CN110265688A - 一种固体氧化物氨燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种固体氧化物氨燃料电池，包括壳体，还包括，供氨气管，燃料电池部件和空气通道。本发明在供氨气管内放入氨分解催化剂，氨气在氨分解催化剂层分解吸热，产生3:1的氢氮混合气，在较低温度下具有更好的电化学性能。本发明燃料气体及空气发生电化学反应后放热，同时尾气经过补燃后放热，在去除尾气中剩余的氨气同时，预热待反应的氨气和空气，促进电化学反应，实现温度的自维持，无需外热源，仅通过换热即可保证电池的稳定运行。

Description

一种固体氧化物氨燃料电池
技术领域
本发明涉及固体燃料电池技术领域，具体涉及一种固体氧化物氨燃料电池。
背景技术
固体氧化物氨燃料电池(SOFC)是一种全新的固态能量转换装置，通过高温电化学反应，将储存在燃料中的化学能转换为电能，其具有高效率、无污染、全固态结构和对多种燃料气体的广泛适应性等特点；同时，与风能、太阳能等可再生能源相比，固体氧化物氨燃料电池不受地域环境的限制，具有更强的可靠性和适应性。
固体氧化物氨燃料电池如今主要研究方向有平板式和管式两种，其中平板式固体氧化物氨燃料电池体积功率密度较高，适合作为大型分布式电站，而管式固体氧化物氨燃料电池具有启动时间快及抗热震性能好的优点，适合作为便携式电源。
氨气是固体氧化物氨燃料电池的可选燃料之一，其含氢量可达17.6wt％，具有易液化、能量密度高、无碳排放、安全性高、燃料成本低等优势，仅需2MPa即可将氨液化为体积能量密度高达13MJ·L-1的液体，高出压缩储氢3～4倍。现有技术中氨气仅依靠阳极Ni-离子导体电极催化分解，在600℃以下其氨分解活性显著下降，电化学性能降低，从而使得发电效率降低。
发明内容
因此，本发明要解决的技术问题在于克服现有技术中氨气在600℃以下分解性能显著下降，电化学性能降低的缺陷，从而提供一种管式固体氧化物氨燃料电池。
本发明采用如下技术方案：
本发明提供一种固体氧化物氨燃料电池，包括壳体，还包括：
供氨气管，沿所述壳体的轴向方向设置于所述壳体内，所述供氨气管内填充氨分解催化剂以形成氨分解催化剂层；
燃料电池部件，包括具有开口端的电池本体，所述电池本体具有适于所述供氨气管从所述开口端插入所述电池本体内部的内腔，沿远离所述内腔的方向上，所述电池本体依次包括阳极层、电解质层和阴极层，以使氨气从所述供氨气管的出口端进入所述内腔并与所述阳极层接触；
空气通道，设置于所述壳体内，以向所述壳体内供空气并使空气与所述阴极层接触。
优选地，所述供氨气管的出口端靠近所述内腔的底部设置；
所述空气通道靠近所述壳体内壁设置，且所述空气通道的出气口设置于所述壳体底部，以使空气在上升过程中与所述阴极层接触；
所述电池本体的形状为管状。
优选地，所述固体氧化物氨燃料电池为阳极支撑型，所述阳极支撑型中电解质层厚度为10-30μm；阳极层厚度为300-1000μm；所述阴极层厚度为10-50μm；
或者，所述固体氧化物氨燃料电池为电解质支撑型，所述电解质支撑型中电解质层厚度为300-1000μm；阳极层厚度为10-50μm；所述阴极层厚度为10-50μm。
优选地，所述壳体内部设置水平隔板，以将所述壳体内部自上而下分割为燃烧室和反应室，所述水平隔板上开设若干可供所述反应室内的尾气进入所述燃烧室的通孔，所述燃烧室内设置燃烧器，用于燃烧外加燃料和/所述尾气中的可燃成分。
优选地，所述燃料电池部件设置于所述反应室内；
所述供氨气管贯穿所述水平隔板，依次包括位于所述反应室内的第一供氨气管和位于所述燃烧室内的第二供氨气管。
优选地，所述第一供氨气管填充满氨分解催化剂以形成第一氨分解催化剂层；
所述第二供氨气管填充氨分解催化剂以形成第二氨分解催化剂层，所述第二氨分解催化剂层靠近所述第一氨分解催化剂层且所述第二氨分解催化剂层的厚度小于所述第二供氨气管的长度。
优选地，所述供氨气管的出口端与所述内腔底部存在间隙；
所述供氨气管的外壁与所述电池本体内壁存在间隙；
所述空气通道的外壁与所述电池本体外壁存在间隙。
优选地，所述空气通道的出气口与所述电池本体的底端相对设置，以使从所述空气通道的出气口出来的空气流向所述电池本体的底端并分流。
