CN112687931A - 一种便携式直接碳发电装置及其发电方法 - Google Patents

一种便携式直接碳发电装置及其发电方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种便携式直接碳发电装置及其发电方法，包括燃料仓、阳极侧集电层、一个或多个单电池、阴极侧集电层、导气管、导线和碳燃料，单电池位于燃料仓中，燃料仓内放置碳燃料，导线与单电池连接；每个单电池由阳极层、电解质层、阴极层依次由外至内集成，阳极层包括阳极支撑层和阳极活性层，阴极层暴露于空气之中，阳极侧集电层位于阳极支撑层的外侧，阴极侧集电层位于阴极层内侧。本发明的直接碳发电装置，具有更好的抗热震性能，便于迅速到达目标运行温度；通管式设计使得阴极侧直接采用对流空气，进一步增强了气体的传质，从而提高了该直接碳发电装置的阳极支撑型直接碳燃料电池的电化学性能。

Description

一种便携式直接碳发电装置及其发电方法
技术领域
本发明属于燃料电池技术领域和便携式电源技术领域，具体涉及一种便携式直接碳发电装置及其发电方法。
背景技术
我国火力发电占总发电量约65％，主要是燃碳，带来的环境问题急切需要改进。直接碳燃料电池(DCFC)能够将固体碳的化学能连续、高效、直接地转化为电能，被国际能源署列为21世纪最具发展前景的煤炭利用技术之一。固体氧化物电解质型直接碳燃料电池(SO-DCFC)因不存在电解质消耗、失活、腐蚀、泄露、碳燃料颗粒及灰分污染等缺点而倍受关注。
随着时代的发展，人们对电能的需要越来越多，随之安全、易携带、高容量、快响应、适应恶劣环境启动的便携式发电的需求越来越迫切。碳燃料作为固体燃料，在运输和携带过程中避免了气体燃料的易燃易爆等安全隐患，同时，易于携带；因此，SO-DCFC是便携式电源的一个有前景的发电形式。
中国科学院上海硅酸盐研究所刘仁柱、王绍荣等人于2009年申请了专利“一种固体电解质直接碳燃料电池”，公开号为CN101540411；该发明介绍了一种固体氧化物电解质的DCFC；其电池以阳极(燃料极)作为支撑体，在其外侧依次浸渍电解质层、阴极层后共烧而成。该发明设计是以燃料极作为支撑层，这就给燃料催化层的制备增加了难度，且燃料极的多样性受到了限制；此外，燃料通过电池运行后再进行灌装，燃料供应量少，且不易操作和不能实现燃料的连续供给，不利于商业化运用。此后，周娟、叶晓峰等人于2011年申请了专利“一种阴极支撑型直接碳燃料电池”，公开号为CN102290589A，以阴极为支撑体，阳极侧在外，解决了碳燃料的连续供给等问题。但该发明在阴极侧气体供应上不够灵活高效，且由于阴极本身材料结构的限制，强度上存在不足，因此，无法实现高的抗热震性能，即无法极快速的升温。
发明内容
本发明的目的是提供一种可实现快速启动、燃料易连续供给，且具有优异的电化学性能的通管式微管结构的便携式直接碳发电装置及其发电方法，以满足SO-DCFC对安全、易携带、高容量、快响应、适应恶劣环境启动等要求。
为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：
一种便携式直接碳发电装置，包括燃料仓、阳极侧集电层、一个或多个单电池、阴极侧集电层、导气管、导线和碳燃料，所述单电池位于所述燃料仓中，所述燃料仓内放置所述碳燃料，所述导线与单电池连接，当所述单电池数量为多个时，多个单电池串联或并联设置；
每个所述单电池由阳极层、电解质层、阴极层依次由外至内集成，所述阳极层包括阳极支撑层和阳极活性层，所述的阴极层暴露于空气之中，所述导气管的一端位于所述燃料仓内、另一端位于所述燃料仓外，所述阳极侧集电层位于阳极支撑层的外侧，所述阴极侧集电层位于阴极层内侧。
进一步地，所述燃料仓包括陶瓷外壳，所述碳燃料位于所述陶瓷外壳与单电池围成的空间内。
进一步地，所述单电池的外径小于等于5mm。
进一步地，所述单电池为两端开口的通管式结构。
进一步地，所述的碳燃料为石墨、原煤来源的精煤或焦炭、石油化工来源的碳黑或石油焦炭、生物质来源的碳或木炭中的至少一种与催化剂组成的混合物。
进一步地，所述的阳极层包括：氧化镍(NiO)、氧化铈(CeO2)、氧化铜(CuO)、氧化钇掺杂的钛酸锶(YST)、氧化钪掺杂的钛酸锶(SST)、氧化锶掺杂的铬锰酸镧(LSCM)、钼铁酸锶(SFM)中的至少一种与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的至少一种。
进一步地，所述的电解质层包括：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)、钇掺杂的铈锆酸钡(BCZY)中的至少一种。
进一步地，所述的阴极层包括：氧化锶掺杂的锰酸镧(LSM)、氧化锶掺杂的钴酸镧(LSC)、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧(LSCF)中的一种或二种以上与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的至少一种。
