CN112771659A - 半导体用黏合剂、半导体装置的制造方法及半导体装置 - Google Patents

半导体用黏合剂、半导体装置的制造方法及半导体装置 Download PDF

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Abstract

一种半导体用黏合剂，其含有(a)无机填料，以所述(a)无机填料总量为基准，所述(a)无机填料包含50质量％以上的实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。

Description

半导体用黏合剂、半导体装置的制造方法及半导体装置
技术领域
本发明涉及一种半导体用黏合剂、半导体装置的制造方法及半导体装置。
背景技术
以往，在连接半导体芯片(chip)与基板时，广泛地应用使用金线等金属细线的导线接合(wire bonding)方式。另一方面，为了对应针对半导体装置的高功能化、高积体化、高速化等要求，在半导体芯片或基板形成被称为凸块(bump)的导电性突起而将半导体芯片与基板直接连接的倒装芯片连接方式(FC连接方式)正在推广。
作为FC连接方式，已知有使用焊料、锡、金、银、铜等来对连接部进行金属接合的方法，施加超声波振动来对连接部进行金属接合的方法，通过树脂的收缩力来保持机械接触的方法等。但就连接部的可靠性的观点而言，通常为使用焊料、锡、金、银、铜等来对连接部进行金属接合的方法。
例如关于半导体芯片及基板之间的连接，BGA(Ball grid Array，球柵陈列)、CSP(Chip Size Package，芯片尺寸封装)等中盛行使用的COB(Chip On Board，板上芯片)型的连接方式也相当于FC连接方式。并且，FC连接方式也被广泛地用于在半导体芯片上形成连接部(凸块或配线)而连接半导体芯片之间的COC(Chip On Chip，层叠芯片)型、及在半导体晶圆上形成连接部(凸块或配线)而连接半导体芯片与半导体晶圆之间的COW(Chip OnWafer，晶圆倒装芯片)型的连接方式(例如参考专利文献1)。
并且，在强烈要求进一步的小型化、薄型化、高功能化的封装中，将上述连接方式层叠·多层化而成的芯片堆叠型封装、POP(Package On Package，层叠封装)、TSV(Through-Silicon Via，硅通孔)等也开始广泛普及。由于这种层叠·多层化技术三维地配置半导体芯片等，因此与二维地配置的方法相比，能够减小封装。并且，由于这种层叠·多层化技术对于半导体的性能提高、降低噪声、削减安装面积、省电也有效，因此作为下一代的半导体配线技术而备受瞩目。
以往技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2016-102165号公报
发明内容
发明要解决的技术课题
关于推进了高功能化、高集成化、低成本化的倒装芯片封装，预计今后会进一步扩大用途且扩大伴随于此的生产量。在倒装芯片封装的持续大量生产时，必须持续供给其所使用的半导体用黏合剂，因此，要求该半导体用黏合剂经时稳定性优异。若半导体用黏合剂的经时稳定性差，则在放置于室温期间半导体用黏合剂的黏度会增加，而半导体装置组装时的安装性有可能恶化。
因此，本发明的目的在于提供一种能够抑制室温放置后的黏度增加、且不易发生随着时间的推移而半导体装置组装时的安装性恶化的半导体用黏合剂、以及使用该半导体用黏合剂的半导体装置的制造方法及半导体装置。
用于解决技术课题的手段
为达成上述目的，本发明提供一种半导体用黏合剂，其含有(a)无机填料，以上述(a)无机填料总量为基准，上述(a)无机填料包含50质量％以上的实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。根据上述半导体用黏合剂，通过将(a)无机填料整体中的50质量％以上设为实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料，由此能够抑制因室温放置中的吸湿所导致的水分的影响而黏度增加。例如，在实施了具有甲基丙烯酸基的表面处理等其他表面处理的无机填料的情况下，表面处理剂与水分形成氢键而容易发生黏度增加，但在实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料的情况下，不易与水分形成氢键，从而不易发生黏度上升。而且，根据上述半导体用黏合剂，由于能够抑制室温放置后的黏度增加，因此能够抑制发生随着时间的推移而半导体装置组装时的安装性恶化。并且，通过对无机填料实施具有缩水甘油基的表面处理，在半导体用黏合剂中的分散性优异，半导体用黏合剂能够获得良好的胶接力及良好的绝缘可靠性。
上述半导体用黏合剂可更含有(b)环氧树脂、(c)固化剂及(d)重均分子量10000以上的高分子量成分。并且，上述半导体用黏合剂还可含有(e)助熔剂。
上述半导体用黏合剂可为膜状。在这种情况下，能够提高半导体用黏合剂的处理性，从而能够提高封装制造时的作业性及生产率。
并且，本发明提供一种半导体装置的制造方法，所述半导体装置是半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互电连接而成的半导体装置、或者是多个半导体芯片各自的连接部相互电连接而成的半导体装置，所述半导体装置的制造方法包括：使用上述半导体用黏合剂将上述连接部的至少一部分密封的工序。根据上述制造方法，所使用的半导体用黏合剂不易随着时间的推移而发生黏度增加，因此能够稳定地获得良好的安装性。
进而，本发明提供一种半导体装置，其具备：半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互电连接而成的连接结构、或者多个半导体芯片各自的连接部相互电连接而成的连接结构，以及将上述连接部的至少一部分密封的黏合材料，上述黏合材料由上述半导体用黏合剂的固化物形成。上述半导体装置的安装性良好，且半导体芯片与配线电路基板或半导体芯片之间的胶接力及可靠性优异。
