CN112382668A - 钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于柔性器件领域，为设计并制备一种基于钽钛复合氧化物介质层的柔性底栅结构电荷俘获型存储器，极大丰富晶体管作为电路元器件的用处，使得该柔性器件在大规模集成电路和光电器件的应用提供可能，本发明，钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器及其制备方法，在PET柔性衬底上依次制备了氧化铟锡底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层以及掺杂的Si薄膜，最后用金制备器件的源极和漏极，源极和漏极部分接在Al2O3隧穿层上，实现与Si薄膜掺杂区较大的接触面积，从而减小接触电阻。本发明主要应用于柔性器件设计制造场合。
Description
技术领域
本发明属于柔性器件领域，具体涉及到一种在对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料衬底上利用柔性衬底上的硅薄膜转移技术制备的底栅结构电荷俘获型存储器的结构和制备方法。
背景技术
柔性电子(Flexible Electronics)是一种技术的通称，是将有机/无机材料电子器件制作在柔性/可延性基板上的新兴电子技术。相对于传统电子，柔性电子具有更大的灵活性，能够在一定程度上适应不同的工作环境，满足设备的形变要求。在信息、能源、医疗、国防等领域都具有广泛应用。如印刷射频识别标签(RFID)、电子用表面粘贴、有机发光二极管OLED、柔性电子显示器等。本发明采用一种基于钽钛复合氧化物介质层制备的新型工艺，主要工艺是：底栅电极由磁控溅射形成，并通过原子层淀积技术淀积氧化铝阻挡氧化层，射频磁控淀积技术淀积钽钛复合氧化物(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储介质层，原子层淀积技术淀积氧化铝隧穿氧化层，再进行光刻，然后进行离子刻蚀和氢氟酸湿法刻蚀，随后剥离绝缘体上硅(SOI)上的硅纳米薄膜并将其转移到柔性可弯曲的PET衬底上，最后通过光刻和真空电子束蒸镀技术形成金属源漏电极，将来有望在可穿戴电子，大规模柔性集成电路等方面取得广泛应用。
发明内容
为克服现有技术的不足，本发明旨在设计并制备一种基于钽钛复合氧化物介质层的柔性底栅结构电荷俘获型存储器，极大丰富晶体管作为电路元器件的用处，使得该柔性器件在大规模集成电路和光电器件的应用提供可能。为此，本发明采取的技术方案是，钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器，在PET柔性衬底上依次制备了氧化铟锡底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层以及掺杂的Si薄膜，最后用金制备器件的源极和漏极，源极和漏极部分接在Al2O3隧穿层上，实现与Si薄膜掺杂区较大的接触面积，从而减小接触电阻。
钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器制备方法，采用磁控溅射工艺在PET衬底上形成ITO底栅电极，采用原子淀积技术制备氧化铝阻挡层和隧穿层，采用磁控溅射技术制备钽钛复合氧化物介质层，随后在SOI上采用光刻工艺形成掺杂区图案以及离子注入形成掺杂区，通过转移技术将硅纳米薄膜转移到PET衬底上，最后通过光刻以及真空电子束蒸镀的方式形成源漏电极，这样就完成了晶体管的制备。
具体步骤如下：
a、选用PET柔性材料作为衬底，首先将PET放进盛有丙酮溶液的烧杯中，然后在超声波清洗器中清洗，随后使用异丙醇溶液将用丙酮清洗过的PET在超声波清洗器中将丙酮清洗干净，得到较为清洁的衬底；
b、采用磁控溅射在PET衬底上镀200nm厚ITO膜作底栅电极层；
c、将镀好ITO栅电极层的柔性PET衬底转移到热原子层沉积ALD系统中，以三甲基铝Al(CH3)3,TMA和H2O为反应源，淀积15nm厚的Al2O3阻挡介质层
