CN112812566B - 一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法，制备方法包括：将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下反复洗涤纳米填料，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料；按照设定的配比，将硅橡胶、双二五硫化剂、交联剂、白炭黑、含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料进行混炼，将混炼均匀的胶料室温放置16小时以上，再次返炼，然后经热模压制成型及高温热处理后固化制备得到。该制备方法改进了纳米填料在硅橡胶中的分散性，提高了硅橡胶的高温热稳定性，低压变耐高温硅橡胶具有在高温300℃下恒定压缩永久变形小、力学强度高、弹性好等特点，适合作高温工况密封材料使用。

Description

一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法

技术领域

本发明属于硅橡胶技术领域，特别涉及一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法，尤其涉及一种长时(≥70h)耐高温(300℃及以上温度)低压变硅橡胶及其制备方法。

背景技术

硅橡胶是一种半有机和半无机的特种高分子材料，其分子主链上的Si-O化学键的键角大，键能(451kJ·mol^-1)远高于普通高分子材料C-C化学键的键能(345kJ·mol^-1)，独特的化学主链结构赋予了硅橡胶材料优异的低温柔顺性、高温热稳定性、抗紫外光和耐候性等，使其在航空航天、电子、机械和通讯等领域均具备广泛的应用市场。

随着科技的日新月异，行业需求对硅橡胶材料及其制品的技术要求也越来越高。国内外针对硅橡胶的研制和生产均朝着扩宽产品的温度适应范围，提高产品的环境适应性，改善胶料的加工性能和简化加工工艺的方向发展。据报道，为满足航空航天等领域的特殊需求，美国、俄罗斯等国家已开发出耐300℃以上高温的硅橡胶材料，并广泛应用于武器装备及机械化工等多个领域。国内目前常用的硅橡胶为甲基乙烯基硅橡胶和苯基硅橡胶，其中苯基硅橡胶的热稳定性高于甲基乙烯基硅橡胶，但长期使用温度一般不超过280℃。这是因为在高温热氧的作用下，硅橡胶的侧基以及主链会发生降解，已交联形成的网络结构会逐步瓦解，导致硅橡胶老化变硬变脆，力学性能和弹性丧失。自1980年以来，硅橡胶的热稳定性研究及降解机理一直是许多科研工作者的研究重点。目前形成的较为完善且为人认可的观点是硅橡胶的热降解行为受氧气的影响很大，在氧气存在的条件下，除了硅橡胶骨架的解聚形成环状低聚物之外，还会发生侧基氧化的复杂结合。基于硅橡胶的热氧老化机理，国内外科研工作者采用了很多方法改善硅橡胶的热氧老化稳定性，如改变主链或侧基的结构、消除端羟基及填料中硅羟基的影响以及加入耐热添加剂等。在上述方法中，改变硅橡胶主链或侧链结构涉及到单体结构优化设计与合成、生胶分子结构设计及制备工艺等方面，工艺路线复杂，投入高，实施难度较大。加入耐热添加剂是改善硅橡胶高温热稳定性最简洁易行，效果显著的方法，技术也较成熟，常用的耐热添加剂包括金属材料及其氧化物、碳材料及碳化物、氮化物，以及新型纳米材料如石墨烯/氧化石墨烯、碳纳米管等。新型纳米材料的出现促使硅橡胶材料多项性能获得突破性进展，其耐热性也得到大幅提升，但新型纳米材料在橡胶中的分散性较差也成为制约纳米材料被广泛应用的关键核心问题。

通过橡胶主链结构和侧基改性、加入耐热添加剂等方式诞生了一些能够较长时间耐受300℃左右高温的硅橡胶产品，很多产品研制成功后很快在各个领域得到应用，但仍存在耐温级别不足、高温弹性丧失等问题。耐高温硅橡胶在300℃左右热空气作用下的力学性能保持率较高，但高温恒定压缩永久变形值很大，弹性基本完全丧失，无法作为橡胶密封制品应用，因此，如何制备一种低压变耐高温硅橡胶，满足特殊领域高温工况密封技术需求，是本任务的一大难点。

