KR20120032310A - 이산화탄소 흡수제 및 이를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법 - Google Patents

이산화탄소 흡수제 및 이를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 신규의 이산화탄소 흡수제 및 이를 이용하여 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)로부터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법에 관한 것으로서, 매립가스로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 이산화탄소 흡수제로서 알칸올아민, 알킬아민 또는 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액으로 구성되는 것을 특징으로 하고, 이를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨을 생성하면서 이산화탄소를 제거하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면 종래의 이산화탄소 흡수제인 아민 계열, 암모니아 흡수제 수용액에 염화바륨을 첨가한 혼합 수용액 흡수제를 사용하여 매립가스에서 많은 양의 이산화탄소로부터 산업적 용도가 매우 다양한 탄산바륨을 생성할 수 있고, 이와 동시에 매립가스로부터 이산화탄소를 제거하여 매립가스를 정화시킬 수 있다.

Description

이산화탄소 흡수제 및 이를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법 {Carbon dioxide absorbent and method of removal of carbon dioxide from landfill gas by the simultaneous generation of barium carbonate using the same}
본 발명은 이산화탄소 흡수제를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 알칸올아민, 알킬아민 또는 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액으로 구성되는 이산화탄소 흡수제를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨을 생성하고, 이와 동시에 매립가스로부터 이산화탄소를 제거하는 방법에 관한 것이다.
매립가스(LFG)는 주성분으로서 메탄가스, 이산화탄소와 소량으로 질소, 수소 등을 포함하고 있으며, 매립 가스 중의 메탄은 포집하여 대체 에너지로 활용이 가능하고, 이산화탄소의 대기 중 증가에 따른 지구 온난화는 인류가 해결하여야 할 중요한 환경문제가 되고 있다. 이처럼, 매립가스에서 이산화탄소를 분리 제거하여 정화 메탄을 수득하여 대체 에너지에 사용하고 또한, 환경문제를 해결하기 위하여 이산화탄소를 제거하는 기술의 개발이 필요하다.
매립가스에서 이산화탄소를 분리 제거하는 기술로는 물리적 흡수 및 화학적 흡수의 흡수법, 흡착법, 심냉법, 막분리법 등이 있다. 흡수법 중에서 상용화된 기술로서는 습식아민법이 있다. 습식아민법은 흡수제로 알칸올아민과 부식방지제의 혼합용액을 이용하여 산소에 대한 열화를 줄이고, 이산화탄소 흡수능력을 증가시킨 특징을 가지고 있으며, 아민류를 흡수제로 이용한 습식흡수법이 다수 상용화되어 있다.
이러한 아민류를 이용한 습식 흡수 공정은 높은 이산화탄소 회수 효율을 위하여는 높은 온도가 요구되어 많은 에너지가 요구되어 공정 운영비가 크다는 문제점이 있다.
한편, 이미 개발된 이산화탄소 분리 기술에서 흡착법은 이산화탄소를 선택적으로 흡착하는 제올라이트, 활성탄 등의 고체흡착제를 사용하여 이산화탄소를 분리하는 방법으로서, 이런 흡착법은 고압에서 흡착이 이루어질 경우에 가압에 필요한 에너지 소모가 크고, 상압에서 흡착이 이루어지는 경우에는 생산성이 떨어져서 설비가격이 높아지는 문제점이 있으며, 저압탈착을 수행함에 따른 전력비의 소모가 큰 문제점을 지니고 있다.
따라서, 이산화탄소 흡수 성능을 향상키기 위하여 이산화탄소 흡수제 수용액에 다양한 첨가제 화합물, chloride, nitrate, sulfate 화합물을 추가한 혼합 흡수제가 개발되고 있다.
