CN112827477B - 一种羟基醌类吸附材料的制备方法及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种羟基醌类吸附材料的制备方法及应用，其特征是：将原料2,5‑二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在50～200℃的温度下反应2～50小时，然后将反应后物料经冷却、过滤、用水或乙醇洗涤，干燥，即制得羟基醌类吸附材料。采用本发明，水溶液中本发明制备的羟基醌类吸附材料的铀吸附量高达730mg/g，去除率高达99%，具有良好的铀酰离子选择性；本发明适用于水溶液中铀的吸附、富集或去除，吸附容量大、选择性好，实用性强。
Description
技术领域
本发明属于放射性废物的处理和处置，涉及一种羟基醌类吸附材料的制备方法及应用。本发明制备的羟基醌类吸附材料特别适用于含铀水溶液的处理，实现水溶液中铀的吸附、富集或去除。
背景技术
目前，随着常规化石能源的减少，可再生能源和核能越来越受到人们的关注。核能可以通过破碎重原子的原子核来获得，比如铀，它能产生大量的能量。铀作为核电的关键资源，广泛应用于核武器试验、采矿、医学研究和核电，但其具有高生物毒性和放射性，因此对其放射性废水的处理非常必要。
现有技术中，从水溶液中捕获铀(VI)的方法多种多样，有电沉积、生物处理、离子交换、化学沉淀和吸附法等。其中，吸附法是最有效的铀(VI)吸附、富集或去除方法，具有成本低、操作简单、效率高等优点。目前，多酚类铀吸附材料已研究报道较多，如聚(多巴胺)和单宁等吸附材料。但这些多酚类吸附材料往往存在制备困难、成本高、吸附量低或选择性差等缺点，难以实际使用。目前，尚未见羟基醌类结构用于铀吸附的相关文献报道。
发明内容
本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种羟基醌类吸附材料的制备方法及应用，从而提供一种成本低、制作简单、吸附容量大、选择性高的铀吸附材料---羟基醌类吸附材料的制备方法，实现水溶液中铀的吸附、富集或去除。
本发明的内容是：一种羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是包括：2,5-二羟基对苯二醌与醛缩聚制备羟基醌类吸附材料。
本发明的内容所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在50～200℃温度下(加热聚合)反应2～50小时，即制得羟基醌类吸附材料。
本发明的内容所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是还包括：所述在50～200℃温度下(加热聚合)反应2～50小时，然后将反应后物料经冷却、过滤、(析出的固体)用水或乙醇洗涤(去除羟基醌类吸附材料孔隙中的有机物和无机物等杂质)，干燥(烘干等)，即制得羟基醌类吸附材料。
本发明的内容中：所述醛为水杨醛、乙二醛、戊二醛中的一种或两种以上的混合物。
本发明的内容中：所述催化剂为酸性催化剂或碱性催化剂。
本发明的内容中：所述酸性催化剂为盐酸、硝酸、硫酸、甲酸、乙酸、丙酸中的一种或两种以上的混合物，所述碱性催化剂为氨水、氨气、氢氧化钠、氢氧化钾、三乙胺、吡啶中的一种或两种以上的混合物。
本发明的内容中：所述溶剂为乙醇、甲醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、水、乙酸、甲酸中的一种或两种以上的混合物。
本发明的内容中：所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.5～1：0.1～0.2：10～50。
本发明的内容中：所述在50～200℃温度下(加热聚合)反应2～50小时，较好的是在120～130℃温度下(加热聚合)反应8～10小时。
本发明的内容中：所述制得羟基醌类吸附材料应用于水溶液中铀的吸附、富集或去除。
与现有技术相比，本发明具有下列特点和有益效果：
(1)采用本发明，IR光谱图表明，2,5-二羟基对苯二醌与乙二醛缩合得到的吸附材料(DBGR)具有丰富的羰基、羟基、醚键等官能团(附图1)；扫描电镜发现该吸附材料具有多孔结构，由球形颗粒无序堆积而成(附图2)；氮气吸附脱附实验表明，该吸附材料的比表面积为54.3m2 g-1(附图3)；
(2)采用本发明，铀吸附性能研究发现：在铀初始浓度为20mg/L时，本发明羟基醌类吸附材料的吸附量达483mg/g；初始铀浓度为50mg/L，钙、锶、铯、镁、银和钴的浓度为25mg/L时，本发明羟基醌类吸附材料对铀的吸附量达到730mg/g，对银的吸附量47mg/g，对铯的吸附量56mg/g，其余离子吸附量可忽略不计；该结果充分表明，本发明提供的新型材料对铀酰离子有高的吸附容量和选择性；
(3)本发明通过2,5-二羟基对苯二醌与醛缩聚即可简便地制备得到羟基醌类吸附材料，具有良好的铀酰离子选择性，综合性能较多酚类吸附材料更为优异；制备的羟基醌类吸附材料为多孔结构，由球形颗粒稀疏堆积而成，具有较大的比表面积和孔径，具有丰富的羰基、羟基、醚键等配位官能团；由2,5-二羟基对苯二醌与醛一锅反应缩聚而成，制备简单，成本低；对铀酰离子选择性吸附能力强，容量高，去除率高，吸附时间短；本发明所提供的羟基醌类吸附材料具有良好的实用价值；
(4)采用本发明，水溶液中本发明制备的羟基醌类吸附材料的铀吸附量高达730mg/g，去除率高达99％，具有良好的铀酰离子选择性；该新型羟基醌类吸附材料具有合成简单、成本低、吸附容量大、选择性好等优点，可实际应用于水溶液中铀的吸附、富集或去除；