发明内容

为了克服现有技术中的不足，本发明人进行了锐意研究，提供了一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法，通过低压变耐高温硅橡胶的配方组成及其制备方法的选择，得到的硅橡胶具有高温力学强度高、恒定压缩永久变形小、弹性好等特点，从而完成本发明。

本发明提供的技术方案如下：

第一方面，一种低压变耐高温硅橡胶，由包括如下质量配比的原料制成：

第二方面，一种低压变耐高温硅橡胶的制备方法，包括以下步骤：

步骤1，将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下采用第二有机溶剂反复洗涤纳米填料，然后将溶剂除净，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料；

步骤2，按照设定的配比，将硅橡胶、双二五硫化剂、交联剂、白炭黑、含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料进行混炼，将混炼均匀的胶料室温放置16小时以上，再次返炼，然后经热模压制成型及高温热处理后固化，制备出低压变耐高温硅橡胶。

根据本发明提供的一种低压变耐高温硅橡胶及其制备方法，具有以下有益效果：

(1)本发明针对目前耐高温硅橡胶存在耐温级别不足、高温弹性完全丧失等问题，设计了一种低压变耐高温硅橡胶的配方及其制备方法，其中纳米填料的表面改性方法简单且重复性好，经改性后的纳米填料分散性及最大填充量得到提高；

(2)本发明制备的低压变耐高温硅橡胶，选用特定的交联剂，从分子结构上归类为全氟化合物，在耐高温特性方面本身就具有明显优势；另外，选定的交联剂分子主链上含有双烯，具有化学活性，能够与配方中硅橡胶生胶的活性基团以及主填料白炭黑表面的活性官能团发生化学反应，在硅橡胶大分子链之间以及硅橡胶分子链与填料之间起到桥接作用，提高了硅橡胶基体的交联密度，对硅橡胶的弹性及耐高温性均具有正面的贡献。选用本发明特定的交联剂，用量极少时就可以快速与未参与搭建网络的自由分子链发生反应，从而完善交联网络；若用量过多，交联剂间的自交联会使橡胶变硬，弹性损失的同时力学性能下降，也造成交联剂的浪费；

(3)本发明制备的低压变耐高温硅橡胶，选用疏水性白炭黑，疏水性白炭黑表面经过化学改性处理，其表面的活性官能团使之易被橡胶浸润，从而提高了白炭黑在胶料中的分散性，能更好的发挥其补强作用，另外，分散均匀的白炭黑对硅橡胶内部弹性网络的构架也具有显著的提升意义；选用的疏水性白炭黑用量为经过大量试验验证的最佳用量范围，在该范围内制备的硅橡胶综合性能最优；

(4)大量试验表明，通过特定组分的选择，特定工艺制备得到的低压变耐高温硅橡胶，在常温下，邵尔A硬度55～70，拉伸强度≥6MPa，拉断伸长率≥200％，撕裂强度≥10KN/m；高温300℃热处理70h后，邵尔A硬度60～75，拉伸强度≥3.0MPa，拉断伸长率≥100％，撕裂强度≥3KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)为65％～85％。具有在高温300℃下恒定压缩永久变形小、力学强度高、弹性好等特点，适合作高温工况下的密封材料使用。

具体实施方式

下面通过对本发明进行详细说明，本发明的特点和优点将随着这些说明而变得更为清楚、明确。

根据本发明的第一方面，提供了一种低压变耐高温硅橡胶，由包括如下质量配比的原料制成：

本发明中，所选用的硅橡胶为多苯基硅橡胶、单苯基硅橡胶、甲基乙烯基硅橡胶中的至少一种，优选为多苯基硅橡胶、单苯基硅橡胶中的至少一种。

本发明中，所述交联剂为1,4-二乙烯基全氟丁烷、1,6-二乙烯基全氟乙烷、1,5-二乙烯基全氟戊烷、1,3-二乙烯基全氟丙烷中的至少一种。

本发明中，所述白炭黑为疏水性白炭黑。

本发明中，所述含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料通过以下方式制备得到：将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下采用第二有机溶剂反复洗涤纳米填料，然后将溶剂除净，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料。

