CN113097502A - 一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法 - Google Patents

一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其制备原料包括苯二胺5～25份、苯二甲酸5～25份、非贵金属源1～10份、导电炭黑5～40份、酸10～20份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源1～20份，以重量份计；制备方法包括以下步骤：a制备氧还原非铂电催化剂中间体；b制备以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂；原位引入铂纳米粒子，后置于油浴中恒温加热还原反应，得到第二反应液；然后将溶液pH值调至3～4，离心分离，得到以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂。本发明方法不仅有利于活性位在炭黑表面的均匀分布，增加了活性位密度，降低了氧还原副产物H2O2产率，而且富含氮的碳载基体有利于锚定铂纳米颗粒，保证了催化剂的活性和长期稳定性。

Description

一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法
技术领域
本发明涉及一种氧还原电催化剂的制备方法，具体地说是涉及一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法。
背景技术
目前，大力发展新能源汽车是应对全球能源短缺和环境污染的重大战略举措。在众多的新能源汽车中，燃料电池汽车因其具有零排放、效率高、燃料来源多元化、能源可再生等优势而被认为是未来汽车工业可持续发展的重要方向，也是解决全球能源问题和气候变化的理想方案。然而，当前影响燃料电池大规模商业化的主要问题是必须使用大量铂催化剂，尤其是阴极氧还原反应，从而导致燃料电池价格非常昂贵。因此，研制非铂催化剂以及铂与非铂催化剂结合使用引起了很大关注。
申请号为201910563565.3的中国发明专利公开了一种以芳纶酰胺为主要前驱体的氧还原电催化剂的制备方法，该方法所制备的氧还原电催化剂不含有贵金属或含有超低含量的贵金属，而且采用廉价的含氮化合物取代卟啉、酞菁等价格昂贵的大环化合物，很大程度上降低了成本，但氧还原电催化剂的性能仍有待于进一步提升。
发明内容
基于上述技术问题，本发明提出一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法。
本发明所采用的技术解决方案是：
一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，该碳载铂催化剂的制备原料包括苯二胺5～25份、苯二甲酸5～25份、非贵金属源1～10份、导电炭黑5～40份、酸10～20份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源1～20份，以重量份计；
制备方法包括以下步骤：
a制备氧还原非铂电催化剂中间体
a1将导电炭黑溶解在去离子水中，超声分散均匀，得到导电炭黑溶液；
a2向导电炭黑溶液中依次加入酸和苯二胺，搅拌均匀，再加入苯二甲酸，在30～80℃反应8～12小时，得到第一反应液；
a3将第一反应液抽滤，清洗，干燥得到复合导电炭黑，再将复合导电炭黑溶解在去离子水中，得到复合导电炭黑溶液，向复合导电炭黑溶液中加入非贵金属源，进行旋转蒸发、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑；
a4将掺有非贵金属的复合导电炭黑进行热处理，得到氧还原非铂电催化剂中间体；
b制备以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂
b1原位引入铂纳米粒子
将碱溶解于部分乙二醇溶液中，得到碱溶液；将铂源溶解于剩余乙二醇溶液中，得到铂源溶液；将氧还原非铂电催化剂中间体置于反应容器中，然后向反应容器中加入碱溶液搅拌均匀，再加入铂源溶液搅拌均匀，后置于油浴中恒温加热还原反应，反应完成后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液；
