CN112735939A - 半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质。本发明提高在基板上形成的含硅膜的特性。本发明的半导体装置的制造方法具有(a)通过将非同时进行(a1)对基板供给含有卤素和硅的第一气体的工序和(a2)对基板供给含有氢的第二气体的工序的循环进行预定次数，在基板上形成硅种层的工序，和(b)通过对基板供给含有硅的第三气体来在硅种层上形成含硅膜的工序，并且，使(a2)中存在基板的空间的压力比(a1)中存在基板的空间的压力高。

Description

半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质
技术领域
本公开涉及半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质。
背景技术
作为半导体装置的制造工序的一个工序，进行在基板上形成硅种层的工序和在硅种层上形成含硅膜的工序(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2017-162974号公报
发明内容
发明要解决的课题
本公开的目的在于，提高在基板上形成的含硅膜的特性。
解决课题的方法
根据本公开的一个方式，提供一种技术，具有：(a)通过将非同时进行(a1)对基板供给含有卤素和硅的第一气体的工序和(a2)对上述基板供给含有氢的第二气体的工序的循环进行预定次数，在上述基板上形成硅种层的工序，和(b)对上述基板供给含有硅的第三气体，在上述硅种层上形成含硅膜的工序；并且，使在(a2)中存在上述基板的空间的压力比在(a1)中存在上述基板的空间的压力高。
发明效果
根据本公开，能够提高在基板上形成的含硅膜的特性。
附图说明
图1是本公开的各方式中适合使用的基板处理装置的纵型处理炉的概略构成图，是以纵截面图显示处理炉部分的图。
图2是本公开的各方式中适合使用的基板处理装置的纵型处理炉的概略构成图，是以图1的A-A线截面图显示处理炉部分的图。
图3是本公开的各方式中适合使用的基板处理装置的控制器的概略构成图，是以框图显示控制器的控制系统的图。
图4是显示本公开的第一方式中的基板处理流程的图。
图5是显示本公开的第二方式中的基板处理流程的图。
图6是显示本公开的第三方式中的基板处理流程的图。
图7是分别显示硅种层的Cl浓度(at/cm3)和硅膜的晶粒的平均粒径(μm)、台阶覆盖率(％)、膜密度(g/cm3)的测定结果的图。
具体实施方式
＜本公开的第一方式＞
以下，参照图1～图4对本公开的第一方式进行说明。
(1)基板处理装置的构成
如图1所示，处理炉202具有作为加热机构(温度调整部)的加热器207。加热器207为圆筒形状，被保持板支撑而垂直安装。加热器207还作为利用热使气体活性化(激发)的活性化机构(激发部)来发挥作用。
在加热器207的内侧与加热器207同心圆状地配设有反应管203。反应管203例如由石英(SiO2)或碳化硅(SiC)等耐热材料构成，形成为上端闭塞、下端开口的圆筒形状。在反应管203的下方与反应管203同心圆状地配设有集管209。集管209例如由不锈钢(SUS)等金属材料构成，形成为上端和下端开口的圆筒形状。集管209的上端部构成为与反应管203的下端部衔接，构成为支撑反应管203。在集管209和反应管203之间设置有作为密封构件的O型圈220a。反应管203与加热器207同样地垂直安装。处理容器(反应容器)主要由反应管203和集管209构成。在处理容器的筒中空部形成处理室201。处理室201构成为能够容纳作为基板的晶圆200。在该处理室201内对晶圆200进行处理。
在处理室201内分别设置有作为第一供给部～第三供给部的喷嘴249a～249c以贯通集管209的侧壁。喷嘴249a～249c也称为第一喷嘴～第三喷嘴。喷嘴249a～249c例如由作为石英或SiC等耐热材料的非金属材料构成。喷嘴249a～249c分别与气体供给管232a～232c连接。喷嘴249a～249c分别是不同的喷嘴，喷嘴249a,249c分别与喷嘴249b相邻设置。
在气体供给管232a～232c中，从气体流的上游侧开始依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)241a～241c和作为开关阀的阀门243a～243c。在气体供给管232a的比阀门243a更下游侧分别与气体供给管232d,232f连接。在气体供给管232b的比阀门243b更下游侧分别与气体供给管232e,232g连接。在气体供给管232d～232g中，从气体流的上游侧开始依次分别设置有MFC241d～241g和阀门243d～243g。气体供给管232a～232g例如由SUS等金属材料构成。
如图2所示，喷嘴249a～249c分别设置为，在反应管203的内壁和晶圆200之间俯视时为圆环状的空间中，从反应管203内壁的下部向着上部，沿着晶圆200的排列方向向上竖立。即，喷嘴249a～249c在排列晶圆200的晶圆排列区域的侧方的在水平方向上包围晶圆排列区域的区域中，沿着晶圆排列区域分别设置。俯视时，喷嘴249b配置为与后述的排气口231a夹着搬入到处理室201内的晶圆200的中心而在一条直线上相对。喷嘴249a,249c配置为沿着反应管203的内壁(晶圆200的外周部)从两侧夹着经过喷嘴249b和排气口231a的中心的直线L。直线L也是经过喷嘴249b和晶圆200的中心的直线。即，可以说喷嘴249c设置在夹着直线L而与喷嘴249a的相反侧。喷嘴249a,249c以直线L为对称轴配置为轴对称。在喷嘴249a～249c的侧面分别设置有供给气体的气体供给孔250a～250c。气体供给孔250a～250c分别以俯视时与排气口231a相对(对面)的方式开口，能够向着晶圆200供给气体。气体供给孔250a～250c从反应管203的下部直至上部设置有多个。
从气体供给管232a，将作为处理气体(第三气体)的例如硅烷系气体经由MFC241a、阀门243a、喷嘴249a供给至处理室201内，所述硅烷系气体含有作为构成在晶圆200上所形成的膜的主元素的硅(Si)。作为硅烷系气体，可以使用不含卤素的氢化硅气体。例如，可以使用甲硅烷(SiH4，简称：MS)气体。
从气体供给管232b，将作为处理气体(第一气体)的例如含有卤素和Si的气体，即，卤硅烷气体(第一卤硅烷气体)经由MFC241b、阀门243b、喷嘴249b供给至处理室201内。卤素包括氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)、碘(I)等。作为第一卤硅烷气体，可以使用例如含有Cl和Si的氯硅烷气体，例如，可以使用六氯二硅烷(Si2Cl6，简称：HCDS)气体。
从气体供给管232d，将作为处理气体(第二气体)的例如含氢(H)气体经由MFC241d、阀门243d、气体供给管232a、喷嘴249a供给至处理室201内。作为含H气体，可以使用作为还原性气体的氢(H2)气体。
从气体供给管232e，将作为处理气体(第四气体)的例如含有卤素和Si的气体，即，卤硅烷气体(第二卤硅烷气体)经由MFC241e、阀门243e、气体供给管232b、喷嘴249b供给至处理室201内。作为第二卤硅烷气体，例如，可以使用含有Cl和Si的氯硅烷气体，例如，可以使用二氯硅烷(SiH2Cl2，简称：DCS)气体。
