CN113140691A - 电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种电池制备方法，包括：将正极物料混合均匀后压制于第一基膜一表面，干燥后得到正极片材，正极片材包括第一基膜和形成于其一表面的正极料片；和/或将负极物料混合均匀后压制于第二基膜一表面，干燥后的得到负极片材，负极片材包括第二基膜和形成于其一表面的负极料片；其中，正极物料由正极活性材料、第一导电剂和第一粘结剂组成，负极物料由负极活性材料、第二导电剂和第二粘结剂组成。本发明的电池制备方法，正和/或负极物料压制于基膜上，避免直接在集流体上进行涂布和压延，从而避免集流体遭受压力而断裂；并且基膜可以承载住料片而使得料片不易断裂且铺展均匀，不会起翘掉粉，同时可以形成大的极卷，有利于工业化规模化生产。

Description

电池及其制备方法
技术领域
本发明属于化学电源领域，具体涉及一种电池及其制备方法。
背景技术
干法成型电极由于没有分散剂可以提高极片的压实密度，从而提高电池的能量密度。但由于极片面密度较大，常规集流体(4.5μm铜箔和10μm铝箔)不能承受辊压，甚至不能承受自重，因此无法实现在集流体上喷涂。
发明内容
为克服上述缺陷，本发明提供一种电池及其制备方法。
本发明一方面提供一种电池的制备方法，包括：将正极物料混合均匀后压制于第一基膜一表面，干燥后得到正极片材，所述正极片材包括所述第一基膜和形成于其一表面的正极料片；和/或将负极物料混合均匀后压制于第二基膜一表面，干燥后的得到负极片材，所述负极片材包括所述第二基膜和形成于其一表面的负极料片；其中，所述正极物料由正极活性材料、第一导电剂和第一粘结剂组成，所述负极物料由负极活性材料、第二导电剂和第二粘结剂组成。
本发明另一方面还提供一种上述任一方法制备的电池。
本发明的电池制备方法，正和/或负极物料压制于基膜上，避免直接在集流体上进行涂布和压延，从而避免集流体遭受压力而断裂；并且基膜可以承载住料片而使得料片不易断裂且铺展均匀，后续干燥过程中料片不会起翘掉粉，同时可以形成大的极卷，生产方便，有利于工业化规模化生产；同时，在极片生产和转运过程中基膜可以起到保护料片免受外部的损伤和灰尘的污染。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作详细说明。
本发明一实施方式的电池制备方法，包括：将正极物料混合均匀后压制于第一基膜一表面，干燥后得到正极片材，正极片材包括第一基膜和形成于其一表面的正极料片；和/或将负极物料混合均匀后压制于第二基膜一表面，干燥后的得到负极片材，负极片材包括第二基膜和形成于其一表面的负极料片。其中，正极物料由正极活性材料、第一导电剂和第一粘结剂组成，负极物料由负极活性材料、第二导电剂和第二粘结剂组成。
本实施例的制备方法，首先将正和/或负极物料压制于基膜上，避免直接在集流体上进行涂布和压延，从而避免集流体遭受压力而断裂。并且，基膜对形成在其上的料片起到承载作用，使得料片不易断裂且铺展均匀，后续干燥过程中料片不会起翘掉粉，同时由于基膜的承载作用，可以形成大的极卷，生产方便，有利于工业化规模化生产。同时，在极片材生产和转运过程中基膜可以起到保护料片免受外部的损伤和灰尘的污染。
在可选的实施方式中，将上述正极片材、隔膜和负极片材组装成电芯的过程可以包括：将正极片材、隔膜和负极片材依次层叠后压制，其中第一基膜和第二基膜朝向外侧。除去第一基膜和第二基膜，得到料片单元A。将第一集流体和第二集流体分别层叠于料片单元A两侧后压制。通过压制，可以提高正/负极料片和隔膜的接触强度，从而有利于正极-隔膜-负极的离子传输，减小了电池的阻抗，提升电池的快充性能。
在可选的实施方式中，可以用固态电解质料片替代隔膜。形成固态电解质料片的过程包括：将固态电解质材料、第三粘结剂、锂盐和溶剂混合均匀形成浆料，将浆料涂覆到第三基膜的表面，干燥后得到隔膜片，隔膜片包括第三基膜和形成于其一表面的固态电解质料片。固态电解质料片形成与基膜表面，由于基膜的承载作用，使得料片不易断裂且铺展均匀，且后续干燥过程中不会起翘掉粉，同时可以形成大的料片卷，生产方便，有利于工业化规模化生产。同时，在料片在生产和转运过程中基膜可以起到保护料片免受外部的损伤和灰尘的污染。