또한, 탄산바륨은 세라믹 컨덴서용 티탄산 바륨의 제조원료, 또는 광학 유리용, 안료 등에 이용되는 물질로서, 산업적 활용도가 매우 다양하다. 염화바륨을 추가한 이산화탄소 흡수제에 의해서 매립가스에서 많은 양을 차지하는 이산화탄소로부터 산업적 용도가 다양한 탄산바륨을 동시 생성하면서 이산화탄소 흡수제에 의한 매립가스로부터 이산화탄소를 제거하는 기술은 보고되지 않았다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 첫 번째 과제는 매립가스로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 이산화탄소 흡수제로서 염화 바륨을 포함하는 이산화탄소 흡수제를 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 두 번째 과제는 상기의 이산화탄소 흡수제를 이용하여 매립가스로부터 탄산바륨을 동시 생성하면서 이산화탄소를 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 첫 번째 과제를 달성하기 위하여,
매립가스(LANDFILL GAS, LFG)로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 흡수제에 있어서, 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨의 혼합 수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제와 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 알칸올아민 또는 알킬아민은 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 디에틸렌트리아민(DETA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민(MDEA), 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(AMP) 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 의하면, 상기 알칸올아민 또는 알킬아민은 혼합 수용액 중량 대비 1 ~ 30중량%일 수 있고, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M일 수 있다.
본 발명의 다른 실시에에 의하면, 상기 암모니아는 상기 혼합 수용액 중량 대비 2 ~ 5중량%일 수 있고, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M일 수 있다.
본 발명은 상기 두 번째 과제를 달성하기 위하여,
상기 이산화탄소 흡수제를 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)와 반응시켜서 이산화탄소를 분리 흡수하는 단계와, 상기 분리 흡수한 이산화탄소와 상기 흡수제의 염화바륨이 반응하여 탄산바륨을 생성하는 단계를 포함하여 매립가스로터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소를 제거하는 방법을 제공한다.
본 발멸의 일 실시예에 의하면, 상기 이산화탄소 흡수제의 이산화탄소 흡수량은 0.35 ~ 1.95 CO2 mol/L(흡수제)일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 의하면, 상기 생성되는 탄산바륨의 양은 34 ~ 38 g/L(흡수제)일 수 있다.
본 발명에 따르면, 종래의 이산화탄소 흡수제인 아민 계열, 암모니아 흡수제 수용액에 염화바륨을 추가한 혼합 수용액을 이산화탄소 흡수제로 하는 것을 특징으로 하고, 염화바륨과 흡수한 이산화탄소에 의해서 산업적 용도가 매우 다양한 탄산바륨을 생성할 수 있으며, 이와 동시에 매립가스로부터 이산화탄소를 제거하여 메탄가스를 대체 에너지로 사용할 수 있도록 매립가스를 정화시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예 따라 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨의 혼합 수용액 흡수제와 이산화탄소의 반응에서 생성된 탄산바륨의 결정을 나타낸 전자주사현미경 사진이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액 흡수제와 이산화탄소의 반응에서 생성된 탄산바륨의 결정을 나타낸 전자주사현미경 사진이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명은 매립가스로부터 이산화탄소를 제거하여 매립가스를 정화함과 동시에 탄산바륨을 생성할 수 있는 방법에 관한 것으로서, 종래 아민 계열 흡수제 및 암모니아에 염화바륨을 추가한 이산화탄소 흡수제를 이용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 일 구현예에 의하면, 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 흡수제에 있어서, 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨의 혼합 수용액으로 구성되는 흡수제와, 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액을 포함하는 흡수제인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에 의하면, 상기 알칸올아민은 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 디에틸렌트리아민(DETA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민(MDEA), 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(AMP) 또는 이들의 혼합물일 수 있고, 바람직하게는 상온에서 물에 대한 용해성이 우수하고 반응속도가 우수한 모노에탄올아민(MEA)을 포함하는 혼합물일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에 의하면, 상기 알칸올아민 또는 알킬아민은 혼합 수용액 흡수제 중량 대비 1 ~ 30중량%일 수 있고, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에 의하면, 상기 암모니아는 상기 혼합 수용액 중량 대비 2 ~ 5중량%일 수 있고, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M일 수 있다.
