CN112290098A - 一种防胀气聚合物锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

一种防胀气聚合物锂离子电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种防胀气聚合物锂离子电池，包括多张叠置的正极片和负极片，相邻的正极片和负极片之间有隔膜；位于电池两端的负极片朝向电池外部一侧的集流体表面涂覆有一层多孔吸附层；所述多孔吸附层为活性炭层，活性炭的比表面积为1200至1800m2/g,活性炭中孔径大于10000nm的孔比例为56％至65％；本发明还公开了该聚合物锂离子电池的制备方法；该发明通过在聚合物锂离子电池两侧的极片设置有多孔吸附层用于吸附锂离子电池产生的气体，有效吸收容纳气体，减少气体对电池性能影响，有效提高电池的循环性能。

Description

一种防胀气聚合物锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，特别是涉及一种防胀气聚合物锂离子电池及其制备方法。
背景技术
液态锂离子电池具有能量密度高、输出电压高、循环寿命长、环境污染小等优点，在小型数码电子产品和电动汽车中得到了广泛的应用。近年来，随着电子产品和新能源汽车的不断发展，液态锂离子电池正在快速向大型化、高能化发展，其安全性能成为人们关注的焦点。液态有机电解液作为目前锂离子电池的血液，是电池重要组成之一，在电池内部起着传输锂离子的作用。随着对锂离子电池越来越深入的认识，液态电解液对锂离子电池的安全性至关重要。液态锂离子电池在长时间多次充放电循环后会产生气胀现象，这是由于电解液发生了一系列不可逆分解反应，产生大量气体导致的。随着锂离子电池的大型化和高能化发展，气胀现象成为影响液态锂离子电池安全性能的重要因素。电池气胀不仅会影响美观度和电器使用，还会导致电池内压增加，内阻增大，电荷保持率降低，影响电池的成品率和使用寿命，特别是在电池使用过程中出现气胀现象，内压过大，可能会引起电池爆炸等安全隐患。
电池的气胀一般发生在化成阶段、储存阶段和循环充放电阶段，气体成分有较大的差异。锂离子电池在首次化成，即首次充电过程中，电解液中的非质子溶剂会在电极与电解液界面上发生反应，这些反应一方面形成覆盖在电极表面上的钝化薄膜，称为电子绝缘膜或固体电解质相界面(SEI)膜，同时会产生大量气体。化成阶段产生的气体以烃类气体为主，而储存阶段气体主要为CO2，O2或H2。
聚合物锂离子电池芯采用的是铝塑复合膜的包装技术，电池芯实际鼓胀有轻微鼓胀和严重鼓胀两种情况，且不论外观如何，电池芯中有一定量的胀气影响电池的使用性能，如容量、循环和倍率，严重时会导致失效电池芯不能使用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种防胀气聚合物锂离子电池，该发明通过在聚合物锂离子电池两侧的极片设置有多孔吸附层用于吸附锂离子电池产生的气体，有效吸收容纳气体，减少气体对电池性能影响。
为解决此技术问题，本发明的技术方案是：一种防胀气聚合物锂离子电池，包括多张叠置的正极片和负极片，相邻的正极片和负极片之间有隔膜；位于电池两端的负极片朝向电池外部一侧的集流体表面涂覆有一层多孔吸附层。
优选所述多孔吸附层为活性炭层，活性炭的比表面积为1200至1800m2/g,活性炭中孔径大于10000nm的孔比例为56％至65％。
优选所述负极片或者正极片活性物质浆料中添加有活性炭，活性炭的比表面积和活性炭中孔径大于10000nm的孔比例均小于多孔吸附层中的活性炭。本发明在正极片或者负极片活性物质浆料中添加有一定比例的活性炭，利用活性炭中孔径大于10000nm的中大孔吸收电解液，提高电池的保液量，电解液浸入活性炭颗粒的中大孔，正极片或者负极片的活性炭颗粒有效增加了电解液的浸润，利于SEI膜的形成，提高电池的循环性能。同时，活性炭的中大孔还可以配合电芯两侧的多孔吸附层吸附电池正常工作产生的气体，有效防止气体对电池反应产生影响，利于电池性能的保持。
优选所述负极片或者正极片活性物质浆料中活性炭的比表面积为400至600m2/g,活性炭中孔径大于10000nm的孔比例为30％至45％。本发明选择活性炭的比表面积和中大孔的比例在保证提高电解液浸润效果的同时，正极片和负极片中的活性炭的比表面积和中大孔的比例均小于多孔吸附层中活性炭的比表面积和中大孔的比例，利于电池正常生产和过程中产生的气体自发向电池两侧的多孔吸附层中扩散或者迁移，减少气体对SEI膜或者是电池反应的影响，保证电池的循环性能。
优选负极片活性物质浆料按照质量份数包括：
Figure BDA0002730944410000031
本发明通过控制负极片活性浆料物质中活性炭的量，一方面减少因活性炭的加入对电池容量的损耗，另一方面，保证电解液通过活性炭的浸润作用得以保持。
优选正极片活性物质浆料按照质量份数包括：
Figure BDA0002730944410000032
本发明中正极片活性炭的作用同负极片中活性炭的作用。
优选负极活性物质为天然石墨、人造石墨、硅碳复合物和硅氧化物中的一种或多种。本发明负极活性物质可选择范围较大，本发明适用性好。