在可选的实施方式中，将正极片材、固态电解质料片和负极片材组装成电芯，可以先将正极片材与隔膜片压制，除去第三基膜后再与负极片材压制；也可以先将负极片材与隔膜片压制，除去第三基膜后再与正极片材压制。
先压制正极片材和隔膜片过程包括：将正极片材与隔膜片层叠并压制，其中第一基膜和第三基膜朝向外侧；除去第三基膜，露出固态电解质料片；将负极片材层叠于固态电解质料片侧后压制，其中第二基膜朝向外侧；除去第一基膜和第二基膜，得到料片单元B；以及将第一集流体和第二集流体分别层叠于料片单元B两侧后压制。
先压制负极片材和隔膜片过程包括：将负极片材与隔膜片层叠并压制，其中第二基膜和第三基膜朝向外侧；除去第三基膜，露出固态电解质料片；将正极片材层叠于固态电解质料片侧后压制，其中第一基膜朝向外侧；除去第一基膜和第二基膜，得到料片单元B；以及将第一集流体和第二集流体分别层叠于料片单元B两侧后压制。
在可选的实施方式中，以固态电解质材料、第三粘结剂和锂盐的总质量为100％计，固态电解质材料的质量含量为80％-94.5％，第三粘结剂的质量含量为0.5％-10％，锂盐的质量含量为5％-10％。；固态电解质材料可以是任何适于用作电解质的材料，例如但不限于，聚氨酯、聚乙烯醇、聚氧乙烯、聚乙二醇、聚丙烯酰胺、聚苯醚以及它们的共混、共聚物中的一种或多种混合。第三粘结剂可以是任何适于用于形成固态电解质的粘结剂，例如但不限于，聚丙烯腈、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、(偏氟乙烯-六氟丙烯)共聚物、聚环氧乙烷、聚二甲基硅氧烷、聚甲丙烯酸甲酯、聚碳酸丙烯酯、聚碳酸乙烯酯、聚氯乙烯、聚碳酸亚丙酯中的至少一种。锂盐可以是任何适于用于固态电解质的锂盐，例如但不限于，六氟磷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、双草酸硼酸锂和二氟草酸硼酸锂至少一种。形成固态电解质浆料所采用的溶剂可以是任何适当的溶剂，例如但不限于，乙腈、N,N二甲基甲酰胺，N,N二甲基乙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮、丙酮、丁酮、乙醇、丙醇、异丙醇、丁醇、甲苯、二甲苯、甲基乙基酮、二甲基亚砜、四氢呋喃、二氧六环、乙酸乙酯、甲酸甲酯、氯仿、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、乙酸、丙烯酸、氯乙酸、乙二醇、甘油和水中的至少一种。
在可选的实施方式中，第三基膜可以是聚合物膜，例如氯化聚乙烯膜、氯化聚丙烯膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜或它们的复合膜等。
本发明另一实施方式的电池制备方法，包括：将正极物料混合均匀后置于隔膜一表面，干燥后得到形成于隔膜一表面的正极料片；及将负极物料混合均匀后置于隔膜另一表面，干燥后得到形成于隔膜另一表面的负极料片。其中，正极物料由正极活性材料、第一导电剂和第一粘结剂组成，负极物料由负极活性材料、第二导电剂和第二粘结剂组成。
本实施例的制备方法，将正极物料和负极物料分别形成于隔膜两侧，避免形成在集流体上，从而避免集流体遭受压力而断裂。并且，隔膜对形成在其上的料片起到承载作用，使得料片不易断裂且铺展均匀，后续干燥过程中料片不会起翘掉粉，从而提高电池的能量密度。
在可选的实施方式中，在形成电芯时可以：将第一集流体和第二集流体分别层叠于正极料片侧和负极料片侧后压制。
上述形成的电芯的方式仅示出形成一个单元的方式，本领域技术人员可以理解可以形成多个单元组合的电芯。当包括多个单元组合时，相邻单元之间可以共用一个集流体。
在可选的实施方式中，以正极物料的质量为100％计，正极活性物质的质量含量为93％-98.99％，第一粘结剂的质量含量为0.01-2％，第一导电剂的质量含量为1％-5％。优选，正极活性物质的质量含量为94.5％-98.99％，第一粘结剂的质量含量为0.01-0.5％，第一导电剂的质量含量为1％-5％。
在可选的实施方式中，正极物料还包括固态离子导体，以正极物料的重量为100％计，正极活性物质的质量含量为83％-96.99％，第一粘结剂的质量含量为0.01-2％，第一导电剂的质量含量为1％-5％，固态离子导体的质量含量为2％-10。