发明效果
根据本发明，能够提供一种能够抑制室温放置后的黏度增加、且不易发生随着时间的推移而半导体装置组装时的安装性恶化的半导体用黏合剂、以及使用该半导体用黏合剂的半导体装置的制造方法及半导体装置。
附图说明
图1是表示本发明的半导体装置的一实施方式的示意剖视图。
图2是表示本发明的半导体装置的另一实施方式的示意剖视图。
图3是表示本发明的半导体装置的另一实施方式的示意剖视图。
图4是表示本发明的半导体装置的另一实施方式的示意剖视图。
具体实施方式
以下，根据情况，参考附图对本发明的优选实施方式进行详细说明。另外，附图中，对相同或相当部分标注相同符号，并省略重复说明。并且，只要无特别说明，上下左右等位置关系是指基于附图所示的位置关系者。此外，附图的尺寸比率并不限于图示的比率。
在本说明书中，使用“～”表示的数值范围表示将记载于“～”的前后的数值分别作为最小值及最大值而包含的范围。在本说明书中阶段性地记载的数值范围中，某阶段的数值范围的上限值或下限值能够与其他阶段的数值范围的上限值或下限值任意地组合。在本说明书中记载的数值范围中，其数值范围的上限值或下限值也可置换为实施例中所示的值。所谓“A或B”，只要包含A及B中的任一个即可，也可同时包含两个。只要无特别说明，本说明书中例示的材料能够单独使用一种或者组合使用两种以上。在本说明书中，所谓“(甲基)丙烯酸”，是指丙烯酸或与其对应的甲基丙烯酸。
＜半导体用黏合剂＞
本实施方式所涉及的半导体用黏合剂含有(a)无机填料(以下，根据情况称为“(a)成分”)。以(a)无机填料总量为基准，上述(a)无机填料包含50质量％以上的实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。并且，本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可含有(b)环氧树脂(以下，根据情况称为“(b)成分”)、(c)固化剂(以下，根据情况称为“(c)成分”)、及(d)重均分子量10000以上的高分子量成分(以下，根据情况称为“(d)成分”)中的一种以上。进而，本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可含有(e)助助熔剂(以下，根据情况称为“(e)成分”)。以下，对各成分进行说明。
((a)成分：无机填料)
作为(a)成分的无机填料，可列举绝缘性无机填料等。其中，若为平均粒径100nm以下的无机填料，则更优选。作为绝缘性无机填料的材质，可列举：玻璃、二氧化硅、氧化铝、二氧化硅·氧化铝、氧化钛、云母、氮化硼等，其中，优选为二氧化硅、氧化铝、二氧化硅·氧化铝、氧化钛、氮化硼，更优选为二氧化硅、氧化铝、氮化硼。绝缘性无机填料也可以是晶须，作为晶须的材质，可列举：硼酸铝、钛酸铝、氧化锌、硅酸钙、硫酸镁、氮化硼等。绝缘性无机填料能够单独使用一种或组合使用两种以上。
就分散性及胶接力提高的观点而言，(a)成分优选为表面处理填料。作为表面处理，可列举缩水甘油基系(环氧系)、胺系、苯基系、苯基氨基系、丙烯酸系、乙烯基系等。
作为表面处理，就表面处理的容易度而言，优选为利用环氧硅烷系、氨基硅烷系、丙烯酸硅烷系等硅烷化合物进行的硅烷处理。作为表面处理剂，就分散性及流动性优异、进一步提高胶接力的观点而言，优选为缩水甘油基系、苯基氨基系、(甲基)丙烯酸系的化合物。作为表面处理剂，就抑制室温放置后的半导体用黏合剂的黏度增加的观点而言，优选为缩水甘油基系的化合物。
在本实施方式中，以(a)成分总量为基准，(a)成分包含50质量％以上的实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。关于具有缩水甘油基的表面处理，能够使用具有由下述通式(1)表示的结构的缩水甘油基系的化合物作为表面处理剂来实施。由此，无机填料在表面具有由下述通式(1)表示的结构。
[化学式1]
Figure BDA0002987659700000051
式中，R表示二价有机基团。
以(a)成分总量为基准，实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料的含量为50质量％以上，就进一步抑制室温放置后的半导体用黏合剂的黏度增加的观点而言，优选为60质量％以上，更优选为80质量％以上。(a)成分的总量(100质量％)也可为实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。
就提高视觉辨认性(透明性)的观点而言，(a)成分的平均粒径优选为100nm以下，更优选为60nm以下。(a)成分的平均粒径能够通过激光衍射式粒度分布计来测定。
并且，若(a)成分的平均粒径超过100nm，则有时因粒径大而半导体用黏合剂的黏度变得过低，在半导体芯片安装之后，有时容易发生树脂向被称为填角(fillet)的芯片外的溢出。相对于此，若(a)成分的平均粒径为100nm以下，则容易将半导体用黏合剂的黏度调整为优选的范围，能够充分抑制填角的产生，或者能够充分减少填角量。
(a)成分的平均粒径的下限值并无特别限定，但就抑制(a)成分的凝聚的观点而言，可为1nm以上、5nm以上、或10nm以上。在使用未实施表面处理的无机填料的情况下，例如即便平均粒径为50nm左右也有可能产生凝聚，但在使用实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料的情况下，即便平均粒径为50nm左右或其以下，也能够抑制凝聚的产生。
(a)成分也能够单独使用或作为两种以上的混合体而使用。关于(a)成分的形状，并无特别限制。
以半导体用黏合剂的固体成分总量为基准，(a)成分的含量优选为10质量％～80质量％，更优选为15质量％～60质量％，进一步优选为20质量％～50质量％。该含量若为10质量％以上，则有能够进一步提高胶接力及耐回流性的倾向，若为80质量％以下，则有能够抑制因增黏而连接可靠性降低的倾向。
