CN112909180B - 一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于有机光电技术领域,公开了一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件及其制备方法和应用。该钙钛矿太阳能电池器件依次包括金属电极、阴极界面层、电子传输层、钙钛矿活性层、空穴传输层和玻璃基底;该钙钛矿活性层是将钙钛矿前驱体溶液与DOPO溶液混合,将混合溶液旋涂于空穴传输层上退火制得CsPbI2Br;所述钙钛矿前驱体溶液是将碘化铅、溴化铅和碘化铯溶解在DMSO中配得,所述DOPO溶液是将DOPO溶解到DMSO中配得。本发明在钙钛矿活性层加入DOPO,可有效地提高钙钛矿活性层的稳定性,将其用于钙钛矿型太阳能电池器件中,可获得更均匀、更高覆盖率的薄膜和更大晶粒尺寸的器件,对商业化进程具有重要意义。
Description
技术领域
本发明属于有机光电技术领域,更具体地,涉及一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件及其制备方法和应用。
背景技术
有机无机杂化体系的钙钛矿太阳能电池的效率已经超过29%。但由于其中有机部分会因为温度和湿度变得不稳定,导致了有机-无机杂化体系的钙钛矿材料很容易分解。因此具有高稳定性的全无机钙钛矿太阳能电池引起了学术界的广泛关注。全无机钙钛矿层的不利相变被认为是全无机钙钛矿活性层的退化的主要原因。这是由于湿气会进入晶格中的空位并降低自由能阻挡成核,导致不利的相变把有利相α-CsPbI2Br可迅速降解为非光活性不利相δ相-CsPbI2Br,导致了降低了光电转换效率。因此,开发一种用添加剂调控钙钛矿活性层稳定性技术具有重要的研究意义和应用价值。
发明内容
为了解决上述现有技术中存在的问题。本发明的首要目的在于提供一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件。通过调控钙钛矿活性层结晶,阻止有利相的钙钛矿晶体α-CsPbI2Br向不利相的晶体δ-CsPbI2Br转变,得到了更均匀更致密的钙钛矿薄膜,9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物(DOPO)的加入能使钙钛矿有利相稳定存在,阻挡水气的进入,防止钙钛矿不利相变,最终提高器件的光电转换效率。
本发明的另一目的在于提供上述倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的制备方法。
本发明的再一目的在于提供上述倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的应用。
本发明的目的通过下述技术方案来实现:
一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件,所述钙钛矿太阳能电池器件依次包括金属电极、阴极界面层、电子传输层、钙钛矿活性层、空穴传输层和玻璃基底;所述钙钛矿活性层是将钙钛矿前驱体溶液与DOPO溶液混合,将所得混合溶液旋涂于空穴传输层上先在40~42℃退火,待旋涂后的玻璃基底变浅棕色再转移到高温热台在160~162℃退火制得CsPbI2Br;所述钙钛矿前驱体溶液是将碘化铅、溴化铅和碘化铯溶解在二甲基亚砜(DMSO)中,所述DOPO溶液是将(DOPO溶解到DMSO中配得。
优选地,所述DOPO溶液和钙钛矿前驱体溶液的体积比为1:(399~400)。
优选地,所述碘化铅、溴化铅、碘化铯和DMSO的用量比为(0.5~0.6)mol:(0.5~0.6)mol:(1.1~1.2)mol:(0.9~1)L;所述DOPO的质量和DMSO的体积比为(3~5)g:L。
优选地,所述在40~42℃退火的时间为4~5min,所述在160~162℃退火的时间为10~12min。
优选地,所述玻璃基底为ITO或FIO;所述金属电极为银、金或铝;所述金属电极的厚度为90~91nm。
优选地,所述空穴传输层为NiOx、PEDOT:PSS或聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA);所述空穴传输层的厚度为10~15nm。