正极物料可以采用的正极活性材料可以是任何适当的活性物质，例如但不限于，LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、LiMn2O4、LiMnxFe(1-x)PO4(0≤x<1)、LiNiyCozMn(1-y-z)O2(0＜y＜1，0＜z＜1，0＜y+z＜1)等。第一粘结剂可以是任何适用于正极片的粘结剂，例如但不限于，聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸、羧甲基纤维素钠和聚乙烯中的至少一种。第一导电剂可以是任何适用于正极片的导电剂，例如但不限于，第一导电剂：Super P、乙炔黑、碳纳米管、碳纤维和石墨烯的至少一种。若正极片包含固态离子导体，该固态离子导体可以是石榴石型离子导体、NASICON系离子导体、LISCON系离子导体、LGPS、LATP中的一种或多种。
在可选的实施方式中，以负极物料的质量为100％计，负极活性物质的质量含量为93％-99.85％，第二粘结剂的质量含量为0.05-2％，第二导电剂的质量含量为0.1％-5％。优选，负极活性物质的质量含量为94.5％-99.85％，第二粘结剂的质量含量为0.05-0.5％，第二导电剂的质量含量为0.1％-5％。优选，负极物料还包括固态离子导体，以负极物料的重量为100％计，负极活性物质的质量含量为83％-97.85％，第一粘结剂的质量含量为0.05-2％，第二导电剂的质量含量为0.1％-5％，固态离子导体的质量含量为2％-10。
负极物料可以采用负极活物质可以是但不限于，碳基材料(人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、石油焦、碳纤维、热解树脂碳等)、硅基材料(Si、SiOx,0＜x＜2，硅合金)、金属锂及其合金等。第二粘结剂可以是任何适于用于负极片的粘结剂，例如但不限于，聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸、羧甲基纤维素钠和聚乙烯中的至少一种。第二导电剂可以是任何适用于负极片的导电剂，例如但不限于，Super P、乙炔黑、碳纳米管、碳纤维和石墨烯的至少一种。当负极片包含固态离子导体，该固态离子导体可以是但不限于，石榴石型离子导体、NASICON系离子导体、LISCON系离子导体、LGPS、LATP中的一种或多种。
在可选的实施方式中，第一基膜、第二基膜为聚合物膜。优选为氯化聚乙烯膜、氯化聚丙烯膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜或它们的复合膜。
在可选的实施方式中，正极料片的面密度为280-350g/m2，负极料片的面密度为130-150g/m2。本发明实施例制备的正、负料片通过在基膜上进行涂布，可以大大提高料片的面密度，而不会因为在金属箔上的涂布或者滚压而导致箔变形或者断裂。当正极料片的面密度为280-350g/m2，负极料片的面密度为130-150g/m2这个范围内时，可以保证电池的高能量密度，同时不会出现基膜褶皱或者正或负极料片掉料的问题。若正极料片的面密度低于280g/m2或者负极料片的面密度低于130g/m2，则电池能量密度相对较小；如果正极料片的面密度高于350g/m2或负极料片的面密度高于150g/m2，由于基膜上的物料太多，会在涂布滚压过程中导致基膜褶皱，料片烘干后会出现掉料的问题。
本发明还供一种上述方法制备的电池。
以下通过具体实例进一步描述本发明。不过这些实例仅仅是范例性的，并不对本发明的保护范围构成任何限制。
在下述实施例和对比例中，所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明，均可商购获得。
实施例1
正极片材制备：
将高镍三元正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、PTFE、Super P、纳米LATP离子导体按质量比93.99:0.01:2:5在高能球磨机中球磨，得到有粘稠感的大块团聚体的物料A。
将物料A通过螺杆挤出机(螺杆挤出机外接口为扁长矩形)挤成宽度为9.5cm，厚度为0.4毫米的薄膜，摊负在40微米的第一PET基膜上。