本发明氨分解催化剂主体为Ru基、Ni基催化剂，载体包括并不限于碳载体、钙钛矿、稀土金属氧化物和水滑石。燃烧器为催化剂燃烧器或多孔介质燃烧器。
本发明总反应方程式：2NH3+3/2O2＝N2+3H2O，根据电解质的不同，阴阳极半反应不同。
若使用氧离子导体作为电解质层，电解质层材料包括并不限于YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)、ScSZ(氧化钪稳定的氧化锆)、GDC(钆掺杂的氧化铈)、SDC(锶掺杂的氧化铈)或LSGM(锶和镁掺杂的镓酸镧)中的一种，具体半反应为：
阳极：2NH3+3O2-＝N2+3H2O+6e-
阴极：3/2O2+6e-＝3O2-；
阳极层材料为Ni和氧离子导体电解质层所使用的材料混合而成的材料，阴极层材料是由第一材料和第二材料混合的导体材料：第一材料包括但不限于LSM(镧锶锰)或LSCF(镧锶钴铁)中的一种，第二材料为氧离子导体电解质层所使用的材料。
若使用质子导体作为电解质层，电解质层材料包括并不限于铈酸钡或锆酸钡基钙钛矿材料(锆和钇掺杂铈酸钡、锆钇镱掺杂的铈酸钡、钇掺杂锆酸钡)，具体半反应为：
阳极：2NH3＝N2+6H++6e-
阴极：3/2O2+6e-+6H+＝3H2O；
阳极层材料为Ni和质子导体电解质层所述使用的材料混合而成的材料，阴极层材料包括但不限于BSCF(钡锶钴铁)、LSCF(镧锶钴铁)、PSCF(镨锶钴铁)、SSC(钐锶钴)、LSN(镧锶镍)、PSN(镨锶镍)或PBC(镨钡钴)中的一种。
本发明供氨气管的材料为铜，便于热量的传递。
本发明壳体外壁为保温材料。
本发明具有如下优点：
1.本发明在供氨气管内放入氨分解催化剂，氨气在氨分解催化剂层分解吸热，产生3:1的氢氮混合气，氢气在阳极进行反应时，和纯粹的氨气相比反应更容易进行，尤其在较低温度(<600℃)下具有更好的电化学性能。
2.本发明燃料气体及空气在反应室内发生电化学反应后放热，预热供氨气管内的氨气以及空气通道内的空气，实现温度的自维持，减少热能的损耗和浪费。
3.本发明反应室内的尾气经过水平隔板进入燃烧室后，在燃烧室内的燃烧器处补燃放热，去除尾气中剩余的氨气，同时也可以预热供氨气管内的氨气和空气通道内的空气，进一步减少热能损耗，使得反应无需外热源，仅通过换热即可保证电池的稳定运行。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的实施例1中提供的一种固体氧化物氨燃料电池的结构示意图；
图2为本发明的实施例2中提供的一种固体氧化物氨燃料电池的结构示意图；
图3为本发明的实施例1提供的固体氧化物氨燃料电池和对比例的性能曲线图。
附图标记说明：
1-燃料电池部件；2-壳体；3-供氨气管；4-氨分解催化剂层；
11-电解质层；12-阳极层；13-阴极层；14-内腔；
21-空气通道；22-燃烧室；23-反应室；24-燃烧器；25-水平隔板；
31-第一供氨气管；32-第二供氨气管；
41-第一氨分解催化剂层；42-第二氨分解催化剂层。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
实施例1
本实施例提供一种固体氧化物氨燃料电池，结构如图1所示，
包括壳体2；
供氨气管3，沿所述壳体2的轴向方向设置于所述壳体2内，所述供氨气管3内填充氨分解催化剂以形成氨分解催化剂层4；
燃料电池部件1，包括具有开口端的管状电池本体，所述电池本体具有适于所述供氨气管3从所述开口端插入所述电池本体内部的内腔14，沿远离所述内腔14的方向上，所述电池本体依次包括阳极层12、电解质层11和阴极层13，以使氨气从所述供氨气管3的出口端进入所述内腔14并与所述阳极层12接触；
空气通道21，设置于所述壳体2内，以向所述壳体2内供空气并使空气与所述阴极层13接触。
本实施例使用阳极支撑型，其中电解质层11厚度为15μm，阳极层12厚度为700μm，阴极层13厚度为20μm；氨分解催化剂层4材料为Ru单质，载体为氧化铝；电解质层11材料为氧离子导体电解质，具体为YSZ，阳极层12材料为：Ni-YSZ，阴极层13材料为：LSM-YSZ。
供氨气管3的出口端靠近所述内腔14的底部设置；