본 발명은 상기의 염화바륨을 포함한 이산화탄소 혼합 수용액 흡수제를 이용하여 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)와 반응시켜서 이산화탄소를 분리 흡수하고, 분리 흡수한 이산화탄소와 상기 흡수제의 염화바륨이 반응하여 탄산바륨을 생성하여 매립가스로터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소를 제거하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 매립가스로부터 이산화탄소의 분리 흡수, 이와 동시에 탄산바륨을 생성하는 공정은 상온에서 가압 에너지가 요구되지 않고 수행됨을 특징으로 하고 있다.
상기 알칸올아민이 매립가스의 이산화탄소와 반응하는 메커니즘은 하기와 같다.
R-NH2(l)+H2O(l) ↔ R-NH3 +(aq)+OH-(aq) (1)
CO2(g) ↔ CO2(aq) (2)
CO2(aq)+OH- ↔ HCO3 -(aq) (3)
HCO3 -(aq)+OH-(aq) ↔ CO3 2 -(aq)+H2O(l) (4)
상기 암모니아가 매립가스의 이산화탄소와 반응하는 메커니즘은 하기와 같다.
NH3+CO2+H2O ↔ NH4 ++HCO3 - (5)
NH3+HCO3 - ↔ NH2CO2 -+H2O (6)
NH3+HCO3 - ↔ CO3 2 -+2NH4 + (7)
또한, 탄산바륨의 생성 메커니즘은 하기와 같다.
Ba2 ++2HCO3 - ↔ CO2+BaCO3+H2O (8)
Ba2 ++CO3 2 - ↔ BaCO3 (9)
본 발명의 바람직한 일 구현예에 의하면, 상기 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨 혼합 수용액, 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액의 이산화탄소 흡수제는 이산화탄소 흡수량이 알칸올아민 또는 알킬아민, 암모니아의 중량% 그리고, 염화바륨의 농도에 따라 0.35 ~ 1.95 CO2 mol/L(흡수제)일 수 있다.
본 발명의 바람직한 다른 구현예에 의하면, 본 발명에 따라 이산화탄소를 제거하면서 동시에 생성되는 탄산바륨의 양은 34 ~ 38 g/L(흡수제)일 수 있다.
이하, 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이에 의하여 제한되지 않는다는 것은 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다.
<실시예> 본 발명에 따른 이산화탄소 흡수제 수용액의 제조.
실시예 1
모노에탄올아민과 염화바륨을 각각 5중량%, 0.2M 농도가 되도록 혼합수용액 흡수제를 제조하였다.
실시예 2
디에탄올아민과 염화바륨을 각각 5중량%, 0.2M 농도가 되도록 혼합수용액 흡수제를 제조하였다.
실시예 3
디에틸렌트리아민과 염화바륨을 각각 5중량%, 0.2M 농도가 되도록 혼합수용액 흡수제를 제조하였다.
실시예 4
25중량% 암모니아 표준용액을 탈이온수에 희석하여 2중량% 암모니아 수용액을 제조하고 50g의 염화바륨을 녹여 1ℓ의 혼합수용액 흡수제를 제조하였다.
실시예 5
25중량% 암모니아 표준용액을 탈이온수에 희석하여 5중량% 암모니아 수용액을 제조하고 50g의 염화바륨을 녹여 1ℓ의 혼합수용액 흡수제를 제조하였다.
<비교예>
비교예 1
상기 실시예 1과 달리 염화바륨을 첨가하지 않고, 모노에탄올아민을 5중량%으로 한 흡수제 수용액을 제조하였다.
비교예 2
상기 실시예 2와 달리 염화바륨을 첨가하지 않고, 디에탄올아민을 5중량%으로 한 흡수제 수용액을 제조하였다.
비교예 3
상기 실시예 3과 달리 염화바륨을 첨가하지 않고, 디에틸렌트리아민을 5중량%으로 한 흡수제 수용액을 제조하였다.
