CN112204801A - 电池装置 - Google Patents

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Abstract

[课题]提供：在非水电解质二次电池中，能够将电池的能量密度的降低抑制为最低限度，且能够在降低电池的内阻的同时改善循环特性的方案，所述非水电解质二次电池使用了在集电体的表面配置由不含因加热而结晶化的粘结剂的非粘结体构成的电极活性物质层而得到的电极。[解决方案]电池装置具有：具备发电元件的非水电解质二次电池、和对前述发电元件在其层叠方向上进行加压的加压构件，所述发电元件包含：正极，其在正极集电体的表面形成有由包含正极活性物质的非粘结体构成的正极活性物质层；负极，其在负极集电体的表面形成有由包含负极活性物质的非粘结体构成的负极活性物质层；和分隔件，其保持有电解液。而且，将前述发电元件的层叠方向上的最厚的部分的厚度设为T1、最薄的部分的厚度设为T2时，该电池装置满足下述数学式(1)：0.1<(T1‑T2)/T1×100<5(1)。

Description

电池装置
技术领域
本发明涉及电池装置。
背景技术
近年来，为了应对全球变暖，迫切期望减少二氧化碳量。汽车行业中，对于电动汽车(EV)、混合动力电动汽车(HEV)的引入所产生的二氧化碳排出量的减少备受期待，积极进行了把握它们的实用化关键的发动机驱动用二次电池等非水电解质二次电池的开发。
作为发动机驱动用二次电池，与移动电话、笔记本电脑等中使用的民生用锂离子二次电池相比，要求具有极其高的功率特性和高的能量。因此，现实的全部电池中具有最高的理论能量的锂离子二次电池备受关注，现在急速地推进了开发。
锂离子二次电池等非水电解质二次电池通常具有如下构成：将发电元件收纳于外壳体，所述发电元件是将包含正极活性物质和粘结剂等的正极活性物质浆料涂布于正极集电体的表面并干燥而得到的正极、与将包含负极活性物质和粘结剂等的负极活性物质浆料涂布于负极集电体的表面并干燥而得到的负极隔着电解质层(保持有电解质的分隔件)连接而成的。
以往，已知有如下技术：将层叠多个非水电解质二次电池等单元电池而成的单元电池层叠结构沿单元电池的层叠方向进行加压从而改善设备的特性。例如日本特开2001-167745号公报中公开了如下技术：通过在收容层叠后的单元电池且覆盖其层叠方向各端面的壳体的一端与层叠的单元电池之间配置盘簧，从而在使该单元电池彼此密合的方向上进行加压。根据日本特开2001-167745号公报，通过形成这样的构成，从而可以抑制单元电池层叠结构在层叠方向上的膨胀，可以使装置的尺寸恒定而不依赖于层叠后的单元电池的尺寸误差，操作性改善。
另外，特别是非水电解质二次电池中，在单元电池的面方向上均匀地进行加压。由此，通过缩短正负极间的电极间距离，从而可以降低电池的内阻。另外，通过使电极反应均匀地进行，从而也可以防止局部劣化，因此，也可以改善电池的循环特性。
发明内容
发明要解决的问题
根据本发明人等的研究，判明了：利用以往那样的使用含有粘结剂的干燥电极的非水电解质二次电池的制造工艺时，使电极活性物质浆料干燥并使粘结剂结晶化的加热工序中有时在电极活性物质层中产生裂纹。电极活性物质层的裂纹可能成为大幅降低电池性能的原因。因此，本发明人等为了防止这样的裂纹的发生，对使用在集电体的表面配置有不被因加热而结晶化的粘结剂粘结的(即，由非粘结体构成的)电极活性物质层(以下，也简称为“非粘结活性物质层”)的电极的情况进行了研究。
这样的非粘结活性物质层的构成成分不被粘结剂粘结，因此，与被粘结剂粘结的干燥电极相比，有活性物质层中的导电性降低的倾向。为了抑制这样的导电性的降低，对单元电池的层叠方向进行加压仍然是有效的。但是，根据本发明人等的研究，判明了：使用非粘结活性物质层时的单元电池的内阻对加压力具有灵敏度，若不始终施加比干燥电极的情况更大的加压力，则单元电池的内阻不会充分降低。需要说明的是，为了将如此大的加压力均匀地施加于单元电池的面方向，存在用于对单元电池进行加压的加压构件大型化、作为包含该加压构件在内的电池装置的能量密度会大幅降低的问题。
因此，本发明的目的在于，提供：在使用非粘结活性物质层的非水电解质二次电池中，能将电池的能量密度的降低抑制为最低限度、且在降低电池的内阻的同时改善循环特性的方案。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题而进行了深入研究。其结果，令人惊奇的是，发现：使用非粘结活性物质层的非水电解质二次电池中，对发电元件沿其层叠方向进行加压，使得该发电元件的层叠方向的厚度在该发电元件的面方向上有意地产生不均，从而可以解决上述课题，至此完成了本发明。
即，根据本发明的一方式，提供一种电池装置，其具有：具备发电元件的非水电解质二次电池、和对前述发电元件在其层叠方向上进行加压的加压构件，所述发电元件包含：正极，其在正极集电体的表面形成有由包含正极活性物质的非粘结体构成的正极活性物质层；负极，其在负极集电体的表面形成有由包含负极活性物质的非粘结体构成的负极活性物质层；和分隔件，其保持有电解液。而且，该电池装置的特征在于：在将前述发电元件的层叠方向上的最厚的部分的厚度设为T1、最薄的部分的厚度设为T2时，满足下述数学式(1)：
0.1＜(T1-T2)/T1×100＜5 (1)。
附图说明
图1为示意性示出作为本发明的一实施方式的双极型锂离子二次电池的截面图。
图2为具备本发明的一实施方式的双极型锂离子二次电池的电池装置的立体图。
图3为从图2所示的A方向观察到的侧面图。
图4为用于说明本发明的电池装置的特征的截面示意图。
图5为用于说明本方式的电池装置的另一实施方式的截面示意图。
具体实施方式
本发明的一方式涉及一种电池装置，其具有：具备发电元件的非水电解质二次电池、和对前述发电元件在其层叠方向上进行加压的加压构件，所述发电元件包含：正极，其在正极集电体的表面形成有由包含正极活性物质的非粘结体构成的正极活性物质层；负极，其在负极集电体的表面形成有由包含负极活性物质的非粘结体构成的负极活性物质层；和分隔件，其保持有电解液，在将前述发电元件的层叠方向上的最厚的部分的厚度设为T1、最薄的部分的厚度设为T2时，所述电池装置满足下述数学式(1)：
0.1＜(T1-T2)/T1×100＜5 (1)。
根据具有这样的构成的电池装置，在发电元件的层叠方向上进行了加压的非粘结活性物质层发生流动，从而可以实现活性物质层的内部中的压力的均匀化。因此，即使不对发电元件均匀地施加大的加压力(即，即使不配置引起能量密度的降低的大型的加压构件)，也可以降低电池的内阻，且可以改善循环特性。
以下，边参照附图边对本发明的实施方式进行说明，但本发明的保护范围应基于权利要求书的记载来确定，不仅限定于以下的方式。以下中，举出作为非水电解质二次电池的一方式的、双极型锂离子二次电池为例来说明本发明。需要说明的是，附图的说明中对同一要素标注同一符号，省略重复的说明。另外，附图的尺寸比率为了方便说明而被夸张，有时与实际的比率不同。本说明书中，表示范围的“X～Y”是指“X以上且Y以下”。另外，只要没有特别记载，操作和物性等的测定就在室温(20～25℃)/相对湿度40～50％的条件下进行。
本明书中，将双极型锂离子二次电池有时也简称为“双极型二次电池”，将双极型锂离子二次电池用电极有时简称为“双极型电极”。
<双极型二次电池＞
图1为示意性示出作为本发明的一实施方式的双极型锂离子二次电池的截面图。图1所示的双极型锂离子二次电池10具有如下结构：实际进行充放电反应的大致矩形的发电元件21被密封在作为外壳体的层压薄膜29的内部。
如图1所示，本方式的双极型锂离子二次电池10的发电元件21具有多个双极型电极23，所述双极型电极23在集电体11的一个面形成有电结合的正极活性物质层13，在集电体11的相反侧的面形成有电结合的负极活性物质层15。各双极型电极23隔着保持有电解液的分隔件17(电解质层)层叠而形成发电元件21。此时，以一个双极型电极23的正极活性物质层13与跟前述一个双极型电极23相邻的另一双极型电极23的负极活性物质层15夹着分隔件17相向的方式，将各双极型电极23及分隔件17交替层叠。即，在一个双极型电极23的正极活性物质层13与跟前述一个双极型电极23相邻的另一双极型电极23的负极活性物质层15之间夹持分隔件17而配置。需要说明的是，负极活性物质层15以从发电元件21的层叠方向观察比正极活性物质层13还大一圈的方式形成。另外，本发明的保护范围不限定于图1所示的双极型二次电池，也可以为如下的电池：例如国际公开第2016/031688号小册子中公开的多个单电池层电串联地层叠而成、其结果具有同样的串联连接结构的电池。
需要说明的是，虽然未作图示，但图1的双极型锂离子二次电池10中，负极活性物质层15通过包含负极活性物质，从而作为二次电池的负极发挥功能。另外，负极活性物质层15也可以包含属于导电性纤维的碳纤维作为导电构件。负极活性物质层15包含碳纤维，从而可以形成从负极活性物质层15的与电解质层17侧接触的第1主表面电连接至与集电体11侧接触的第2主表面的导电通路，进一步可以将该导电通路与负极活性物质电连接。同样地，正极活性物质层13可以包含属于导电性纤维的碳纤维作为导电构件。正极活性物质层13包含碳纤维，从而可以形成从正极活性物质层13的与分隔件17侧接触的第1主表面电连接至与集电体11侧接触的第2主表面的导电通路，进一步可以将该导电通路与负极活性物质电连接。另外，负极活性物质层15和正极活性物质层13不含一般的非水电解质二次电池的活性物质层中所含的粘结剂(即，为“非粘结体”)。
邻接的正极活性物质层13、分隔件17和负极活性物质层15构成一个单电池层19。因此，双极型锂离子二次电池10也可以说具有单电池层19层叠而成的构成。另外，在单电池层19的外周部配置有密封部(绝缘层)31。由此，防止电解液从分隔件17的泄漏引起的液结，防止发生电池内相邻的集电体11彼此接触、或发电元件21中的单电池层19的端部的稍微不整齐等引起的短路。需要说明的是，位于发电元件21的最外层的正极侧的最外层集电体11a中仅在一面形成有正极活性物质层13。另外，位于发电元件21的最外层的负极侧的最外层集电体11b中仅在一面形成有负极活性物质层15。
进而，图1所示的双极型锂离子二次电池10中，以与正极侧的最外层集电体11a邻接的方式配置有正极集电板(正极片)25，将其延长而从作为外壳体的层压薄膜29导出。另一方面，以与负极侧的最外层集电体11b邻接的方式配置有负极集电板(负极片)27，同样地将其延长而从层压薄膜29导出。