b2用0.1M HCl将第二反应液的pH值调至3～4，离心分离，再用去离子水洗涤、离心，得到以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂。
优选的，各原料的重量份配比为：苯二胺10～20份、苯二甲酸15～20份、非贵金属源5～7份、导电炭黑10～20份、酸12～15份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源5～10份。
优选的，各原料的重量份配比为：苯二胺15份、苯二甲酸18份、非贵金属源6份、导电炭黑12份、酸15份、碱8份、乙二醇10份和铂源6份。
优选的，所述非贵金属源选自铁源、钴源、镍源和锰源中的至少一种；所述酸选自盐酸、硫酸、高氯酸、硝酸、乙酸等中的至少一种。
优选的，所述碱选自氢氧化钠、氢氧化钾、甲醇钠中的至少一种；所述铂源选自氯铂酸、四氯铂酸钠、六氯铂酸钠、四氯铂酸钾和六氯铂酸钾中的至少一种。
优选的，所述导电炭黑溶液的质量百分比浓度为5～20％，所述复合导电炭黑溶液的质量百分比浓度为3～15％。
优选的，所述热处理包括初次热处理和二次热处理，初次热处理的温度为700℃～800℃，热处理时间为6～10小时；二次热处理的温度为900℃～1100℃，热处理时间为1～3h。
优选的，在初次热处理和二次热处理之间还包括酸洗步骤，酸洗温度为60～95℃。
优选的，步骤b1中：所述铂源和氧还原非铂电催化剂中间体的质量比为4:(10～20)。
优选的，步骤b1中：所述油浴反应温度为100～180℃，反应时间为1～10h。
本发明的有益技术效果是：
本发明先制备得到氧还原非铂电催化剂中间体，然后进一步负载铂源，还原得到Pt/C催化剂；本发明方法不仅有利于活性位在炭黑表面的均匀分布，增加了活性位密度，降低了氧还原副产物H2O2产率，而且富含氮的碳载基体有利于锚定铂纳米颗粒，保证了催化剂的活性和长期稳定性，性能优良。
另外，本发明在制备方法中也仅使用了少量的贵金属铂源，仍具有低成本的优势，而且所制得碳载铂催化剂性能优良，适合推广使用。
附图说明
图1为Pt/FeN4C和Pt/KJ600两种催化剂的Pt 4f XPS谱图；
图2为Pt/FeNxC、Pt/KJ600和FeNxC三种催化剂的氧还原的极化曲线。
具体实施方式
本发明公开一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，该碳载铂催化剂的制备原料包括苯二胺5～25份、苯二甲酸5～25份、非贵金属源1～10份、导电炭黑5～40份、酸10～20份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源1～20份，以重量份计；
制备方法包括以下步骤：
a制备氧还原非铂电催化剂中间体
b制备以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂
b1原位引入铂纳米粒子
将碱溶解于部分乙二醇溶液中，得到碱溶液；将铂源溶解于剩余乙二醇溶液中，得到铂源溶液；将氧还原非铂电催化剂中间体置于反应容器中，然后向反应容器中加入碱溶液搅拌均匀，再加入铂源溶液搅拌均匀，后置于油浴中恒温加热还原反应，反应完成后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液；
b2用0.1M HCl将第二反应液的pH值调至3～4，离心分离，再用去离子水洗涤、离心，得到以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂。
本发明在高掺氮炭黑上得到均匀分散的纳米铂颗粒，纳米铂颗粒直径为3nm。炭黑表面富含氮后有利于铂纳米粒子的锚定，进一步提高铂纳米的活性和稳定性。
下面通过具体实施例对本发明作进一步说明：
实施例1
(1)先将2g Ketjenblack EC600JD炭黑(简称KJ600)过筛，溶解在400mL的去离子水中，超声8h，使得炭黑在水中分散均匀。0～10℃低温条件下保存备用。
(2)向炭黑溶液中加入100mL质量百分比浓度为36％的浓盐酸，再加入10g对苯二胺，0～10℃低温条件下机械搅拌3h使样品分散均匀。将对苯二甲酸溶液(对苯二甲酸含量10g)缓慢滴加。50℃条件下搅拌反应12h，得到第一反应液。