(5)本发明产品制备工艺简单，工序简便，容易操作，实用性强。
附图说明
图1为本发明实施例2制得羟基醌类吸附材料红外光谱图，该图中1718cm-1为羰基振动峰，1637cm-1为碳碳双键振动峰，3421cm-1是羟基振动峰；
图2为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料扫描电镜图像，该图说明该材料由球体稀疏堆积而成；
图3为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料的孔径分布和比表面积，该图说明该材料的比表面积为54m2/g；
图4为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料的热分析，该图说明该材料随着温度升高逐渐分解；
图5为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料在不同pH溶液中铀的吸附容量，该图说明pH3-6范围内吸附量逐渐升高，pH6-8范围内吸附量逐渐降低，最佳吸附pH为6；
图6为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料的吸附量与时间的关系，该图说明前100分钟吸附速率快，随着吸附时间的增加，吸附量显著增加，后500分钟吸附速率慢，逐渐达到饱和；
图7为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料在不同铀初始浓度的吸附量，该图说明随着铀初始浓度的升高，该材料吸附量也随着升高；
图8为本发明实施例2制得的羟基醌类吸附材料在多种金属阳离子溶液中铀的选择性吸附，该图说明该材料对铀的吸附量达到730mg/g，远远高于其他金属离子，有良好的选择性吸附。
具体实施方式
下面给出的实施例拟对本发明作进一步说明，但不能理解为是对本发明保护范围的限制，该领域的技术人员根据上述本发明的内容对本发明作出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。
实施例1：
一种羟基醌类吸附材料1的制备方法，步骤为：将0.5克2,5-二羟基对苯二醌、0.5克水杨醛加入30ml乙醇中，加入0.1mL氢氧化钠水溶液(30％)，搅拌均匀，置于高压反应釜中，于120℃反应6小时。冷却，过滤，用乙醇洗涤两次，烘干得到羟基醌吸附材料1。
实施例2：
一种羟基醌类吸附材料2的制备方法，步骤为：将0.5克2,5-二羟基对苯二醌、0.6ml乙二醛加入30ml乙醇中，加入0.1mL稀盐酸(5％)，搅拌均匀，置于高压反应釜中，于125℃反应8小时。冷却，过滤，用乙醇洗涤三次，烘干得到羟基醌吸附材料2。
实施例3：
一种羟基醌类吸附材料3的制备方法，步骤为：将1.0克2,5-二羟基对苯二醌、1.5ml戊二醛加入40ml乙醇中，加入0.1mL稀硫酸(10％)，搅拌均匀，置于高压反应釜中，于130℃反应10小时。冷却，过滤，用乙醇洗涤三次，烘干得到羟基醌吸附材料3。
实施例4：
羟基醌吸附材料2的性能测试：将50mg羟基醌吸附材料2添加至1L铀溶液(浓度20mg/L，pH＝5)中，置于回旋振荡器中，回旋振荡10小时。经测试和计算后，测定羟基醌吸附材料2的吸附量为483mg/g。
实施例5：
羟基醌吸附材料2的选择性：配制钙、锶、铯、镁、银、钴各为25mg/L和铀为100mg/L的混合溶液。将5mg羟基醌吸附材料2添加至50ml混合溶液中，置于回旋振荡器中，30℃下回旋振荡12小时。经过测试和计算后，测得羟基醌吸附材料2的铀吸附量为730mg/g，银吸附量为47mg/g，铯吸附量为56mg/g，其余离子吸附量可忽略不计。
实施例6：
羟基醌吸附材料2对铀的去除：将10mg羟基醌吸附材料2添加至20ml铀溶液(20mg/L，pH 5)中，置于回旋振荡器中，室温回旋振荡12小时。经测试和计算，测定吸附后溶液的铀浓度为0.079mg/L，去除率达99％。
实施例7：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：2,5-二羟基对苯二醌与醛缩聚制备羟基醌类吸附材料。
实施例8：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在50～200℃温度下(加热聚合)反应2～50小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例9：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在50℃温度下(加热聚合)反应50小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例10：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在200℃温度下(加热聚合)反应2小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例11：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在125℃温度下(加热聚合)反应25小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例12：