本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可含有树脂填料。作为树脂填料，例如可列举包含聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺等树脂的填料。树脂填料与其他有机成分(环氧树脂及固化剂等)相比，热膨胀率小，因此连接可靠性的提高效果优异。并且，根据树脂填料，能够容易地进行半导体用黏合剂的黏度调整。并且，树脂填料与无机填料相比，缓和应力的功能优异。
就绝缘可靠性的观点而言，半导体用黏合剂中所含的填料优选为绝缘性。半导体用黏合剂优选为不含有银填料、焊料填料等导电性的金属填料。不含有导电性填料(导电性粒子)的半导体用黏合剂(电路连接材料)有时也称为NCF(Non-Conductive-FILM，非导电性膜)或NCP(Non-Conductive-Paste，非导电性膏)。本实施方式所涉及的半导体用黏合剂能够较佳地用作NCF或NCP。
((b)成分：环氧树脂)
作为(b)成分的环氧树脂，可列举在分子内具有两个以上环氧基的环氧树脂，能够使用：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、萘型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、联苯型环氧树脂、三苯基甲烷型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、各种多官能环氧树脂等。(b)成分能够单独使用一种或组合使用两种以上。
在环氧树脂中，双酚A型或双酚F型的液态环氧树脂的1％热重量减少温度为250℃以下，因此有可能在高温加热时分解而产生挥发成分。因此，优选使用室温(1大气压、25℃)下为固体的环氧树脂。在使用液状环氧树脂的情况下，优选与固体的环氧树脂组合使用。
(b)成分的重均分子量可小于10000，就耐热性的观点而言，优选为100以上且小于10000，更优选为300以上且8000以下，进一步优选为300以上且5000以下。
以半导体用黏合剂的固体成分总量为基准，(b)成分的含量优选为10质量％～50质量％，更优选为20质量％～45质量％，进一步优选为30质量％～40质量％。(b)成分的含量若为10质量％以上，则容易充分控制固化后的树脂的流动，若为50质量％以下，则固化物的树脂成分不会变得过多，容易减少封装的翘曲。
本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可进一步含有除上述(b)环氧树脂以外的其他热固化性树脂。作为其他热固化性树脂，例如可列举酚树脂、酰亚胺树脂、(甲基)丙烯酸化合物等。
((c)成分：固化剂)
作为(c)固化剂，可列举：酚树脂系固化剂、酸酐系固化剂、胺系固化剂、咪唑系固化剂及膦系固化剂等。若(c)成分包含酚性羟基、酸酐、胺类或咪唑类，则容易显示出抑制在连接部中产生氧化膜的助熔剂活性，从而能够容易地使连接可靠性及绝缘可靠性提高。以下，对各固化剂进行说明。
(c-i)酚树脂系固化剂
作为酚树脂系固化剂，可列举在分子内具有两个以上酚性羟基的固化剂，能够使用：苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂、苯酚芳烷基树脂、甲酚萘酚甲醛缩聚物、三苯基甲烷型多官能酚树脂、各种多官能酚树脂等。酚树脂系固化剂能够单独使用一种或组合使用两种以上。
就固化性、黏合性及保存稳定性优异的观点而言，酚树脂系固化剂相对于上述(b)成分的当量比(酚性羟基/环氧基，摩尔比)优选为0.3～1.5，更优选为0.4～1.0，进一步优选为0.5～1.0。当量比若为0.3以上，则有固化性提高，胶接力提高的倾向，若为1.5以下，则不会过剩地残留未反应的酚性羟基，吸水率被抑制的较低，有绝缘可靠性进一步提高的倾向。
(c-ii)酸酐系固化剂
作为酸酐系固化剂，能够使用：甲基环己烷四羧酸二酐、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸酐、二苯甲酮四羧酸二酐、乙二醇双偏苯三甲酸酐酯等。酸酐系固化剂能够单独使用一种或组合使用两种以上。
就固化性、黏合性及保存稳定性优异的观点而言，酸酐系固化剂相对于上述(b)成分的当量比(酸酐基/环氧基，摩尔比)优选为0.3～1.5，更优选为0.4～1.0，进一步优选为0.5～1.0。若当量比为0.3以上，则有固化性提高，胶接力提高的倾向，若为1.5以下，则不会过剩地残留未反应的酸酐，吸水率被抑制的较低，有绝缘可靠性进一步提高的倾向。
(c-iii)胺系固化剂
作为胺系固化剂，能够使用二氰二胺、各种胺化合物等。
就固化性、黏合性及保存稳定性优异的观点而言，胺系固化剂相对于上述(b)成分的当量比(胺/环氧基，摩尔比)优选为0.3～1.5，更优选为0.4～1.0，进一步优选为0.5～1.0。若当量比为0.3以上，则有固化性提高，胶接力提高的倾向，若为1.5以下，则不会过剩地残留未反应的胺，有绝缘可靠性进一步提高的倾向。
(c-iv)咪唑系固化剂