从气体供给管232c,232f,232g，将作为非活性气体的例如氮(N2)气体分别经由MFC241c,241f,241g、阀门243c,243f,243g、气体供给管232a～232c、喷嘴249a～249c供给至处理室201内。N2气体作为吹扫气体、载流气体、稀释气体等来发挥作用。
第三气体供给系统(硅烷系气体供给系统)主要由气体供给管232a、MFC241a、阀门243a构成。第一气体供给系统(第一卤硅烷气体供给系统)主要由气体供给管232b、MFC241b、阀门243b构成。第二气体供给系统(含H气体供给系统)主要由气体供给管232d、MFC241d、阀门243d构成。第四气体供给系统(第二卤硅烷气体供给系统)主要由气体供给管232e、MFC241e、阀门243e构成。非活性气体供给系统主要由气体供给管232c,232f,232g、MFC241c,241f,241g、阀门243c,243f,243g构成。
上述各种供给系统中，任一种或全部供给系统也可以作为将阀门243a～243g、MFC241a～241g等集成在一起而成的集成型供给系统248来构成。集成型供给系统248构成为分别与气体供给管232a～232g连接，由后述的控制器121控制向气体供给管232a～232g内的各种气体的供给动作，即，阀门243a～243g的开关动作、由MFC241a～241g进行的流量调整动作等。就集成型供给系统248而言，作为单体型或分体型的集成单元而构成，构成为能够以集成单元为单位相对于气体供给管232a～232g等进行安装和拆卸，能够以集成单元为单位进行集成型供给系统248的维护、更换、増设等。
在反应管203的侧壁下方，设置有对处理室201内的气氛进行排气的排气口231a。如图2所示，排气口231a设置在俯视时夹着晶圆200而与喷嘴249a～249c(气体供给孔250a～250c)相对(对面)的位置。排气口231a也可以从反应管203的侧壁的下部向着上部，即沿着晶圆排列区域设置。排气口231a与排气管231连接。排气管231经由作为检测处理室201内的压力的压力检测器(压力检测部)的压力传感器245和作为压力调整器(压力调整部)的APC(Auto Pressure Controller，压力自动调节器)阀门244，而与作为真空排气装置的真空泵246连接。APC阀门244构成为通过在使真空泵246工作的状态下打开关闭阀，从而能够进行对处理室201内的真空排气和真空排气停止，进而，在使真空泵246工作的状态下，基于由压力传感器245检测的压力信息来调节阀开度，从而能够调节处理室201内的压力。排气系统主要由排气管231、APC阀门244、压力传感器245构成。也可以考虑将真空泵246纳入排气系统。
在集管209的下方，设置作为炉口盖体的密封帽219，其能够将集管209的下端开口气密地闭塞。密封帽219例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在密封帽219的上表面，设置有与集管209的下端抵接的作为密封构件的O型圈220b。在密封帽219的下方设置有使后述的晶圆盒217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封帽219而与晶圆盒217连接。旋转机构267构成为通过使晶圆盒217旋转而使晶圆200旋转。密封帽219构成为借助设置在反应管203的外部的作为升降机构的晶圆盒升降机115而在垂直方向升降。晶圆盒升降机115是作为通过使密封帽219升降而将晶圆200搬入处理室201内和搬出处理室201外(搬送)的搬送装置(搬送机构)而构成的。在集管209的下方设置有作为炉口盖体的挡板219s，在使密封帽219下降并将晶圆盒217从处理室201内搬出后的状态下，其能够将集管209的下端开口气密地闭塞。挡板219s例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在挡板219s的上表面设置有与集管209的下端抵接的作为密封构件的O型圈220c。挡板219s的开关动作(升降动作、旋转动作等)由挡板开关机构115s控制。
作为基板支撑件的晶圆盒217构成为能够将多枚(例如25～200枚)晶圆200以水平姿态且相互中心对齐的状态在垂直方向上整列地多级支撑，即，隔着间隔而排列。晶圆盒217例如由石英、SiC等耐热材料构成。在晶圆盒217的下部，多级地支撑着例如由石英、SiC等耐热材料构成的隔热体218。
在反应管203内设置有作为温度检测器的温度传感器263。通过基于由温度传感器263检测的温度信息调整对加热器207的通电情况，能够使处理室201内的温度达到所希望的温度分布。温度传感器263沿着反应管203的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为具有CPU(CentralProcessing Unit，中央处理器)121a、RAM(Random Access Memory，随机储存器)121b、存储装置121c和I/O接口121d的计算机。RAM121b、存储装置121c、I/O接口121d构成为能够经由内部总线121e与CPU121a进行数据交换。控制器121与作为例如触摸面板等而构成的输入输出装置122连接。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive，硬盘驱动器)等构成。在存储装置121c内储存着控制基板处理装置的动作的控制程序，记载了后述的基板处理的过程、条件等的制程配方等，并能够读出。制程配方将后述的基板处理工序中的各过程进行组合以使得由控制器121来执行并得到预定的结果，作为程序来发挥功能。以下，也将这些制程配方、控制程序等简单地总称为程序。本说明书中在使用“程序”这样的术语时，包括仅为单独制程配方的情形，包括仅为单独控制程序的情形，也包括其二者的情形。RAM121b作为将由CPU121a读出的程序、数据等临时保存的存储区域(工作区域)而构成。
I/O接口121d与上述的MFC241a～241g、阀门243a～243g、压力传感器245、APC阀门244、真空泵246、温度传感器263、加热器207、旋转机构267、晶圆盒升降机115、挡板开关机构115s等连接。
CPU121a构成为从存储装置121c读出控制程序并执行，并且对应来自输入输出装置122的操作指令的输入等，从存储装置121c读出配方等。CPU121a还构成为按照读出的配方的内容，控制由MFC241a～241g进行的各种气体的流量调整动作、阀门243a～243g的开关动作、APC阀门244的开关动作和基于压力传感器245的由APC阀门244进行的压力调整动作、真空泵246的起动和停止、基于温度传感器263的加热器207的温度调整动作、由旋转机构267进行的晶圆盒217的旋转和旋转速度调节动作、由晶圆盒升降机115进行的晶圆盒217的升降动作、由挡板开关机构115s进行的挡板219s的开关动作等。