需要说明的是，单电池层19的层叠次数根据期望的电压进行调节。另外，对于双极型锂离子二次电池10，若即使尽量减薄电池的厚度也能确保充分的输出，则可以减少单电池层19的层叠次数。对于双极型锂离子二次电池10，为了防止使用时来自外部的冲击、环境劣化，优选设为如下结构：将发电元件21减压封入作为电池外壳体的层压薄膜29，将正极集电板25及负极集电板27取出到层压薄膜29的外部。
接着，对本实施方式的双极型锂离子二次电池10的特征性构成进行说明。
图2为具备本发明的一实施方式的双极型锂离子二次电池的电池装置的立体图。图3为从图2所示的A方向观察到的侧面图。
如图2所示，具备本实施方式的双极型锂离子二次电池的电池装置100具有：图1所示的双极型锂离子二次电池10、夹持双极型锂离子二次电池10的2张金属板200、和作为紧固构件的螺栓300和螺母400。该紧固构件(螺栓300和螺母400)具有在金属板200夹持有双极型锂离子二次电池10的状态下进行固定的功能。由此，金属板200和紧固构件(螺栓300和螺母400)作为对双极型锂离子二次电池10所具备的发电元件21在其层叠方向上进行加压的加压构件发挥功能。需要说明的是，加压构件只要为可以对双极型锂离子二次电池10所具备的发电元件21沿其层叠方向进行加压的构件就没有特别限制。作为加压构件，典型地，可以使用如金属板200那样由具有刚性的材料形成的板与上述紧固构件的组合。另外，对于紧固构件，不仅可以使用螺栓300和螺母400，还可以使用以对发电元件21在其层叠方向上进行加压的方式固定金属板200的端部的张力板等。
图4为用于说明本发明的电池装置的特征的截面示意图。如图4所示，构成本发明的电池装置的非水电解质二次电池的发电元件21由加压构件(一对金属板200)进行加压。而且，利用加压构件进行加压的结果，发电元件21的厚度在发电元件的面方向上具有不均。此处，本说明书中“发电元件21的厚度”是指，构成发电元件的正极活性物质层13与负极活性物质层15的对置部中的、位于发电元件的两最外层的活性物质层的最外表面间的(发电元件的层叠方向的)距离。
本方式的电池装置中，将发电元件21的厚度不均控制为规定的范围。即，将发电元件21的层叠方向上的最厚的部分的厚度设为T1、最薄的部分的厚度设为T2时，必须满足下述数学式(1)(参照图4所示的T1和T2)：
0.1＜(T1-T2)/T1×100＜5 (1)
此处，(T1-T2)/T1×100的值如果为0.1以下，则随着使内阻充分降低所需的加压力增大，加压构件也无法避免大型化。其结果，无法在不降低电池装置的能量密度的情况下改善电池性能。另一方面，(T1-T2)/T1×100的值如果为5以上，则对发电元件的厚度小的部位施加的加压力过度变大，有发电元件断裂的担心。需要说明的是，优选的实施方式中，电池装置进一步满足下述数学式(2)：
0.3＜(T1-T2)/T1×100＜3 (2)。
另外，更优选的实施方式中，电池装置进一步满足下述数学式(3)：
0.9＜(T1-T2)/T1×100＜3 (3)。
通过形成这样的构成，从而可以更进一步改善电池性能。另外，对于用于以满足上述数学式(1)～数学式(3)的方式构成电池装置的具体的方法，没有特别限制，通过控制加压构件的配置方式、或在使用紧固构件的情况下调节其紧固力，从而可以得到满足上述数学式的电池装置。需要说明的是，发电元件21的厚度是否满足上述数学式(1)～数学式(3)的判定例如可以通过后述的实施例的栏中记载的使用X射线CT装置的非破坏性的方法而进行。需要说明的是，只要可以得到与使用X射线CT等非破性的方法的情况相同的T1和T2的值即可，就也可以根据破坏性的方法进行该判定。例如，将电池装置的整体包埋于树脂等包埋材料中使得加压后的状态的发电元件被固定，并将其切断，从而可以测定T1和T2。另外，在(T1-T2)/T1×100的值根据如何设定用于算出T1和T2的发电元件21的切断面而变动的情况下，通过俯视观察发电元件21时的重心且沿发电元件21的层叠方向的切断面的任意者中的T1和T2的测定值如果满足上述数学式(1)，则判断为本发明的范围内。进而，将发电元件被封入至外壳体中而成的电池层叠多个而得到的电池组件可以与加压构件一起构成电池装置。这样的情况下，只要构成该电池组件的电池中的至少1者满足上述数学式(1)的关系，就包含于本发明的保护范围内。
如上述，以解决电极活性物质层中的裂纹和与之相伴的电池性能的降低的问题为目的，本发明人等对使用在集电体的表面配置有未被粘结剂粘结的非粘结活性物质层的电极进行了研究。
这样的非粘结活性物质层的构成成分未被粘结剂粘结，因此，与被粘结剂粘结的干燥电极相比，有活性物质层中的导电性降低的倾向。为了抑制这样的导电性的降低，对单元电池的层叠方向进行加压仍然是有效的。但是，根据本发明人等的研究，判明了：使用非粘结活性物质层时的单元电池的内阻对加压力有灵敏度，若不始终施加比干燥电极的情况更大的加压力，则单元电池的内阻不会充分降低。需要说明的是，干燥电极中活性物质层的构成成分被粘结剂粘结，因此，基本没有对加压力的灵敏度，即使为较小的加压力也可以抑制内阻的上升。另一方面，为了如上所述将大的加压力均匀地施加于单元电池的面方向，存在用于对单元电池进行加压的加压构件大型化、作为包含该加压构件在内的电池装置的能量密度会大幅降低的问题。
针对这样的新发现的课题，如图4所示，根据满足上述数学式(1)的电池装置，可以解决该课题。即，本发明人等惊奇地进一步发现：通过形成本发明的构成，从而即使不对发电元件均匀地施加大的加压力(即，即使不配置引起能量密度的降低的大型的加压构件)，也可以在降低电池的内阻的同时改善循环特性。推定这是由于，根据满足上述数学式(1)的电池装置，在发电元件的层叠方向上进行了加压的非粘结活性物质层发生流动，从而可以实现活性物质层的内部中的压力的均匀化。
需要说明的是，对发电元件21施加的载荷(发电元件的层叠方向上的加压力)的最小值(最低载荷)优选20kPa以上、更优选200kPa以上。通过形成这样的构成，从而可以更进一步明显地体现本发明的作用效果。需要说明的是，在发电元件的面方向上进行观察时，“发电元件的层叠方向上的加压力”不限定于总是恒定，也有时根据部位而变动。“发电元件的层叠方向上的加压力的最小值(最低载荷)”是指，如此根据部位而变动的加压力(载荷)中的最小值。另外，对最低载荷的上限值没有特别限制，不必对整体以大的压力进行加压，因此，该上限值优选250kPa以下。
以下，对双极型锂离子二次电池的主要构成要素进行说明。
[集电体]
集电体具有介导电子从与正极活性物质层接触的一面向与负极活性物质层接触的另一面移动的功能。对构成集电体的材料没有特别限制，例如可以举出金属。另外，集电体可以包含具有导电性的树脂层(所谓“树脂集电体”)。
具体而言，作为金属，可以举出铝、镍、铁、不锈钢、钛、铜等。除这些之外，还可以优选使用镍与铝的包层材料、铜与铝的包层材料等。另外，也可以为在金属表面覆盖铝而成的箔。其中，从电子传导性、电池工作电位、由对集电体的溅射得到的负极活性物质的密合性等的观点出发，优选铝、不锈钢、铜、镍。
另外，作为后者的包含具有导电性的树脂层的“树脂集电体”的构成材料，可以举出在导电性高分子材料或非导电性高分子材料中根据需要添加导电性填料而得到的树脂。作为导电性高分子材料，例如可以举出聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩、聚乙炔、聚对苯撑、聚苯撑乙烯撑、聚丙烯腈、和聚噁二唑等。这样的导电性高分子材料即使不添加导电性填料也具有充分的导电性，因此，在制造工序的容易化或集电体的轻量化的方面是有利的。
作为非导电性高分子材料，例如可以举出聚乙烯(PE；高密度聚乙烯(HDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)等)、聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚醚腈(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚酰胺酰亚胺(PAI)、聚酰胺(PA)、聚四氟乙烯(PTFE)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、聚丙烯腈(PAN)、聚丙烯酸甲酯(PMA)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚氯乙烯(PVC)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、或聚苯乙烯(PS)等。这样的非导电性高分子材料可以具有优异的耐电位性或耐溶剂性。
上述导电性高分子材料或非导电性高分子材料中可以根据需要添加导电性填料。特别地，成为集电体的基材的树脂仅由非导电性高分子组成的情况下，为了对树脂赋予导电性，导电性填料必然是必须的。
导电性填料只要是具有导电性的物质就可以没有特别限制地使用。例如，作为导电性、耐电位性、或锂离子阻断性优异的材料，可以举出金属及导电性碳等。作为金属，没有特别限制，优选包含：选自由Ni、Ti、Al、Cu、Pt、Fe、Cr、Sn、Zn、In、Sb和K组成的组中的至少1种金属或包含这些金属的合金或金属氧化物。另外，作为导电性碳，没有特别限制。优选包含选自由乙炔黑、Vulcan(注册商标)、BLACK PEARL(注册商标)、碳纳米纤维、科琴黑(注册商标)、碳纳米管、碳纳米角、碳纳米球(carbon nanoballoon)及富勒烯组成的组中的至少1种。
导电性填料的添加量只要是能够对集电体赋予充分的导电性的量就没有特别限制，通常为5～35体积％左右。
需要说明的是，本方式的集电体可以为由单独的材料形成的单层结构，或者也可以为将由这些材料形成的层适当组合而成的层叠结构。从集电体的轻量化的观点出发，优选包含至少由具有导电性的树脂形成的导电性树脂层。另外，从阻断单电池层间的锂离子的移动的观点出发，可以在集电体的一部分设置金属层。集电体的厚度没有特别限制，优选50～100μm。
[正极活性物质层]
正极活性物质层包含正极活性物质和根据需要的覆盖该正极活性物质的表面的覆盖剂。另外，正极活性物质层可以进一步根据需要包含导电构件、离子传导性聚合物、锂盐等。