作为咪唑系固化剂，可列举：2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸酯、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三甲酸酯、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑异三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、环氧树脂与咪唑类的加成物等。这些之中，就固化性、保存稳定性及连接可靠性更优异的观点而言，优选为1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸酯、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三甲酸酯、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑异三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑及2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑。咪唑系固化剂能够单独使用一种或组合使用两种以上。并且，也可设为将这些进行微胶囊化而成的潜在性固化剂。
相对于(b)成分100质量份，咪唑系固化剂的含量优选为0.1质量份～20质量份，更优选为0.1质量份～10质量份。若咪唑系固化剂的含量为0.1质量份以上，则有固化性提高的倾向，若为20质量份以下，则在金属接合形成之前黏合剂组成物不会固化，有不易产生连接不良的倾向。
(c-v)膦系固化剂
作为膦系固化剂，可列举：三苯基膦、四苯基鏻四苯基硼酸盐、四苯基鏻四(4-甲基苯基)硼酸盐及四苯基鏻(4-氟苯基)硼酸盐等。
相对于(b)成分100质量份，膦系固化剂的含量优选为0.1质量份～10质量份，更优选为0.1质量份～5质量份。膦系固化剂的含量若为0.1质量份以上，则有固化性提高的倾向，若为10质量份以下，则在金属接合形成之前半导体用黏合剂不会固化，有不易产生连接不良的倾向。
酚树脂系固化剂、酸酐系固化剂及胺系固化剂分别能够单独使用一种或组合使用两种以上。咪唑系固化剂及膦系固化剂分别可单独使用，但也可与酚树脂系固化剂、酸酐系固化剂或胺系固化剂一同使用。
作为(c)成分，就固化性优异的观点而言，优选为并用酚树脂系固化剂与咪唑系固化剂、并用酸酐系固化剂与咪唑系固化剂、并用胺系固化剂与咪唑系固化剂、单独使用咪唑系固化剂。若在短时间连接，则生产率提高，因此更优选为单独使用速固化性优异的咪唑系固化剂。在这种情况下，若在短时间固化，则能够抑制低分子成分等挥发成分，因此也能够容易地抑制空隙的产生。
((d)成分：重均分子量10000以上的高分子量成分)
作为(d)重均分子量10000以上的高分子量成分(相当于(b)成分的化合物除外)，可列举：苯氧基树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂、聚碳二酰亚胺树脂、氰酸酯树脂、(甲基)丙烯酸树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂、聚醚碸树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚乙烯醇缩醛树脂、聚氨基甲酸酯树脂、丙烯酸橡胶等，其中，就耐热性及成膜性优异的观点而言，优选为苯氧基树脂、聚酰亚胺树脂、(甲基)丙烯酸树脂、丙烯酸橡胶、氰酸酯树脂、聚碳二酰亚胺树脂，更优选为苯氧基树脂、聚酰亚胺树脂、(甲基)丙烯酸树脂、丙烯酸橡胶，进一步优选为苯氧基树脂。(d)成分也能够单独使用或作为两种以上的混合物或共聚物而使用。
(d)成分与(b)成分的质量比并无特别限制，就良好地保持膜状的观点而言，相对于(d)成分1质量份，(b)成分的含量优选为0.01质量份～5质量份，更优选为0.05质量份～4质量份，进一步优选为0.1质量份～3质量份。若(b)成分的含量为0.01质量份以上，则固化性不会降低或胶接力不会降低，若含量为5质量份以下，则成膜性及膜形成性不会降低。
(d)成分的重均分子量以聚苯乙烯换算计而为10000以上，为了单独地显示出良好的成膜性，优选为30000以上，更优选为40000以上，进一步优选为50000以上。在重均分子量为10000以上的情况下，成膜性不会降低。另外，在本说明书中，所谓重均分子量，是指使用高效液相色谱法(Shimadzu Corpor ation制造的C-R4A)通过聚苯乙烯换算进行测定时的重均分子量。
((e)成分：助熔剂)
半导体用黏合剂能够进一步含有显示出助熔剂活性(将氧化物、杂质等去除的活性)的化合物即(e)助熔剂。作为助熔剂，可列举具有非共享电子对的含氮化合物(咪唑类、胺类等。其中，包含于(c)成分中的化合物除外)、羧酸类、酚类及醇类等。另外，与醇类相比，羧酸类更强烈地表现出助熔剂活性，容易提高连接性。
就焊料濡湿性的观点而言，(e)成分的含量以半导体用黏合剂的固体成分总量为基准而优选为0.2质量％～3质量％，更优选为0.4质量％～1.8质量％。
半导体用黏合剂中进而可配合：离子捕捉剂、抗氧化剂、硅烷偶联剂、钛偶联剂、流平剂等。这些可单独使用一种，也可组合使用两种以上。关于这些的配合量，只要以显现出各添加剂的效果的方式来适当调整即可。
将半导体用黏合剂制成膜状时的80℃下的剪切黏度优选为4500Pa·s～14000Pa·s，更优选为5000Pa·s～13000Pa·s，进一步优选为5000Pa·s～10000Pa·s。通过剪切黏度为4500Pa·s以上，能够充分抑制填角的产生或充分减少填角量。通过剪切黏度为14000Pa·s以下，能够提高半导体装置组装时的安装性。制成膜状的半导体用黏合剂的剪切黏度例如能够利用动态剪切黏弹性测定装置(TAInstruments Japan Inc.制造，商品名称“ARES-G2”等)，在升温速度10℃/分、测定温度范围30℃～145℃、频率10Hz的条件下进行测定。能够求出通过上述方法而测定的黏度值在80℃下的值来作为半导体用黏合剂的制成膜状时的80℃下的剪切黏度。
＜半导体用黏合剂的制造方法＞
就生产率提高的观点而言，本实施方式所涉及的半导体用黏合剂优选为膜状(膜状黏合剂)。以下对膜状黏合剂的制作方法进行说明。
