CN112138511A - 一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液 - Google Patents
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Abstract
本发明属于气体分离技术领域，涉及一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，该溶液与传统的捕集二氧化碳溶液不同，所使用的溶剂不是水而是有机溶剂，同时，针对有机溶剂配伍了相应的活性组分、吸收速率促进剂、吸收容量增强剂、再生速率促进剂、再生贫度强化剂、抗氧化剂、缓蚀剂、及辅助剂。本发明提供的方法，溶剂化效应较强，再生能耗低，吸收容量高、速率快，具备一定的抗氧化能力，腐蚀小，在二氧化碳捕集领域具有很好的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于气体分离技术领域，具体地说，是一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，该溶液将胺与非水基溶剂进行复配，同时添加一定量的助剂，可显著改善吸收液的二氧化碳捕集性能，同时降低再生所需的能耗。
背景技术
工业革命以来，人类所消耗的化石能源日益增多，造成大气中温室气体的含量越来越高。根据联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)的报道，人类活动所产生的温室气体已带来显著的全球变暖效应。2015年12月，《联合国气候变化框架公约》(UNFCCC)近200个缔约方在巴黎气候变化大会上一致通过《巴黎协定》，目标是将本世纪全球平均气温上升幅度控制在2摄氏度以内，并将全球气温上升控制在前工业化时期水平之上1.5摄氏度以内。
在众多的温室气体之中，对全球变暖所产生影响最大的是二氧化碳，约占全球变暖总效应的55％，因此，二氧化碳的减排是控制全球变暖的关键，引起了世界各国的普遍关注。二氧化碳的排放源纷繁复杂，其中最主要的来源是工业生产中煤、石油、天然气等化石燃料的燃烧。为了便于后续的封存或利用，二氧化碳的捕集是碳减排的首要步骤，该过程主要涉及二氧化碳从混合气体中的分离。
可将二氧化碳从混合气体中分离的方法主要有吸收法、吸附法、膜分离法、低温冷冻法等。目前，最成熟、应用最广的是吸收法二氧化碳捕集技术。根据所使用吸收溶液的不同，吸收法又可分为化学吸收法、物理吸收法和物理化学吸收法。其中，化学吸收法因具有吸收容量大、选择性高、净化度高等优势，已成为最具应用前景的二氧化碳捕集技术。
传统的二氧化碳捕集化学吸收溶液主要是醇胺的水溶液，该溶液使用单一或复合胺作为吸收剂的活性组分，利用其与二氧化碳之间的可逆反应实现吸收剂的循环，具有操作弹性大、吸收再生性能优异的特点。然而，由于该吸收剂以水作为溶剂，存在以下不足：(1)吸收容量低，胺基水溶液的吸收能力受胺组分在水中电离平衡的影响较大；(2)腐蚀性强，吸收二氧化碳后的富液易发生电离，引起设备和管线的腐蚀；(3)再生能耗高，由于水的沸点较低而热容较大，在再生过程中需要消耗大量的热量，从而降低了再生反应的热量利用效率。
专利CN200910266381公开了一种液态非水低聚材料的二氧化碳吸收剂，该非水低聚材料已被基团官能化，所使用的基团可与CO2可逆地反应和/或对CO2具有高亲和性。专利CN200980149295公开了一种捕获和封存二氧化碳的系统和方法，该方法首先将非水性的溶剂与碱混合形成溶剂悬浮液，然后将水和含二氧化碳的废气与溶剂悬浮液混合，以反应生成碳酸盐，从而使二氧化碳得以捕获和封存。专利CN201280041469公开了一种含有液体非水性硅基材料和氨基醇化合物的二氧化碳吸收剂，其使用的液体非水性硅基材料由与CO2可逆反应和/或具有对CO2的高亲和力的基团官能化。专利CN201410777169公开了一种用于捕集混合气体中二氧化碳的非水脱碳溶液，主吸收组分为N-乙基乙醇胺，溶剂为N,N-二乙基乙醇胺，该非水脱碳液沸点高，粘度低，用可参与吸收CO2的叔胺作为溶剂，同时用吸收速率快、吸收量大、易再生的仲胺作为主吸收溶剂。专利CN201610329274公开了一种由氨基酸盐和醇类有机溶剂组成的二氧化碳非水吸收剂，其中氨基酸盐的质量百分数为10％～45％，该吸收剂吸收二氧化碳后能够产生沉淀。专利CN201610405254公开了一种非水溶剂二氧化碳捕集液，其质量组成为：有机溶剂60～80％；复合有机胺20～40％。其中，有机溶剂包括低级醇和/或乙二醇；复合有机胺包括位阻胺和活性胺，并且活性胺与位阻胺的重量比为0.4～70：1。专利CN201711360255公开了一种由有机醇胺和醇醚溶剂组成的二氧化碳非水化学吸收剂，其中有机醇胺的质量含量为20％～50％，醇醚溶剂的质量含量为50％～80％。专利CN201810851400公开了一种可抗氧化的非水脱碳溶液，该溶液主吸收组分为N-乙基乙醇胺，溶剂为N,N-二乙基乙醇胺，抗氧化剂为2-丁酮肟、邻苯三酚、碳酰肼和N,N’-双(亚水杨基)-1,2-丙二胺，可以有效地防止主吸收组分和溶剂被氧气氧化，从而保证了非水脱碳溶液的良好性能和使用寿命。
综上，非水脱碳溶液已引起了研究者的广泛关注。然而，目前在非水脱碳溶液开发领域仍存在以下问题：(1)溶剂组分多为醇和醚类体系，溶剂化效应较差；(2)活性组分单一，无法形成复合吸收效应；(3)再生效果下降，有效吸收负荷下降。因此，本发明从提高溶剂化效应、加强复合吸收效应、强化再生效果多个角度综合考虑，开发了一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，可解决目前非水脱碳溶液领域存在的不足，具有广阔的应用前景。
发明内容
本发明的目的在于提出一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，该溶液与传统的捕集二氧化碳溶液不同，所使用的溶剂不是水而是有机溶剂，同时，针对有机溶剂配伍了相应的活性组分和助剂。
一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，含有活性组分，非水基溶剂，吸收速率促进剂，吸收容量增强剂，再生速率促进剂，再生贫度强化剂，抗氧化剂，缓蚀剂，辅助剂。具体组成为：以质量分数计，活性组分5％～30％，非水基溶剂50％～90％，吸收速率促进剂1％～20％，吸收容量增强剂1％～15％，再生速率促进剂1％～10％，再生贫度强化剂0.1％～5％，抗氧化剂0.01％～1％，缓蚀剂0.01％～1％，辅助剂0.01％～1％。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的活性组分为单乙醇胺、甲基二乙醇胺和二乙烯三胺中的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的非水基溶剂为二甲基亚砜、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲酰吗啉的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的吸收速率促进剂为N,N-二异丙基乙胺、N-(3-氨丙基)吗啉、1-氨基-2-丙醇和二(2-羟丙基)胺的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的吸收容量增强剂为三乙烯四胺、二丁胺、二亚乙基三胺和五甲基二乙烯三胺的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的再生速率促进剂为：2-氨基-2-甲基-1-丙醇、N-乙基哌啶和N-乙基吗啉的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的再生贫度强化剂为：一乙醇胺磷酸一氢盐、一乙醇胺磷酸二氢盐、一乙醇胺盐酸盐的一种或多种。