需要说明的是，本明书中，将由覆盖剂覆盖的状态的正极活性物质也称为“覆盖正极活性物质颗粒”。覆盖正极活性物质颗粒具有在由正极活性物质构成的核部的表面形成有由包含覆盖用树脂和导电助剂的覆盖剂构成的壳部的、核-壳结构。
(正极活性物质)
作为正极活性物质，例如可以举出LiMn2O4、LiCoO2、LiNiO2、Li(Ni-Mn-Co)O2和这些过渡金属的一部分被其他元素置换而成的化合物等锂-过渡金属复合氧化物、锂-过渡金属磷酸化合物、锂-过渡金属硫酸化合物等。根据情况，也可以将2种以上的正极活性物质组合使用。从容量、功率特性的观点出发，优选使用锂-过渡金属复合氧化物作为正极活性物质。更优选可以使用含有锂和镍的复合氧化物。进一步优选可以使用Li(Ni-Mn-Co)O2及这些过渡金属的一部分被其他元素置换而成的化合物(以下，也简称为“NMC复合氧化物”)、或锂-镍-钴-铝复合氧化物(以下，也简称为“NCA复合氧化物”)等。NMC复合氧化物具有锂原子层与过渡金属(Mn、Ni及Co有序地配置的)原子层夹着氧原子层交替地重叠而成的层状晶体结构。而且，相对于1原子过渡金属M包含1个Li原子，取出的Li量成为尖晶石系锂锰氧化物的2倍，即，供给能力成为2倍，可以具有高容量。
NMC复合氧化物如上所述还包括过渡金属元素的一部分被其他金属元素置换了的复合氧化物。作为该情况下的其他元素，可以举出Ti、Zr、Nb、W、P、Al、Mg、V、Ca、Sr、Cr、Fe、B、Ga、In、Si、Mo、Y、Sn、V、Cu、Ag、Zn等，优选为Ti、Zr、Nb、W、P、Al、Mg、V、Ca、Sr、Cr，更优选为Ti、Zr、P、Al、Mg、Cr，从提高循环特性的观点出发，进一步优选为Ti、Zr、Al、Mg、Cr。
NMC复合氧化物从理论放电容量高的方面出发，优选具有由通式(1)：LiaNibMncCodMxO2(其中，式中，a、b、c、d、x满足0.9≤a≤1.2、0<b<1、0<c≤0.5、0<d≤0.5、0≤x≤0.3、b+c+d＝1。M为选自Ti、Zr、Nb、W、P、Al、Mg、V、Ca、Sr、Cr中的元素的至少1种)表示的组成。此处，a表示Li的原子比，b表示Ni的原子比，c表示Mn的原子比，d表示Co的原子比，x表示M的原子比。从循环特性的观点出发，通式(1)中，优选0.4≤b≤0.6。需要说明的是，各元素的组成例如可以通过电感耦合等离子体(ICP)发射光谱法而测定。
通常来说，从改善材料的纯度和改善电子电导率的观点出发，已知镍(Ni)、钴(Co)和锰(Mn)有助于容量及功率特性。Ti等是部分置换晶格中的过渡金属的元素。从循环特性的观点出发，优选过渡元素的一部分被其他金属元素置换，特别是通式(1)中优选0<x≤0.3。认为通过选自由Ti、Zr、Nb、W、P、Al、Mg、V、Ca、Sr及Cr组成的组中的至少1种发生固溶，从而晶体结构被稳定化，因此其结果，即使重复充放电也能防止电池的容量降低，能够实现优异的循环特性。
作为更优选的实施方式，从改善容量与寿命特性的平衡的观点出发，优选通式(1)中，b、c及d为0.44≤b≤0.51、0.27≤c≤0.31、0.19≤d≤0.26。例如，LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2与通常的民生电池中有实际成绩的LiCoO2、LiMn2O4、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2等相比，每单位重量的容量大。由此，能够改善能量密度，具有能够制作紧凑且高容量的电池的优点，因此，从续航距离的观点出发也优选。需要说明的是，在容量更大的方面，LiNi0.8Co0.1Al0.1O2更有利，但在寿命特性方面存在困难。与此相对，LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2具有与LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2同样优异的寿命特性。
需要说明的是，当然可以使用除上述以外的正极活性物质。正极活性物质的平均粒径没有特别限制，从高功率化观点出发，优选1～100μm、更优选1～20μm。
(覆盖剂)
覆盖剂包含覆盖用树脂和导电助剂。覆盖剂存在于正极活性物质的表面，从而在正极活性物质层中，可以确保对正极活性物质表面的离子传导通路和电子传导通路。
(覆盖用树脂)
覆盖用树脂存在于正极活性物质的表面，具有吸收并保持电解液的功能。由此，在正极活性物质层中，可以形成从电解质层至正极活性物质表面的离子传导通路。
本方式的双极型二次电池中，覆盖用树脂的材料没有特别限制，从柔软性、吸液性观点出发，优选包含选自由(A)聚氨酯树脂、(B)聚乙烯基系树脂组成的组中的至少1种。
(A)聚氨酯树脂
聚氨酯树脂的柔软性高(后述的拉伸断裂伸长率大)，另外，氨基甲酸酯键彼此能形成强的氢键，因此，通过将其用作覆盖用树脂，从而可以构成柔软性优异、且结构上稳定的覆盖剂。
对聚氨酯树脂的具体的方式没有特别限制，可以适宜参照涉及聚氨酯树脂的以往公知的见解。聚氨酯树脂由(a1)多异氰酸酯成分和(a2)多元醇成分构成，根据需要可以进一步使用(a3)离子性基团导入成分、(a4)离子性基团中和剂成分、和(a5)扩链剂成分而构成。
作为(a1)多异氰酸酯成分，可以举出在一分子中具有2个异氰酸酯基的二异氰酸酯化合物和在一分子中具有3个以上异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物。它们可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为二异氰酸酯化合物，可以举出4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、2,4-和/或2,6-甲苯二异氰酸酯、对苯二异氰酸酯、苯二亚甲基二异氰酸酯、1,5-萘二异氰酸酯、3,3’-二甲基二苯基-4,4’-二异氰酸酯、联茴香胺二异氰酸酯、四甲基苯二亚甲基二异氰酸酯等芳香族二异氰酸酯；异佛尔酮二异氰酸酯、二环己基甲烷-4,4’-二异氰酸酯、反式-1,4-环己基二异氰酸酯、降冰片烯二异氰酸酯等脂环式二异氰酸酯；1,6-六亚甲基二异氰酸酯、2,2,4和/或(2,4,4)-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯等脂肪族二异氰酸酯。
这些二异氰酸酯化合物可以以碳二亚胺改性、异氰脲酸酯改性、缩二脲改性等的改性物的形式使用，也可以以由各种封端剂进行了封端的封端异氰酸酯的形式使用。
作为在一分子中具有3个以上异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物，例如可以举出上述示例的二异氰酸酯的异氰脲酸酯三聚化物、缩二脲三聚化物、三羟甲基丙烷加合物等；三苯基甲烷三异氰酸酯、1-甲基苯-2,4,6-三异氰酸酯、二甲基三苯基甲烷四异氰酸酯等三官能以上的异氰酸酯等，这些异氰酸酯化合物可以以碳二亚胺改性、异氰脲酸酯改性、缩二脲改性等的改性物的形式使用，也可以以由各种封端剂进行了封端的封端异氰酸酯的形式使用。
作为(a2)多元醇成分，可以举出在一分子中具有2个羟基的二醇化合物和在一分子中具有3个以上羟基的多元醇化合物，它们可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为二醇化合物和在一分子中具有3个以上羟基的多元醇化合物，可以举出低分子多元醇类、聚醚多元醇类、聚酯多元醇类、聚酯聚碳酸酯多元醇类、结晶性或非结晶性的聚碳酸酯多元醇类、聚丁二烯多元醇、有机硅多元醇。
作为低分子多元醇类，例如可以举出乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2-丁基-2-乙基-1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、新戊二醇、3-甲基-2,4-戊二醇、2,4-戊二醇、1,5-戊二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2-甲基-2,4-戊二醇、2,4-二乙基-1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,7-庚二醇、3,5-庚二醇、1,8-辛二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇等脂肪族二醇、环己烷二甲醇、环己二醇等脂环式二醇、三羟甲基乙烷、三羟甲基丙烷、己糖醇类、戊糖醇类、甘油、聚甘油、季戊四醇、二季戊四醇、四羟甲基丙烷等三元以上的多元醇。
作为聚醚多元醇类，例如可以举出二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇等环氧乙烷加成物；二丙二醇、三丙二醇、四丙二醇、聚丙二醇等环氧丙烷加成物；上述低分子多元醇的环氧乙烷和/或环氧丙烷加成物、聚四亚甲基二醇等。
作为聚酯多元醇类，可以举出通过上述中示例的低分子多元醇等多元醇与量少于其化学计算量的多元羧酸或其酯、酐、卤化物等成酯性衍生物、和/或内酯类或其经水解开环而得到的羟基羧酸的直接酯化反应和/或酯交换反应而得到的物质。作为多元羧酸或其成酯性衍生物，例如可以举出草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二酸、2-甲基琥珀酸、2-甲基己二酸、3-甲基己二酸、3-甲基戊二酸、2-甲基辛二酸、3,8-二甲基癸二酸、3,7-二甲基癸二酸、氢化二聚酸、二聚酸等脂肪族二羧酸类；邻苯二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、萘二羧酸等芳香族二羧酸类；环己烷二羧酸等脂环式二羧酸类；偏苯三酸、均苯三酸、蓖麻油脂肪酸的三聚体等三羧酸类；均苯四酸等四羧酸类等多元羧酸，作为其成酯性衍生物，可以举出这些多元羧酸的酸酐、该多元羧酸的氯化物、溴化物等卤化物；该多元羧酸的甲基酯、乙基酯、丙基酯、异丙基酯、丁基酯、异丁基酯、戊基酯等低级脂肪族酯。另外，作为上述内酯类，可以举出γ-己内酯、δ-己内酯、ε-己内酯、二甲基-ε-己内酯、δ-戊内酯、γ-戊内酯、γ-丁内酯等内酯类。