首先，将(a)成分、(b)成分、(c)成分、(d)成分及根据需要的其他成分加入至有机溶剂中后，通过搅拌混合、混练等加以溶解或分散而制备树脂清漆。然后，在实施了脱模处理的基材膜上，使用刮涂机、辊涂布机、敷贴器、模涂布机、缺角轮涂布机(comma coater)等涂布树脂清漆后，通过加热使有机溶剂减少，在基材膜上形成膜状黏合剂。并且，也可通过以下方法而在晶圆上形成膜状黏合剂，即，在通过加热使有机溶剂减少之前，将树脂清漆旋涂于晶圆等上而形成膜之后，进行溶剂干燥。
作为树脂清漆的制备中使用的有机溶剂，优选为具有可使各成分均匀地溶解或分散的特性，例如可列举：二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮、二甲基亚砜、二乙二醇二甲醚、甲苯、苯、二甲苯、甲基乙基酮、四氢呋喃、乙基溶纤剂、乙酸乙酯溶纤剂、丁基溶纤剂、二恶烷、环己酮及乙酸乙酯。这些有机溶剂能够单独使用或组合使用两种类以上。制备树脂清漆时的搅拌混合及混练例如能够使用搅拌机、擂溃机、三辊、球磨机(Ballmill)、玻珠研磨机(beads mill)或均质机来进行。
作为基材膜，只要具有可耐受使有机溶剂挥发时的加热条件的耐热性，则并无特别限制，可列举：聚酯膜、聚丙烯膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚酰亚胺膜、聚醚酰亚胺膜、聚醚萘二甲酸酯膜、甲基戊烯膜等。作为基材膜，并不限于由这些膜中的一种构成的单层的膜，也可为由两种以上的膜构成的多层膜。
作为使有机溶剂自涂布后的树脂清漆挥发时的条件，具体而言优选进行50℃～200℃、0.1分钟～90分钟的加热。只要不对安装后的空隙、黏度调整等造成影响，则优选设为有机溶剂挥发至1.5质量％以下的条件。
就视觉辨认性、流动性、填充性的观点而言，本实施方式所涉及的膜状黏合剂中的膜的厚度优选为10μm～100μm，更优选为20μm～50μm。
＜半导体装置＞
本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可较佳地用于半导体装置中，在半导体芯片及配线电路基板各自的连接部的电极彼此相互电连接而成的半导体装置、或多个半导体芯片各自的连接部的电极彼此相互电连接而成的半导体装置中，可尤其较佳地用于连接部的密封。以下，对使用本实施方式所涉及的半导体用黏合剂的半导体装置进行说明。半导体装置中的连接部的电极彼此可为凸块与配线的金属接合、及凸块与凸块的金属接合中的任一种。在半导体装置中，例如可使用经由半导体用黏合剂而获得电连接的倒装芯片连接。
图1是表示半导体装置的实施方式(半导体芯片及基板的COB型的连接方式)的示意剖视图。如图1的(a)所示，第一半导体装置100具有彼此对置的半导体芯片10及基板(配线电路基板)20、分别配置于半导体芯片10及基板20的彼此对置的面上的配线15、将半导体芯片10及基板20的配线15相互连接的连接凸块30、以及无间隙地填充于半导体芯片10及基板20间的空隙的黏合材料40。半导体芯片10及基板20通过配线15及连接凸块30而经倒装芯片连接。配线15及连接凸块30由黏合材料40密封，而与外部环境隔离。黏合材料40为本实施方式的半导体用黏合剂的固化物。
如图1的(b)所示，第二半导体装置200具有彼此对置的半导体芯片10及基板(配线电路基板)20、分别配置于半导体芯片10及基板20的彼此对置的面上的凸块32、以及无间隙地填充于半导体芯片10及基板20间的空隙中的黏合材料40。半导体芯片10及基板20通过对置的凸块32相互连接而经倒装芯片连接。凸块32由黏合材料40密封，而与外部环境隔离。
图2是表示半导体装置的另一实施方式(半导体芯片彼此的COC型的连接方式)的示意剖视图。如图2的(a)所示，关于第三半导体装置300，除了通过配线15及连接凸块30倒装芯片连接两个半导体芯片10的方面以外，与第一半导体装置100相同。如图2的(b)所示，关于第四半导体装置400，除了通过凸块32倒装芯片连接两个半导体芯片10的方面以外，与第二半导体装置200相同。
作为半导体芯片10并无特别限制，能够使用：由硅、锗等同一种类的元素构成的元素半导体；砷化镓、磷化铟等的化合物半导体等各种半导体。
作为基板20，只要为配线电路基板则并无特别限制，能够使用：在以玻璃环氧树脂、聚酰亚胺树脂、聚酯树脂、陶瓷、环氧树脂、双马来酰亚胺三嗪树脂等作为主要成分的绝缘基板的表面，将所形成的金属层的不需要的部位蚀刻去除而形成有配线(配线图案)的电路基板；通过金属镀覆等而在上述绝缘基板的表面形成有配线(配线图案)的电路基板；将导电性物质印刷于上述绝缘基板的表面而形成有配线(配线图案)的电路基板等。
配线15、凸块32等连接部含有金、银、铜、焊料(主成分例如为锡-银、锡-铅、锡-铋、锡-铜)、镍、锡、铅等作为主成分，也可含有多种金属。
在配线(配线图案)的表面，也可形成有以金、银、铜、焊料(主成分例如为锡-银、锡-铅、锡-铋、锡-铜)、锡、镍等作为主成分的金属层。该金属层可仅由单一的成分构成，也可由多种成分构成。并且，也可形成为将多个金属层层叠而成的结构。铜、焊料因价廉而被普遍使用。另外，铜、焊料中包含氧化物、杂质等，因此半导体用黏合剂优选具有助熔活性。
作为被称为凸块的导电性突起的材质，可使用金、银、铜、焊料(主成分例如为锡-银、锡-铅、锡-铋、锡-铜)、锡、镍等作为主成分，可仅由单一的成分构成，也可由多种成分构成。并且，也可以以制成这些金属层叠而成的结构的方式来形成。凸块也可形成于半导体芯片或基板。铜、焊料因价廉而被普遍使用。另外，铜、焊料中包含氧化物、杂质等，因此半导体用黏合剂优选具有助熔活性。
并且，也可层叠图1或图2所示的半导体装置(封装)，并利用金、银、铜、焊料(主成分例如为锡-银、锡-铅、锡-铋、锡-铜)、锡、镍等进行电连接。例如，可如TSV技术中所见，使黏合剂介于半导体芯片之间来进行倒装芯片连接或层叠，形成贯穿半导体芯片的孔，并与图案面的电极相连。