控制器121能够通过将存储在外部存储装置123中的上述程序安装到计算机中来构成。外部存储装置123，例如，包括HDD等磁盘、CD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器等半导体存储器等。存储装置121c、外部存储装置123作为能够由计算机读取的记录介质而构成。以下，也将这些简单地总称为记录介质。本说明书在使用“记录介质”这样的术语时，包括仅为单独的存储装置121c的情形，包括仅为单独的外部存储装置123的情形，或者包括其二者的情形。需说明的是，向计算机提供程序，也可以不使用外部存储装置123，而利用互联网、专线通信方式来进行。
(2)基板处理工序
使用上述基板处理装置，作为半导体装置的制造工序的一个工序，对于在作为基板的晶圆200上形成膜，然后对该膜进行退火的基板处理流程的例子，主要使用图4进行说明。以下的说明中，由控制器121控制构成基板处理装置的各部的动作。
如图4所示，本方式的基板处理流程具有：
通过将非同时进行对晶圆200供给作为第一气体的HCDS气体步骤(以下，HCDS气体的供给)和对晶圆200供给作为第二气体的H2气体的步骤(以下，H2气体的供给)的循环进行预定次数(n次，n为1以上的整数)，在晶圆200上形成硅种层(以下，Si种层)的步骤(以下，Si种层的形成)，和
通过对晶圆200供给作为第三气体的MS气体，在硅种层上形成作为含硅膜的硅膜(以下，Si膜)的步骤(以下，Si膜的形成)；
在Si种层的形成中，使在H2气体的供给中存在晶圆200的空间的压力(处理压力)比在HCDS气体的供给中存在晶圆200的空间的压力(处理压力)高。
就本方式的基板处理流程而言，进一步具有：在实施Si种层的形成之前，对晶圆200供给作为第四气体的DCS气体的步骤(以下，预修整)。
此外，就本方式的基板处理流程而言，进一步具有：在实施Si膜的形成之后，对Si种层和Si膜进行退火的步骤(以下，退火)。
本说明书中，为了方便，将上述的基板处理流程如下表示。以下的变形例等的说明中也使用同样的表示方式。
DCS→(HCDS→H2)×n→MS→ANL
本说明书中，在使用“晶圆”这样的术语时，包括意味着“晶圆自身”的情形、意味着“晶圆与在其表面形成的预定的层、膜等的层叠体”的情形。本说明书中，在使用“晶圆表面”这样的术语时，包括意味着“晶圆自身的表面”的情形、意味着“在晶圆上形成的预定的层、膜等的表面”的情形。本说明书中在记载“在晶圆上形成预定的层”时，包括意味着“在晶圆自身的表面上直接形成预定的层”的情形、意味着“在晶圆上形成的层等上形成预定的层”的情形。本说明书中，在使用“基板”这样的术语时与使用“晶圆”这样的术语时的情形意思相同。
(晶圆装载和晶圆盒搭载)
将多枚晶圆200装填于晶圆盒217(晶圆装载)后，由挡板开关机构115s移动挡板219s，打开集管209的下端开口(打开挡板)。然后，如图1所示，支撑着多枚晶圆200的晶圆盒217被晶圆盒升降机115抬升并搬入到处理室201内(晶圆盒搭载)。在该状态下，密封帽219成为经由O型圈220b使集管209的下端闭塞的状态。
(压力调整和温度调整)
由真空泵246进行真空排气(减压排气)，使得处理室201内，即，存在晶圆200的空间达到所希望的压力(真空度)。这时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，并基于该测定的压力信息对APC阀门243进行反馈控制。此外，由加热器207进行加热，使得处理室201内达到所希望的处理温度。这时，基于温度传感器263检测的温度信息对加热器207的通电情况进行反馈控制，使得处理室201内达到所希望的温度分布。此外，由旋转机构267开始晶圆200的旋转。处理室201内的排气、晶圆200的加热和旋转至少在直至对晶圆200的处理结束为止的期间持续进行。
(预修整)
然后，对处理室201内的晶圆200供给DCS气体。
具体地，打开阀门243e，在气体供给管232e内流入DCS气体。DCS气体由MFC241e进行流量调整，经由气体供给管232b、喷嘴249b供给至处理室201内，由排气口231a进行排气。这时，对晶圆200供给DCS气体(DCS气体的供给)。这时，打开阀门243c,243f,243g，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体。
通过在后述的处理条件下对晶圆200供给DCS气体，通过DCS气体所具有的修整(トリートメント)作用(蚀刻作用)，能够从晶圆200的表面将自然氧化膜、杂质等除去，能够使该面清洁化。由此，能够使晶圆200的表面在后述的Si种层的形成中成为易于进行Si的吸附的面，即，易于进行Si种层的形成的面。通过使预修整中的DCS气体的供给时间比后述的HCDS气体的供给中的HCDS气体的供给时间长，能够确实地得到这里所说的修整作用。
在晶圆200的表面清洁化后，关闭阀门243e，停止向处理室201内供给DCS气体。然后，对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。这时，打开阀门243c,243f,243g，经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体。通过喷嘴249a～249c供给的N2气体作为吹扫气体来发挥作用，由此，对处理室201内进行吹扫(吹扫)。
作为DCS气体的供给中的处理条件，可例示：
DCS气体供给流量：0.1～1slm，
DCS气体供给时间：5～10分钟，
N2气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm，
处理温度(第一温度)：350～450℃，优选为350～400℃，
处理压力：667～1333Pa(5～10Torr)。
作为吹扫中的处理条件，可例示：
N2气体供给流量：0.5～20slm，
N2气体供给时间：10～30秒，
处理压力：1～30Pa。
其他处理条件可以与DCS气体的供给中的处理条件相同。
需说明的是，本说明书中的“350～450℃”这样的数值范围的表达意味着将下限值和上限值包含在该范围中。因此，例如，“350～450℃”就是“350℃以上450℃以下”的意思。其他数值范围也是同样。
作为第四气体(第二卤硅烷气体)，除了DCS气体之外，可以使用单氯硅烷(SiH3Cl，简称：MCS)气体、三氯硅烷(SiHCl3，简称：TCS)气体、四氯硅烷(SiCl4，简称：STC)气体、六氯二硅烷(Si2Cl6，简称：HCDS)气体、八氯丙硅烷(Si3Cl8，简称：OCTS)气体等氯硅烷气体。此外，作为第四气体，可以使用四氟硅烷(SiF4)气体、四溴硅烷(SiBr4)气体、四碘硅烷(SiI4)气体等。即，作为第四气体，除了氯硅烷气体之外，可以使用氟硅烷气体、溴硅烷气体、碘硅烷气体等卤硅烷气体。此外，作为第四气体，可以使用氯化氢(HCl)气体、氯(Cl2)气体、三氯硼烷(BCl3)气体、氟化氯(ClF3)气体等不含Si的卤素系气体。第四气体可以与第一气体的分子结构(化学结构)不同，也可以相同。需说明的是，在第一温度与后述的第二温度为相同或同样的温度时，作为第四气体，优选使用与第一气体分子结构不同的气体，优选使用在相同条件下比第一气体的热分解温度高的气体。由此，在如此设定温度条件时，能够合适地得到由第四气体产生的修整效果。
作为非活性气体，除了N2气体之外，可以使用Ar气体、He气体、Ne气体、Xe气体等惰性气体。这一点在后述的各步骤中也同样。
(Si种层的形成)
然后，依次实行如下的步骤1、2。