作为根据需要使用的(a3)离子性基团导入成分，可以举出导入阴离子性基团的成分和导入阳离子性基团的成分。作为导入阴离子性基团的成分，例如可以举出二羟甲基丙酸、二羟甲基丁酸、二羟甲基丁酸、二羟甲基戊酸等含有羧基的多元醇类、1,4-丁二醇-2-磺酸等含有磺酸基的多元醇类，作为导入阳离子性基团的成分，例如可以举出N,N-二烷基烷醇胺类、N-甲基-N,N-二乙醇胺、N-丁基-N,N-二乙醇胺等N-烷基-N,N-二烷醇胺类、三烷醇胺类。
对于根据需要使用的(a4)离子性基团中和剂成分，作为阴离子性基团的中和剂，可以举出三甲胺、三乙胺、三丁胺等三烷基胺类、N,N-二甲基乙醇胺、N,N-二甲基丙醇胺、N,N-二丙基乙醇胺、1-二甲基氨基-2-甲基-2-丙醇等N,N-二烷基烷醇胺类、N-烷基-N,N-二烷醇胺类、三乙醇胺等三烷醇胺类等叔胺化合物；氨、三甲基氢氧化铵、氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂等碱性化合物，作为阳离子性基团的中和剂，可以举出甲酸、乙酸、乳酸、琥珀酸、戊二酸、柠檬酸等有机羧酸、对甲苯磺酸、磺酸烷基酯等有机磺酸、盐酸、磷酸、硝酸、磺酸等无机酸、环氧卤丙烷等环氧化合物；以及，二烷基硫酸、卤代烷等季铵化剂。
作为根据需要使用的(a5)扩链剂成分，可以使用公知一般的扩链剂中的1种或2种以上，优选多元胺化合物、多元伯醇化合物等，更优选多元胺化合物。作为多元胺化合物，可以举出乙二胺、丙二胺等上述示例的低分子二醇的醇性羟基被置换为氨基而成者即低分子二胺类；聚氧丙二胺、聚氧乙二胺等聚醚二胺类；薄荷烷二胺、异佛尔酮二胺、降冰片烯二胺、双(4-氨基-3-甲基二环己基)甲烷、二氨基二环己基甲烷、双(氨基甲基)环己烷、3,9-双(3-氨基丙基)2,4,8,10-四氧杂螺(5,5)十一烷等脂环式二胺类；间苯二甲胺、α-(间/对氨基苯基)乙胺、间苯二胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯基砜、二氨基二乙基二甲基二苯基甲烷、二氨基二乙基二苯基甲烷、二甲基硫代甲苯二胺、二乙基甲苯二胺、α,α’-双(4-氨基苯基)-对二异丙基苯等芳香族二胺类；肼；上述聚酯多元醇中使用的多元羧酸中示例的二羧酸与肼的化合物即二羧酸二酰肼化合物。
上述各成分中，作为(a1)多异氰酸酯成分，优选使用二异氰酸酯化合物，特别优选使用4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、2,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯、4,4’-二环己基甲烷二异氰酸酯、1,4-环己烷二异氰酸酯、2,4-甲苯二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯等，最优选使用4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)。另外，作为(a2)多元醇成分，优选必须使用作为二醇化合物的环氧乙烷加成物，特别优选必须使用聚乙二醇。聚乙二醇的锂离子传导性优异，因此，通过形成这样的构成，从而可以明显体现电池的内阻降低(上升抑制)效果。此处，由聚乙二醇的羟值计算的数均分子量没有特别限制，优选2500～15000、更优选3000～13000、进一步优选3500～10000。需要说明的是，从耐热性优异的观点出发，在上述必需成分的基础上，作为多元醇成分，优选进一步使用乙二醇和/或甘油。特别是如果在不使用甘油的情况下仅组合使用乙二醇，则覆盖用树脂溶胀而得到的凝胶成为物理交联凝胶，因此，制造时可以溶解于溶剂，可以应用后述的各种制造方法。另一方面，如果在乙二醇的基础上还组合使用甘油，则聚氨酯树脂的主链彼此成为化学交联，上述情况下，有控制交联间分子量从而可以任意控制在电解液中的溶胀度的优点。
需要说明的是，对聚氨酯树脂的合成方法没有特别限制，可以适宜参照以往公知的见解。
(B)聚乙烯基系树脂
聚乙烯基系树脂的柔软性高(后述的拉伸断裂伸长率大)，因此，通过将其用作覆盖用树脂，从而可以缓和充放电反应所伴有的活性物质的体积变化，抑制活性物质层的膨胀。
对聚乙烯基系树脂的具体的方式没有特别限制，只要为使包含具有聚合性的不饱和键的单体(以下，也称为“乙烯基单体”)的单体聚合而得到的聚合物就可以适宜参照以往公知的见解。
作为乙烯基单体，特别优选包含具有羧基的乙烯基单体(b1)和下述通式(1)所示的乙烯基单体(b2)。
CH2＝C(R1)COOR2 (1)
式(1)中，R1为氢原子或甲基，R2为碳数1～4的直链的烷基或碳数4～36的支链烷基。
作为具有羧基的乙烯基单体(b1)，可以举出(甲基)丙烯酸、巴豆酸、肉桂酸等碳数3～15的单羧酸；马来酸(酐)、富马酸、衣康酸(酐)、柠康酸、中康酸等碳数4～24的二羧酸；乌头酸等碳数6～24的3元～4元或其以上的元数的多羧酸等。其中，优选(甲基)丙烯酸，特别优选甲基丙烯酸。
上述通式(1)所示的乙烯基单体(b2)中，R1表示氢原子或甲基。R1优选为甲基。
R2为碳数1～4的直链的烷基或碳数4～36的支链烷基，作为R2的具体例，可以举出甲基、乙基、丙基、1-烷基烷基(1-甲基丙基(仲丁基)、1,1-二甲基乙基(叔丁基)、1-甲基丁基、1-乙基丙基、1,1-二甲基丙基、1-甲基戊基、1-乙基丁基、1-甲基己基、1-乙基戊基、1-甲基庚基、1-乙基己基、1-甲基辛基、1-乙基庚基、1-甲基壬基、1-乙基辛基、1-甲基癸基、1-乙基壬基、1-丁基二十烷基、1-己基十八烷基、1-辛基十六烷基、1-癸基十四烷基、1-十一烷基十三烷基等)、2-烷基烷基(2-甲基丙基(异丁基)、2-甲基丁基、2-乙基丙基、2,2-二甲基丙基、2-甲基戊基、2-乙基丁基、2-甲基己基、2-乙基戊基、2-甲基庚基、2-乙基己基、2-甲基辛基、2-乙基庚基、2-甲基壬基、2-乙基辛基、2-甲基癸基、2-乙基壬基、2-己基十八烷基、2-辛基十六烷基、2-癸基十四烷基、2-十一烷基十三烷基、2-十二烷基十六烷基、2-十三烷基十五烷基、2-癸基十八烷基、2-十四烷基十八烷基、2-十六烷基十八烷基、2-十四烷基二十烷基、2-十六烷基二十烷基等)、3～34-烷基烷基(3-烷基烷基、4-烷基烷基、5-烷基烷基、32-烷基烷基、33-烷基烷基和34-烷基烷基等)、以及含有与丙烯低聚物(7～11聚体)、乙烯/丙烯(摩尔比16/1～1/11)低聚物、异丁烯低聚物(7～8聚体)和α-烯烃(碳数5～20)低聚物(4～8聚体)等对应的含氧醇的烷基残基的1个或其以上的支链烷基的混合烷基等。
其中，从电解液的吸液观点出发，优选甲基、乙基、2-烷基烷基，进一步优选2-乙基己基和2-癸基十四烷基。
另外，构成聚合物的单体中，除具有羧基的乙烯基单体(b1)、上述通式(1)所示的乙烯基单体(b2)之外，还可以包含不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)。
作为不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)，可以举出下述(b31)～(b35)。
(b31)由碳数1～20的一元醇和(甲基)丙烯酸形成的含碳基团(甲基)丙烯酸酯
作为上述一元醇，可以举出(i)脂肪族一元醇[甲醇、乙醇、正丙醇和异丙醇、正丁醇、正戊醇、正辛醇、壬醇、癸醇、月桂醇、十三烷醇、肉豆蔻醇、十六烷醇、硬脂醇等]、(ii)脂环式一元醇[环己醇等]、(iii)芳香脂肪族一元醇[苄醇等]和它们的2种以上的混合物。
(b32)聚(n＝2～30)氧化烯(碳数2～4)烷基(碳数1～18)醚(甲基)丙烯酸酯[甲醇的环氧乙烷(以下简记作EO)10摩尔加成物(甲基)丙烯酸酯、甲醇的环氧丙烷(以下简记作PO)10摩尔加成物(甲基)丙烯酸酯等]
(b33)含氮的乙烯基化合物
(b33-1)含酰胺基的乙烯基化合物
(i)碳数3～30的(甲基)丙烯酰胺化合物、例如N,N-二烷基(碳数1～6)或二芳烷基(碳数7～15)(甲基)丙烯酰胺[N,N-二甲基丙烯酰胺、N,N-二苄基丙烯酰胺等]、二丙酮丙烯酰胺
(ii)除上述(甲基)丙烯酰胺化合物之外的、碳数4～20的含酰胺基的乙烯基化合物、例如N-甲基-N-乙烯基乙酰胺、环状酰胺(吡咯烷酮化合物(碳数6～13、例如N-乙烯基吡咯烷酮等))
(b33-2)(甲基)丙烯酸酯化合物
(i)二烷基(碳数1～4)氨基烷基(碳数1～4)(甲基)丙烯酸酯[(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸吗啉基乙酯等]
(ii)含季铵基的(甲基)丙烯酸酯〔含叔氨基的(甲基)丙烯酸酯[(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯等]季铵化物(用前述季铵化剂经季铵化而成者)等〕
(b33-3)含杂环的乙烯基化合物
吡啶化合物(碳数7～14、例如2-和4-乙烯基吡啶)、咪唑化合物(碳数5～12、例如N-乙烯基咪唑)、吡咯化合物(碳数6～13、例如N-乙烯基吡咯)、吡咯烷酮化合物(碳数6～13、例如N-乙烯基-2-吡咯烷酮)
(b33-4)含腈基的乙烯基化合物
碳数3～15的含腈基的乙烯基化合物、例如(甲基)丙烯腈、氰基苯乙烯、氰基烷基(碳数1～4)丙烯酸酯
(b33-5)其他乙烯基化合物
含硝基的乙烯基化合物(碳数8～16、例如硝基苯乙烯)等
(b34)乙烯基烃
(b34-1)脂肪族乙烯基烃
碳数2～18或其以上的烯烃[乙烯、丙烯、丁烯、异丁烯、戊烯、庚烯、二异丁烯、辛烯、十二碳烯、十八碳烯等]、碳数4～10或其以上的二烯[丁二烯、异戊二烯、1,4-戊二烯、1,5-己二烯、1,7-辛二烯等]等
(b34-2)脂环式乙烯基烃
碳数4～18或其以上的环状不饱和化合物、例如环烯烃(例如环己烯)、(二)环烷二烯[例如(二)环戊二烯]、萜(例如蒎烯、柠檬烯和茚)
(b34-3)芳香族乙烯基烃
碳数8～20或其以上的芳香族不饱和化合物、例如苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、2,4-二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、异丙基苯乙烯、丁基苯乙烯、苯基苯乙烯、环己基苯乙烯、苄基苯乙烯
(b35)乙烯基酯、乙烯基醚、乙烯基酮、不饱和二羧酸二酯
(b35-1)乙烯基酯