图3为表示半导体装置的另一实施方式(半导体芯片层叠型的方式(TSV))的示意剖视图。如图3所示，在第五半导体装置500中，形成于中介层(interposer)50上的配线15经由连接凸块30而与半导体芯片10的配线15连接，由此将半导体芯片10与中介层50倒装芯片连接。在半导体芯片10与中介层50之间的空隙中，无间隙地填充有黏合材料40。在上述半导体芯片10的与中介层50相反的一侧的表面上，经由配线15、连接凸块30及黏合材料40而反复层叠有半导体芯片10。半导体芯片10的表面和背面的图案面的配线15通过填充于贯穿半导体芯片10的内部的孔内的贯穿电极34而相互连接。另外，作为贯穿电极34的材质，能够使用铜、铝等。
通过这种TSV技术，通常自不使用的半导体芯片的背面也能够获得信号。进而，因于半导体芯片10内垂直穿通贯穿电极34，因此可缩短对置的半导体芯片10之间、或半导体芯片10及中介层50之间的距离，而进行灵活的连接。本实施方式所涉及的半导体用黏合剂可在这种TSV技术中较佳地用作对置的半导体芯片10之间、或半导体芯片10及中介层50之间的密封材料。
＜半导体装置的制造方法＞
本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法是使用本实施方式所涉及的半导体用黏合剂将半导体芯片及配线电路基板、或多个半导体芯片彼此连接。本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法例如具备：经由半导体用黏合剂而将半导体芯片及配线电路基板相互连接，并且将半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互电连接而获得半导体装置的工序；或者经由半导体用黏合剂而将多个半导体芯片相互连接，并且将多个半导体芯片各自的连接部相互电连接而获得半导体装置的工序。
在本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法中，能够通过金属接合而将连接部相互连接。即，通过金属接合而将半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互连接、或通过金属接合而将多个半导体芯片各自的连接部相互连接。
作为本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法的一例，对图4所示的第六半导体装置600的制造方法进行说明。第六半导体装置600中，经由黏合材料40，将具有配线(铜配线)15的基板(例如玻璃环氧基板)60、与具有配线(例如铜柱(pillar)、铜杆(post))15的半导体芯片10相互连接。半导体芯片10的配线15与基板60的配线15是通过连接凸块(焊料凸块)30而电连接。在基板60的形成有配线15的表面，在连接凸块30的形成位置以外配置有阻助熔剂70。
在第六半导体装置600的制造方法中，首先在形成有阻助熔剂70的基板60上贴附半导体用黏合剂(膜状黏合剂等)。贴附能够通过加热冲压、辊层压、真空层压等来进行。半导体用黏合剂的供给面积及厚度可根据半导体芯片10或基板60的尺寸、凸块高度等而适当设定。可将半导体用黏合剂贴附于半导体芯片10，也可将半导体用黏合剂贴附于半导体晶圆之后进行切片(dicing)而单片化成半导体芯片10，由此制作贴附有半导体用黏合剂的半导体芯片10。在这种情况下，若为具有高透光率的半导体用黏合剂，则即便覆盖对准标记(alignment mark)也可确保视觉辨认性，因此不仅在半导体晶圆(半导体芯片)上，而且在基板上贴附范围也不受限制，操作性优异。
将半导体用黏合剂贴附于基板60或半导体芯片10上之后，使用倒装芯片接合机等连接装置对半导体芯片10的配线15上的连接凸块30与基板60的配线15进行对位。然后，以连接凸块30的熔点以上的温度对半导体芯片10与基板60一边加热一边按压(在连接部中使用焊料的情况下，优选为对焊料部分施加240℃以上)，从而将半导体芯片10与基板60连接，并且使半导体用黏合剂固化，通过由半导体用黏合剂的固化物构成的黏合材料40将半导体芯片10与基板60之间的空隙进行密封填充。连接荷重取决于凸块数，但要考虑吸收凸块的高度不均、凸块变形量的控制等来设定。就提高生产率的观点而言，连接时间优选为短时间。优选使焊料熔融而将氧化膜、表面的杂质等去除，在连接部形成金属接合。
所谓短时间的连接时间(压接时间)，是指在连接形成(正式压接)中对连接部施加240℃以上的时间(例如使用焊料时的时间)为10秒以下。连接时间优选为5秒以下，更优选为3秒以下。
在本实施方式的半导体装置的制造方法中，也可在对位之后进行临时固定(经由半导体用黏合剂的状态)，以回流炉进行加热处理，由此使焊料凸块熔融而将半导体芯片与基板连接，由此制造半导体装置。临时固定并不显著要求必须形成金属接合，因此与上述正式压接相比，可为低荷重、短时间、低温度，产生提高生产率、防止连接部的劣化等优点。在将半导体芯片与基板连接之后，也可利用烤箱等进行加热处理而使半导体用黏合剂进一步固化。加热温度为半导体用黏合剂进行固化、优选为大致完全固化的温度。加热温度及加热时间只要适当设定即可。
本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法可为依次具备以下工序的方法：通过利用对置的一对临时压接用按压部件夹持层叠体来进行加热及加压，由此将基板、其他半导体芯片或半导体晶圆临时压接于半导体芯片的工序(临时压接工序)，所述层叠体具有半导体芯片；基板、其他半导体芯片或包含相当于其他半导体芯片的部分的半导体晶圆；以及配置于它们之间的半导体用黏合剂(膜状黏合剂)，且半导体芯片的连接部与基板或其他半导体芯片的连接部对置配置；以及通过金属接合将半导体芯片的连接部与基板或其他半导体芯片的连接部电连接的工序(正式压接工序)。