优选地,所述阴极界面层为乙酰丙酮锆或1,10-邻二氮杂菲。
优选地,所述电子传输层为富勒烯衍生物(PCBM)或[1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯](TPBI)。
所述的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的制备方法,包括如下具体步骤:
S1.将预处理的玻璃基底,使用氧等离子机处理,然后在玻璃基底上旋涂空穴传输层,在100~120℃退火10~20min;
S2.在氮气气氛的手套箱里,将钙钛矿前驱体溶液与DOPO溶液混合后旋涂在上述空穴传输层上,旋涂的条件为:首先以400~500转/秒的速率旋涂3~5秒,然后以2400~2500转/秒的速率旋涂30~35秒,胶机停止后,转移到低温热台在40~42℃退火4~5min,待旋涂后的玻璃片变浅棕色再转移到高温热台在160~162℃退火10~12min,在空穴传输层上制得钙钛矿活性层;
S3.将PCBM或TPBI的氯苯溶液旋涂在上述钙钛矿活性层上,旋涂工艺为:以2500~2600转/秒的速率旋涂30~32秒,然后在48~50℃退火5~6min;制得电子传输层;
S4.将乙酰丙酮锆或或1,10-邻二氮杂菲的乙醇溶液以2000~2100转/秒的速率旋涂在电子传输层上,旋涂时间为40~42秒,制得阴极界面层;
S5.在<3×10-4Pa的真空下,在阴极界面层上蒸镀金属电极,制得倒装的钙钛矿型太阳能电池器件。
所述的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件在有机光电器件领域中的应用。
本发明的钙钛矿活性层由钙钛矿材料CsPbI2Br和添加剂DOPO组成,钙钛矿活性层中分布有特定的DOPO,这些DOPO能有效减少钙钛矿活性层表面缺陷,减弱电荷复合效应发挥重要作用,削弱不利相变,本发明钙钛矿活性层易与修饰电子传输层体系、修饰空穴传输层等体系结合,能够有效的获得更均匀、更高覆盖率的薄膜以及更有利的晶相,进而提高钙钛矿型太阳能电池器件的光电转换效率,对于推进柔性钙钛矿太阳能电池的产业化生产具有重要意义。
与现有技术相比,本发明具有以下有益效果:
1.本发明通过加入DOPO调控钙钛矿活性层的结晶,阻止有利相的钙钛矿晶体α-CsPbI2Br向不利相的晶体δ-CsPbI2Br转变,得到了更均匀更致密的钙钛矿薄膜,DOPO的加入能使钙钛矿有利相α-CsPbI2Br稳定存在,从而阻挡水气进入钙钛矿活性层中,防止钙钛矿不利相变,最终提高器件的光电转换效率。
2.本发明采用溶液法旋涂的方法可实现添加剂有效掺杂在钙钛矿活性层中,在旋涂的过程中,溶剂逐渐挥发,添加剂浓度逐渐增大,钙钛矿晶体更多的向有利相转变,这样可以改善活性层的不利相变,减少缺陷的产生。添加剂的用量较小,可降低工业化生产的成本。
3.本发明在玻璃基体上旋涂得到空穴传输层,然后再旋涂得到钙钛矿活性层,旋涂原理是使用真空泵把玻璃基体吸附在匀胶机上,滴入溶液后旋转,旋转过程中把多余溶液甩掉,留下的溶液形成一层均匀的纳米薄膜,可根据转速决定薄膜的厚度,旋转后的钙钛矿活性层薄膜是半干燥状态,可以延长旋转时间得到更干燥的薄膜。
4.本发明在钙钛矿活性层含有加入DOPO,可有效地提高钙钛矿活性层的稳定性。其与修饰电子输运层体系、修饰空穴输运层体系等体系共同作用,从而获得更有效均匀、更高覆盖率的薄膜和更大晶粒尺寸的器件,对促进柔性钙钛矿太阳能电池的商业化进程具有重要意义。
附图说明
图1为本发明的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的结构示意图。
图2为实施例1和对比例1的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的稳定性。
图3为实施例1和对比例1的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件在10天里的光电转换效率的稳定性比较。
具体实施方式