优选正极活性物质为钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂和富锂材料中一种或几种。本发明正极活性物质可选择范围较大，本发明适用性好。
本发明的第二个目的在于提供一种防胀气聚合物锂离子电池的制备方法，该发明制得一种防胀气聚合物锂离子电池，工艺简单，电解液浸润效果好，电池循环性能提升显著。
为解决此技术问题，本发明的技术方案是：一种聚合物锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、正极浆料制作；
将正极活性物质、正极导电剂、活性炭、粘结剂混合，加入溶剂搅拌均匀得到正极浆料；
步骤二；正极片制作；
将正极浆料涂布在铝箔的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到正极片；
步骤三、负极片制作；
带有多孔吸附层的负极片：将活性炭浆料涂布在铜箔的一面，去除溶剂；然后将负极浆料涂布在铜箔的另一面，去除溶剂，经过辊压、分切得到带有多孔吸附层的负极片；
将负极浆料分别涂布在铜箔的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到中间负极片；
步骤四、组装成叠片裸电芯
将极片按照带有负极片-隔膜-正极片-隔膜的方式组装成叠片裸电芯，其中，带有多孔吸附层的负极片分别位于裸电芯的两侧,多孔吸附层朝向电池外部；
将电芯装入铝塑膜中，然后经过烘烤、注入电解液、预封、化成、二封、分容得到目标锂离子电池。
通过采用上述技术方案，本发明的有益效果是：
1、本发明通过在电池的两侧设置有中大孔的多孔吸附层用于吸收电池在正常的化成或者是工作时产生的气体，减少气体对活性物质和电解液更具体是对电池界面反应的影响，保证电池的循环性能；
2、本发明一方面减少了正常产气对电池性能的影响，电池的循环性能提升；同时通过降低正常产气对电池安全性的影响，避免了因正常胀气而引起的如异常产气等其他安全问题发生的概率；同时本发明制得的锂离子电池耐高温性能显著提升，高温下储存和循环后电池基本不胀气，安全性显著提升；
3、本发明制备工艺简单，方便现有生产方法的更新和改善。
从而实现本发明的上述目的。
附图说明
图1是本发明涉及的一种防胀气聚合物锂离子电池剖面结构示意图；
图2是本发明负极片中电解液浸润原理图。
图中：
正极片1；铝箔2；负极片3；铜箔31；多孔吸附层32；隔膜4；电解液5；活性炭颗粒6。
具体实施方式
为了进一步解释本发明的技术方案，下面通过具体实施例来对本发明进行详细阐述。
实施例1
本实施例公开一种防胀气聚合物锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、正极浆料制作；
按重量份数计，将96.2份镍钴锰酸锂、1.3份SP、0.7份活性炭(比表面积400m2/g，中孔及大孔比例45％)、1.8份PVDF混合，加入NMP中搅拌均匀，得到正极浆料。
步骤二；正极片1制作；
将正极浆料涂布在铝箔2的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到正极片1；
步骤三、负极片3制作；
带有多孔吸附层32的负极片3：将活性炭浆料涂布在铜箔31的一面，去除溶剂；然后将负极浆料涂布在铜箔31的另一面，去除溶剂，经过辊压、分切得到带有多孔吸附层32的负极片3；
活性炭浆料：活性炭浆料制备，选取比表面积1800m2/g，微孔比例65％的活性炭，按照重量份数计，加入80份上述活性炭和20份PTFE，混合后，加入去离子水搅拌均匀，得到活性炭浆料。
负极浆料：负极浆料制作，按重量份数计，将96.5份人造石墨、0.5份活性炭(比表面积400m2/g，中孔及大孔比例45％)、1.2份CMC、1.8份SBR混合，加入去离子水中搅拌均匀，得到负极浆料。
中间负极片3:
将负极浆料分别涂布在铜箔31的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到中间负极片3；
步骤四、组装成叠片裸电芯
将极片按照带有负极片3-隔膜4-正极片1-隔膜4的方式组装成叠片裸电芯，其中，带有多孔吸附层32的负极片3分别位于裸电芯的两侧，中间负极片3与正极片1配合处于两带有多孔吸附层32负极片3之间；
将电芯装入铝塑膜中，然后经过烘烤、注入电解液5、预封、化成、二封、分容得到目标锂离子电池。
实施例2
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括96.8份镍钴锰酸锂、0.7份CNT、1份活性炭(比表面积400m2/g，中孔及大孔比例45％)和1.5份PVDF。
负极浆料按重量份数包括96.0份天然石墨、1份活性炭(比表面积600m2/g，中孔及大孔比例30％)、1.2份CMC和1.8份SBR。
活性炭浆料选取比表面积1200m2/g，微孔比例56％的活性炭，按照重量份数加入90份上述活性炭和10份PTFE。
实施例3