空气通道21靠近所述壳体2内壁设置，且所述空气通道21的出气口设置于所述壳体2底部，以使空气在上升过程中与所述阴极层13接触。
壳体2内部设置水平隔板25，以将所述壳体2内部自上而下分割为燃烧室22和反应室23，所述水平隔板25上开设若干可供所述反应室23内的尾气进入所述燃烧室22的通孔，所述燃烧室22内设置燃烧器24，用于燃烧外加燃料和/所述尾气中的可燃成分。
燃料电池部件1设置于所述反应室23内；
所述供氨气管3贯穿所述水平隔板25，依次包括位于所述反应室23内的第一供氨气管31和位于所述燃烧室22内的第二供氨气管32。
第一供氨气管31填充满氨分解催化剂4以形成第一氨分解催化剂层41；
第二供氨气管32填充氨分解催化剂4以形成第二氨分解催化剂层42，所述第二氨分解催化剂层42靠近所述第一氨分解催化剂层41且所述第二氨分解催化剂层42的厚度小于所述第二供氨气管32的长度。
所述供氨气管3的出口端与所述内腔14底部存在间隙；所述供氨气管3的外壁与阳极层12间隙；所述空气通道的外壁与阴极层13存在间隙。所述空气通道21的出气口与所述电池本体的底端相对设置，以使从所述空气通道21的出气口出来的空气流向所述电池本体的底端并分流。
实施例2
本实施例提供一种固体氧化物氨燃料电池，和实施例1不同之处在于使用的电解质层为质子导体电解质，结构如图2所示，
包括壳体2；
供氨气管3，沿所述壳体2的轴向方向设置于所述壳体2内，所述供氨气管3内填充氨分解催化剂以形成氨分解催化剂层4；
燃料电池部件1，包括具有开口端的管状电池本体，所述电池本体具有适于所述供氨气管3从所述开口端插入所述电池本体内部的内腔14，沿远离所述内腔14的方向上，所述电池本体依次包括阳极层12、电解质层11和阴极层13，以使氨气从所述供氨气管3的出口端进入所述内腔14并与所述阳极层12接触；
空气通道21，设置于所述壳体2内，以向所述壳体2内供空气并使空气与所述阴极层13接触。
本实施例使用电解质支撑型，其中电解质层13厚度为700μm，阳极层14厚度为20μm，阴极层15厚度为20μm；氨分解催化剂层12材料为Ru单质，载体为氧化铝；电解质层13材料为质子导体电解质，具体为铈酸钡，阳极层14材料为：Ni-铈酸钡，阴极层15材料为：LSCF。
供氨气管3的出口端靠近所述内腔14的底部设置；
空气通道21靠近所述壳体2内壁设置，且所述空气通道21的出气口设置于所述壳体2底部，以使空气在上升过程中与所述阴极层13接触。
壳体2内部设置水平隔板25，以将所述壳体2内部自上而下分割为燃烧室22和反应室23，所述水平隔板25上开设若干可供所述反应室23内的尾气进入所述燃烧室22的通孔，所述燃烧室22内设置燃烧器24，用于燃烧外加燃料和/所述尾气中的可燃成分。
燃料电池部件1设置于所述反应室23内；
所述供氨气管3贯穿所述水平隔板25，依次包括位于所述反应室23内的第一供氨气管31和位于所述燃烧室22内的第二供氨气管32。
第一供氨气管31填充满氨分解催化剂4以形成第一氨分解催化剂层41；
第二供氨气管32填充氨分解催化剂4以形成第二氨分解催化剂层42，所述第二氨分解催化剂层42靠近所述第一氨分解催化剂层41且所述第二氨分解催化剂层42的厚度小于所述第二供氨气管32的长度。
所述供氨气管3的出口端与所述内腔14底部存在间隙；所述供氨气管3的外壁与阳极层12间隙；所述空气通道的外壁与阴极层13存在间隙。所述空气通道21的出气口与所述电池本体的底端相对设置，以使从所述空气通道21的出气口出来的空气流向所述电池本体的底端并分流。
实施例3
本实施例提供实施例1和实施例2提供的固体燃料电池的工作方式。
氨气从供氨气管3进入氨分解催化剂层4中，分解为3:1的氢氮混合气体，进入内腔14；空气通过空气通道21从壳体2底部的开孔中进入反应室23内；反应室23内达到一定温度时，燃料电池部件1的阳极层14处和阴极层15处发生如下反应：
实施例1使用氧离子导体作为电解质层，具体半反应为：
阳极：2NH3+3O2-＝N2+3H2O+6e-
阴极：3/2O2+6e-＝3O2-；
实施例2使用质子导体作为电解质层，具体半反应为：
阳极：2NH3＝N2+6H++6e-
阴极：3/2O2+6e-+6H+＝3H2O。