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在120℃温度下(加热聚合)反应10小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例13：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在130℃温度下(加热聚合)反应8小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例14：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在125℃温度下(加热聚合)反应9小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例15：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在120～130℃温度下(加热聚合)反应8～10小时，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例16：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述在50～200℃温度下(加热聚合)反应2～50小时(具体温度、时间同实施例8-15中任一)，然后将反应后物料经冷却、过滤、(析出的固体)用水或乙醇洗涤(去除羟基醌类吸附材料孔隙中的有机物和无机物等杂质)，干燥(烘干等)，即制得羟基醌类吸附材料。
实施例17：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.5～1：0.1～0.2：10～50；其它实施例8-16中任一，省略。
实施例18：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.5：0.1：10；其它实施例8-16中任一，省略。
实施例19：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：1：0.2：50；其它实施例8-16中任一，省略。
实施例20：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.75：0.15：30；其它实施例8-16中任一，省略。
实施例21：
一种羟基醌类吸附材料的制备方法，所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.8：0.16：43；其它实施例8-16中任一，省略。
上述实施例8-21中：
所述醛为水杨醛、乙二醛、戊二醛中的一种或两种以上的混合物；
所述催化剂为酸性催化剂或碱性催化剂；
所述酸性催化剂为盐酸、硝酸、硫酸、甲酸、乙酸、丙酸中的一种或两种以上的混合物，所述碱性催化剂为氨水、氨气、氢氧化钠、氢氧化钾、三乙胺、吡啶中的一种或两种以上的混合物；
所述溶剂为乙醇、甲醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、水、乙酸、甲酸中的一种或两种以上的混合物。
上述实施例所述制得羟基醌类吸附材料应用于水溶液中铀的吸附、富集或去除，效果良好。
上述实施例中：所采用的各原料均为市售产品。
上述实施例中：所采用的百分比例中，未特别注明的，均为质量(重量)百分比例或本领域技术人员公知的百分比例；所述质量(重量)份可以均是克或千克。
上述实施例中：各步骤中的工艺参数(温度、时间等)和各组分用量数值等为范围的，任一点均可适用。
本发明内容及上述实施例中未具体叙述的技术内容同现有技术。
本发明不限于上述实施例，本发明内容所述均可实施并具有所述良好效果。
Claims (5)
1.一种羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是包括：将原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂加入到反应器中，在50～200℃温度下反应2～50小时，然后将反应后物料经冷却、过滤、用水或乙醇洗涤，干燥，即制得羟基醌类吸附材料；
所述醛为水杨醛、乙二醛、戊二醛中的一种或两种以上的混合物；
所述催化剂为碱性催化剂。
2.按权利要求1所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是：所述碱性催化剂为氨水、氨气、氢氧化钠、氢氧化钾、三乙胺、吡啶中的一种或两种以上的混合物。
3.按权利要求1所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是：所述溶剂为乙醇、甲醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、水、乙酸、甲酸中的一种或两种以上的混合物。
4.按权利要求1所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是：所述原料2,5-二羟基对苯二醌、醛、催化剂和溶剂中，2,5-二羟基对苯二醌：醛：催化剂：溶剂的用量摩尔比为1：0.5～1：0.1～0.2：10～50。
5.按权利要求1所述羟基醌类吸附材料的制备方法，其特征是：所述在50～200℃温度下反应2～50小时，是在120～130℃温度下反应8～10小时。
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