在上述制造方法中，当对层叠体进行加热及加压时，临时压接工序中所使用的上述一对临时压接用按压部件的至少一个被加热至低于形成半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点、及形成基板或其他半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点的温度。
另一方面，在正式压接工序中，层叠体被加热至形成半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点、或者形成基板或其他半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点的至少任一个熔点以上的温度。在此，正式压接工序例如能够利用以下方法来进行。
(第一方法)
通过利用与临时压接用按压部件另行准备的对置的一对正式压接用按压部件夹持层叠体来进行加热及加压，由此，通过金属接合将半导体芯片的连接部与基板或其他半导体芯片的连接部电连接。在这种情况下，在对层叠体进行加热及加压时，一对正式压接用按压部件的至少一个被加热至形成半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点、或者形成基板或其他半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点的至少任一个熔点以上的温度。
根据上述方法，使用不同的压接用按压部件来进行以低于形成连接部的表面的金属材料的熔点的温度进行临时压接的工序、及以形成连接部的表面的金属材料的熔点以上的温度进行正式压接的工序，由此能够缩短各个压接用按压部件的加热及冷却所需的时间。因此，能够以较利用一个压接用按压部件进行压接更短的时间且生产率良好地制造半导体装置。其结果，能够在短时间内制造大量高可靠性的半导体装置。在正式压接工序中能够统一进行连接。在进行统一连接的情况下，与临时压接相比，在正式压接中对更多的半导体芯片进行压接，因此能够使用具备面积大的压接头的压接用按压部件。若能够如所述般对多个半导体芯片统一地进行正式压接来确保连接，则半导体装置的生产率提升。
(第二方法)
通过利用平台以及与该平台对置的压接头来夹持平台上所配置的多个层叠体或具有多个半导体芯片、半导体晶圆及黏合剂的层叠体以及以覆盖这些的方式配置的统一连接用片，统一地对多个层叠体进行加热及加压，由此，将半导体芯片的连接部与基板或其他半导体芯片的连接部通过金属接合而电连接。在这种情况下，平台及压接头的至少一个被加热至形成半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点、或者形成基板或其他半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点的至少任一个熔点以上的温度。
根据上述方法，在对多个半导体芯片与多个基板、多个其他半导体芯片或半导体晶圆统一地进行正式压接的情况下，能够减少连接不良的半导体装置的比例。
统一连接用片的原料并无特别限定，例如可列举：聚四氟乙烯树脂、聚酰亚胺树脂、苯氧基树脂、环氧树脂、聚酰胺树脂、聚碳二酰亚胺树脂、氰酸酯树脂、丙烯酸树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂、聚醚碸树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚乙烯基缩醛树脂、氨基甲酸酯树脂、及丙烯酸橡胶。就耐热性及成膜性优异的观点而言，统一连接用片可为包含选自聚四氟乙烯树脂、聚酰亚胺树脂、环氧树脂、苯氧基树脂、丙烯酸树脂、丙烯酸橡胶、氰酸酯树脂、及聚碳二酰亚胺树脂的至少一种树脂的片。就耐热性及成膜性特别优异的观点而言，统一连接用片的树脂可为包含选自聚四氟乙烯树脂、聚酰亚胺树脂、苯氧基树脂、丙烯酸树脂及丙烯酸橡胶的至少一种树脂的片。这些树脂能够单独使用一种或将两种以上组合来使用。
(第三方法)
在加热炉内或加热板上，将层叠体加热至形成半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点、或者形成基板或其他半导体芯片的连接部的表面的金属材料的熔点的至少任一个熔点以上的温度。
在上述方法的情况下，通过分开进行临时压接工序与正式压接工序，能够缩短临时压接用按压部件的加热及冷却所需的时间。因此，能够以较利用一个压接用按压部件进行压接更短的时间且生产率良好地制造半导体装置。其结果，能够在短时间内制造大量高可靠性的半导体装置。并且，在上述方法中，可在加热炉内或加热板上对多个层叠体统一地进行加热。由此，能够以更高的生产率制造半导体装置。
在这种分开进行临时压接工序与正式压接工序的制造方法中，在对多个层叠体进行临时压接之后，能够对经临时压接的多个层叠体统一地进行正式压接，但此时，要求多个层叠体中的例如最先经临时压接者与最后经临时压接者在正式压接后的质量中不产生偏差。即，上述最先经临时压接者与最后经临时压接者相比，在临时压接状态下保持的时间长，因此要求所使用的半导体用黏合剂自临时压接工序的开始至结束为止不易产生黏度增加。本实施方式所涉及的半导体用黏合剂(膜状黏合剂)能够抑制经时的黏度增加，因此能够满足上述要求，从而能够较佳地用于上述制造方法。
实施例
以下，列举实施例对本发明进一步进行具体说明。但本发明并不限定于这些实施例。
各实施例及比较例中使用的化合物如下所述。
(a)无机填料
·环氧表面处理纳米二氧化硅填料(实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料，Admatechs Co.,Ltd.制造，商品名称“50nm SE-AH1”，平均粒径：约50nm，以下称为“SE纳米二氧化硅”)
·甲基丙烯酸表面处理纳米二氧化硅填料(Admatechs Co.,Ltd.制造，商品名称“50nm YA050C-HGF”，平均粒径：约50nm，以下称为“YA纳米二氧化硅”)
(b)环氧树脂