进一步地，所述的单电池是通过浸渍法、浇铸法、挤出法或喷涂法制备得到。
进一步地，所述的电池为微管式结构，所述的电池为通管式结构。
根据上述的便携式直接碳发电装置的发电方法，包括以下步骤：
步骤一：在燃料仓(1)中产生CO2：燃料仓中少量的空气与碳燃料产生CO2，和/或从阴极层传导到阳极层的O2-生成少量的O2，O2与C发生反应生成CO2和CO；
步骤二：碳燃料重整反应：所述CO2又再与C发生反应生成CO；
步骤三：持续发电：CO发生电化学反应产生电，与此同时，产生更多的CO2，CO2又再与C发生反应生成CO，电化学反应量急剧增多，若有多余的CO2则通过所述导气管排出，单电池产生的电通过阳极侧集电层和阴极侧集电层收集，再经导线引出，若碳燃料用尽，则通过所述导气管添加。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
(1)直接以固体碳作燃料，无需外接气化重整装置，具有结构简单，能量效率高等优点；
(2)可实现燃料的连续供给，且添加操作方便易行；
(3)因为是微管式结构，抗热震性能好，可实现极快速启动；
(4)因为是通管式结构，可实现阴极侧空气对流，从而产生高的电化学性能；
(5)因为本发明的电池为全固态结构，包括燃料，因此安全系数极高。
附图说明
图1为本发明便携式直接碳发电装置的结构示意图。
图2为实施例1制备的便携式直接碳发电装置的恒压放电性能曲线。
图3为实施例1制备的便携式直接碳发电装置的不同时间后的电化学性能曲线。
图4为实施例1制备的便携式直接碳发电装置的不同时间后的阻抗谱图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步详细、完整地说明。
一种便携式直接碳发电装置，包括燃料仓1、阳极侧集电层4、一个或多个单电池2、阴极侧集电层5、导气管6、导线3和碳燃料7，所述单电池2位于所述燃料仓1中，所述燃料仓1内放置所述碳燃料7，所述导线3与单电池2连接，当所述单电池2数量为多个时，多个单电池2串联或并联设置；
每个所述单电池2由阳极层20、电解质层、阴极层21依次由外至内集成，所述阳极层20包括阳极支撑层和阳极活性层，所述的阴极层21暴露于空气之中，所述导气管6的一端位于所述燃料仓1内、另一端位于所述燃料仓1外，所述阳极侧集电层4位于阳极支撑层的外侧，所述阴极侧集电层5位于阴极层21内侧。
优选地，所述燃料仓1包括陶瓷外壳10，所述碳燃料7位于所述陶瓷外壳10与单电池2围成的空间内。
优选地，所述单电池2的外径小于等于5mm。
优选地，所述单电池2为两端开口的通管式结构。
优选地，所述的碳燃料为石墨、原煤来源的精煤或焦炭、石油化工来源的碳黑或石油焦炭、生物质来源的碳或木炭中的至少一种与催化剂组成的混合物。
实施例1
采用浇铸成型法制备阳极支撑型微管直接碳燃料电池，其中：阳极支撑层材料为NiO/YSZ(二者质量比为5/5)的复合材料，阳极活性层为NiO/YSZ(二者质量比为4/6)的复合材料，电解质层的材料为YSZ，阴极活性层的材料为LSM-YSZ的复合材料；制备过程包括：
(1)向各功能层材料粉体中加入有机溶剂、分散剂、造孔剂、粘结剂、增塑剂球磨混合，得到各功能层浆料，并对浆料进行抽真空处理；
(2)将阳极浆料倒入模具，干燥后脱离模具，得到阳极支撑体，预烧处理后，浸渍阳极活性层、电解质层，经共烧结后得到半电池，再在微管内侧刷制阴极层，煅烧处理后，得到单电池；
(3)将阴极侧电流收集材料包裹在多孔陶瓷管上，一起塞入到上述单电池中，完成阴极的电流收集功能；
(4)在预先加工好的燃料舱，用阳极侧集电材料包裹上述已经具备阴极电流收集功能的通管式微型单电池的阳极侧(外侧)，一起装入到燃料舱中，密封底部后，装入碳燃料，完成单电池的组装；
(5)将组装好的单电池加热到运行温度，通入N2驱赶燃料仓中的空气，然后通入H2还原阳极，或者直接通入预先混合好催化剂的碳粉以及带有一定水蒸汽的N2，待单电池开路电压达到预订值后表明还原完成；
(6)在还原完成的单电池中通入预先混合好催化剂的碳粉作为燃料，即可进行直接碳燃料电池(DCFC)的运行。
本实施例所制备的单电池壁厚约0.6～1mm，外径约5mm，长度约8cm，阴极面积为5cm2；燃料为石墨；阴极暴露于空气；阳极侧集电层材料为镍毡；阴极侧集电层材料为银网。
本发明发电装置的发电过程和原理为：步骤一：在燃料仓1中产生CO2：燃料仓1中少量的空气与碳燃料7产生CO2，和/或从阴极层21传导到阳极层20的O2-生成少量的O2，O2与C发生反应生成CO2和CO；
步骤二：碳燃料重整反应：所述CO2又再与C发生反应生成CO；
步骤三：持续发电：CO发生电化学反应产生电，与此同时，产生更多的CO2，CO2又再与C发生反应生成CO，电化学反应量急剧增多，若有多余的CO2则通过所述导气管6排出，单电池2产生的电通过阳极侧集电层4和阴极侧集电层5收集，再经导线3引出，若碳燃料7用尽，则通过所述导气管6添加。