将连带基膜的料片通过80℃的热风干燥和辊压机，辊压后得到正极片材，面密度为280g/m2。
负极片材制备：
将石墨、PTFE、Super P、LGPS离子导体按质量比93.99:0.01:2:5在高能球磨机中球磨，得到有粘稠感的大块团聚体物料B。
将物料B通过螺杆挤出机挤成宽度为9.6cm，厚度为0.2毫米的薄膜，摊负在40微米的第二PET基膜上。
将连带基膜的料片通过80℃的热风干燥(视情况而定，不一定需要这个步骤)和辊压机，辊压后得到负极片材，面密度为130g/m2。
隔膜片制备：
将固态电解质PEO、PVDF-HFP、锂盐六氟磷酸锂按80:10:10在NMP与乙腈按3:1的混合物中分散，除泡，过滤，在40μm的第三PET基膜上涂覆，在60℃下烘干后，真空干燥，得到承载在PET膜上的固态电解质料片。
电池组装：
将制得的隔膜片、负极片材层叠后通过80℃预热后对辊压制，其中第二PET基膜和第三PET基膜朝向外侧。
除去附着在固态电解质料片上的PET基膜。
将制得的正极片材压制在固态电解质料片侧，形成料片单元M，其中第一PET基膜朝向外侧。
将料片单元M切成297mm*95mm的料段N。
除去料段N上的第一PET基膜和第二PE基膜，然后和正极集流体、负极集流体依次层压，正极集流体和正极料片接触，负极集流体和负极料片接触。层叠顺序如下：
L|CSA|T|ASC|L|CSA|T|ASC|L|CSA|T|ASC|L|CSA|T|ASC|L……
(其中，C为正极料片，S为固态电解质料片，A为负极料片，L为正极集流体，T为负极集流体；正极集流体为具有预留极耳的厚度为2μm的铜箔，负极集流体为有预留极耳的厚度为2μm的铝箔)。
按照上述顺序层叠10个料段N和相应的集流体得到电芯，将电芯在60℃下以0.5MPa热压5min后，经过真空封装、静置、化成、整形等工序形成电池。
实施例2-9和对比例1-2
以实施例1相同的方式制备正极片材、负极片材、隔膜片，并组装成电池。其中各实施例和对比例中各片材所使用的物质和比例详见表1所示。
表1
Figure BDA0003028427030000071
Figure BDA0003028427030000081
电池性能测试：
对实施例1-9和对比例1-2形成的电池进行性能测试，具体测试如下。
25℃循环测试：在25℃环境下进行实验，先恒流恒压充电，0.1C恒流恒压充至4.3V，截止电流0.05C，再恒流放电，0.1C放电至2.75V，循环800次，记录每次放电容量。
25℃DCR测试：在25℃环境下进行实验，在2.75-4.3V范围内1C(电流I)充放3周定容，按实际容量调荷至50％SOC，静置2h，再1C放电18s，记录静置截止电压V0及18s放电截止电压V1，进行25℃DCR计算，DCR＝(V0-V1)/I。
实施例1-9和对比例1-2制备的电池的性能如表2所示。
表2
Figure BDA0003028427030000091
从表2所示数据可以看出，在实施例的数据范围内，正极料片和负极料片都可以保持较好的活性，内阻较低，首次效率和循环较好。对比实施例1-9与对比例1的数据，可以看出正极粘结剂和负极粘结剂增加后电池DCR值增加，首次效率和循环性能有所降低。对比实施例1-9和对比例2的数据，可以看出当正极粘结剂用量小于0.01％，负极粘结剂用量小于0.05％时，相应的内阻增大，循环性能极速衰减。这是由于极片上的物料不能很好的粘附而出现掉料或者脱落情况。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。

Claims (11)

1.一种电池制备方法，其特征在于，包括：
将正极物料混合均匀后压制于第一基膜一表面，干燥后得到正极片材，所述正极片材包括所述第一基膜和形成于其一表面的正极料片；和/或
将负极物料混合均匀后压制于第二基膜一表面，干燥后的得到负极片材，所述负极片材包括所述第二基膜和形成于其一表面的负极料片；
其中，所述正极物料由正极活性材料、第一导电剂和第一粘结剂组成，所述负极物料由负极活性材料、第二导电剂和第二粘结剂组成。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，还包括：
将所述正极片材、隔膜和所述负极片材依次层叠后压制，其中所述第一基膜和所述第二基膜朝向外侧；