[步骤1]
本步骤中，对处理室201内的晶圆200供给HCDS气体。
具体地，打开阀门243b，在气体供给管232b内流入HCDS气体。HCDS气体由MFC241b进行流量调整，经由喷嘴249b供给至处理室201内，由排气口231a进行排气。这时，对晶圆200供给HCDS气体(HCDS气体的供给)。这时，还可以打开阀门243c,243f,243g，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体。
通过在后述的处理条件下对晶圆200供给HCDS气体，能够使HCDS中所含的Si吸附在经预修整而清洁化的晶圆200的表面上，形成种(核)。在后述的处理条件下，在晶圆200的表面形成的核中含有预定量的Cl。此外，在后述的处理条件下，在晶圆200的表面形成的核的结晶结构是无定形的(非晶质)。
在晶圆200的表面形成核后，关闭阀门243b，停止向处理室201内供给HCDS气体。然后，通过与预修整中的吹扫同样的处理过程、处理条件，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。
[步骤2]
步骤1结束后，对于在处理室201内的晶圆200，即，在晶圆200的表面上形成的核，供给H2气体。
具体地，打开阀门243d，向气体供给管232d内流入H2气体。H2气体由MFC241d进行流量调整，经由气体供给管232a、喷嘴249a供给至处理室201内，由排气口231a进行排气。这时，对晶圆200供给H2气体(H2气体的供给)。这时，也可以打开阀门243c,243f,243g，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体。
通过在后述的处理条件下对晶圆200供给H2气体，能够使Cl从在晶圆200的表面形成的核上脱离。从核上脱离后的Cl形成含有Cl的气体状物质，从处理室201内被排出。
如后所述，本方式中，使在H2气体的供给中存在晶圆200的空间的压力(处理压力)高于在HCDS气体的供给中存在晶圆200的空间的压力(处理压力)。通过这样，在H2气体的供给中，能够促进Cl从核的脱离。作为结果，能够使通过实施Si种层的形成而在晶圆200上形成的Si种层成为Cl浓度低的层。
本方式中，也可以使H2气体的供给中的H2气体的供给流量大于HCDS气体的供给中的HCDS气体的供给流量。通过这样，能够促进H2气体的供给中Cl从核的脱离，进一步降低在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度。此外，本方式中，也可以使H2气体的供给中H2气体的供给时间比HCDS气体的供给中HCDS气体的供给时间长。通过这样，能够进一步促进在H2气体的供给中Cl从核的脱离，能够进一步降低在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度。
在Cl从在晶圆200的表面形成的核脱离后，关闭阀门243d，停止向处理室201内供给H2气体。然后，通过与预修整中的吹扫同样的处理过程、处理条件，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。
[实施预定次数]
通过将交替，即非同步非同时地进行上述步骤1、2的循环进行预定次数(n次，n为1以上的整数)，从而能够在晶圆200上形成由高密度形成上述的核而成的种层，即，Si种层。本方式中，通过交替地进行步骤1、2，即，每进行HCDS气体的供给，就进行H2气体的供给而使Cl从在晶圆200的表面形成的核上脱离，从而能够使在晶圆200上形成的Si种层成为Cl浓度低的层。此外，在后述的处理条件下，能够使在晶圆200上形成的Si种层的结晶结构成为无定形。
在晶圆200上形成的Si种层的厚度可以通过控制上述循环的实施次数、处理温度、HCDS气体的供给时间等处理条件来调整。本方式中，通过适当控制这些中的至少一种要素，能够使在晶圆200上形成的Si种层的厚度变薄，例如，优选为小于1个原子层的厚度。这样，通过使在晶圆200上形成的Si种层的厚度变薄，能够使该层成为Cl浓度更低的层，进而，能够成为Cl含量(绝对量)极少的层。
作为HCDS气体的供给中的处理条件，可例示：
HCDS气体供给流量：0.1～1slm，
HCDS气体供给时间：0.5～2分钟，
处理温度(第二温度)：350～450℃，优选为350～400℃，
处理压力：277～1200Pa(2～9Torr)，优选为667～1200Pa(5～9Torr)。
其他处理条件可以与DCS气体的供给中的处理条件相同。
如果处理温度低于350℃，则有时HCDS中所含的Si难以附着在晶圆200的表面，难以在晶圆200上形成Si种层。通过使处理温度为350℃以上的温度，从而能够使HCDS中所含的Si吸附在晶圆200的表面上，在晶圆200上形成Si种层。
如果处理温度超过450℃，则供给至处理室201内的HCDS气体有时会热分解(气相分解)，难以控制在晶圆200上形成的Si种层的厚度。通过使处理温度为450℃以下的温度，能够抑制供给至处理室201内的HCDS气体的热分解，提高在晶圆200上形成的Si种层的厚度的控制性，例如，能够使在晶圆200上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度。通过使处理温度为400℃以下的温度，能够确实地控制供给至处理室201内的HCDS气体的热分解，更加提高在晶圆200上形成的Si种层的厚度的控制性，例如，确实地能够使在晶圆200上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度。
此外，如果处理压力小于277Pa(2Torr)，则有时HCDS中所含的Si难以附着在晶圆200的表面，难以在晶圆200上形成Si种层。通过使处理压力为277Pa以上的压力，能够使HCDS中所含的Si吸附在晶圆200的表面上，在晶圆200上形成Si种层。通过使处理压力为667Pa(5Torr)以上的压力，能够使HCDS中所含的Si确实地吸附在晶圆200的表面上，能够确实地在晶圆200上形成Si种层，进而能够使Si种层中的Si密度、核密度高密度化。
如果处理压力超过1200Pa(9Torr)，有时会增加在处理室201内产生颗粒(异物)的风险。通过使处理压力为1200Pa以下的压力，能够降低在处理室201内产生颗粒(异物)的风险。
作为H2气体的供给中的处理条件，可例示：
H2气体供给流量：2～10slm，
H2气体供给时间：2～5分钟，
处理压力：1333～13332Pa(10～100Torr)。
其他处理条件可以与DCS气体的供给中的处理条件相同。
如果处理压力小于1333Pa(10Torr)，则有时上述的Cl从核脱离的效果下降，Si种层的Cl浓度升高。通过使处理压力为1333Pa以上的压力，能够提高Cl从核脱离的效果，使在晶圆200上形成的Si种层成为Cl浓度低的层。
如果处理压力超过13332Pa(100Torr)，则有时变更处理室201内的压力所需的时间延长，影响基板处理的生产量(throughput)，即，基板处理的生产率。通过使处理压力为13332Pa以下的压力，能够抑制变更处理室201内的压力所需的时间的増加，能够降低对基板处理的生产量，即，基板处理的生产率的影响。