图2为本实施例所制备的发电装置的恒压放电性能曲线，图中左边的曲线的放电电压为0.6V，右边的曲线的放电电压为0.5V，由图2可知：发电装置运行起初的两小时中，能稳定输出电能。
图3为实施例制备的发电装置的不同时间后的电化学性能曲线，由图3可见：电池的开路电压均在0.6V以上，运且性能相对稳定。
图4为实施例1制备的发电装置的不同时间后的阻抗谱图。
有必要在此指出的是：以上实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种便携式直接碳发电装置，其特征在于：包括燃料仓(1)、阳极侧集电层(4)、一个或多个单电池(2)、阴极侧集电层(5)、导气管(6)、导线(3)和碳燃料(7)，所述单电池(2)位于所述燃料仓(1)中，所述燃料仓(1)内放置所述碳燃料(7)，所述导线(3)与单电池(2)连接，当所述单电池(2)数量为多个时，多个单电池(2)串联或并联设置；
每个所述单电池(2)由阳极层(20)、电解质层、阴极层(21)依次由外至内集成，所述阳极层(20)包括阳极支撑层和阳极活性层，所述的阴极层(21)暴露于空气之中，所述导气管(6)的一端位于所述燃料仓(1)内、另一端位于所述燃料仓(1)外，所述阳极侧集电层(4)位于阳极支撑层的外侧，所述阴极侧集电层(5)位于阴极层(21)内侧。
2.根据权利要求1所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述燃料仓(1)包括陶瓷外壳(10)，所述碳燃料(7)位于所述陶瓷外壳(10)与单电池(2)围成的空间内。
3.根据权利要求1所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述单电池(2)的外径小于等于5mm。
4.根据权利要求1所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述单电池(2)为两端开口的通管式结构。
5.根据权利要求1所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述的碳燃料为石墨、原煤来源的精煤或焦炭、石油化工来源的碳黑或石油焦炭、生物质来源的碳或木炭中的至少一种与催化剂组成的混合物。
6.根据权利要求1-5任一项所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述的阳极层(20)包括：氧化镍(NiO)、氧化铈(CeO2)、氧化铜(CuO)、氧化钇掺杂的钛酸锶(YST)、氧化钪掺杂的钛酸锶(SST)、氧化锶掺杂的铬锰酸镧(LSCM)、钼铁酸锶(SFM)中的至少一种与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的至少一种。
7.根据权利要求1-5任一项所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述的电解质层包括：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)、钇掺杂的铈锆酸钡(BCZY)中的至少一种。
8.根据权利要求1-5任一项所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述的阴极层(21)包括：氧化锶掺杂的锰酸镧(LSM)、氧化锶掺杂的钴酸镧(LSC)、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧(LSCF)中的一种或二种以上与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的至少一种。
9.根据权利要求1-5任一项所述的便携式直接碳发电装置，其特征在于：所述的单电池(2)是通过浸渍法、浇铸法、挤出法或喷涂法制备得到。
10.根据权利要求1-9任一项所述的便携式直接碳发电装置的发电方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一：在燃料仓(1)中产生CO2：燃料仓(1)中少量的空气与碳燃料(7)产生CO2，和/或从阴极层(21)传导到阳极层(20)的O2-生成少量的O2，O2与C发生反应生成CO2和CO；
步骤二：碳燃料重整反应：所述CO2又再与C发生反应生成CO；
步骤三：持续发电：CO发生电化学反应产生电，与此同时，产生更多的CO2，CO2又再与C发生反应生成CO，电化学反应量急剧增多，若有多余的CO2则通过所述导气管(6)排出，单电池(2)产生的电通过阳极侧集电层(4)和阴极侧集电层(5)收集，再经导线(3)引出，若碳燃料(7)用尽，则通过所述导气管(6)添加。
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