本发明所提供的非水基胺溶液，所使用的抗氧化剂为：硫代二丙酸二月桂酯、特丁基对苯二酚、2,6-二叔丁基对甲酚的一种或多种。
本发明所使用的非水基胺溶液，所使用的缓蚀剂为：苯并三氮唑、对甲苯硫脲、巯基苯并噻唑的一种或多种。
本发明所使用的非水基胺溶液，所使用的辅助剂为：一乙醇胺磷酸酯，磷酸三丁酯、甲基二乙醇胺磷酸酯的一种或多种。
本发明提供的非水基胺溶液，相比目前捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，具有以下优点：
(1)非水基溶剂溶剂化效应较强，可以保证活性组分充分发挥吸收作用；
(2)非水基胺溶液沸点较高，再生时能量利用效率提高，再生能耗降低；
(3)非水基胺溶液吸收容量高、速率快，可根据工艺要求对非水基胺溶液中吸收速率速率促进剂、吸收容量增强剂、再生速率促进剂、再生贫度强化剂的组成和含量进行灵活调整，以满足不同工艺操作的需要；
(4)具备一定的抗氧化能力；
(5)腐蚀小。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：5.7％，二乙烯三胺：5％，二甲基亚砜：80％，N,N-二异丙基乙胺：1.5％，三乙烯四胺：4％，2-氨基-2-甲基-1-丙醇：2％，一乙醇胺磷酸一氢盐：1.5％，硫代二丙酸二月桂酯：0.1％，苯并三氮唑：0.1％，一乙醇胺磷酸酯：0.1％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：20％，水80％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.31倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.27倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的1.82倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高21％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低42％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的6.5％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的5.7％。
实施例2
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：9.2％，甲基二乙醇胺：6.9％，N-甲基吡咯烷酮：70％，1-氨基-2-丙醇：4％，二(2-羟丙基)胺：4.5％，二亚乙基三胺：1.5％，N-乙基哌啶：2％，一乙醇胺磷酸一氢盐：1.5％，硫代二丙酸二月桂酯：0.1％，对甲苯硫脲：0.15％，磷酸三丁酯：0.15％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：30％，水70％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.28倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.57倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的1.95倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高17％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低36％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的5.7％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的4.2％。
实施例3
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：10.5％，二甲基亚砜：50％，N-甲基吡咯烷酮：30％，N,N-二异丙基乙胺：1.5％，三乙烯四胺：2％，2-氨基-2-甲基-1-丙醇：2％，N-乙基哌啶：2％，一乙醇胺磷酸二氢盐：1.7％，特丁基对苯二酚：0.1％，苯并三氮唑：0.1％，磷酸三丁酯：0.1％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：20％，水80％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.17倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.29倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的2.12倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高17％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低41％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的6.1％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的3.5％。
实施例4
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：8.7％，二乙烯三胺：5％，N-甲酰吗啉：75％，二(2-羟丙基)胺：1.5％，五甲基二乙烯三胺：1.5％，N-乙基吗啉：3％，一乙醇胺磷酸一氢盐：2.5％，一乙醇胺盐酸盐：2.5％，硫代二丙酸二月桂酯：0.1％，苯并三氮唑：0.1％，一乙醇胺磷酸酯0.1％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：25％，水75％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.22倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.37倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的2.01倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高24％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低39％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的7.3％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的4.2％。
实施例5