·含三苯酚甲烷骨架的多官能固体环氧树脂(Mitsubishi ChemicalCorporation制造，商品名称“EP1032H60”，以下称为“EP1032”)
·柔软性环氧树脂(Mitsubishi Chemical Corporation制造，商品名称“YL7175”，以下称为“YL7175”)
(c)固化剂
·2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异三聚氰酸加成物(SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION.制造，商品名称“2MAOK-PW”，以下称为“2MAOK”)
(d)重均分子量10000以上的高分子量成分
·丙烯酸树脂(Kuraray Co.,Ltd制造，商品名称“Kurarity LA4285”，Mw/Mn＝1.28，重均分子量Mw：80000，以下称为“LA4285”)
(e)助熔剂
·戊二酸(Sigma-Aldrich Japan制造，熔点：约97℃)
＜膜状黏合剂的制作＞
(实施例1)
装入环氧树脂“EP1032”12.4g、“YL7175”0.72g、固化剂“2MAOK”0.9g、戊二酸1.2g、无机填料“SE纳米二氧化硅”33.9g、丙烯酸树脂“LA4285”6.0g、及环己酮(使树脂清漆中的固体成分量成为49质量％的量)，加入与固体成分为相同质量的直径1.0mm的氧化锆珠，利用玻珠研磨机(Fritsch Japan Co.,Ltd.，制造，行星式微粉碎机P-7)搅拌了30分钟。然后，通过过滤来去除用于搅拌的氧化锆珠，获得了树脂清漆。
利用小型精密涂布装置(Yasui Seiki Inc.制造)将所获得的树脂清漆涂布于基材膜(Teijin Dupont Film Japan Limited制造，商品名称“Purex A54”)上，利用洁净烤箱(ESPEC Corp.制造)对所涂布的树脂清漆进行干燥(100℃/5分)，获得了膜状黏合剂。以厚度成为0.02mm的方式制作。
(实施例2)
将无机填料“SE纳米二氧化硅”减少至17g，并加入无机填料“YA纳米二氧化硅”17g，除此以外，以与实施例1同样地方式，制作了膜状黏合剂。
(比较例1)
去除无机填料“SE纳米二氧化硅”，并加入无机填料“YA纳米二氧化硅”33.9g，除此以外，以与实施例1同样地方式，制作了膜状黏合剂。
表1中概括表示实施例1～实施例2及比较例1的配方(单位：g)。
＜评价＞
以下示出实施例及比较例中所获得的膜状黏合剂的评价方法。
(1)剪切黏度测定样品的制作
利用台式层压机(Lami corporation制造，商品名称“HOTDOG gK-13DX”)，将所制作的膜状黏合剂层压(层叠)多张至总厚成为0.4mm(400μm)为止，并切取纵7.3mm、横7.3mm尺寸而获得了测定样品。
(2)剪切黏度的测定
利用动态剪切黏弹性测定装置(TA Instruments Japan Inc.制造，商品名称“ARES-G2”)，测定了所获得的测定样品的剪切黏度。在升温速度10℃/分、测定温度范围30℃～145℃、频率10Hz的测定条件下进行，读取了80℃下的黏度值。通过同样的方法，对在室温(23℃、50％RH)下放置4周后的测定样品进行了剪切黏度的测定。将室温放置前后的剪切黏度的测定结果、及室温放置前后的黏度增加率示于表2。
[表1]
Figure BDA0002987659700000201
[表2]
Figure BDA0002987659700000202
根据表2的评价结果，确认到在实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料占无机填料整体的50质量％以上的实施例1及实施例2的膜状黏合剂中，室温放置前后的黏度增加率为20％以下，经时的黏度增加受到了抑制。关于这些实施例1及实施例2的膜状黏合剂，由于抑制了经时的黏度增加，因此不易随着时间的推移而发生半导体装置组装时的安装性劣化。另一方面，可知在实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料小于无机填料整体的50质量％的比较例1的膜状黏合剂中，室温放置前后的黏度增加率为80％以上，黏度容易随着时间的推移而增加。
符号说明
10-半导体芯片，15-配线，20、60-基板，30-连接凸块，32-凸块，34-贯穿电极，40-黏合材料，50-中介层，70-阻助熔剂，100、200、300、400、500、600-半导体装置。

Claims (6)

1.一种半导体用黏合剂，其含有(a)无机填料，以所述(a)无机填料总量为基准，所述(a)无机填料包含50质量％以上的实施了具有缩水甘油基的表面处理的无机填料。
2.根据权利要求1所述的半导体用黏合剂，其还含有(b)环氧树脂、(c)固化剂及(d)重均分子量10000以上的高分子量成分。
3.根据权利要求1或2所述的半导体用黏合剂，其还含有(e)助熔剂。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的半导体用黏合剂，其为膜状。
5.一种半导体装置的制造方法，所述半导体装置是半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互电连接而成的半导体装置、或者是多个半导体芯片各自的连接部相互电连接而成的半导体装置，
所述半导体装置的制造方法包括：使用权利要求1至4中任一项所述的半导体用黏合剂将所述连接部的至少一部分密封的工序。
6.一种半导体装置，其具备：
半导体芯片及配线电路基板各自的连接部相互电连接而成的连接结构、或者多个半导体芯片各自的连接部相互电连接而成的连接结构；以及
将所述连接部的至少一部分密封的黏合材料，
所述黏合材料由权利要求1至4中任一项所述的半导体用黏合剂的固化物形成。
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