(3)直接将第一反应液抽滤，用去离子水洗5次，然后真空干燥得到复合导电炭黑。
(4)称取4g水洗所得复合导电炭黑，加入适量超纯水，加入20mL的1M FeCl3(即铁源)，进行旋蒸、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑。
(5)将复合导电炭黑依次经初次热处理、酸洗和二次热处理。初次热处理温度选择：700℃，惰性气氛保护，热处理时间为6h，自然降温。将初次热处理所得粉末与盐酸(<6M)混合，80℃，搅拌8h，进行酸洗，洗掉多余的铁离子，同时破坏掉多余的不稳定结构。冷却后采用冷冻离心的方式，用二次水洗涤四次，洗掉多余的酸和无机盐。将水洗后的物质进行真空干燥，得到粉末状固体，然后进行二次热处理。二次热处理温度选择：900℃，惰性气氛保护，热处理时间为3h，真空状态下自然降温，得到氧还原非铂电催化剂中间体。
(6)原位引入铂纳米粒子：在步骤(6)所得的氧还原非铂电催化剂中间体粉末中引入氯铂酸的乙二醇溶液(19.3M)和NaOH的乙二醇溶液(0.5M)，搅拌均匀后180℃油浴恒温加热还原5h，然后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液。用0.1M HCl将第二反应液的pH调至3～4，用超纯水离心分离，真空干燥。得到掺氮炭黑上均匀锚定铂纳米粒子的氧还原Pt/C电催化剂。纳米铂颗粒均匀分散，直径为3nm。
经试验验证，以上步骤制备得到的氧还原电催化剂性能优异，在0.85V(vs RHE)的质量电流密度iK＝1.22mA(7μgPtcm-2)；在0.7～0.9V范围，过氧化氢(H2O2)产率<4％。
实施例2
(1)先将2g Ketjenblack EC600JD炭黑(简称KJ600)过筛，溶解在400mL的去离子水中，超声8h，使得炭黑在水中分散均匀。0～10℃低温条件下保存备用。
(2)向炭黑溶液中加入100mL质量百分比浓度为36％的浓盐酸，再加入10g对苯二胺，0～10℃低温条件下机械搅拌3h使样品分散均匀。将对苯二甲酸溶液(对苯二甲酸含量10g)缓慢滴加。80℃条件下搅拌反应10h，得到第一反应液。
(3)直接将第一反应液抽滤，用去离子水洗5次，然后真空干燥得到复合导电炭黑。
(4)称取4g水洗所得复合导电炭黑，加入适量超纯水，加入20mL的1M FeCl3(即铁源)，进行旋蒸、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑。
(5)将复合导电炭黑依次经初次热处理、酸洗和二次热处理。初次热处理温度选择：800℃，惰性气氛保护，热处理时间为6h，自然降温。将初次热处理所得粉末与盐酸(<6M)混合，80℃，搅拌8h，进行酸洗，洗掉多余的铁离子，同时破坏掉多余的不稳定结构。冷却后采用冷冻离心的方式，用二次水洗涤四次，洗掉多余的酸和无机盐。将水洗后的物质进行真空干燥，得到粉末状固体，然后进行二次热处理。二次热处理温度选择：1100℃，惰性气氛保护，热处理时间为3h，真空状态下自然降温，得到氧还原非铂电催化剂中间体。
(6)原位引入铂纳米粒子：在步骤(6)所得的氧还原非铂电催化剂中间体粉末中引入氯铂酸的乙二醇溶液(19.3M)和NaOH的乙二醇溶液(0.5M)，搅拌均匀后120℃油浴恒温加热还原5h，然后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液。用0.1M HCl将第二反应液的pH调至3～4，用超纯水离心分离，真空干燥。得到掺氮炭黑上均匀锚定铂纳米粒子的氧还原Pt/C电催化剂。纳米铂颗粒均匀分散，直径为3nm。
经试验验证，以上步骤制备得到的氧还原电催化剂性能优异，在0.85V(vs RHE)的质量电流密度iK＝1.22mA(7μgPtcm-2)；在0.7～0.9V范围，过氧化氢(H2O2)产率<4％。
实施例3
(1)先将5g Ketjenblack EC600JD炭黑(简称KJ600)过筛，溶解在400mL的去离子水中，超声6h，使得炭黑在水中分散均匀。0～10℃低温条件下保存备用。
(2)向炭黑溶液中加入100mL质量百分比浓度为36％的浓盐酸，再加入15g对苯二胺，0～10℃低温条件下机械搅拌3h使样品分散均匀。将对苯二甲酸溶液(对苯二甲酸含量15g)缓慢滴加。60℃条件下搅拌反应10h，得到第一反应液。