其中，所述纳米填料为石墨烯、氧化石墨烯、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管等中的至少一种；所述含氟硅烷偶联剂为全氟癸基三甲氧基硅烷、全氟癸基三乙氧基硅烷、全氟辛基三甲氧基硅烷、三氟丙基三乙氧基硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷、三氟丙基甲基二甲氧基硅烷中的至少一种。

所述纳米填料均为耐高温性能优异的纳米碳材料，对提高胶料的耐热性能及力学性能均有明显的作用。由于其独特的表面特性，未经改性的纳米碳材料在胶料中的分散性很差，聚集的碳材料无法被胶料浸润导致其性能无法发挥。所述的含氟硅烷偶联剂在溶剂作用下通过热回流与纳米填料表面官能团进行化学反应，表面悬挂有机含氟硅烷偶联剂的纳米填料与胶料本体界面结合力增强，从而均匀地分散在胶料基体中，纳米碳材料的优异特性得到充分发挥；另外，含氟硅烷偶联剂由于分子主链上同样含有氟元素，耐温性良好，同样适用于提高本发明硅橡胶的耐高温性能。

若所述的纳米填料单独加入，则分散性很差；若所述的含氟硅烷偶联剂单独加入，则无法与硅橡胶基体发生化学链接反应；若未经回流改性而将所述的纳米填料和含氟硅烷偶联剂同时加入，由于纳米填料和含氟硅烷偶联剂间的桥接作用未提前搭建，二者的加入对提高硅橡胶的耐温性及弹性同样不起作用。

其中，所述含氟硅烷偶联剂与所述纳米填料的质量比为1:(4～10)。在该配比范围内，含氟硅烷偶联剂基本能够与纳米填料表面所有的活性官能团发生反应，接枝率最佳；若偶联剂用量过少，接枝率不足，改性效果不明显；若偶联剂用量过多，由于纳米填料表面活性官能团数量固定，过多偶联剂无法接枝造成浪费。

在本发明中，所述低压变耐高温硅橡胶，在常温下，邵尔A硬度55～70，拉伸强度≥6MPa，拉断伸长率≥200％，撕裂强度≥10KN/m；高温300℃热处理70h后，邵尔A硬度60～75，拉伸强度≥3.0MPa，拉断伸长率≥100％，撕裂强度≥3KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)为65％～85％。

根据本发明的第二方面，提供了一种低压变耐高温硅橡胶的制备方法，包括以下步骤：

步骤1，将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下采用第二有机溶剂反复洗涤纳米填料，然后将溶剂除净，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料；

步骤2，按照设定的配比，将硅橡胶、双二五硫化剂、交联剂、白炭黑、含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料进行混炼，将混炼均匀的胶料室温放置16小时以上，再次返炼，然后经热模压制成型及高温热处理后固化，制备出低压变耐高温硅橡胶。

本发明步骤1中，所述第一有机溶剂选自异丙醇或乙醇；所述第二有机溶剂选自异丙醇或乙醇。

本发明步骤1中，所述含氟硅烷偶联剂与所述第一有机溶剂的质量比为(1～5):100；

所述纳米填料与所述第二有机溶剂的质量比为(2～12.5):100；

所述含氟硅烷偶联剂与所述纳米填料的质量比为1:(4～10)。

本发明步骤2中，所述各组份及各组分配比与第一方面中所述一致，在此不再赘述。

实施例

实施例1

将5g全氟癸基三甲氧基硅烷偶联剂滴加到100g异丙醇溶液中，在烧杯中将二者充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取50g多壁碳纳米管，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入500g异丙醇溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约30min，然后将混合溶液①滴加到三口烧瓶中并搅拌，滴加完毕后采用电热套加热使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应4h，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用异丙醇将反应后的多壁碳纳米管洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的碳纳米管密封包装备用。

按质量份计，准备100份多苯基硅橡胶，2份双二五硫化剂，0.5份1,5-二乙烯基全氟戊烷，R812S白炭黑20份，上述改性后的碳纳米管1份。将以上各组份按照生胶--白炭黑--改性的纳米填料--双二五硫化剂--交联剂的加料顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度56，拉伸强度6.54MPa，拉断伸长率214％，撕裂强度12KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度64，拉伸强度3.50MPa，拉断伸长率120％，撕裂强度3.7KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)78.5％。