脂肪族乙烯基酯[碳数4～15、例如脂肪族羧酸(单-和二羧酸)的烯基酯(例如乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、己二酸二烯丙酯、乙酸异丙烯酯、甲氧基乙酸乙烯酯)]、芳香族乙烯基酯[碳数9～20、例如芳香族羧酸(单-和二羧酸)的烯基酯(例如苯甲酸乙烯基酯、邻苯二甲酸二烯丙酯、4-乙烯基苯甲酸甲酯)、脂肪族羧酸的含芳香环的酯(例如乙酰氧基苯乙烯)]
(b35-2)乙烯基醚
脂肪族乙烯基醚〔碳数3～15、例如乙烯基烷基(碳数1～10)醚[乙烯基甲基醚、乙烯基丁基醚、乙烯基2-乙基己基醚等]、乙烯基烷氧基(碳数1～6)烷基(碳数1～4)醚[乙烯基-2-甲氧基乙基醚、甲氧基丁二烯、3,4-二氢-1,2-吡喃、2-丁氧基-2’-乙烯氧基二乙基醚、乙烯基-2-乙基巯基乙基醚等]、聚(2～4)(甲基)烯丙氧基烷(碳数2～6)[二烯丙氧基乙烷、三烯丙氧基乙烷、四烯丙氧基丁烷、四甲基烯丙氧基乙烷等]〕
芳香族乙烯基醚(碳数8～20、例如乙烯基苯基醚、苯氧基苯乙烯)
(b35-3)乙烯基酮
脂肪族乙烯基酮(碳数4～25、例如乙烯基甲基酮、乙烯基乙基酮)
芳香族乙烯基酮(碳数9～21、例如乙烯基苯基酮)
(b35-4)不饱和二羧酸二酯
碳数4～34的不饱和二羧酸二酯、例如富马酸二烷基酯(2个烷基为碳数1～22的、直链、支链或脂环式的基团)、马来酸二烷基酯(2个烷基为碳数1～22的、直链、支链或脂环式的基团)
作为上述(b3)而示例的物质中，从电解液的吸液和耐电压的观点出发，优选(b31)、(b32)和(b33)，进一步优选(b31)中的(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯。
聚合物中，对于具有羧基的乙烯基单体(b1)、上述通式(1)所示的乙烯基单体(b2)和不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)的含量，将聚合物的重量作为基准，优选(b1)为0.1～80质量％、(b2)为0.1～99.9质量％、(b3)为0～99.8质量％。
单体的含量如果为上述范围内，则对电解液的吸液性变良好。
更优选的含量如下：(b1)为30～60质量％、(b2)为5～60质量％、(b3)为5～80质量％，进一步优选的含量如下：(b1)为35～50质量％、(b2)为15～45质量％、(b3)为20～60质量％。
聚合物的数均分子量的优选的下限为10000、进一步优选15000、特别优选20000、最优选30000，优选的上限为2000000、进一步优选1500000、特别优选1000000、最优选800000。
聚合物的数均分子量可以在以下的条件下通过GPC(凝胶渗透色谱法)测定而求出。
装置：Alliance GPC V2000(Waters公司制)
溶剂：邻二氯苯
标准物质：聚苯乙烯
样品浓度：3mg/ml
柱固定相：PLgel 10μm、MIXED-B 2根串联(Polymer Laboratories公司制)
柱温：135℃。
聚合物的溶解度参数(SP值)优选9.0～20.0(cal/cm3)1/2。聚合物的SP值更优选9.5～18.0(cal/cm3)1/2、进一步优选10.0～14.0(cal/cm3)1/2。聚合物的SP值如果为9.0～20.0(cal/cm3)1/2，则在电解液的吸液的方面优选。
另外，从电池的耐热性的观点出发，聚合物的玻璃化转变温度[以下简记作Tg、测定法：DSC(扫描型差热分析)法]优选80～200℃、进一步优选90～190℃、特别优选100～180℃。
聚合物可以通过公知的聚合方法(本体聚合、溶液聚合、乳液聚合、悬浮聚合等)而制造。
覆盖用树脂优选在浸渍于电解液的状态下具有适度的柔软性。具体而言，覆盖用树脂的饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率优选10％以上、更优选20％以上、进一步优选30％以上、特别优选40％以上、最优选50％以上。使用拉伸断裂伸长率为10％以上的树脂覆盖正极活性物质，从而可以缓和充放电反应所产生的正极活性物质的体积变化，抑制电极的膨胀。需要说明的是，本说明书中，“拉伸断裂伸长率”是指，表示树脂的柔软性的指标，是通过后述的实施例的栏中记载的测定方法而得到的值。覆盖用树脂的拉伸断裂伸长率的值越大越优选，上限值没有特别限制，通常为400％以下、优选300％以下。即，上述拉伸断裂伸长率的优选的数值范围为10～400％、20～400％、30～400％、40～400％、50～400％、10～300％、20～300％、30～300％、40～300％、50～300％。
作为用于对覆盖用树脂赋予柔软性、控制拉伸断裂伸长率为期望的值的方法，可以举出向覆盖用树脂的主链导入具有柔软性的部分结构(例如长链烷基、聚醚残基、烷基聚碳酸酯残基、烷基聚酯残基等)的方法。另外，通过控制覆盖用树脂的分子量、或控制交联间分子量的方法，也可以对覆盖用树脂赋予柔软性，调节拉伸断裂伸长率。
(导电助剂)
导电助剂在覆盖剂中形成电子传导通路，降低正极活性物质层的电子移动阻力，从而可以有利于改善电池的高倍率下的功率特性。
作为导电助剂，例如可以举出铝、不锈钢(SUS)、银、金、铜、钛等金属、包含这些金属的合金或金属氧化物；石墨、碳纤维(具体而言，气相沉积碳纤维(VGCF)等)、碳纳米管(CNT)、炭黑(具体而言，乙炔黑、科琴黑(注册商标)、炉黑、槽法炭黑、热裂灯黑等)等碳，但不限定于此。另外，通过镀覆等而在颗粒状的陶瓷材料、树脂材料的周围涂覆上述金属材料而成者也可以用作导电助剂。这些导电助剂中，从电稳定性的观点出发，优选包含选自由铝、不锈钢、银、金、铜、钛和碳组成的组中的至少1种，更优选包含选自由铝、不锈钢、银、金和碳组成的组中的至少1种，进一步优选包含至少1种碳。这些导电助剂可以仅单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
导电助剂的形状优选颗粒状或纤维状。导电助剂为颗粒状的情况下，颗粒的形状没有特别限定，可以为粉末状、球状、棒状、针状、板状、柱状、不规则形状、鳞片状、纺锤状等任意形状。
导电助剂为颗粒状时的平均粒径(一次粒径)没有特别限定，从电池的电特性的观点出发，优选0.01～10μm左右。需要说明的是，本说明书中，“粒径”是指，导电助剂的轮廓线上的任意2点间的距离中的、最大的距离L。作为“平均粒径”的值，采用如下值：作为用扫描型电子显微镜(SEM)、透射型电子显微镜(TEM)等观察方式，在几～几十个视野中观察到的颗粒的粒径的平均值而算出的值。
覆盖剂中的覆盖用树脂和导电助剂的含量没有特别限制，优选覆盖用树脂(树脂固体成分)：导电助剂＝1：0.2～3.0(质量比)。如果为这样的范围，则导电助剂可以在覆盖剂中良好地形成电子传导通路。
(覆盖正极活性物质颗粒的制造方法)
覆盖正极活性物质颗粒的制造方法没有特别限制,例如可以举出以下的方法。首先，在万能混合机中放入正极活性物质，在以10～500rpm搅拌的状态下，用1～90分钟滴加包含覆盖用树脂和溶剂的溶液(覆盖用树脂溶液)并混合。作为此时的溶剂，可以适合使用甲醇、乙醇、异丙醇等醇类。之后，进一步添加导电助剂并混合。然后，在保持搅拌的状态下升温至50℃～200℃，从0.007MPa减压至0.04MPa后，保持10～150分钟，从而可以得到覆盖正极活性物质颗粒。
(导电构件)
本方式中，导电构件具有在正极活性物质层中形成电子传导通路的功能。导电构件的至少一部分特别优选形成从正极活性物质层的与电解质层侧接触的第1主表面电连接至与集电体侧接触的第2主表面的导电通路。通过具有这样的形态，从而可以进一步降低正极活性物质层中的厚度方向的电子移动阻力，因此，可以更进一步改善电池的高倍率下的功率特性。需要说明的是，对于导电构件的至少一部分是否形成从正极活性物质层的与电解质层侧接触的第1主表面电连接至与集电体侧接触的第2主表面的导电通路，通过用SEM、光学显微镜观察正极活性物质层的截面可以确认。
导电构件优选为具有纤维状的形态的导电性纤维。具体而言，可以举出：PAN系碳纤维、沥青系碳纤维等碳纤维、在合成纤维中使导电性良好的金属、石墨均匀地分散而成的导电性纤维、使不锈钢那样的金属纤维化而成的金属纤维、以金属覆盖有机物纤维的表面而得到的导电性纤维、以包含导电性物质的树脂覆盖有机物纤维的表面而得到的导电性纤维等。其中，从导电性优异、为轻量的方面出发，优选碳纤维。
正极活性物质层中的导电构件的含量相对于正极活性物质层的全部固体成分量(构成正极活性物质层的构件中、为固体的构件的分量的合计)100质量％，优选1～20质量％、更优选2～15质量％。导电构件的含量如果为上述范围，则可以在正极活性物质层中良好地形成电子传导通路，且可以抑制电池的能量密度降低。
需要说明的是，正极活性物质层和后述的负极活性物质层的杨氏模量优选5～100MPa。
(离子传导性聚合物)
作为离子传导性聚合物，例如可以举出聚环氧乙烷(PEO)系和聚环氧丙烷(PPO)系的聚合物。
(锂盐)
作为锂盐(支持盐)，可以举出LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6和LiClO4等无机酸的锂盐、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2和LiC(CF3SO2)3等有机酸的锂盐等。其中，从电池功率和充放电循环特性的观点出发，优选LiPF6。
需要说明的是，本方式中，正极活性物质层中能包含的、导电构件、锂盐等其他添加剂的配混比没有特别限定。它们的配混比可以通过适宜参照对于非水电解质二次电池的公知的见解而调整。
另外，本方式的非水电解质二次电池中，作为正极活性物质层的构成构件，除上述正极活性物质之外，也可以适宜使用根据需要使用的覆盖剂(覆盖用树脂、导电助剂)、导电构件、离子传导性聚合物、锂盐以外的构件。然而，从改善电池的能量密度的观点出发，优选不含对充放电反应的进行没有太大贡献的构件。此处，本方式的非水电解质二次电池中，正极活性物质层(和后述的负极活性物质层)为正极活性物质(负极活性物质)不被因加热而结晶化的粘结剂粘结的、所谓“非粘结体”。而且，为了使活性物质层为非粘结体，优选尽量不使用为了使正极活性物质颗粒与其他构件粘结从而维持正极活性物质层的结构而添加的粘结剂。即，正极活性物质层(和负极活性物质层)中的粘结剂的含量相对于正极活性物质层(负极活性物质层)中所含的全部固体成分量100质量％，分别优选1质量％以下、更优选0.5质量％以下、进一步优选0.2质量％以下、特别优选0.1质量％以下、最优选0质量％。通过形成这样的构成，从而可以防止干燥电极中可能成为问题的活性物质层中的裂纹和伴随其的电池性能的降低。进而，可以省略用于使粘结剂结晶化的加热干燥工序。另外，通过活性物质层的厚膜化和省略粘结剂，也可以得到高容量(亦即，高能量密度)的电池。
