境下(-20℃以下)溶解度更低，易从有机电解液中结晶析出，导致电解液粘度增加，电导率急剧下降，电解液与电极的界面阻抗显著增大，导致电池性能急剧下降，使电池无法释放其全部容量，甚至导致电池不能工作。
发明内容
有鉴于此，本发明旨在提出一种低温型锂离子电池电解液及其锂离子电池，以解决锂离子电池的电解液低温稳定性低的问题。
为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
一种低温型锂离子电池电解液，包括新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)。
优选地，所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)的混合质量比为1:1至1:10。比例过小，LiPF6会占据主导，突显不出低温性能，比例过大会增加体系粘度，降低低温电导率。
优选地，所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)在电解液中的含量为电解液总重量的10-20％。
优选地，所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)，其结构为：
Figure BDA0002994780030000021
优选地，所述的电解液中还包括有机溶剂，所述的有机溶剂的质量为电解液总重量的50-90％；所述的有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(EMC)、碳酸甲乙酯(DEC)、丙酸乙酯(EP)或丙酸丙酯(PP)中的两种或两种以上。
优选地，所述的电解液中还包括添加剂，所述的添加剂的质量为电解液总重量的0.1-10％；所述的添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟双草酸磷酸锂(LiDFOP)中的一种或一种以上。
一种锂离子电池，包括正极、负极、隔膜以及上述的电解液。
优选地，所述的正极为三元镍钴锰酸锂LiNixCoyMn1-x-y，且0＜x＜1，0＜y＜1；优选地，三元镍钴锰酸锂正极为NCM523、NCM622、NCM712、NCM811中的至少一种。
优选地，所述的负极为石墨、硅碳复合材料中的至少一种。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明提供一种低温型锂离子电池电解液，其包含新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)，双氟代硅酰基亚胺阴离子的对称性低和良好的自由度，在有机溶剂中解离度高，可以显著提高电解液的低温性能，通过调整限定二者比例，有效提高电解液低温下的离子电导率和锂离子迁移数，更有利于锂离子电池在低温环境下的容量发挥。另外，双氟代硅酰基亚胺锂能参与电极界面膜的形成，在电极上形成低阻抗界面膜，降低锂离子的界面迁移阻力。所以，两方面结合起来，不仅提高了电解液本体的电导率，整体提高了锂离子在低温环境下的动力学，并且该电解液与正负极材料兼容性良好，形成低阻抗的高锂离子迁移率的界面膜，能够改善锂离子电池在低温环境下的性能发挥，有效拓宽电池的温度适用范围，可以在-40℃以上温度内使用。
所述锂离子电池与上述电解液相对于现有技术所具有的优势相同，在此不再赘述。
具体实施方式
为了使本领域的人员更好地理解本申请实施例中的技术方案，下面将结合本申请实施例中的测试数据，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本申请实施例的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请实施例中的实施例，本领域技术人员所获得的所有其他实施例，都应当属于本申请实施例保护的范围。
实施例1
质量比为5％的LiN(SiOF)2与10％的LiPF6作为锂盐(质量比为1:2)，有机溶剂质量比EC:EMC＝3:7，添加剂质量百分比为1％VC。
本实施例的锂离子电池，正极为NCM523，负极为石墨，注入本实施例电解液，制得本实施例的锂离子电池。
实施例2
质量比为3％的LiN(SiOF)2与12％的LiPF6作为锂盐(质量比为1:4)，有机溶剂质量比EC:EMC:DEC＝3:6:1，添加剂质量百分比为1％FEC与0.5％PS。
本实施例的锂离子电池，正极为NCM622，负极为石墨，注入本实施例电解液，制得本实施例的锂离子电池。
实施例3
质量比为2％的LiN(SiOF)2与10％的LiPF6作为锂盐(质量比为1:5)，有机溶剂质量比EC:EMC:DMC＝3:5:2，添加剂质量百分比为0.5％VC与0.5％LiODFB。
本实施例的锂离子电池，正极为NCM712，负极为石墨，注入本实施例电解液，制得本实施例的锂离子电池。
实施例4
质量比为1.5％的LiN(SiOF)2与12％的LiPF6作为锂盐(质量比为1:8)，有机溶剂质量比EC:EMC＝3:7，添加剂质量百分比为2％FEC与0.5％DTD。
本实施例的锂离子电池，正极为NCM811，负极为硅碳，注入本实施例电解液，制得本实施例的锂离子电池。
对比例1
质量比为15％的LiPF6作为锂盐，有机溶剂质量比EC:EMC＝3:7，添加剂质量百分比为1％VC。
本对比例的锂离子电池，正极为NCM523，负极为石墨，注入本对比例电解液，制得本对比例的锂离子电池。
对比例2
质量比为15％的LiPF6作为锂盐，有机溶剂质量比EC:EMC:DEC＝3:6:1，添加剂质量百分比为1％FEC与0.5％PS。
本对比例的锂离子电池，正极为NCM622，负极为石墨，注入本对比例电解液，即制得本对比例的锂离子电池。
对比例3
质量比为12％的LiPF6作为锂盐，有机溶剂质量比EC:EMC:DMC＝3:5:2，添加剂质量百分比为0.5％VC与0.5％LiODFB。
本对比例的锂离子电池，正极为NCM712，负极为石墨，注入本对比例电解液，即制得本对比例的锂离子电池。
对比例4
质量比为13.5％的LiPF6作为锂盐，有机溶剂质量比EC:EMC＝3:7，添加剂质量百分比为2％FEC与0.5％DTD。
本对比例的锂离子电池，正极为NCM811，负极为硅碳，注入本对比例电解液，即制得本对比例的锂离子电池。
实施例与对比例的电解液及锂离子电池的性能测试：
1、电解液在低温环境下的电导率
将上述实施例1-4和对比例1-4制作的锂离子电池电解液，在不同低温环境下，采用电导率仪测试电导率。实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池电解液在不同低温环境下的电导率测试结果如下表1所示：