(3)直接将第一反应液抽滤，用去离子水洗5次，然后真空干燥得到复合导电炭黑。
(4)称取5g水洗所得复合导电炭黑，加入适量超纯水，加入20mL的1M FeCl3(即铁源)，进行旋蒸、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑。
(5)将复合导电炭黑依次经初次热处理、酸洗和二次热处理。初次热处理温度选择：850℃，惰性气氛保护，热处理时间为6h，自然降温。将初次热处理所得粉末与盐酸(<6M)混合，80℃，搅拌8h，进行酸洗，洗掉多余的铁离子，同时破坏掉多余的不稳定结构。冷却后采用冷冻离心的方式，用二次水洗涤四次，洗掉多余的酸和无机盐。将水洗后的物质进行真空干燥，得到粉末状固体，然后进行二次热处理。二次热处理温度选择：1050℃，惰性气氛保护，热处理时间为2h，真空状态下自然降温，得到氧还原非铂电催化剂中间体。
(6)原位引入铂纳米粒子：在步骤(6)所得的氧还原非铂电催化剂中间体粉末中引入氯铂酸的乙二醇溶液(19.3M)和NaOH的乙二醇溶液(0.5M)，搅拌均匀后150℃油浴恒温加热还原5h，然后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液。用0.1M HCl将第二反应液的pH调至3～4，用超纯水离心分离，真空干燥。得到掺氮炭黑上均匀锚定铂纳米粒子的氧还原Pt/C电催化剂。纳米铂颗粒均匀分散，直径为3nm。
经试验验证，以上步骤制备得到的氧还原电催化剂性能优异，在0.85V(vs RHE)的质量电流密度iK＝1.18mA(7μgPtcm-2)；在0.7～0.9V范围，过氧化氢(H2O2)产率<4％。
实施例4
称取苯二胺5份、苯二甲酸25份、非贵金属源1份、导电炭黑40份、酸10份、碱10份、乙二醇10份和铂源1份，以重量份计。
其中非贵金属源采用硫酸钴，导电炭黑采用Ketjenblack EC300J炭黑，酸采用盐酸，碱采用氢氧化钠。
制备步骤如下：
(1)将Ketjenblack EC300J炭黑过筛，溶解在去离子水中，超声8h，使得炭黑在水中分散均匀。0～10℃低温条件下保存备用。
(2)向炭黑溶液中加入100mL质量百分比浓度为36％的浓盐酸，再加入对苯二胺，0～10℃低温条件下机械搅拌3h使样品分散均匀。将对苯二甲酸缓慢滴加。50℃条件下搅拌反应12h，得到第一反应液。
(3)直接将第一反应液抽滤，用去离子水洗5次，然后真空干燥得到复合导电炭黑。
(4)将所得复合导电炭黑，加入适量超纯水，加入20mL的1M FeCl3(即铁源)，进行旋蒸、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑。
(5)将复合导电炭黑依次经初次热处理、酸洗和二次热处理。初次热处理温度选择：700℃，惰性气氛保护，热处理时间为6h，自然降温。将初次热处理所得粉末与盐酸(<6M)混合，80℃，搅拌8h，进行酸洗，洗掉多余的金属离子，同时破坏掉多余的不稳定结构。冷却后采用冷冻离心的方式，用二次水洗涤四次，洗掉多余的酸和无机盐。将水洗后的物质进行真空干燥，得到粉末状固体，然后进行二次热处理。二次热处理温度选择：900℃，惰性气氛保护，热处理时间为3h，真空状态下自然降温，得到氧还原非铂电催化剂中间体。
(6)原位引入铂纳米粒子：在步骤(6)所得的氧还原非铂电催化剂中间体粉末中引入氯铂酸的乙二醇溶液(19.3M)和NaOH的乙二醇溶液(0.5M)，搅拌均匀后180℃油浴恒温加热还原5h，然后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液。用0.1M HCl将第二反应液的pH调至3～4，用超纯水离心分离，真空干燥。得到掺氮炭黑上均匀锚定铂纳米粒子的氧还原Pt/C电催化剂。
实施例5
称取苯二胺25份、苯二甲酸5份、非贵金属源10份、导电炭黑20份、酸20份、碱8份、乙二醇8份和铂源10份，以重量份计。
其中非贵金属源采用氯化镍，导电炭黑采用Ketjenblack EC300J炭黑，酸采用盐酸，碱采用甲醇钠。
制备方法同实施例4。
实施例6
称取苯二胺15份、苯二甲酸18份、非贵金属源6份、导电炭黑12份、酸15份、碱8份、乙二醇10份和铂源6份。
其中非贵金属源采用醋酸锰，导电炭黑采用Ketjenblack EC300J炭黑，酸采用盐酸，碱采用甲醇钠。