d、制备(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5靶材：先将Ta2o5和TiO2按比例球磨，充分混合后在预烧，预烧后再次球磨，然后再箱式炉中反应，最后将粉料压制成靶材；
e、采用磁控溅射技术生长(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储介质层：室温在2Pa，100W，氩氧比3:1的条件下溅射存储层薄膜；
f、紧接着再次用ALD沉积15nm的氧化铝作为隧穿层介质，生长条件与阻挡层相同；
g、选用SOI材料，在超声波清洗器中采用丙酮进行清洗，随后采用异丙醇洗净丙酮残留物，吹干SOI；
h、在SOI表面涂上1813正型光刻胶，并使用匀胶机将光刻胶甩均匀，随后使用光刻机以及制作好的掩膜版进行光刻形成特定的掺杂区图案，随后采用离子注入进行N型注入，参数为注入能量为40Kev，剂量为4×1015cm-2，产生源漏掺杂区，在750℃的温度条件下，快速热退火10s之后，在丙酮溶液中除去光刻胶；
i、在3:1的氢氟酸(HF)溶液中，放入之前做好的SOI，两小时后SOI上的埋氧层将被腐蚀干净，随后硅纳米膜层将脱落，将硅纳米膜转移到已经淀积有ITO底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层的柔性PET衬底之上，烘干；
j、在转移到PET上的硅纳米膜上涂胶，对准光刻，形成源漏电极的光刻图案，采用真空电子束蒸镀的方式形成100nm的金，作为金属源漏电极，去胶之后，器件的制备完成。
具体淀积中反应的衬底温度为300℃，反应腔工作压强保持在250Pa；具体淀积过程如下：
1)TMA依靠饱和蒸气压进入反应腔，化学吸附在ITO电极层上，脉冲时间为1.5秒；
2)用N2吹洗并带走腔中剩余的TMA，N2吹洗时间为5.0秒；
3)H2O在N2的携带下脉冲进入反应腔并与已化学吸附在ITO上的TMA反应，生成Al2O3和副产物CH4；
4)CH4及过量的水由N2吹洗带出反应腔，吹洗时间为0.5秒；
以上为一个循环的Al2O3薄膜的沉积过程，四个步骤完成后会在衬底表面沉积一层亚单层厚的Al2O3薄膜。只要控制循环次数从而控制薄膜的厚度。
本发明的特点及有益效果是：
本发明选用高介电常数材料(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5制作MOS管的隧穿介质层，有利于器件尺寸按比例缩减，提高存储器集成度和存储速度。底栅结构设计实现器件从底部进行驱动，减少了光刻工艺对准精度，使得工艺更加简单。此外，本发明将存储单元集成在柔性塑料衬底上，当衬底弯曲时存储器依旧可以正常工作。该器件可以在可穿戴电子、人工皮肤、生物医疗等方面取得广泛应用。
附图说明：
图1柔性底栅薄膜存储器三维立体图。
具体实施方式
本发明的技术方案在于采用磁控溅射工艺在PET衬底上形成ITO底栅电极，采用原子淀积技术制备氧化铝阻挡层和隧穿层，采用磁控溅射技术制备钽钛复合氧化物介质层，随后在SOI上采用光刻工艺形成掺杂区图案以及离子注入形成掺杂区，通过转移技术将硅纳米薄膜转移到PET衬底上，最后通过光刻以及真空电子束蒸镀的方式形成源漏电极，这样就完成了晶体管的制备。
附图中展示了本发明的器件基本结构。在PET柔性衬底上依次制备了氧化铟锡(ITO)底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层以及掺杂的Si薄膜，最后用金制备器件的源极和漏极，源极和漏极部分接在Al2O3隧穿层上，实现与Si薄膜掺杂区较大的接触面积，从而减小接触电阻。
该柔性底栅结构MOS管的主要工作原理在于，当器件作为电荷俘获型存储器进行写入时，在控制栅和漏极间施加正向的高电压差，使得电子由于隧穿效应，经过隧穿层进入电荷存储层，实现信息的写入(Programming)。当电场方向改变时，电荷又会从存储层回到沟道，实现擦除过程(Erasing)。此外，柔性衬底可以减少传统硅基衬底晶体管的寄生效应，并可以在不同的弯曲程度下工作，为高性能柔性电路的大规模集成以及可穿戴电子设备的广泛应用提供了可能。