作为第一气体(第一卤硅烷气体)，除了HCDS气体之外，还可以使用MCS气体、DCS气体、TCS气体、STC气体、OCTS气体等氯硅烷气体。此外，作为第一气体，可以使用SiF4气体、SiBr4气体、SiI4气体等。即，作为第一气体，除了氯硅烷气体之外，还可以使用氟硅烷气体、溴硅烷气体、碘硅烷气体等卤硅烷气体。
作为第二气体(含H气体)，除了H2气体之外，还可以使用SiH4气体、重氢(D2)气体等还原性气体。
(升温)
在晶圆200上形成Si种层后，调整加热器207的输出功率，使得处理室201内的温度，即晶圆200的温度变为比上述第二温度高的第三温度。在进行本步骤时，打开阀门243c,243f,243g，经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体，由排气口231a进行排气，对处理室201内进行吹扫。在晶圆200的温度达到第三温度并稳定后，开始后述的Si膜的形成。
通过使晶圆200的温度升温至比第二温度高的第三温度，且等待至晶圆200的温度稳定，能够使在晶圆200上形成的Si片开始多晶化(多结晶化)。通过此时的处理条件(第三温度、等待时间)，也能够使Si种层维持无定形状态。
(Si膜的形成)
晶圆200的温度达到第三温度并稳定后，对处理室201内的晶圆200，即，在晶圆200上形成的Si种层的表面，供给MS气体。
具体地，打开阀门243a，在气体供给管232a内流入MS气体。MS气体由MFC241a进行流量调整，经由喷嘴249a供给至处理室201内，由排气口231a进行排气。这时，对晶圆200供给MS气体(MS气体的供给)。这时，也可以打开阀门243c,243f,243g，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给N2气体。
通过在后述的处理条件下对晶圆200供给MS气体，使MS气体在气相中分解，能够使Si吸附(堆积)在晶圆200的表面上，即在晶圆200上形成的Si种层上，形成Si膜。作为第三气体，由于使用不含Cl的MS气体，因而在晶圆200上形成的Si膜成为不含有Cl的膜。此外，在后述的处理条件下，在晶圆200上形成的Si膜的结晶结构为无定形。
通过在后述的条件下，即在比第二温度高的第三温度下，形成Si膜，从而通过升温使Si种层开始多晶化时，能够进一步推进该多晶化。此外，通过升温将Si种层维持为无定形状态时，在本步骤中，能够使Si种层开始多晶化。任一情形下，能够使Si种层的至少一部分多晶化，能够使Si种层变为无定形和多晶的混晶状态或变为多晶状态。通过升温将Si种层维持为无定形状态时，通过本步骤中的处理条件(第三温度、气体供给时间)，也能够使Si种层维持为无定形状态。但是，在本步骤结束的时候，维持无定形状态的Si种层成为比在其上形成的无定形状态的Si膜更易多晶化的状态。
在晶圆200上的Si种层上的无定形状态的Si膜的形成结束后，关闭阀门243a，停止向处理室201内供给MS气体。然后，通过与预修整中的吹扫同样的处理过程、处理条件，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。
作为Si膜的形成中的处理条件，可例示：
MS气体供给流量：0.01～5slm，
MS气体供给时间：1～300分钟，
N2气体供给流量(每一气体供给管)：0～20slm，
处理温度(第三温度)：450～550℃，
处理压力：30～400Pa(1.5～3Torr)。
作为第三气体(硅烷系气体)，除了MS气体之外，还可以使用乙硅烷(Si2H6)气体、丙硅烷(Si3H8)气体、丁硅烷(Si4H10)气体、戊硅烷(Si5H12)气体、己硅烷(Si6H14)气体等氢化硅气体。为了使Si膜的形成结束时的Si膜的结晶状态确实为无定形，作为第三气体，优选使用MS气体这样的低级氢化硅气体。
(退火)
Si种层上的无定形状态的Si膜的形成结束后，调整加热器207的输出功率，使处理室201内的温度，即晶圆200的温度变更为比上述第三温度高的第四温度，分别对Si种层和Si膜进行热处理(退火)。本步骤可以在打开阀门243c,243f,243g，向处理室201内供给N2气体的状态下进行，此外，也可以在关闭阀门243c,243f,243g，停止向处理室201内供给N2气体的状态下进行。
通过在后述的处理条件下进行退火，能够使Si种层和Si膜成为多晶化的状态。退火前，Si种层存在是无定形与多晶的混晶状态的情形，是多晶状态的情形和是无定形状态的情形，任一情形下，都可以先进行Si种层的多晶化，在使Si种层多晶化后，使Si膜多晶化。由此，可以将先进行多晶化的Si种层的晶粒(grain)作为核，来使Si膜多晶化。
这时，能够基于先进行多晶化后的Si种层的结晶结构，来使Si膜多晶化。通过进行退火处理，多晶化后的Si膜中所含的晶粒的粒径(晶粒尺寸)会受到先进行多晶化后的Si种层中所含的晶粒的粒径的影响。例如，如果先进行多晶化后的Si种层中所含的晶粒的粒径大，则通过进行退火处理而多晶化后的Si膜中所含的晶粒的粒径有增大的倾向。此外，例如，如果先进行多晶化后的Si种层中所含的晶粒的粒径小，则通过进行退火处理而多晶化后的Si膜中所含的晶粒的粒径有变小的倾向。
如上所述，本方式中，在Si种层的形成中，通过将非同时进行HCDS气体的供给和H2气体的供给的循环进行预定次数，并使H2气体的供给中的处理压力高于HCDS气体的供给中的处理压力，从而能够使在晶圆200上形成的Si种层成为Cl浓度低的层。根据发明人等的认真研究，判明了Si种层中所含的Cl在Si种层多晶化时成为阻碍晶粒生长的要因。本方式中，通过使在晶圆200上形成的Si种层成为Cl浓度低的层，从而在使Si种层先进行多晶化时，能够增大在Si种层中生长的晶粒的粒径。作为结果，在之后的使Si膜多晶化时，能够增大在Si膜中生长的晶粒的粒径。
作为退火中的处理条件，可例示：
N2气体供给流量(各气体供给管)：0～20slm，
处理温度(第四温度)：600～1000℃，
处理压力：0.1～100000Pa，
处理时间：1～300分钟。
(后吹扫和大气压复原)
在晶圆200上形成的Si种层和Si膜的多晶化结束后，分别从喷嘴249a～249c向处理室201内供给作为吹扫气体的N2气体，由排气口231a进行排气。由此，处理室201内被吹扫，处理室201内残留的气体、反应副产物被从处理室201内除去(后吹扫)。然后，将处理室201内的气氛置换为非活性气体(非活性气体置换)，将处理室201内的压力复原为常压(大气压复原)。
(晶圆盒拆卸和晶圆释放)
然后，由晶圆盒升降机115将密封帽219降下，打开集管209的下端。然后，将处理后的晶圆200以被晶圆盒217支撑的状态从集管209的下端搬出到反应管203的外部(晶圆盒拆卸)。在晶圆盒拆卸后，移动挡板219s，将集管209的下端开口隔着O型圈220c被挡板219s密闭(关闭挡板)。将处理后的晶圆200搬出到反应管203的外部后，从晶圆盒217中取出(晶圆释放)。
(3)本方式的效果
根据本方式，能得到如下所示的1个或多个效果。
(a)在Si种层的形成中，通过将非同时进行HCDS气体的供给和H2气体的供给的循环进行预定次数，并使H2气体的供给中的处理压力高于HCDS气体的供给中的处理压力，从而能够使在晶圆200的表面形成的Si种层成为Cl浓度低的层。由此，在使Si种层先进行多晶化时，能够增大在Si种层中生长的晶粒的粒径。作为结果，在基于先进行多晶化后的Si种层的结晶结构而使Si膜多晶化时，能够使在Si膜中生长的晶粒的粒径增大。