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括97.8份镍钴锰酸锂、0.7份CNT、0份活性炭和1.5份PVDF。
负极浆料按重量份数包括95.5份硅碳复合物、0.5份石墨烯、1份活性炭(比表面积600m2/g，中孔及大孔比例30％)、1.2份CMC和1.8份SBR。
活性炭浆料选取比表面积1500m2/g，微孔比例58％的活性炭，按照重量份数加入88份上述活性炭和12份PTFE。
实施例4
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括97.8份镍钴锰酸锂、0.7份CNT、0份活性炭和1.5份PVDF。
负极浆料按重量份数包括97.0份人造石墨、0份活性炭、1.2份CMC和1.8份SBR。
活性炭浆料选取比表面积1800m2/g，微孔比例62％的活性炭，按照重量份数加入85份上述活性炭和15份PTFE。
实施例5
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括96.3份磷酸铁锂、1.2份CNT、0.5份活性炭(比表面积470m2/g，中孔及大孔比例43％)和2.0份PVDF混合。
负极浆料按重量份数包括96.0份人造石墨、0.5份活性炭(比表面积400m2/g，中孔及大孔比例45％)、1.5份CMC和2.0份SBR。
活性炭浆料选取比表面积1600m2/g，微孔比例59％的活性炭，按照重量份数加入86份上述活性炭和14份PTFE。
实施例6
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括96.8份磷酸铁锂、1.2份CNT、0份活性炭和2.0份PVDF。
负极浆料按重量份数包括96.3份人造石墨、0.7份活性炭(比表面积520m2/g，中孔及大孔比例40％)、1.2份CMC和1.8份SBR。
活性炭浆料选取比表面积1300m2/g，微孔比例53％的活性炭，按照重量份数加入88份上述活性炭和12份PTFE。
对比例1
本例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括97.8份镍钴锰酸锂、0.7份CNT和1.5份PVDF混合。
负极浆料按重量份数包括97.0份人造石墨、1.2份CMC和1.8份SBR。
正极片1制作，将正极浆料涂布在铝箔2的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到正极片1。
负极片3制作，将负极浆料分别涂布在铜箔31的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到负极片3。
将极片按照负极片3-隔膜4-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4-正极片1-···-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4的方式组装成叠片裸电芯，将所述电芯装入外壳中，然后经过烘烤、注入电解液5、预封、化成、二封、分容得到锂离子电池
对比例2
本实施例与实施例1的主要区别在于：
正极浆料按重量份数包括96.8份磷酸铁锂、1.2份CNT和2.0份PVDF。
负极浆料按重量份数包括97.0份人造石墨、1.2份CMC和1.8份SBR。
正极片1制作，将正极浆料涂布在铝箔2的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到正极片1。
负极片3制作，将负极浆料分别涂布在铜箔31的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到负极片3。
将极片按照负极片3-隔膜4-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4-正极片1-···-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4-正极片1-隔膜4-负极片3-隔膜4的方式组装成叠片裸电芯，将所述电芯装入外壳中，然后经过烘烤、注入电解液5、预封、化成、二封、分容得到锂离子电池。
将实施例1至6以及对比例1和2制得的5Ah软包锂离子电池进行性能测试，具体的测试包括：
高温85℃存储6h产气情况如表1；
高温65℃循环800次(0.5C充电，0.5C放电)产气情况对比如表2
电解液5的保液量和循环性能(0.5C充电，0.5C放电)循环至初始容量的80％。的情况详见表3。
表1实施例1至实施例6以及对比例1和2制得锂离子电池高温85℃存储6h产气情况
Figure BDA0002730944410000101
表2实施例1至实施例6以及对比例1和2制得锂离子电池65℃循环800次后的产气情况
Figure BDA0002730944410000102
Figure BDA0002730944410000111
表3实施例1至实施例6以及对比例1和2制得锂离子电池保液量及循环性能情况
项目 容量Ah 保液量/g 循环性能/次
实施例1 3.37 10.11 2237