柔性底栅结构MOS管作为电荷俘获型存储器时，其工作机制主要包括写入/擦除机制和读取机制。对器件施加一个正电压，衬底上的电子在电场的作用下通过隧穿层被俘获介质俘获并存储在存储层里，这个过程称为写入操作；而给器件施加一个负电压时，存储在存储层中的电子被移除出去并返回衬底，这个过程称为擦除操作。写入/擦除机依据不同的隧穿机制分为量子隧穿和热电子注入。电荷俘获型存储器的工作机制还包括电荷的读取机制。在器件的阻挡层施加一个读取电压，电压值通常在写入态和擦除态的阈值电压之间。在不同逻辑状态下测量源漏之间的沟道电流，根据电流差便可以读取器件的存储信息。
本发明选用高介电常数材料(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5制作MOS管的隧穿介质层，有利于器件尺寸按比例缩减，提高存储器集成度和存储速度。底栅结构设计实现器件从底部进行驱动，减少了光刻工艺对准精度，使得工艺更加简单。此外，本发明将存储单元集成在柔性塑料衬底上，当衬底弯曲时存储器依旧可以正常工作。该器件可以在可穿戴电子、人工皮肤、生物医疗等方面取得广泛应用。
具体的制作工艺如下：
k、选用PET柔性材料作为衬底，首先将PET放进盛有丙酮溶液的烧杯中，然后在超声波清洗器中清洗5分钟，随后使用异丙醇溶液将用丙酮清洗过的PET在超声波清洗器中将丙酮清洗干净，得到较为清洁的衬底。
l、采用磁控溅射在PET衬底上镀200nm厚ITO膜作底栅电极层。
m、将镀好ITO栅电极层的柔性PET衬底转移到热原子层沉积(ALD)系统中，以三甲基铝(Al(CH3)3,TMA)和H2O为反应源，淀积15nm厚的Al2O3阻挡介质层。反应的衬底温度为300℃，反应腔工作压强保持在250Pa。具体淀积过程如下：
5)TMA依靠饱和蒸气压进入反应腔，化学吸附在ITO电极层上，脉冲时间为1.5秒。
6)用N2吹洗并带走腔中剩余的TMA，N2吹洗时间为5.0秒。
7)H2O在N2的携带下脉冲进入反应腔并与已化学吸附在ITO上的TMA反应，生成Al2O3和副产物CH4。
8)CH4及过量的水由N2吹洗带出反应腔，吹洗时间为0.5秒。
以上为一个循环的Al2O3薄膜的沉积过程，四个步骤完成后会在衬底表面沉积一层亚单层厚的Al2O3薄膜。只要控制循环次数就可以精确的控制薄膜的厚度。
n、制备(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5靶材：先将Ta2o5和TiO2按比例球磨，充分混合后在1300℃下预烧8h，预烧后再次球磨，然后再箱式炉中1600℃下高温反应16h，最后将粉料压制成直径10cm的靶材。
o、采用磁控溅射技术生长4nm厚的(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储介质层：室温在2Pa，100W，氩氧比3:1的条件下溅射5min存储层薄膜。
p、紧接着再次用ALD沉积15nm的氧化铝作为隧穿层介质，生长条件与阻挡层相同。
q、选用SOI材料，在超声波清洗器中采用丙酮进行清洗，随后采用异丙醇洗净丙酮残留物，吹干SOI。
r、在SOI表面涂上1813正型光刻胶，并使用匀胶机，设置转速为4000rpm，转动时间为30s，将光刻胶甩均匀，随后使用光刻机以及制作好的掩膜版进行光刻形成特定的掺杂区图案，随后采用离子注入进行N型注入，参数为注入能量为40Kev，剂量为4×1015cm-2，产生源漏掺杂区，在750℃的温度条件下，快速热退火10s之后，在丙酮溶液中除去光刻胶。
s、在3:1的氢氟酸(HF)溶液中，放入之前做好的SOI，两小时后SOI上的埋氧层将被腐蚀干净，随后硅纳米膜层将脱落，将硅纳米膜转移到已经淀积有ITO底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层的柔性PET衬底之上，烘干。
t、在转移到PET上的硅纳米膜上涂胶，对准光刻，形成源漏电极的光刻图案，采用真空电子束蒸镀的方式形成100nm的金，作为金属源漏电极，去胶之后，器件的制备完成。
Claims (4)