(b)通过使在Si膜中生长的晶粒的粒径增大，能够将多晶化的Si膜的表面粗糙度(RMS)向变小的方向调整。这可以被认为是，通过使多晶化的Si膜中所含的晶粒的粒径增大，使得多晶化的Si膜的表面的每单位面积中存在的晶粒界(晶界)的密度下降，这作为一个要因而产生影响。需说明的是，“表面粗糙度”表示表面粗糙的程度。“表面粗糙度变小”是指表面平滑的意思。
(c)通过使在Si膜中生长的晶粒的粒径增大，能够将多晶化的Si膜的晶圆200面内方向，即沿面方向上的电阻向降低的方向调整。这可以被认为是，通过使多晶化的Si膜中所含的晶粒的粒径增大，使得多晶化的Si膜的表面的每单位面积中存在的晶粒界的密度下降，这作为一个要因而产生影响。
(d)通过使H2气体的供给中的H2气体的供给流量比HCDS气体的供给中的HCDS气体的供给流量大，能够使在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度降低。由此，能够确实地得到上述(a)～(c)的效果。
(e)通过使H2气体的供给中的H2气体的供给时间比HCDS气体的供给中的HCDS气体的供给时间长，能够使在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度进一步降低。由此，能够更确实地得到上述(a)～(c)的效果
(f)在Si种层的形成中，通过合适地调整处理条件，使在晶圆200上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度，能够进一步降低在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度。此外，能够大幅降低Si种层中的Cl含量(绝对量)。由此，能够更确实地得到上述(a)～(c)的效果。此外，还能够缩短形成Si种层所需时间，提高基板处理的生产率。
此外，通过使在晶圆200上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度，能够分别提高在Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖性(台阶覆盖率)、晶圆面内膜厚均匀性。此外，还能够减小在Si种层上形成的Si膜的表面粗糙度。
(g)通过在进行Si膜的形成之前进行Si种层的形成，能够缩短在晶圆200上形成的Si膜的培养时间(生长延迟)，提高基板处理的生产率。
(h)通过在Si种层的形成之前进行预修整，预先使晶圆200的表面清洁化，从而能够在之后进行的Si种层的形成中促进Si的吸附，高效地形成Si种层。由此，能够提高基板处理的生产率。
此外，通过预先使晶圆200的表面整体清洁化，能够在晶圆200的面内全部区域均匀且连续形成Si种层。作为结果，能够进一步分别提高Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖性、晶圆面内膜厚均匀性。此外，能够进一步减小在Si种层上形成的Si膜的表面粗糙度。
(i)在作为第一气体(第一卤硅烷气体)使用HCDS气体之外的上述卤素系气体时、作为第二气体(含H气体)使用H2气体之外的上述还原性气体时、在作为第三气体(硅烷系气体)使用MS气体之外的上述硅烷系气体时、在作为第四气体(第二卤硅烷气体)使用DCS气体之外的上述卤素系气体时，在使用N2气体之外的非活性气体时，也同样能获得上述的效果。
＜本公开的第二方式＞
接下来，对本公开的第二方式，主要参照图5来进行说明。
如图5、以下所示的基板处理流程，在Si种层的形成中供给HCDS气体时，还可以与HCDS气体一起对晶圆200供给H2气体(HCDS气体+H2气体的供给)。即，在Si种层的形成中，可以将非同时进行HCDS气体+H2气体的供给与H2气体的供给的循环进行预定次数(n次，n为1以上的整数)。
DCS→(HCDS+H2→H2)×n→MS→ANL
根据本方式，也能得到与上述第一方式同样的效果。此外，在HCDS气体+H2气体的供给中，通过与HCDS气体一起供给H2气体，能够使Cl从在晶圆200上形成的核上脱离。由此，能够进一步降低在晶圆200上形成的Si种层的Cl浓度。作为结果，能够更确实地得到第一方式中所述的(a)～(c)的效果。
需说明的是，在HCDS气体+H2气体的供给中，优选使H2气体的供给流量小于其之后进行的H2气体的供给中的H2气体的供给流量，例如，优选设为0.1～0.5slm范围内的流量。通过这样，在HCDS气体+H2气体的供给中，能够避免处理室201内的HCDS气体的分压过度下降，抑制Si种层的形成速率的降低。
＜本公开的第三方式＞
接下来，对本公开的第三方式，主要参照图6来进行说明。
如图6、以下所示的基板处理流程，在实施Si种层的形成之后，实施Si膜的形成之前，还可以进行对晶圆200供给H2气体的步骤(H2退火)。
DCS→(HCDS→H2)×n→H2→MS→ANL
根据本方式，也能得到与上述第一方式同样的效果。此外，通过进行H2退火，能够使Cl进一步从在晶圆200上形成的Si种层脱离，进一步降低该层的Cl浓度。作为结果，能够更确实地得到上述的(a)～(c)的效果。
作为H2退火中的处理条件，可例示：
H2气体供给流量：2～10slm，
N2气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm，
气体供给时间：2～20分钟，
处理温度(第四温度)：600～800℃，
处理压力：1333～13332Pa(10～100Torr)。
需说明的是，如果处理温度小于600℃，则Cl从在晶圆200上形成的Si种层脱离的效果有时会降低。通过使处理温度为600℃以上的温度，能够充分得到Cl从Si种层脱离的效果。
如果处理温度超过800℃，则变更晶圆200的温度所需时间有时会延长，影响基板处理的生产量，即，基板处理的生产率。通过使处理温度为800℃以下的温度，能够抑制变更晶圆200的温度所需时间的増加，降低对基板处理的生产量，即，基板处理的生产率的影响。
此外，如果处理压力小于1333Pa(10Torr)，则在晶圆200上形成的Si种层中所含的Si容易迁移，Si会发生凝聚等，会有Si种层的晶圆面内的Si密度变得不均匀的情形。此外，还会有Si种层成为不连续层的情形。作为结果，在Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖性、晶圆面内膜厚均匀性有时会降低。此外，在Si种层上形成的Si膜的表面粗糙度有时会变大。通过使处理压力为1333Pa以上的压力，能够抑制在晶圆200上形成的Si种层中所含的Si的迁移。作为结果，能够分别避免在Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖性的变差、晶圆面内膜厚均匀性的下降、表面粗糙度的増加。
如果处理压力超过13332Pa(100Torr)，则改变处理室201内的压力所需时间有时会延长，影响基板处理的生产量，即，基板处理的生产率。通过使处理压力为13332Pa以下的压力，能够抑制改变处理室201内的压力所需时间的増加，能够降低对基板处理的生产量，即，基板处理的生产率的影响。