本方式的非水电解质二次电池中，正极活性物质层的厚度优选150～1500μm、更优选180～950μm、进一步优选200～800μm。正极活性物质层的厚度如果为150μm以上，则可以充分提高电池的能量密度。另一方面，正极活性物质层的厚度如果为1500μm以下，则可以充分维持正极活性物质层的结构。
另外，正极活性物质层的孔隙率优选35.0～50.0％、更优选40.0～49.5％、进一步优选42.0～49.0％。进而，正极活性物质层的密度优选2.10～3.00g/cm3、更优选2.15～2.70g/cm3、进一步优选2.17～2.60g/cm3。
[负极活性物质层]
本发明中，负极活性物质层只要包含负极活性物质即可，对其他形态没有特别限制，可以适宜参照以往公知的见解。
其中，根据本发明的优选的一方式，负极活性物质层也优选具有与上述正极活性物质层同样的形态。即，负极活性物质层优选包含负极活性物质和覆盖该负极活性物质的表面的覆盖剂。换言之，负极活性物质层优选包含负极活性物质的表面的至少一部分由包含覆盖用树脂和导电助剂的覆盖剂覆盖而成的覆盖负极活性物质颗粒。另外，负极活性物质层根据需要可以包含导电构件、离子传导性聚合物、锂盐等。
需要说明的是，本明书中，将被覆盖剂覆盖的状态的负极活性物质也称为“覆盖负极活性物质颗粒”。覆盖负极活性物质颗粒具有在由负极活性物质构成的核部的表面形成有由包含覆盖用树脂和导电助剂的覆盖剂构成的壳部的、核-壳结构。
需要说明的是，对于包含覆盖负极活性物质颗粒的负极活性物质层的实施方式，负极活性物质的材料以外基本上与“正极活性物质层”的项中记载的内容同样，因此，此处省略详细的说明。
(负极活性物质)
作为负极活性物质，例如可以举出石墨(graphite)、软碳、硬碳等碳材料、锂-过渡金属复合氧化物(例如Li4Ti5O12)、金属材料(锡、硅)、锂合金系负极材料(例如锂-锡合金、锂-硅合金、锂-铝合金、锂-铝-锰合金等)等。根据情况，也可以组合使用2种以上的负极活性物质。优选的是，从容量、功率特性的观点出发，碳材料、锂-过渡金属复合氧化物、锂合金系负极材料优选用作负极活性物质。需要说明的是，当然可以使用上述以外的负极活性物质。另外，上述覆盖用树脂具有特别容易附着于碳材料的性质。因此，负极活性物质为覆盖负极活性物质颗粒的形态的情况下，从提供结构上稳定的电极材料的观点出发，作为负极活性物质，优选使用碳材料。
负极活性物质的平均粒径没有特别限制，从高功率化的观点出发，优选1～100μm、更优选1～20μm。
[分隔件(电解液)]
本方式的非水电解质二次电池中，正极活性物质层与负极活性物质层之间夹设有保持电解液(液体电解质)而成的分隔件。需要说明的是，电解液(液体电解质)不仅包含于分隔件，还可以包含于正极活性物质层和负极活性物质层。
电解液(液体电解质)具有作为锂离子的载体的功能。构成电解液层的电解液(液体电解质)具有锂盐溶解于有机溶剂的形态。作为使用的有机溶剂，例如示例碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯等碳酸酯类。另外，作为锂盐，可以同样采用Li(C2F5SO2)2N、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiCF3SO3等能添加至电极的活性物质层中的化合物。液体电解质可以还包含上述成分以外的添加剂。作为这样的化合物的具体例，例如可以举出碳酸亚乙烯酯、碳酸甲基亚乙烯酯、碳酸二甲基亚乙烯酯、碳酸苯基亚乙烯酯、碳酸二苯基亚乙烯酯、碳酸乙基亚乙烯酯、碳酸二乙基亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、碳酸1,2-二乙烯基亚乙酯、碳酸1-甲基-1-乙烯基亚乙酯、碳酸1-甲基-2-乙烯基亚乙酯、碳酸1-乙基-1-乙烯基亚乙酯、碳酸1-乙基-2-乙烯基亚乙酯、碳酸乙烯基亚乙烯酯、碳酸烯丙基亚乙酯、碳酸乙烯基氧基甲基亚乙酯、碳酸烯丙基氧基甲基亚乙酯、碳酸丙烯酰氧基甲基亚乙酯、碳酸甲基丙烯酰氧基甲基亚乙酯、碳酸乙炔基亚乙酯、碳酸炔丙基亚乙酯、碳酸乙炔基氧基甲基亚乙酯、碳酸炔丙基氧基亚乙酯、碳酸亚甲基亚乙酯、碳酸1,1-二甲基-2-亚甲基亚乙酯等。其中，优选碳酸亚乙烯酯、碳酸甲基亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯，更优选碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯。这些环式碳酸酯可以仅单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
分隔件具有保持电解质、确保正极与负极之间的锂离子传导性的功能、和作为正极与负极之间的分隔壁的功能。
作为分隔件的形态，例如可以举出吸收保持上述电解质的由聚合物和/或纤维形成的多孔性片的分隔件、无纺布分隔件等。
作为由聚合物和/或纤维形成的多孔性片的分隔件，例如可以使用微多孔质(微多孔膜)。作为该由聚合物和/或纤维形成的多孔性片的具体的方式，例如可以举出由聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等聚烯烃；将它们层叠多层而成的层叠体(例如，具有PP/PE/PP的3层结构的层叠体等)、由聚酰亚胺、芳纶、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVdF-HFP)等烃系树脂、玻璃纤维等形成的微多孔质(微多孔膜)分隔件。
微多孔质(微多孔膜)分隔件的厚度根据使用用途而异，因此不能一概地规定。示出一例时，电动汽车(EV)、混合动力电动汽车(HEV)、燃料电池汽车(FCV)等电动机驱动用二次电池等用途中的分隔件的厚度，以单层或多层计理想的是4～60μm。前述微多孔质(微多孔膜)分隔件的微细孔径期望最大为1μm以下(通常为几十nm左右的孔径)。
作为无纺布分隔件，可以举出单独或混合使用棉花、人造丝、醋酸纤维、尼龙、聚酯；PP、PE等聚烯烃；聚酰亚胺、芳纶等以往公知的物质而得到的无纺布。另外，对于无纺布的体积密度，只要通过浸渗的高分子凝胶电解质能够获得充分的电池特性即可，没有特别限制。进而，无纺布分隔件的厚度与电解质层相同即可，优选为5～200μm，特别优选为10～100μm。
另外，还优选使用将前述微多孔质(微多孔膜)分隔件或无纺布分隔件作为树脂多孔基体层、且在其上层叠耐热绝缘层而成者作为分隔件(带耐热绝缘层的分隔件)。耐热绝缘层为包含无机颗粒及粘结剂的陶瓷层。带耐热绝缘层的分隔件使用熔点或热软化点为150℃以上、优选200℃以上的耐热性高的物质。通过具有耐热绝缘层，从而温度上升时增大的分隔件的内部应力得以缓和，因此可以获得热收缩抑制效果。其结果，能够防止诱发电池的电极间短路，因此，形成不易发生由温度上升导致的性能下降的电池构成。另外，通过具有耐热绝缘层，从而带耐热绝缘层的分隔件的机械强度改善，不易引起分隔件的破膜。进而，由于热收缩抑制效果及机械强度高，所以电池的制造工序中分隔件变得不易卷曲。
耐热绝缘层中的无机颗粒有助于耐热绝缘层的机械强度、热收缩抑制效果。作为无机颗粒使用的材料没有特别限制。例如可以举出：硅、铝、锆、钛的氧化物(SiO2、Al2O3、ZrO2、TiO2)、氢氧化物、及氮化物、以及它们的复合物。这些无机颗粒可以为勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、多铝红柱石、尖晶石、橄榄石、云母等矿物资源来源的颗粒，也可以为人工制造的颗粒。另外，这些无机颗粒可以仅单独使用1种，也可以组合使用2种以上。其中，从成本的观点出发，优选使用二氧化硅(SiO2)或氧化铝(Al2O3)，更优选使用氧化铝(Al2O3)。
无机颗粒的单位面积重量没有特别限定，优选为5～15g/m2。如果为该范围，则在能够得到充分的离子传导性、并且维持耐热强度的方面是优选的。
耐热绝缘层中的粘结剂具有使无机颗粒彼此、无机颗粒与树脂多孔基体层粘接的作用。利用该粘结剂，能够稳定地形成耐热绝缘层，另外能够防止多孔基体层及耐热绝缘层之间的剥离。
耐热绝缘层中使用的粘结剂没有特别限制，例如可以使用羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯腈、纤维素、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚氟乙烯(PVF)、丙烯酸甲酯等化合物作为粘结剂。其中，优选使用羧甲基纤维素(CMC)、丙烯酸甲酯、或聚偏二氟乙烯(PVDF)。这些化合物可以仅单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
耐热绝缘层中的粘结剂的含量相对于耐热绝缘层100质量％优选为2～20质量％。粘结剂的含量为2质量％以上时，能够提高耐热绝缘层与多孔基体层之间的剥离强度，能够改善分隔件的耐振动性。另一方面，粘结剂的含量为20质量％以下时，能够适度保持无机颗粒的间隙，因此，能够确保充分的锂离子传导性。
关于带耐热绝缘层的分隔件的热收缩率，优选的是，在150℃、2gf/cm2条件下保持1小时后，MD、TD均为10％以下。通过使用这种耐热性高的材质，即使放热量变高、电池内部温度达到150℃，也能有效防止分隔件的收缩。其结果，能够防止诱发电池的电极间短路，因此，形成不易引起由温度上升导致的性能下降的电池构成。
[正极集电板和负极集电板]
构成集电板(25、27)的材料没有特别限制，可以使用以往用作锂离子二次电池用的集电板的公知的高导电性材料。作为集电板的构成材料，例如优选铝、铜、钛、镍、不锈钢(SUS)、它们的合金等金属材料。从轻量、耐腐蚀性、高导电性的观点出发，更优选为铝、铜，特别优选为铝。需要说明的是，正极集电板25和负极集电板27可以使用相同的材料，也可以使用不同的材料。
[正极引线和负极引线]