表1实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池电解液在不同低温环境下的电导率
Figure BDA0002994780030000051
Figure BDA0002994780030000061
由表1中数据可以看出，相比较对比例1-4电解液，实施例1-4电解液使用新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐(LiPF6)结合后，有效提升了电解液在低温环境下的电导率，尤其更低的-40℃环境下，传统六氟磷酸锂锂盐(LiPF6)电解液的电导率非常低，无法维持的电池的正常运行，而结合新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)后，显著提升了电解液导电率，从而保证了电池能在更低温度环境下的正常使用。
2、电解液在常温与低温环境下的锂离子迁移数
将上述实施例1-4和对比例1-4制作的锂离子电池电解液，在常温25℃与低温-20℃环境下，采用电化学工作站-恒电位极化法测试锂离子迁移数。实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池电解液在不同温度环境下的锂离子迁移数测试结果如下表2所示：
表2实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池电解液在不同温度下的锂离子迁移数
Figure BDA0002994780030000062
Figure BDA0002994780030000071
由表2中数据可以看出，相比较对比例1-4电解液，实施例1-4电解液使用新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐(LiPF6)结合后，有效提高了电解液在常温与低温环境下的锂离子迁移数。双氟代硅酰基亚胺阴离子(N(SiOF)2 -)的对称性低，有良好的自由度，在有机溶剂中解离度高，因此可以有效提高电解液中锂离子迁移数，从而保证了锂离子电池在低温环境下的容量发挥。
3、电池低温性能测试
将上述实施例1-4和对比例1-4制作的锂离子电池，25℃，1C恒流恒压充电至4.2V，截止电流0.05C；再1C恒流放电至2.75V，得到常温放电容量；再用1C恒流恒压充电至4.2V，截止电流0.05C，然后将电池分别放置于-20℃/-40℃环境中，搁置12h使电池达到相应的温度，以0.5C的电流恒流放电至2.75V，得到低温放电容量。低温容量保持率的计算公式如下：
低温容量保持率(％)＝低温放电容量/常温放电容量×100％。
实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池的低温放电性能测试结果如下表3所示：
表3实施例1-4和对比例1-4的锂离子电池电解液的低温放电性能测试结果
Figure BDA0002994780030000072
Figure BDA0002994780030000081
由表3中数据可以看出，相比较对比例1-4电解液，实施例1-4电解液使用新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐(LiPF6)结合后，能有效提升电解液在低温-20℃和-40℃环境下的放电保持率，表明新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)，作为电解液的锂盐与添加剂的双重作用，提升电解液的电导率与降低SEI膜的阻抗，解决低温放电时锂离子迁移阻力大导致放电容量低的问题。
最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本申请实施例的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本申请进行了详细的说明，本领域的技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本申请各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (9)

1.一种低温型锂离子电池电解液，其特征在于：包括新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)。
2.根据权利要求1所述的低温型锂离子电池电解液，其特征在于：所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)的混合质量比为1:1至1:10。
3.根据权利要求2所述的低温型锂离子电池电解液，其特征在于：所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)与传统无机锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)在电解液中的含量为电解液总重量的10-20％。
4.根据权利要求1所述的低温型锂离子电池电解液，其特征在于：所述的新型有机锂盐双氟代硅酰基亚胺锂(LiN(SiOF)2)，其结构为：
Figure FDA0002994780020000011
5.根据权利要求1所述的低温型锂离子电池电解液，其特征在于：所述的电解液中还包括有机溶剂，所述的有机溶剂的质量为电解液总重量的50-90％；所述的有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(EMC)、碳酸甲乙酯(DEC)、丙酸乙酯(EP)或丙酸丙酯(PP)中的两种或两种以上。
6.根据权利要求1所述的低温型锂离子电池电解液，其特征在于：所述的电解液中还包括添加剂，所述的添加剂的质量为电解液总重量的0.1-10％；所述的添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟双草酸磷酸锂(LiDFOP)中的一种或一种以上。
7.一种锂离子电池，其特征在于：包括正极、负极、隔膜以及权利要求1-6任一项所述的电解液。
8.根据权利要求7所述的锂离子电池，其特征在于：所述的正极为三元镍钴锰酸锂LiNixCoyMn1-x-y，且0＜x＜1，0＜y＜1；优选地，三元镍钴锰酸锂正极为NCM523、NCM622、NCM712、NCM811中的至少一种。
9.根据权利要求7所述的锂离子电池，其特征在于：所述的负极为石墨、硅碳复合材料中的至少一种。
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