优选使H2退火中的处理温度(第四温度)比Si种层的形成中的处理温度(第二温度)高。通过这样，能够促进Cl从在晶圆200上形成的Si种层脱离。作为结果，能够更确实地得到上述的(a)～(c)的效果。
此外，优选使H2退火中的处理温度(第四温度)比Si膜的形成中的处理温度(第三温度)高。通过这样，能够更加促进Cl从在晶圆200上形成的Si种层脱离。作为结果，能够更确实地得到上述的(a)～(c)的效果。
此外，优选使H2退火中的处理压力比HCDS气体的供给中的处理压力高。通过这样，能够抑制在晶圆200上形成的Si种层中所含的Si的迁移，作为结果，能够抑制在Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖性、晶圆面内膜厚均匀性的下降。此外，能够抑制在Si种层上形成的Si膜的表面粗糙度的增大。
作为第二气体(含H气体)，除了H2气体之外，还可以使用D2气体等还原性气体。
＜本公开的其他方式＞
以上，对本公开的各种方式进行具体说明。但是，本公开不限于上述方式，在不脱离其要旨的范围内可以进行各种变更。
上述方式中，对于从Si种层的形成至退火为止的一系列步骤在同一处理室201内(原位)进行的例子进行了说明。但是，本公开不限于这样的方式。例如，可以将从Si种层的形成至Si膜的形成为止的一系列步骤在同一处理室内进行，然后，将退火在其他处理室内(非原位)进行。这种情况下，也能得到与上述方式中的效果同样的效果。
另外，例如，在Si膜的形成和退火之间，可以进行形成Si膜以外的膜(氧化硅膜、氮化硅膜等)的其他步骤(其他成膜)。这种情况下，从Si种层的形成至退火为止的一系列步骤，即，包括其他成膜的一系列步骤可以在同一处理室(第一处理室)内进行。此外，也可以是从Si种层的形成至Si膜的形成为止的一系列步骤在同一处理室(第一处理室)内进行，从其他成膜至退火为止的一系列步骤在其他处理室(第二处理室)内进行。此外，也可以是从Si种层的形成至Si膜的形成为止的一系列步骤在同一处理室(第一处理室)内进行，其他成膜在其他处理室(第二处理室)内，退火进一步在其他处理室(第三处理室)内或第一处理室内进行。制作这些情形下，也能得到与上述方式中的效果同样的效果。
上述的各种情形中，如果一系列步骤原位进行，在中途，晶圆200不会被暴露于大气，能够将晶圆200始终置于真空下来进行处理，能够进行稳定的基板处理。此外，如果一部分步骤非原位进行，可以将各自处理室内的温度预先设定为例如各步骤中的处理温度或接近其的温度，能够缩短温度调整所需时间，提高生产效率。
上述方式中，以喷嘴249a～249c相邻(接近)设置为例进行了说明，但本公开不限于这样的方式。例如，喷嘴249a,249c可以设置在反应管203的内壁与晶圆200之间的俯视时为圆环状的空间中的与喷嘴249b分开的位置。这种情形下，也能得到与上述方式中的效果同样的效果。
基板处理中所使用的配方优选对应于处理内容分别准备，经由电信线路、外部存储装置123存储于存储装置121c内。然后，在开始处理时，优选CPU121a对应于基板处理的内容从存储在存储装置121c内的多个配方中适宜选择合适的配方。由此，能够在1台基板处理装置中再现性良好地形成各种膜种、组成比、膜质、膜厚的膜。此外，能够降低操作者的负担，避免操作失误，快速开始处理。
上述配方不限于新制作的情形，例如，也可以通过改变在基板处理装置中已经安装的现有配方来准备。在变更配方时，可以将变更后的配方经由电信线路、记录该配方的记录介质安装到基板处理装置中。此外，还可以操作现有基板处理装置所具备的输入输出装置122，直接变更在基板处理装置中已经安装的现有配方。
上述方式中，对使用一次性处理多枚基板的批量式的基板处理装置形成膜的例子进行了说明。本公开不限于上述方式，例如，在使用一次处理1枚或数枚基板的单片式的基板处理装置形成膜时，也能适合使用。此外，上述方式中，对使用具有热壁型处理炉的基板处理装置形成膜的例子进行了说明。本公开不限于上述方式，在使用具有冷壁型处理炉的基板处理装置形成膜时，也能适合使用。
在使用这些基板处理装置的情形下，也能够以与上述方式、变形例同样的流程、处理条件进行成膜，得到与这些同样的效果。
此外，上述方式、变形例等也可以适当组合来使用。这时的处理过程、处理条件可以与例如上述方式的处理过程、处理条件相同。
实施例
使用图1所示的基板处理装置，按照如下所示的基板处理流程进行在晶圆上形成Si种层，在Si种层上形成Si膜的处理，制作5种评价样品(以下，样品)。如下所示的基板处理流程的各步骤中的处理条件是上述各方式中记载的各步骤中的处理条件范围内的预定条件，对于样品1～5设为共同的条件。需说明的是，样品1～4中，使在晶圆上形成的Si种层的厚度是1个原子层以上的厚度
Figure BDA0002688048580000221
此外，样品5中，使在晶圆上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度(小于
Figure BDA0002688048580000222
)。
样品1：DCS→HCDS×n→MS→ANL
样品2：DCS→(HCDS→H2)×n→MS→ANL
样品3：DCS→(HCDS+H2→H2)×n→MS→ANL
样品4：DCS→(HCDS→H2)×n→H2→MS→ANL
样品5：DCS→(HCDS→H2)×n→MS→ANL
然后，分别测定样品1～5中的Si种层的Cl浓度(at/cm3)和样品1～5中的Si膜的晶粒的平均粒径(μm)、台阶覆盖率(％)、膜密度(g/cm3)。结果示于图7。
由图7可知，样品2～5中的Si种层的Cl浓度比样品1中的Si种层的Cl浓度低。即，在通过进行预定次数的HCDS气体的供给来形成Si种层时，与HCDS气体的供给非同时地进行H2气体的供给的情形与未进行H2气体的供给的情形相比，能够降低Si种层的Cl浓度。
此外，由图7可知，样品3中的Si种层的Cl浓度比样品2中的Si种层的Cl浓度低。即，在Si种层的形成中供给HCDS气体时，与HCDS气体一起对晶圆供给H2气体的情形与未与HCDS气体一起供给H2气体的情形相比，能够降低Si种层的Cl浓度。
此外，由图7可知，样品3中的Si膜的晶粒的平均粒径比样品2中的Si膜的晶粒的平均粒径大。即，在Si种层的形成中供给HCDS气体时，与HCDS气体一起对晶圆供给H2气体的情形与未与HCDS气体一起供给H2气体的情形相比，能够增大Si膜中的晶粒的平均粒径。这可以被认为是因为，由于Si种层中的上述Cl浓度的不同，先进行了多晶化的样品3中的Si种层的晶粒的平均粒径比先进行了多晶化的样品2中的Si种层的晶粒的平均粒径大。
此外，由图7可知，样品4中的Si种层的Cl浓度比样品2中的Si种层的Cl浓度低。即，在Si种层的形成后进行H2退火的情形与在Si种层的形成后未进行H2退火的情形相比，能够降低Si种层的Cl浓度。
进而可知，样品4中的Si种层的Cl浓度比样品3中的Si种层的Cl浓度低。即，可知在Si种层的形成后通过进行H2退火而得到的降低Cl浓度的效果比在Si种层的形成中供给HCDS气体时与HCDS气体一起对晶圆供给H2气体时的效果大。