反应室23内发生电化学反应后放热，预热供氨气管11内的氨气以及空气通道21内的空气，反应室23内的尾气经过水平隔板25进入燃烧室22后，在燃烧室22内的燃烧器24处补燃放热，去除尾气中剩余的氨气和氢气，同时进一步预热供氨气管3内的氨气和空气通道21内的空气。
对比例
本对比例提供一种固体氧化物氨燃料电池，和实施例1的区别在于，供氨气管内没有氨分解催化剂层。
试验例
取实施例1和对比例的固体氧化物氨燃料电池进行工作试验，测量两者的电化学性能，得到结果如图2所示。
由图2可知，随着温度降低，对比例和实施例1的电化学性能之比(最大功率密度之比)显著降低，600℃时，实施例1的电化学性能约为对比例的2.2倍，其发电性能增强效果显著。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。

Claims (9)

1.一种固体氧化物氨燃料电池，包括壳体，其特征在于，还包括：
供氨气管，沿所述壳体的轴向方向设置于所述壳体内，所述供氨气管内填充氨分解催化剂以形成氨分解催化剂层；
燃料电池部件，包括具有开口端的电池本体，所述电池本体具有适于所述供氨气管从所述开口端插入所述电池本体内部的内腔，沿远离所述内腔的方向上，所述电池本体依次包括阳极层、电解质层和阴极层，以使氨气从所述供氨气管的出口端进入所述内腔并与所述阳极层接触；
空气通道，设置于所述壳体内，以向所述壳体内供空气并使空气与所述阴极层接触。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述供氨气管的出口端靠近所述内腔的底部设置；
所述空气通道靠近所述壳体内壁设置，且所述空气通道的出气口设置于所述壳体底部，以使空气在上升过程中与所述阴极层接触；
所述电池本体的形状为管状。
3.根据权利要求1或2所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述固体氧化物氨燃料电池为阳极支撑型，所述阳极支撑型中电解质层厚度为10-30μm；阳极层厚度为300-1000μm；所述阴极层厚度为10-50μm。
4.根据权利要求1或2所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述固体氧化物氨燃料电池为电解质支撑型，所述电解质支撑型中电解质层厚度为300-1000μm；阳极层厚度为10-50μm；所述阴极层厚度为10-50μm。
5.根据权利要求1或2所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述壳体内部设置水平隔板，以将所述壳体内部自上而下分割为燃烧室和反应室，所述水平隔板上开设若干可供所述反应室内的尾气进入所述燃烧室的通孔，所述燃烧室内设置燃烧器，用于燃烧外加燃料和/或所述尾气中的可燃成分。
6.根据权利要求5所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述燃料电池部件设置于所述反应室内；
所述供氨气管贯穿所述水平隔板，依次包括位于所述反应室内的第一供氨气管和位于所述燃烧室内的第二供氨气管。
7.根据权利要求6所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述第一供氨气管填充满氨分解催化剂以形成第一氨分解催化剂层；
所述第二供氨气管填充氨分解催化剂以形成第二氨分解催化剂层，所述第二氨分解催化剂层靠近所述第一氨分解催化剂层且所述第二氨分解催化剂层的厚度小于所述第二供氨气管的长度。
8.根据权利要求1或2所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述供氨气管的出口端与所述内腔底部存在间隙；
所述供氨气管的外壁与所述电池本体内壁存在间隙；
所述空气通道的外壁与所述电池本体外壁存在间隙。
9.根据权利要求1或2所述的固体氧化物氨燃料电池，其特征在于，所述空气通道的出气口与所述电池本体的底端相对设置，以使从所述空气通道的出气口出来的空气流向所述电池本体的底端并分流。
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