实施例2

将3g全氟癸基三乙氧基硅烷偶联剂滴加到100g异丙醇溶液中，在烧杯中将二者充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取30g多壁碳纳米管，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入300g异丙醇溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约30min，然后将混合溶液①滴加到三口烧瓶中并搅拌，滴加完毕后采用电热套加热使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应4h，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用异丙醇将反应后的多壁碳纳米管洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的碳纳米管密封包装备用。

按质量份计，准备100份单苯基硅橡胶，1.5份双二五硫化剂，0.8份1,3-二乙烯基全氟丙烷，R812S白炭黑25份，上述改性后的碳纳米管0.8份。将以上各组份按实施例1中顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度65，拉伸强度7.36MPa，拉断伸长率206％，撕裂强度13.5KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度70，拉伸强度3.86MPa，拉断伸长率112％，撕裂强度3.85KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)84.5％。

实施例3

将9.5g三氟丙基三乙氧基硅烷偶联剂滴加到300g乙醇溶液中，在烧杯中将二者充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取50g单壁碳纳米管，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入600g乙醇溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约30min，然后将混合溶液①滴加到三口烧瓶中并搅拌，滴加完毕后采用电热套加热使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应6h，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用乙醇将反应后的单壁碳纳米管洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的碳纳米管密封包装备用。

按质量份计，准备60份多苯基硅橡胶，40份单苯基硅橡胶，2.5份双二五硫化剂，1.2份1,4-二乙烯基全氟丁烷，TS610白炭黑20份，上述改性后的碳纳米管0.5份。将以上各组份按实施例1中顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度58，拉伸强度6.86MPa，拉断伸长率231％，撕裂强度14.0KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度67，拉伸强度4.08MPa，拉断伸长率125％，撕裂强度3.26KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)64.5％。

实施例4

将0.3g三氟丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂滴加到30g异丙醇溶液中，在烧杯中将二者充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取2g石墨烯，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入100g异丙醇溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约15min，然后将混合溶液①滴加到三口烧瓶中并搅拌，滴加完毕后采用电热套加热使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应3h，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用异丙醇将反应后的石墨烯洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的石墨烯密封包装备用。

按质量份计，准备100份多苯基硅橡胶，2份双二五硫化剂，0.8份1,4-二乙烯基全氟丁烷，R812S白炭黑20份，上述改性后的石墨烯0.15份。将以上各组份按实施例1中顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度60，拉伸强度7.23MPa，拉断伸长率241％，撕裂强度13.4KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度65，拉伸强度4.05MPa，拉断伸长率135％，撕裂强度4.26KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)76.6％。

实施例5

将8.2g全氟辛基三甲氧基硅烷偶联剂滴加到100g乙醇和100g异丙醇混合溶剂中，在烧杯中将偶联剂在溶剂中充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取35g氧化石墨烯，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入300g异丙醇和200g乙醇混合溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约25min，然后将混合溶液①缓慢滴加到三口烧瓶中并不停搅拌，滴加完毕后采用电热套加热同时搅拌使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应4h后，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用异丙醇将反应后的氧化石墨烯洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的氧化石墨烯密封包装备用。

按质量份计，准备100份甲基乙烯基硅橡胶，2.5份双二五硫化剂，0.2份1,4-二乙烯基全氟丁烷，TS530白炭黑25份，上述改性后的氧化石墨烯0.2份。将以上各组份按实施例1中顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度61，拉伸强度6.87MPa，拉断伸长率235％，撕裂强度10.7KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度63，拉伸强度3.86MPa，拉断伸长率216％，撕裂强度3.27KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)87.8％。

实施例6

将6.5g全氟癸基三乙氧基硅烷偶联剂滴加到100g乙醇和100g异丙醇混合溶剂中，在烧杯中将硅烷偶联剂在混合溶剂中充分搅拌均匀，标记为混合溶液①；称取40g氧化石墨烯，加入到三口烧瓶中，此时往三口烧瓶中加入400g异丙醇和400g乙醇混合溶剂，室温下用搅拌桨搅拌约30min，然后将混合溶液①缓慢滴加到三口烧瓶中并不停搅拌，滴加完毕后采用电热套加热同时搅拌使混合体系沸腾，并通过冷凝管回流，保持该温度继续反应6h后，关闭电热套，冷却至室温，通过抽滤机分离溶剂，再采用异丙醇将反应后的氧化石墨烯洗涤3遍，最后采用抽滤机及烘箱干燥将溶剂完全除净，将改性后的氧化石墨烯密封包装备用。