实施例2 3.31 11.59 2021
实施例3 3.51 9.48 1031
实施例4 3.48 7.50 1372
实施例5 3.21 16.69 3257
实施例6 3.25 15.41 2761
对比例1 3.55 7.10 1227
对比例2 3.27 14.39 2135
对比例1为三元体系，对比例2为磷酸铁锂体系，通过实施例与对比例相比较，结合表1至3以及图1和图2可知，本发明通过在电池的两侧设置有中大孔的多孔吸附层32用于吸收电池在正常的化成或者是工作时产生的气体，减少气体对活性物质和电解液5更具体是对电池界面反应的影响，保证电池的循环性能；
当正极片1和/或负极片3也有活性炭颗粒6，且活性炭颗粒6的比表面积和中大孔的比例小于多孔吸附层32中活性炭的比表面积和中大孔比例，利用活性炭中孔径大于10000nm的中大孔使得正极片1和/或负极片3吸收电解液5，提高电池的保液量，电解液5浸入活性炭颗粒6的中大孔，正极片1或者负极片3的活性炭颗粒6有效增加了电解液5的浸润，电解液5的持液量高，利于SEI膜的形成，提高电池的循环性能；实施例5循环次数可达3257次，循环寿命明显增长，电池的使用寿命增长提升了电池整体品质。
本发明中正极片1和/或负极片3中活性炭颗粒6的中大孔还可以配合电芯两侧的多孔吸附层32吸附电池正常工作产生的气体，有效防止气体对电池反应产生影响，即使电池是在高温下储存和使用，电池胀气引起的厚度变化相对对比例较小，电池的安全性提高，对电池的应用有重大的意义。
上述实施例和图式并非限定本发明的产品形态和式样，任何所属技术领域的普通技术人员对其所做的适当变化或修饰，皆应视为不脱离本发明的专利范畴。

Claims (9)

1.一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：包括多张叠置的正极片和负极片，相邻的正极片和负极片之间有隔膜；位于电池两端的负极片朝向电池外部一侧的集流体表面涂覆有一层多孔吸附层。
2.如权利要求1所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：所述多孔吸附层为活性炭层，活性炭的比表面积为1200至1800m2/g,活性炭中孔径大于10000nm的孔比例为56％至65％。
3.如权利要求2所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：所述负极片或者正极片活性物质浆料中添加有活性炭，活性炭的比表面积和活性炭中孔径大于10000nm的孔比例均小于多孔吸附层中的活性炭。
4.如权利要求3所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：所述负极片或者正极片活性物质浆料中活性炭的比表面积为400至600m2/g,活性炭中孔径大于10000nm的孔比例为30％至45％。
5.如权利要求4所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：负极片活性物质浆料按照质量份数包括：
Figure FDA0002730944400000011
6.如权利要求4所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：
正极片活性物质浆料按照质量份数包括：
Figure FDA0002730944400000012
Figure FDA0002730944400000021
7.如权利要求4所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：负极活性物质为天然石墨、人造石墨、硅碳复合物和硅氧化物中的一种或多种。
8.如权利要求4所述的一种防胀气聚合物锂离子电池，其特征在于：正极活性物质为钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂和富锂材料中一种或几种。
9.一种如权1至权8任一项所述聚合物锂离子电池的制备方法，其特征在于：
包括以下步骤：
步骤一、正极浆料制作；
将正极活性物质、正极导电剂、活性炭、粘结剂混合，加入溶剂搅拌均匀得到正极浆料；
步骤二；正极片制作；
将正极浆料涂布在铝箔的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到正极片；
步骤三、负极片制作；
带有多孔吸附层的负极片：将活性炭浆料涂布在铜箔的一面，去除溶剂；然后将负极浆料涂布在铜箔的另一面，去除溶剂，经过辊压、分切得到带有多孔吸附层的负极片；
将负极浆料分别涂布在铜箔的两面，去除溶剂，经过辊压、分切得到中间负极片；
步骤四、组装成叠片裸电芯
将极片按照带有负极片-隔膜-正极片-隔膜的方式组装成叠片裸电芯，其中，带有多孔吸附层的负极片分别位于裸电芯的两侧,多孔吸附层朝向电池外部；
将电芯装入铝塑膜中，然后经过烘烤、注入电解液、预封、化成、二封、分容得到目标锂离子电池。
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