另外，虽然省略图示，但可以借助正极引线、负极引线将集电体11与集电板(25、27)之间电连接。作为正极引线和负极引线的构成材料，可以同样采用公知的锂离子二次电池中使用的材料。需要说明的是，从外壳体取出的部分优选利用耐热绝缘性的热收缩管等进行覆盖，使得不会与外围设备、布线等接触而漏电或对制品(例如汽车部件、尤其是电子设备等)造成影响。
[密封部]
密封部(绝缘层)为图1所示的双极型的非水电解质二次电池所特有的构成构件，有防止集电体彼此的接触、单电池层的端部处的短路的功能。作为构成密封部的材料，只要具有绝缘性、对于固体电解质的脱落的密封性、对于来自外部的水分的透湿的密封性(密闭性)、电池工作温度下的耐热性等即可。例如可以使用丙烯酸类树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚酰亚胺树脂、橡胶(乙烯-丙烯-二烯橡胶：EPDM)等。另外，可以使用异氰酸酯系粘接剂、丙烯酸类树脂系粘接剂、氰基丙烯酸酯系粘接剂等，可以使用热熔粘接剂(聚氨酯树脂、聚酰胺树脂、聚烯烃树脂)等。其中，从耐腐蚀性、耐化学药品性、制作容易性(制膜性)、经济性等的观点出发，可以优选使用聚乙烯树脂、聚丙烯树脂作为绝缘层的构成材料，优选将以非结晶性聚丙烯树脂为主成分的乙烯、丙烯、丁烯共聚而得到的树脂。
[外壳体]
作为外壳体，可以使用如图1所示能覆盖发电元件的、使用包含铝的层压薄膜29的袋状的壳体。该层压薄膜例如可以使用依次层叠PP、铝、尼龙而成的3层结构的层压薄膜等，但不受它们的任何限制。在可以将通过加压构件施加的加压力容易传递至发电元件的方面，优选外壳体由不具有刚性的材料构成。其中，从高功率化、冷却性能优异、能适合用于EV、HEV用的大型机器用电池的观点出发，优选层压薄膜，特别优选包含铝的层压薄膜。
本方式的双极型锂离子二次电池通过具有上述的构成，从而可以将电池的能量密度的降低抑制为最低限度，且电池的内阻降低，循环特性改善。因此，本方式的非水电解质二次电池可以适合作为EV、HEV的驱动用电源使用。
需要说明的是，本方式的锂离子二次电池不限定于参照图1所说明的双极型锂离子二次电池，也可以用于发电元件中单电池层并联而成的形式的所谓并联层叠型电池等以往公知的任意锂离子二次电池。需要说明的是，并联层叠型电池中，无需配置密封部(绝缘层)。
图5为用于说明本方式的电池装置的另一实施方式的截面示意图。
上述图1～图3所示的实施方式的电池装置中，由不具有刚性的材料构成的外壳体即层压薄膜29所密封而成的非水电解质二次电池10被构成加压构件的金属板200所夹持。而且，利用紧固构件(螺栓300和螺母400)的紧固力，非水电解质二次电池10的发电元件21沿其层叠方向被加压。
与此相对，图5所示的实施方式的电池装置中，不使用由不具有刚性的材料构成的外壳体(层压薄膜)。取而代之，具备如下构成：在由具有刚性的材料形成的电池外壳120的内部收纳有具备发电元件21的双极型锂离子二次电池10。由此，电池外壳120发挥作为外壳体的功能，且还作为加压构件发挥功能。
更详细地，图5所示的实施方式中，电池外壳120由高刚性的材料形成，具有：大致矩形的底面122、包围底面122的侧壁部124、和大致矩形的上表面126。侧壁部124以能利用未图示的紧固构件安装于底面122和上表面126的方式构成。在侧壁部124安装于底面122和上表面126的状态下，电池外壳120构成封闭的形状。在电池外壳120的内部配置有具备发电元件21的双极型锂离子二次电池10。
双极型锂离子二次电池10具有：正极、负极和分隔件层叠而成的发电元件21、集电板150、152和间隔物160、162。电池外壳120的上表面126以与发电元件21的层叠方向相关的该发电元件21的上表面142相对的方式定位。
集电板150、152例如为大致板状的铜，为了从发电元件21取出电流而使用，与位于最下层的单电池层和位于最上层的单电池层抵接。
间隔物160、162为具有吸收附加于发电元件21的振动的功能的绝缘片，配置于集电板150、152的层叠方向的外侧。亦即，间隔物160、162位于发电元件21的上表面(一个面)142和下表面(另一个面)144。间隔物160、162根据需要也可以适宜省略。
另外，电池外壳120进一步具有绝缘薄膜层128、强电用连接器130、132。绝缘薄膜层128形成于底面122和侧壁部124的内壁。间隔物162定位于底面122的绝缘薄膜层128上。强电用连接器130、132气密地安装于侧壁部124，且与集电板150、152电连接。
图5所示的实施方式的电池装置100中，电池外壳120与未图示的紧固构件一起构成加压构件。利用该加压构件，发电元件21沿其层叠方向被加压。其结果，如图4所示，发电元件21的厚度在其面方向上具有不均，具备双极型锂离子二次电池的电池装置100变得满足上述数学式(1)。
需要说明的是，图5所示的实施方式中，对用于将电池装置以满足上述数学式(1)～数学式(3)的方式构成的具体的方法，也没有特别限制，控制加压构件的配置方式、或在使用紧固构件的情况下调节其紧固力，从而可以得到满足上述数学式的电池装置。
进而，图5所示的实施方式中，稍小地设计电池外壳120的侧壁部124的尺寸(图5所示的上下方向的尺寸)，可以将其嵌合于电池外壳的上表面126和底面。通过形成这样的构成，从而可以对于俯视发电元件21时的外周部施加比向中央部施加的加压力更大的加压力。如此，可以使发电元件21的厚度在其面方向上不均，使电池装置100满足上述数学式(1)。
以上中，对于发电元件21的层叠方向的厚度不均，列举俯视发电元件21时的外周部中的厚度为最小(图4所示的T2)、中央部中的厚度为最大(图4所示的T1)的情况为例进行了说明。然而，本发明不限定于这样的情况，当然也可以采用发电元件21的厚度成为最小或最大的部位并非分别是俯视发电元件21时的外周部和中央部的方式。例如，可以是俯视发电元件21时的中央部中的厚度为最小、且外周部中的厚度为最大。这样的方式例如可以如下达成：将电池装置搭载于车辆时，在与该电池装置相邻的构件上设置凸部，该凸部与发电元件21的中央部抵接，从而以对发电元件的中央部施加更大的加压力的方式进行配置，由此可以达成。
通常的电动汽车中，电池存储空间为170L左右。为了在该空间中存储单元电池和充放电控制设备等辅助设备，通常单元电池的存储空间效率成为50％左右。单元电池向该空间中的装载效率成为支配电动汽车的续航距离的因素。单电池的尺寸变小时，上述装载效率受损，因此，变得无法确保续航距离。
因此，构成本发明的电池装置的非水电解质二次电池优选为大型。具体而言，扁平层叠型的非水电解质层压二次电池的短边的长度优选100mm以上。这种大型的电池可以用于车辆用途。此处，层压单元电池的短边的长度是指长度最短的边。短边的长度的上限没有特别限定，通常为400mm以下。
[体积能量密度和额定放电容量]
通常的电动汽车中，如何延长基于一次充电的行驶距离(续航距离)为重要的开发目标。考虑这样的方面时，优选电池的体积能量密度为157Wh/L以上，且优选额定容量为20Wh以上。
另外，作为与电极的物理大小的观点不同的、大型化电池的观点，也可以根据电池面积、电池容量的关系规定电池的大型化。例如，扁平层叠型层压电池的情况下，优选将本发明应用于电池面积(包括外壳体在内的电池的投影面积)相对于额定容量的比值为5cm2/Ah以上、且额定容量为3Ah以上的电池。进而，矩形的电极的长宽比优选1～3、更优选1～2。需要说明的是，电极的长宽比被定义为矩形的正极活性物质层的纵横比。通过使长宽比为这样的范围，从而有可以兼顾车辆要求性能与搭载空间的优点。
[电池组]
电池组是连接多个电池而构成的。详细而言，使用至少2个以上的电池、通过串联或并联或这两者而构成。通过进行串联、并联，能够自由调节容量和电压。
也可以将电池串联或并联连接多个而形成可装配拆卸的小型的电池组。而且，也可以将该可装配拆卸的小型的电池组进一步串联或并联地连接多个，形成适合于要求高体积能量密度、高体积功率密度的车辆驱动用电源或辅助电源的具有大容量、大功率的电池组。关于要连接几个电池制作电池组、或层叠几段小型电池组制作大容量的电池组，根据要搭载的车辆(电动汽车)的电池容量、功率来确定即可。
[车辆]
本方式的电池装置即使长期使用也能维持放电容量，循环特性良好。进而，能量密度高。在电动汽车、混合动力电动汽车、燃料电池车、混合动力燃料电池汽车等的车辆用途中，与电气/移动电子设备用途相比，要求高容量、大型化，并且需要长寿命化。因此，上述非水电解质二次电池作为车辆用的电源，例如可以适合用于车辆驱动用电源、辅助电源。
具体而言，可以将电池或组合多个电池而形成的电池组搭载于车辆。本发明中，由于能够构成长期可靠性和功率特性优异的高寿命的电池，因此，若搭载这样的电池，则能够构成EV行驶距离长的插电式混合动力电动汽车、一次充电行驶距离长的电动汽车。这是因为，通过将电池或组合多个电池而形成的电池组用于例如汽车中的混合动力车、燃料电池车、电动汽车(均包括四轮车(轿车、卡车、公共汽车等商用车、轻型汽车等)、以及二轮车(摩托车)、三轮车)，形成高寿命且可靠性高的机动车。但是，用途并不限定于汽车，例如也可以适用于其他车辆、例如电车等移动体的各种电源，也可以用作无停电电源装置等的载置用电源。
实施例
以下，通过实施例进一步详细说明本发明。但是，本发明的保护范围不仅限制于以下的实施例。需要说明的是，“份”只要没有特别说明，就意味着“质量份”。另外，从正极活性物质层用浆料和负极活性物质层用浆料的制备至锂离子二次电池的制作为止的工序，在干燥室内实施。
《锂离子二次电池的制作》
(实施例1)
<负极活性物质覆盖用树脂溶液的制作＞
在装有搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四口烧瓶中，投入乙酸乙酯83份和甲醇17份，升温至68℃。
接着，边向四口烧瓶内吹入氮气，边在搅拌下、用滴液漏斗用4小时连续滴加单体配混液和引发剂溶液，进行自由基聚合，所述单体配混液是配混甲基丙烯酸242.8份、甲基丙烯酸甲酯97.1份、甲基丙烯酸2-乙基己酯242.8份、乙酸乙酯52.1份和甲醇10.7份而得到的，所述引发剂溶液是在乙酸乙酯34.2份中溶解有2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.263份而得到的。滴加结束后，用滴液漏斗，用2小时连续追加在乙酸乙酯26份中溶解有2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.583份的引发剂溶液。进而，在沸点下继续聚合4小时。去除溶剂，得到树脂582份后，加入异丙醇1360份，得到由树脂固体成分浓度30质量％的乙烯基树脂构成的负极活性物质覆盖用树脂溶液。