按质量份计，准备80份多苯基硅橡胶，20份单苯基硅橡胶，2.6份双二五硫化剂，0.5份1,5-二乙烯基全氟戊烷，R812S白炭黑25份，上述改性后的氧化石墨烯0.15份。将以上各组份按实施例1中顺序在开炼机上混炼均匀，得到硅橡胶混炼胶。经停放、返炼、出片、一段硫化、二段硫化、修边等工艺得到所需样品，其基本性能如下：

室温下，邵尔A硬度65，拉伸强度8.65MPa，拉断伸长率221％，撕裂强度13.8KN/m；300℃热处理70h后，邵尔A硬度70，拉伸强度4.25MPa，拉断伸长率138％，撕裂强度5.89KN/m；恒定压缩永久变形(300℃×24h，压25％)78.2％。

以上结合具体实施方式和范例性实例对本发明进行了详细说明，不过这些说明并不能理解为对本发明的限制。本领域技术人员理解，在不偏离本发明精神和范围的情况下，可以对本发明技术方案及其实施方式进行多种等价替换、修饰或改进，这些均落入本发明的范围内。本发明的保护范围以所附权利要求为准。

本发明说明书中未作详细描述的内容属本领域技术人员的公知技术。

Claims (9)

1.一种低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，由包括如下质量配比的原料制成：

所述交联剂为1,4-二乙烯基全氟丁烷、1,6-二乙烯基全氟乙烷、1,5-二乙烯基全氟戊烷、1,3-二乙烯基全氟丙烷中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述硅橡胶为多苯基硅橡胶、单苯基硅橡胶、甲基乙烯基硅橡胶中的至少一种。

3.根据权利要求1所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述白炭黑为疏水性白炭黑。

4.根据权利要求1所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料通过以下方式制备得到：将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下采用第二有机溶剂反复洗涤纳米填料，然后将溶剂除净，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料。

5.根据权利要求4所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述纳米填料为石墨烯、氧化石墨烯、单壁碳纳米管或多壁碳纳米管中的至少一种。

6.根据权利要求5所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述含氟硅烷偶联剂为全氟癸基三甲氧基硅烷、全氟癸基三乙氧基硅烷、全氟辛基三甲氧基硅烷、三氟丙基三乙氧基硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷或三氟丙基甲基二甲氧基硅烷中的至少一种。

7.根据权利要求1所述的低压变耐高温硅橡胶，其特征在于，所述低压变耐高温硅橡胶，在常温下，邵尔A硬度55～70，拉伸强度≥6MPa，拉断伸长率≥200％，撕裂强度≥10KN/m；高温300℃热处理70h后，邵尔A硬度60～75，拉伸强度≥3.0MPa，拉断伸长率≥100％，撕裂强度≥3KN/m；300℃×24h，压25％时，恒定压缩永久变形为65％～85％。

8.一种权利要求1至7之一所述的低压变耐高温硅橡胶的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤1，将含氟硅烷偶联剂滴加到第一有机溶剂中搅拌均匀，再加入到混合有纳米填料的第二有机溶剂中，加热回流，反应完毕后，室温下采用第二有机溶剂反复洗涤纳米填料，然后将溶剂除净，得到含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料；

步骤2，按照设定的配比，将硅橡胶、双二五硫化剂、交联剂、白炭黑、含氟硅烷偶联剂改性的纳米填料进行混炼，将混炼均匀的胶料室温放置16小时以上，再次返炼，然后经热模压制成型及高温热处理后固化，制备出低压变耐高温硅橡胶。

9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，步骤1中，所述含氟硅烷偶联剂与所述第一有机溶剂的质量比为(1～5):100；

所述纳米填料与所述第二有机溶剂的质量比为(2～12.5):100；

所述含氟硅烷偶联剂与所述纳米填料的质量比为1:(4～10)。