除去所述第一基膜和所述第二基膜，得到料片单元A；
将第一集流体和第二集流体分别层叠于所述料片单元A两侧后压制。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，还包括：
将固态电解质材料、第三粘结剂、锂盐和溶剂混合均匀形成浆料，将所述浆料涂覆到第三基膜的表面，干燥后得到隔膜片，所述隔膜片包括所述第三基膜和形成于其一表面的固态电解质料片。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，包括：
将所述正极片材与所述隔膜片层叠并压制，其中所述第一基膜和所述第三基膜朝向外侧；
除去所述第三基膜，露出所述固态电解质料片；
将所述负极片材层叠于所述固态电解质料片侧后压制，其中所述第二基膜朝向外侧；
除去所述第一基膜和所述第二基膜，得到料片单元B；以及
将第一集流体和第二集流体分别层叠于所述料片单元B两侧后压制。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，包括：
将所述负极片材与所述隔膜片层叠并压制，其中所述第二基膜和所述第三基膜朝向外侧；
除去所述第三基膜，露出所述固态电解质料片；
将所述正极片材层叠于所述固态电解质料片侧后压制，其中所述第一基膜朝向外侧；
除去所述第一基膜和所述第二基膜，得到料片单元B；以及
将第一集流体和第二集流体分别层叠于所述料片单元B两侧后压制。
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，以所述固态电解质材料、所述第三粘结剂和所述锂盐的总质量为100％计，所述固态电解质材料的质量含量为80％-94.5％，所述第三粘结剂的质量含量为0.5％-10％，所述锂盐的质量含量为5％-10％；优选，所述第三基膜是聚合物膜，更优选为氯化聚乙烯膜、氯化聚丙烯膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜或它们的复合膜。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，以所述正极物料的质量为100％计，所述正极活性物质的质量含量为93％-98.99％，所述第一粘结剂的质量含量为0.01-2％，所述第一导电剂的质量含量为1％-5％；
优选，所述正极活性物质的质量含量为94.5％-98.99％，所述第一粘结剂的质量含量为0.01-0.5％，所述第一导电剂的质量含量为1％-5％；
优选，所述正极物料还包括固态离子导体，以所述正极物料的质量为100％计，所述正极活性物质的质量含量为83％-96.99％，所述第一粘结剂的质量含量为0.01-2％，所述第一导电剂的质量含量为1％-5％，所述固态离子导体的质量含量为2％-10％。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，以所述负极物料的质量为100％计，所述负极活性物质的质量含量为93％-99.85％，所述第二粘结剂的质量含量为0.05-2％，所述第二导电剂的质量含量为0.1％-5％；
优选，所述负极活性物质的质量含量为94.5％-99.85％，所述第二粘结剂的质量含量为0.05-0.5％，所述第二导电剂的质量含量为0.1％-5％；
优选，所述负极物料还包括固态离子导体，以所述负极物料的质量为100％计，所述负极活性物质的质量含量为83％-97.85％，所述第一粘结剂的质量含量为0.05-2％，所述第二导电剂的质量含量为0.1％-5％，所述固态离子导体的质量含量为2％-10％。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一基膜、第二基膜为聚合物膜；优选为氯化聚乙烯膜、氯化聚丙烯膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜或它们的复合膜。
10.根据权利要求1或6所述的制备方法，其特征在于，所述正极料片的面密度为280-350g/m2，所述负极料片的面密度为130-150g/m2。
11.一种电池，其特征在于，由权利要求1-10任一所述方法制备。
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