制备方法同实施例4。
本发明在前期制备非铂催化剂中间体的过程中，通过有目的提升制备第一反应液时的反应温度，以及后续采用不同梯级温度进行二次热处理等手段，不但增加了非铂催化剂中间体的活性位密度，而且有利于后续锚定铂纳米颗粒，以及铂纳米颗粒的均匀分散，确保了最终制备的碳载铂催化剂的活性和稳定性，性能优良。
本发明制备的高掺氮炭黑上负载纳米铂的氧还原电催化剂的催化性能可用循环伏安法表征，电解液为氧气饱和或氮气饱和的0.1M H2SO4溶液。参比电极为可逆氢电极(RHE)。
测试在传统的三电极电解池中进行，采用铂环-玻碳盘电极(RRDE)，玻碳盘上负载所制备的催化剂0.6mg/cm2，对电极为1cm×8cm×2mm石墨片，参考电极为可逆氢电极(RHE)，支持电解质为0.1M H2SO4。催化剂浆料的配制方法：称量6mg催化剂，转移到2mL玻璃瓶中，加入0.5mL乙醇和0.5mL甲醇，加入50μL 5％Nafion溶液，超声分散4h。其它条件：水浴温度25℃，电极转速900rpm，环电极电位固定在1.2V(RHE)，盘电极的电位扫描速度为10mVs-1，扫描区间为0.2～1.0V(RHE)。先在氧气饱和的0.1M H2SO4溶液扫描循环伏安，得到稳态的伏安曲线，再测氮气饱和溶液的背景循环伏安曲线。将氧气饱和时的曲线与氮气饱和时的曲线进行差减，即得正逆向重合的氧还原伏安曲线。铁氮碳催化剂氧还原的质量动力电流密度(在0.8V时，IK＝8.15A/g)是通过Koutecky–Levich方程对传质进行校正，再除以催化剂负载量而计算得到的。
Koutecky–Levich方程：
Figure BDA0002987303910000071
环电极的收集效率NO为0.386，过氧化氢的产率(在0.5～0.9V时，％H2O2<4％)由下式得出：
Figure BDA0002987303910000072
其中IR为环电流，ID为盘电流。
试验例
将实施例1-6所制备的氧还原电催化剂作为氢-氧燃料电池的阴极催化剂，进行燃料电池稳定性测试，0.4V(0.13mgPt cm-2)放电，电流基本维持2.2Acm-2，达到1500h的稳定性。
图1为本发明所合成的Pt/FeN4C和Pt/KJ600两种催化剂的Pt 4f XPS谱图，从图中可以看出，Pt/FeN4C的Pt 4f5/2和Pt 4f7/2谱峰结合能都比Pt/KJ600要高：Pt/FeN4C的Pt4f5/2谱峰的结合能为74.6eV，比Pt/KJ600的Pt 4f5/2谱峰结合能(74.4eV)高出0.2eV；Pt/FeN4C的Pt 4f7/2谱峰结合能为71.3eV，也比Pt/KJ600的相应值71.1eV高出0.2eV。FeN4C表面的含氮物种可能与Pt纳米粒子产生相互作用，使Pt 4f谱峰结合能增加。根据能级4f谱结合能的增加，可以推测价电子层(d电子)的结合能也会增加，这将导致d电子能带重心下移(偏离真空能级)，降低对表面吸附物种的结合力。对于氧气在Pt纳米粒子表面的电还原，由于氧原子在Pt表面吸附太牢(结合能太大)，因而氧原子的还原脱附成为决速步骤。适当降低氧在Pt表面的结合能，有利于提高对氧还原的催化性能。
图2是Pt/FeNxC、Pt/KJ600和FeNxC三种催化剂的氧还原的极化曲线。从图中看，Pt/FeN4C比Pt/KJ600具有更好的氧还原催化活性。电位扫描速度为10mV/s，旋转环盘电极的转速为900rpm。从图中可以看出，在高电位区：0.85～1.0V，Pt/FeNxC催化剂的氧还原电流是最大的，其次是Pt/KJ600，活性最差的是FeNxC：在0.9～1.0V这个电位区间，FeNxC基本没有氧还原电流。通过Koutecky-Levich方程(如下)，消除传质影响，可以计算在0.85V处各条曲线的动力电流ik。
Figure BDA0002987303910000081
在0.85V处，Pt/FeNxC的动力电流ik的值为1.22mA，这个值是Pt/KJ600动力电流(0.58mA)的2.1倍，是FeNxC动力电流(0.27mA)的4.6倍。而且做到1+1>2的效果，即铂与非铂催化剂的总效果超过铂和非铂单独的加和。这归因于氮对铂的锚定和促进作用。这与XPS预测结果是一致的。从以上的数据可知，Pt/FeNxC催化剂对于氧还原拥有良好的催化性能，尤其是在高电位区。