<覆盖负极活性物质的制作＞
在万能混合机中放入难石墨化性碳(硬碳)(Kureha Battery Materials JapanCo.,Ltd.制Carbotron(注册商标)PS(F))88.4份，在室温下、以150rpm搅拌的状态下，以树脂固体成分计为10份的方式，用60分钟滴加上述中得到的负极活性物质覆盖用树脂溶液(树脂浓度30质量％)并混合，进一步搅拌30分钟。
接着，以搅拌的状态分3次混合乙炔黑[Denka Co.,Ltd.制Denka Black(注册商标)]1.6份，在搅拌30分钟后直接升温至70℃，减压至0.01MPa，保持30分钟，得到覆盖负极活性物质。需要说明的是，考虑覆盖负极活性物质具有核-壳结构时，作为核的难石墨化性碳粉末的平均粒径为9μm。另外，相对于覆盖负极活性物质100质量％的、导电助剂的固体成分量为1.6质量％。
<覆盖正极活性物质的制作＞
在万能混合机中放入镍·铝·钴酸锂(NCA)(BASF Toda Battery Materials LLC制)140.0份，在室温下、以15m/s搅拌的状态，用3分钟滴加在上述中得到的正极活性物质覆盖用树脂溶液(树脂固体成分浓度30质量％)0.48份中追加混合有二甲基甲酰胺14.6份的溶液并混合，进一步搅拌5分钟。
接着，以搅拌的状态混合乙炔黑[Denka Co.,Ltd.制Denka Black(注册商标)]8.6份，在搅拌60分钟后直接升温至140℃，减压至0.01MPa，保持5小时，得到覆盖正极活性物质。需要说明的是，考虑覆盖正极活性物质具有核-壳结构时，作为核的镍·铝·钴酸锂粉末的平均粒径为6μm。另外，相对于覆盖正极活性物质100质量％的、导电助剂的固体成分量为0.1质量％。
<电解液的制备＞
使Li[(FSO2)2N](LiFSI)以2mol/L的比例溶解于碳酸亚乙酯(EC)与碳酸亚丙酯(PC)的混合溶剂(体积比率1：1)，得到电解液。
<负极活性物质浆料的制备＞
从上述中得到的覆盖负极活性物质中分取平均粒径(D50)20μm的覆盖负极活性物质616份、分取平均粒径(D50)5μm的覆盖负极活性物质264份，在其中添加作为导电构件的碳纤维(Osaka Gas Chemical Co.,Ltd.制Donacarbo milled S-243：平均纤维长度500μm、平均纤维直径13μm：电导率200mS/cm)76.5份，在120℃、100mmHg的减压下干燥16小时，进行含有水分的去除。
接着，在干燥室中，在上述干燥过的材料中添加上述中得到的电解液637.7份。对于该混合物，用混合搅拌机(DALTON公司制、5DM-r型(行星搅拌机))，以自转：63rpm、公转：107rpm的转速搅拌30分钟，从而实施稠浆混炼。
之后，进一步添加上述中得到的电解液638.9g，使用与上述同样的混合搅拌机，以自转：63rpm、公转：107rpm的转速，进行10分钟×3次搅拌，从而实施稠浆混炼。如此，得到负极活性物质浆料。需要说明的是，如此得到的负极活性物质浆料的固体成分浓度为41质量％。
<正极活性物质浆料的制备＞
在上述中得到的覆盖正极活性物质1543.5份中，添加作为导电构件的碳纤维(Osaka Gas Chemical Co.,Ltd.制Donacarbo milled S-243：平均纤维长度500μm、平均纤维直径13μm：电导率200mS/cm)31.5份，在120℃、100mmHg的减压下干燥16小时，进行含有水分的去除。
接着，在干燥室中，在上述干燥过的材料中，添加上述中得到的电解液393.8份。对于该混合物，用混合搅拌机(DALTON公司制、5DM-r型(行星搅拌机))，以自转：63rpm、公转：107rpm的转速搅拌30分钟，从而实施稠浆混炼。
之后，在上述中得到的混合物中进一步添加电解液417.6份，使用与上述同样的混合搅拌机，以自转：63rpm、公转：107rpm的转速，进行10分钟×3次搅拌，从而实施搅拌稀释。如此，得到正极活性物质浆料。需要说明的是，如此得到的正极活性物质浆料的固体成分浓度为66质量％。
<树脂集电体的制作＞
在双螺杆挤出机中，将聚丙烯[商品名“SunAllomer(注册商标)PL500A”、SunAllomer株式会社制](B-1)75质量％、乙炔黑(AB)(Denka Black(注册商标))20质量％、作为树脂集电体用分散剂(A)的改性聚烯烃树脂(三洋化成工业株式会社制Umex(注册商标)1001)5质量％以180℃、100rpm、滞留时间10分钟的条件进行熔融混炼，得到树脂集电体用材料。将得到的树脂集电体用材料进行挤出成型，从而得到厚度90μm的树脂集电体(20％AB-PP)。
<电极的制作＞
在上述中得到的树脂集电体的一个面上，涂覆上述中得到的负极活性物质浆料，形成负极活性物质层(涂覆部的尺寸为192mm×236mm)。接着，在该负极活性物质层的露出面配置分隔件(Cell Guard公司制、#3501、厚度25μm、尺寸196mm×240mm)。在该分隔件的表面涂覆上述中得到的正极活性物质浆料，形成正极活性物质层(涂覆部的尺寸为188mm×232mm)，在该正极活性物质层的露出面配置上述中得到的树脂集电体。重复该操作，得到96层的单电池层串联层叠而成的发电元件。然后，在正极侧的树脂集电体的表面上配置带引线的正极集电板(铝箔)，在负极侧的树脂集电体的表面配置带引线的负极集电体(铜箔)，制作层叠体。此时，在正极的树脂集电体的周缘部与负极的树脂集电体的周缘部之间，如图1所示，配置密封部31。该密封部31中，使用聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)的框材，借助热封薄膜而形成。将如此得到的层叠体以引线被导出至外部的方式收纳于由层压片形成的电池包的内部，在真空下密封，制作扁平层叠型的双极型锂离子二次电池。
<利用加压构件的配置的电池装置的制作＞
在上述中制作的双极型锂离子二次电池的两面配置厚度5～15mm的铁板，如图2和图3所示，用螺栓300和螺母400紧固该铁板(相当于金属板200)的四角，制作电池装置。此时，在一个铁板与双极型锂离子二次电池的层压片之间，配置薄膜式压力分布测量系统I-Scan(注册商标)(Nitta Corporation制)的传感片。
(实施例2～6和比较例1～4)
变更加压构件的构成(板的厚度和紧固力)，从而使(T1-T2)/T1×100的值变为下述的表1所示的值，除此之外，利用与上述实施例1同样的方法，制作实施例2～6和比较例1～4的电池装置。
<电池装置的评价＞
对于上述中得到的各实施例和各比较例的电池装置，利用薄膜式压力分布测量系统，测定对发电元件施加的载荷的面方向上的最小值(最低载荷)的值。另外，使用工业用X射线CT装置，测定电池装置中的发电元件的层叠方向上的最厚的部分的厚度(T1)和最薄的部分的厚度(T2)，算出(T1-T2)/T1×100的值。将这些结果示于下述的表1。
另外，通过以下的方法，测定电池装置的内阻的值、和作为循环耐久性的指标的200个循环充放电时的容量维持率。对于这些结果，也示于下述的表1。
[DCR(直流电阻)的测定]
在25℃的条件下，对搭载于电池装置的电池，以0.1C进行恒流恒压充电直至上限电压3.62V(充电深度(SOC：state of charge)为约50％)(停止条件：在恒压模式下电流值低于0.01C)。之后，进行0.1C的恒流放电30秒。然后，用恒流放电过程中的即将开始放电前的单元电池电压(V1)和放电10秒后的单元电池电压(V2)，基于以下的式子，测定DCR(直流电阻、Direct Current Resistance)。
DCR＝(V1-V2)/I×S
I：放电时的电流值
S：电极面积
[100个循环后的容量维持率的测定]
在45℃的条件下，对搭载于电池装置的电池，以0.5C的电流进行恒流恒压(CC-CV)充电直至4.2V(停止条件：在CV模式下电流值低于0.1C)。
之后，间隔10分钟的暂停，重复100次以0.5C的电流进行放电直至2.5V的充放电工序。算出第100次的放电容量相对于初次放电容量的百分率，从而求出100个循环后的容量维持率。
[表1]
Figure BDA0002807803210000411
由表1所示的结果可知，根据本发明的电池装置，即使对发电元件不均匀地实施大的加压力(即，即使不配置引起能量密度降低的大型的加压构件)，也可以降低电池的内阻，且改善循环特性。
本申请基于2018年6月1日申请的日本专利申请号2018-105977号，将其公开内容通过参照以整体引入。
附图标记说明
11 集电体、
11a 正极侧的最外层集电体、
11b 负极侧的最外层集电体、
13 正极活性物质层、
15 负极活性物质层、
17 电解质层、
19 单电池层、
21 发电元件、
23 双极型电极、
25 正极集电板(正极片)、
27 负极集电板(负极片)、
29 外壳体、
31 密封部(绝缘层)、
58 正极片、
59 负极片、
100 电池装置、
120 电池外壳、
122 电池外壳的底面、
124 侧壁部、
126 电池外壳的上表面、
128 绝缘薄膜层、
130、132 强电用连接器、
142 发电元件的上表面、
144 发电元件的下表面、
150、152 集电板、
160、162 间隔物。

Claims (3)

1.一种电池装置，其具有：具备发电元件的非水电解质二次电池、和对所述发电元件在其层叠方向上进行加压的加压构件，
所述发电元件包含：
正极，其在正极集电体的表面形成有由包含正极活性物质的非粘结体构成的正极活性物质层；
负极，其在负极集电体的表面形成有由包含负极活性物质的非粘结体构成的负极活性物质层；和，
分隔件，其保持有电解液，
在将所述发电元件的层叠方向上的最厚的部分的厚度设为T1、最薄的部分的厚度设为T2时，所述电池装置满足下述数学式(1)：
0.1＜(T1-T2)/T1×100＜5 (1)。
2.根据权利要求1所述的电池装置，其还满足下述数学式(2)：
0.3＜(T1-T2)/T1×100＜3 (2)。
3.根据权利要求1或2所述的电池装置，其中，所述发电元件的层叠方向上的加压力的最小值为20kPa以上。
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