1.一种钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器，其特征是，在PET柔性衬底上依次制备了氧化铟锡底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层以及掺杂的Si薄膜，最后用金制备器件的源极和漏极，源极和漏极部分接在Al2O3隧穿层上，实现与Si薄膜掺杂区较大的接触面积，从而减小接触电阻。
2.一种钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器制备方法，其特征是，采用磁控溅射工艺在PET衬底上形成ITO底栅电极，采用原子淀积技术制备氧化铝阻挡层和隧穿层，采用磁控溅射技术制备钽钛复合氧化物介质层，随后在SOI上采用光刻工艺形成掺杂区图案以及离子注入形成掺杂区，通过转移技术将硅纳米薄膜转移到PET衬底上，最后通过光刻以及真空电子束蒸镀的方式形成源漏电极，这样就完成了晶体管的制备。
3.如权利要求2所述的钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器制备方法，其特征是，具体步骤如下：
a、选用PET柔性材料作为衬底，首先将PET放进盛有丙酮溶液的烧杯中，然后在超声波清洗器中清洗，随后使用异丙醇溶液将用丙酮清洗过的PET在超声波清洗器中将丙酮清洗干净，得到较为清洁的衬底；
b、采用磁控溅射在PET衬底上镀200nm厚ITO膜作底栅电极层；
c、将镀好ITO栅电极层的柔性PET衬底转移到热原子层沉积ALD系统中，以三甲基铝Al(CH3)3,TMA和H2O为反应源，淀积15nm厚的Al2O3阻挡介质层
d、制备(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5靶材：先将Ta2o5和TiO2按比例球磨，充分混合后在预烧，预烧后再次球磨，然后再箱式炉中反应，最后将粉料压制成靶材；
e、采用磁控溅射技术生长(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储介质层：室温在2Pa，100W，氩氧比3:1的条件下溅射存储层薄膜；
f、紧接着再次用ALD沉积15nm的氧化铝作为隧穿层介质，生长条件与阻挡层相同；
g、选用SOI材料，在超声波清洗器中采用丙酮进行清洗，随后采用异丙醇洗净丙酮残留物，吹干SOI；
h、在SOI表面涂上1813正型光刻胶，并使用匀胶机将光刻胶甩均匀，随后使用光刻机以及制作好的掩膜版进行光刻形成特定的掺杂区图案，随后采用离子注入进行N型注入，参数为注入能量为40Kev，剂量为4×1015cm-2，产生源漏掺杂区，在750℃的温度条件下，快速热退火10s之后，在丙酮溶液中除去光刻胶；
i、在3:1的氢氟酸(HF)溶液中，放入之前做好的SOI，两小时后SOI上的埋氧层将被腐蚀干净，随后硅纳米膜层将脱落，将硅纳米膜转移到已经淀积有ITO底栅电极、Al2O3阻挡层、(Ta2O5)0.5(TiO2)0.5存储层、Al2O3隧穿层的柔性PET衬底之上，烘干；
j、在转移到PET上的硅纳米膜上涂胶，对准光刻，形成源漏电极的光刻图案，采用真空电子束蒸镀的方式形成100nm的金，作为金属源漏电极，去胶之后，器件的制备完成。
4.如权利要求3所述的钽钛复合氧化物柔性底栅电荷俘获型存储器制备方法，其特征是，具体淀积中反应的衬底温度为300℃，反应腔工作压强保持在250Pa；具体淀积过程如下：
1)TMA依靠饱和蒸气压进入反应腔，化学吸附在ITO电极层上，脉冲时间为1.5秒；
2)用N2吹洗并带走腔中剩余的TMA，N2吹洗时间为5.0秒；
3)H2O在N2的携带下脉冲进入反应腔并与已化学吸附在ITO上的TMA反应，生成Al2O3和副产物CH4；
4)CH4及过量的水由N2吹洗带出反应腔，吹洗时间为0.5秒；
以上为一个循环的Al2O3薄膜的沉积过程，四个步骤完成后会在衬底表面沉积一层亚单层厚的Al2O3薄膜。只要控制循环次数从而控制薄膜的厚度。
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