此外，由图7可知，样品5中的Si种层的Cl浓度比样品2中的Si种层的Cl浓度低。即，晶圆上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度的情形与在晶圆上形成的Si种层的厚度为1个原子层以上的厚度的情形相比，能够降低Si种层的Cl浓度。
进而可知，样品5中的Si种层的Cl浓度比样品3、4中的Si种层的Cl浓度低。即，可知，与在Si种层的形成中供给HCDS气体时与HCDS气体一起对晶圆供给H2气体的情形(样品3)相比，此外，与Si种层的形成后进行H2退火的情形(样品4)相比，因Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度而导致的降低Cl浓度的效果更大。
此外，由图7可知，样品5中的Si膜的晶粒的平均粒径比样品2、3中的各Si膜的晶粒的平均粒径大。这可以被认为是因为，由于Si种层中的上述Cl浓度的不同，先进行了多晶化的样品5中的Si种层的晶粒的平均粒径大于先进行了多晶化的样品2、3中的各Si种层的晶粒的平均粒径。
此外，由图7可知，样品5中的Si膜的台阶覆盖率比样品2中的Si膜的台阶覆盖率更好。即，可知通过使在晶圆上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度，能够提高在Si种层上形成的Si膜的台阶覆盖率。
此外，由图7可知，样品5中的Si膜的膜密度比样品2中的Si膜的膜密度高。即，可知通过使在晶圆上形成的Si种层的厚度为小于1个原子层的厚度，能够提高Si种层上形成的Si膜的膜密度。

Claims (20)

1.一种半导体装置的制造方法，具有：
(a)通过将非同时进行(a1)对基板供给含有卤素和硅的第一气体的工序和(a2)对所述基板供给含有氢的第二气体的工序的循环进行预定次数，在所述基板上形成硅种层的工序，和
(b)通过对所述基板供给含有硅的第三气体，在所述硅种层上形成含硅膜的工序；
并且，使在(a2)中存在所述基板的空间的压力比在(a1)中存在所述基板的空间的压力高。
2.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，使在(a2)中的所述第二气体的供给流量比在(a1)中的所述第一气体的供给流量大。
3.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a2)中的所述第二气体的供给时间比在(a1)中的所述第一气体的供给时间长。
4.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a)中的处理温度为350℃以上450℃以下。
5.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a)中的处理温度为350℃以上400℃以下。
6.如权利要求4所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a1)中存在所述基板的空间的压力为667Pa以上1200Pa以下。
7.如权利要求4所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a2)中存在所述基板的空间的压力为1333Pa以上13332Pa以下。
8.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a)中形成的所述硅种层的厚度为小于1个原子层的厚度。
9.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a1)中，与所述第一气体一起对所述基板供给所述第二气体。
10.如权利要求9所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(a1)中的所述第二气体的供给流量比在(a2)中的所述第二气体的供给流量小。
11.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
进一步具有(c)在实施(a)之后、实施(b)之前，对所述基板供给所述第二气体的工序。
12.如权利要求11所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(c)中的处理温度比在(a)中的处理温度高。
13.如权利要求11所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(c)中的处理温度比在(b)中的处理温度高。
14.如权利要求11所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(c)中存在所述基板的空间的压力比在(a1)中存在所述基板的空间的压力高。
15.如权利要求11所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(c)中的处理温度为600℃以上850℃以下。
16.如权利要求15所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(c)中存在所述基板的空间的压力为1333Pa以上13332Pa以下。
17.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
进一步具有(d)在实施(a)之前，对所述基板供给含有卤素和硅的第四气体的工序。
18.如权利要求17所述的半导体装置的制造方法，其中，
使在(d)中的所述第四气体的供给时间比在(a1)中的所述第一气体的供给时间长。
19.一种基板处理装置，具有：
处理基板的处理室，
第一气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有卤素和硅的第一气体，
第二气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有氢的第二气体，
第三气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有硅的第三气体，
压力调整器，其调整所述处理室内的压力，和
控制部，所述控制部构成为能够控制所述第一气体供给系统、所述第二气体供给系统、所述第三气体供给系统和所述压力调整器，以在所述处理室内进行下述(a)和(b)的处理：(a)通过将非同时进行(a1)对基板供给所述第一气体的处理和(a2)对所述基板供给所述第二气体的处理的循环进行预定次数，在所述基板上形成硅种层的处理，(b)通过对所述基板供给所述第三气体，在所述硅种层上形成含硅膜的处理；并使在供给所述第二气体的处理中存在所述基板的空间的压力比在供给所述第一气体的处理中存在所述基板的空间的压力高。
20.一种计算机可读的记录介质，其记录有通过计算机使基板处理装置执行如下过程的程序：
在所述基板处理装置中，
(a)通过将非同时进行(a1)对基板供给含有卤素和硅的第一气体的过程和(a2)对所述基板供给含有氢的第二气体的过程的循环进行预定次数，在所述基板上形成硅种层的过程，
(b)通过对所述基板供给含有硅的第三气体，在所述硅种层上形成含硅膜的过程，以及
使在(a2)中存在所述基板的空间的压力比在(a1)中存在所述基板的空间的压力高的过程。
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