下面结合具体实施例进一步说明本发明的内容,但不应理解为对本发明的限制。若未特别指明,实施例中所用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手段。除非特别说明,本发明采用的试剂、方法和设备为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1
如图1所示,本实施例提供的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件,包括透明导电玻璃基底/空穴传输层/钙钛矿活化层/电子传输层/阴极界面层/金属电极。透明
1.导电玻璃基底的前处理:将电阻为15Ωsquare–1的透明导电玻璃片ITO依次经过洗涤剂、去离子水、丙酮、去离子水和乙醇通过超声清洗,每步各20min,烘干后的ITO玻璃片,使用氧等离子机处理40min,制得预处理的ITO玻璃片;
2.在预处理的ITO玻璃片上旋涂一层空穴传输层氧化镍薄膜,在120℃退火20min,厚度约为10nm。
3.待冷却后,转移到氮气氛围下的手套箱里将钙钛矿前驱体溶液(将碘化铅、溴化铅、碘化铯溶解到DMSO中,配制成A溶液,其中,碘化铅、溴化铅和碘化铯的浓度分别为0.6mol/L,0.6mol/L和1.2mol/L;再将DOPO溶解到DMSO中配制成B溶液,其浓度为3.24g/L。然后取体积比399:1的A溶液和B溶液混合得到)旋涂在氧化镍层上(旋涂条件为:先以500转/秒旋涂3秒,再以2500转/秒旋涂30秒),胶机停止后,立刻转移到低温热台42℃退火4min,待旋涂后的玻璃片变浅棕色再转移到高温热台在160℃退火10min,制得CsPbI2Br-DOPO;
4.待冷却后,将富勒烯衍生物(PCBM)溶解在氯苯中,其浓度为20mg/mL,以2500转/秒旋涂30秒,然后在50℃退火5min,待冷却后,制得电子传输层,将乙酰丙酮锆溶液(乙酰丙酮锆溶解在乙醇中,其浓度为2mg/mL)以2000转/秒旋涂在电子传输层上,旋涂时间为40秒,制得阴极界面层。
5.放入蒸镀仓里,在<3×10-4Pa的真空下,在阴极界面层上蒸镀金属电极Ag,厚度为90nm,制得倒装的钙钛矿型太阳能电池器件。
所述钙钛矿太阳能电池器件为金属电极Ag/阴极界面层乙酰丙酮锆/电子传输层PCBM/钙钛矿活性层CsPbI2Br-DOPO/空穴传输层氧化镍/ITO玻璃基底。
对比例1
本对比例提供的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件,包括透明导电玻璃基底/空穴传输层/钙钛矿活性层/电子传输层/阴极界面层/金属电极。与对比例1不同的在于:不加入实施例1中的B溶液。
对比例1和实施例1提供的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件进行光伏特性测试,其结果如表1所示。选用常规的钙钛矿标准件,未加入DOPO的钙钛矿层,其能量转化效率为9.30%,电流为13.14,开路电压为1v,填充因子为74.84%。相比之下,加入DOPO的钙钛矿活性层的光电转换效率明显提高。实施例1提供的钙钛矿器件能量转化效率为10.12%,电流密度为13.69,开路电压为1.01V,填充因子为75.6%。
在太阳能电池领域,一个关键的技术参数就是稳定性,稳定性表明了光伏器件能否满足产业化生产的标准,图2为对比例1和实施例1的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件在室温下空气中的稳定性。其中,(a)为刚放置空气中的未封装器件,(b)为放置空气中1小时后的未封装器件,标件指对比例1中的钙钛矿型太阳能电池器件,修饰件指实施例1中的钙钛矿型太阳能电池器件;从图2可知,未封装的标件比修饰件被侵蚀更快。图3为对比例1和实施例1的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件在10天的光电转换效率的稳定性比较。从图3可知,实施例1的修饰件比对比例1的标件的未封装器件稳定性更好,说明使用本发明钙钛矿活化层对电池的稳定性有比较好的提升。