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：6％，甲基二乙醇胺：4.9％，N-甲基吡咯烷酮：80％，N-(3-氨丙基)吗啉：2％，三乙烯四胺：2.5％，2-氨基-2-甲基-1-丙醇：2％，N-乙基哌啶：2％，一乙醇胺磷酸一氢盐：0.2％，硫代二丙酸二月桂酯：0.1％，巯基苯并噻唑：0.15％，甲基二乙醇胺磷酸酯：0.15％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：20％，水80％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.23倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.42倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的1.87倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高16％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低52％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的8.2％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的3.5％。
实施例6
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：6.7％，二乙烯三胺：4.9％，N-甲酰吗啉：80％，N,N-二异丙基乙胺：1.5％，三乙烯四胺：3％，2-氨基-2-甲基-1-丙醇：2％，一乙醇胺磷酸一氢盐：1.5％，硫代二丙酸二月桂酯：0.1％，2,6-二叔丁基对甲酚：0.1％，苯并三氮唑：0.1％，一乙醇胺磷酸酯：0.1％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：20％，水80％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.19倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.27倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的2.02倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高22％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低46％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的4.5％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的4.2％。
实施例7
本实施例的方法具有以下步骤：
(1)配制非水基胺溶液，质量组成如下：一乙醇胺：7.1％，甲基二乙醇胺：7％，N-甲基吡咯烷酮：80％，N-(3-氨丙基)吗啉：1％，五甲基二乙烯三胺：1％，N-乙基吗啉：2％，一乙醇胺磷酸一氢盐：1.5％，2,6-二叔丁基对甲酚：0.1％，苯并三氮唑：0.1％，对甲苯硫脲：0.1％，磷酸三丁酯：0.1％；
(2)配制对比溶液，质量组成如下：一乙醇胺：20％，水80％；
(3)分别测定两种溶液的饱和二氧化碳吸收容量和初始二氧化碳吸收速率，结果表明，非水基胺溶液的饱和二氧化碳吸收容量为对比溶液的1.25倍，初始二氧化碳吸收速率为对比溶液的1.41倍；
(4)分别测定吸收二氧化碳饱和后的两种溶液的初始二氧化碳再生速率和再生反应平衡转化率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始二氧化碳再生速率为对比溶液的1.95倍，再生反应平衡转化率比对比溶液高20％；
(5)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液再生转化率达到40％时所需的能耗，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液再生反应转化率比达40％时所需的能耗比对比溶液低44％；
(6)分别测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液的初始强氧化降解速率，结果发现，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液的初始强氧化降解速率仅为对比溶液的6.1％；
(7)分别在室温条件下测定吸收二氧化碳饱和后两种溶液对碳钢挂片的腐蚀速率，结果表明，吸收二氧化碳饱和后非水基胺溶液对碳钢挂片的腐蚀速率仅为对比溶液的2.7％。
Claims (10)
1.一种捕集混合气体中二氧化碳的非水基胺溶液，该溶液组成为：以质量分数计，活性组分5％～30％，非水基溶剂50％～90％，吸收速率促进剂1％～20％，吸收容量增强剂1％～15％，再生速率促进剂1％～10％，再生贫度强化剂0.1％～5％，抗氧化剂0.01％～1％，缓蚀剂0.01％～1％，辅助剂0.01％～1％，不含有水。
2.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，所使用的活性组分为单乙醇胺、甲基二乙醇胺和二乙烯三胺中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，非水基溶剂为二甲基亚砜、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基乙酰胺和N-甲酰吗啉中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，吸收速率促进剂为N,N-二异丙基乙胺、N-(3-氨丙基)吗啉、1-氨基-2-丙醇和二(2-羟丙基)胺中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，吸收容量增强剂为三乙烯四胺、二丁胺、二亚乙基三胺和五甲基二乙烯三胺中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，再生速率促进剂为：2-氨基-2-甲基-1-丙醇、N-乙基哌啶和N-乙基吗啉中的一种或多种。
7.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，再生贫度强化剂为：一乙醇胺磷酸一氢盐、一乙醇胺磷酸二氢盐和一乙醇胺盐酸盐中的一种或多种。
8.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，抗氧化剂为：硫代二丙酸二月桂酯、特丁基对苯二酚和2,6-二叔丁基对甲酚中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，缓蚀剂为：苯并三氮唑、对甲苯硫脲和巯基苯并噻唑中的一种或多种。
10.根据权利要求1所述的非水基胺溶液，其特征是，辅助剂为：一乙醇胺磷酸酯，磷酸三丁酯和甲基二乙醇胺磷酸酯中的一种或多种。
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20201229 |