氢氧燃料电池、直接甲醇燃料电池、其他醇类燃料电池、甲酸燃料电池、生物燃料电池等低温质子交换膜燃料电池(<100℃)，高温质子交换膜燃料电池(120～180℃)所用的阴极氧还原电催化剂，金属空气电池的阴极催化剂，均可采用本催化剂。

Claims (10)

1.一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于，该碳载铂催化剂的制备原料包括苯二胺5～25份、苯二甲酸5～25份、非贵金属源1～10份、导电炭黑5～40份、酸10～20份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源1～20份，以重量份计；
制备方法包括以下步骤：
a制备氧还原非铂电催化剂中间体
a1将导电炭黑溶解在去离子水中，超声分散均匀，得到导电炭黑溶液；
a2向导电炭黑溶液中依次加入酸和苯二胺，搅拌均匀，再加入苯二甲酸，在30～80℃反应8～12小时，得到第一反应液；
a3将第一反应液抽滤，清洗，干燥得到复合导电炭黑，再将复合导电炭黑溶解在去离子水中，得到复合导电炭黑溶液，向复合导电炭黑溶液中加入非贵金属源，进行旋转蒸发、干燥、粗磨，得到掺有非贵金属的复合导电炭黑；
a4将掺有非贵金属的复合导电炭黑进行热处理，得到氧还原非铂电催化剂中间体；
b制备以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂
b1原位引入铂纳米粒子
将碱溶解于部分乙二醇溶液中，得到碱溶液；将铂源溶解于剩余乙二醇溶液中，得到铂源溶液；将氧还原非铂电催化剂中间体置于反应容器中，然后向反应容器中加入碱溶液搅拌均匀，再加入铂源溶液搅拌均匀，后置于油浴中恒温加热还原反应，反应完成后在空气中继续搅拌冷却至室温，得到第二反应液；
b2用0.1M HCl将第二反应液的pH值调至3～4，离心分离，再用去离子水洗涤、离心，得到以氮掺杂为载体的碳载铂催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于，各原料的重量份配比为：苯二胺10～20份、苯二甲酸15～20份、非贵金属源5～7份、导电炭黑10～20份、酸12～15份、碱8～10份、乙二醇8～10份和铂源5～10份。
3.根据权利要求2所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于，各原料的重量份配比为：苯二胺15份、苯二甲酸18份、非贵金属源6份、导电炭黑12份、酸15份、碱8份、乙二醇10份和铂源6份。
4.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于：所述非贵金属源选自铁源、钴源、镍源和锰源中的至少一种；所述酸选自盐酸、硫酸、高氯酸、硝酸、乙酸等中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于：所述碱选自氢氧化钠、氢氧化钾、甲醇钠中的至少一种；所述铂源选自氯铂酸、四氯铂酸钠、六氯铂酸钠、四氯铂酸钾和六氯铂酸钾中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于：所述导电炭黑溶液的质量百分比浓度为5～20％，所述复合导电炭黑溶液的质量百分比浓度为3～15％。
7.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于：所述热处理包括初次热处理和二次热处理，初次热处理的温度为700℃～800℃，热处理时间为6～10小时；二次热处理的温度为900℃～1100℃，热处理时间为1～3h。
8.根据权利要求7所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于：在初次热处理和二次热处理之间还包括酸洗步骤，酸洗温度为60～95℃。
9.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于，步骤b1中：所述铂源和氧还原非铂电催化剂中间体的质量比为4:(10～20)。
10.根据权利要求1所述的一种以氮掺杂碳为载体的碳载铂催化剂的制备方法，其特征在于，步骤b1中：所述油浴反应温度为100～180℃，反应时间为1～10h。
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