表1实施例1和对比例1所得倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的光伏特性
注:括号中的数据为平均结果。
实施例2
所述玻璃基底为FIO;所述金属电极为金;所述金属电极的厚度为91nm。所述空穴传输层为PEDOT:PSS;所述空穴传输层的厚度为15nm。所述阴极界面层为1,10-邻二氮杂菲;所述电子传输层为[1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯](TPBI)。所述钙钛矿太阳能电池器件为金属电极金/阴极界面层1,10-邻二氮杂菲/电子传输层TPBI/钙钛矿活性层CsPbI2Br-DOPO/空穴传输层PEDOT:PSS/ITO玻璃基底。
实施例3
所述玻璃基底为FIO;所述金属电极为铝;所述空穴传输层为聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA);所述空穴传输层的厚度为10nm;所述阴极界面层为1,10-邻二氮杂菲;所述电子传输层为[1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯](TPBI);所述钙钛矿太阳能电池器件为金属电极铝/阴极界面层1,10-邻二氮杂菲/电子传输层TPBI/钙钛矿活性层CsPbI2Br-DOPO/空穴传输层PTAA/ITO玻璃基底。
上述实施例为本发明较佳的实施方式,但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制,其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合和简化,均应为等效的置换方式,都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (3)
1.一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件的制备方法,其特征在于,包括如下具体步骤:
S1.将预处理的玻璃基底,使用氧等离子机处理,然后在玻璃基底上旋涂空穴传输层,在100~120℃退火10~20min;所述玻璃基底为ITO或FIO;所述空穴传输层为NiOx、PEDOT:PSS或PTAA;所述空穴传输层的厚度为10~15nm;
S2.在氮气气氛的手套箱里,将钙钛矿前驱体溶液与DOPO溶液混合后旋涂在上述空穴传输层上,旋涂的条件为:首先以400~500转/秒的速率旋涂3~5秒,然后以2400~2500转/秒的速率旋涂30~35秒,胶机停止后,转移到低温热台在40~42℃退火4~5min,待旋涂后的玻璃片变浅棕色再转移到高温热台在160~162℃退火10~12min,在空穴传输层上制得钙钛矿活性层;所述DOPO溶液和钙钛矿前驱体溶液的体积比为1:(399~400);碘化铅、溴化铅、碘化铯和DMSO的用量比为(0.5~0.6)mol:(0.5~0.6)mol:(1.1~1.2)mol:(0.9~1)L;所述DOPO的质量和DMSO的体积比为(3~5)g:L;
S3.将PCBM或TPBI的氯苯溶液旋涂在上述钙钛矿活性层上,旋涂工艺为:以2500~2600转/秒的速率旋涂30~32秒,然后在48~50℃退火5~6min;制得电子传输层;
S4.将乙酰丙酮锆或1,10-邻二氮杂菲的乙醇溶液以2000~2100转/秒的速率旋涂在电子传输层上,旋涂时间为40~42秒,制得阴极界面层;
S5.在<3×10-4Pa的真空下,在阴极界面层上蒸镀金属电极,所述金属电极为银、金或铝;所述金属电极的厚度为90~91nm,制得倒装的钙钛矿型太阳能电池器件。
2.一种倒装的钙钛矿型太阳能电池器件,其特征在于,所述钙钛矿太阳能电池器件是由权利要求1所述的方法制备得到,所述钙钛矿太阳能电池器件依次包括金属电极、阴极界面层、电子传输层、钙钛矿活性层、空穴传输层和玻璃基底。
3.权利要求2所述的倒装的钙钛矿型太阳能电池器件在有机光电器件领域中的应用。
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