<실험예>
실험예 1. 이산화탄소 단위 흡수량 및 탄산바륨 생성량 측정
수도권매립지에서 취득한 매립가스를 질량유량조절기(MASS FLOW CONTROLLER, MFC)를 이용하여 1.5 ℓ/min의 유량으로 반응기 속의 흡수제에 흘려주었다. 이때 매립가스의 기체불순물을 제거하기 위하여 매립가스를 반응기 전단에 위치한 활성탄과 물포화기(SATURATOR)에 통과시켰다. 매립가스를 반응기의 흡수제 안의 세라믹기포살포기(CERAMIC BUBBLE SPARGER)를 통해 흘려주었고, 흡수반응 동안 반응기에 장착된 pH측정기(Orion 420 A+)를 이용하여 pH를, 반응기 후단에 장착된 적외선 분석기를 이용하여 실시간으로 이산화탄소 농도를 측정하여 자동으로 기록하였다. 적외선 분석기 전단에는 실리카겔 집진기를 이용하여 분석기로 도입되는 수분을 모두 제거하였고 반응기 상단의 냉각기를 이용하여 흡수반응 동안 흡수제 농도변화를 방지하였다. 실험에 사용된 흡수제 용량은 1ℓ였고, 대부분의 경우 흡수반응은 50분 이내에 종결되었다. 반응온도는 반응기와 물포화기 모두 실온(약 20℃)으로 유지되었다.
최대이산화탄소 흡수량은 흡수제에 투입되는 매립가스 중 이산화탄소 농도(약45%)와 흡수반응 후 반응기 후단으로 배출된 가스 중 이산화탄소 농도의 차이 및 투입되는 매립가스 유량을 이용하여 계산하였다. 탄산바륨 생성량은 표준방법 2540 B를 이용하여 계산하였다.
구분 이산화탄소 흡수제 최대 이산화탄소 흡수량
(mol/[sorbent])
실시예 1 5중량% MEA + 0.2M BaCl2?2H2O 0.64
실시예 2 5중량% DEA + 0.2M BaCl2?2H2O 0.4
실시예 3 5중량% DETA + 0.2M BaCl?2H2O 0.76
실시예 4 2중량% 암모니아 + (50g) BaCl2?2H2O 0.72
실시예 5 5중량% 암모니아 + (50g) BaCl2?2H2O 1.86
비교예 1 5중량% MEA 0.62
비교예 2 5중량% DEA 0.45
비교예 3 5중량% DETA 0.84
구분 이산화탄소 흡수제 탄산바륨 생성량
(g/[sorbent])
실시예 1 5중량% MEA + 0.2M BaCl2?2H2O 34.00
실시예 2 5중량% DEA + 0.2M BaCl2?2H2O 35.90
실시예 3 5중량% DETA + 0.2M BaCl?2H2O 37.80
실시예 4 2중량% 암모니아 + (50g) BaCl2?2H2O 37.18
실시예 5 5중량% 암모니아 + (50g) BaCl2?2H2O 37.14
상기 실시예, 비교예, 실험예, 표 1 및 표 2의 결과에에서 알 수 있듯이, 종래 모노에탄올아민(MEA) 수용액을 이용하여 동일 이산화탄소 분압과 반응온도에서 이산화탄소와의 반응시의 이산화탄소 흡수량보다는 본 발명에 따른 실시예 1의 모노에탄올아민(MEA) 수용액에 염화 바륨을 추가한 경우에 이산화탄소 흡수 성능이 향상되었음을 알 수 있다. 다만, DEA, DETA 수용액에 염화바륨을 추가한 혼합 흡수제 수용액의 경우에는 이산화탄소 최대 흡수량이 다소 감소되었음을 알 수 있다.
그러나, 본 발명의 실시예인 상기 실시예 1 내지 5의 이산화탄소 흡수제 수용액을 이용하여 매립가스로부터 이산화탄소를 분리 흡수하고, 이와 동시에 이산화탄소 흡수제를 기준으로 34 ~ 38 g/L의 산업적 활용도가 우수한 탄산바륨이 생성됨을 알 수 있다.
<평가예>
평가예 1. 본 발명에 따라 생성된 탄산바륨의 전자주사현미경 관찰
전자주사현미경 관찰을 위한 탄산바륨은 흡수반응 종결 후 취득한 탄산바륨을 표준방법 2540 B의 건조방법을 이용하여 준비되었고, 전자주사현미경(JEOL, J-5600)을 이용하여 분석하였다.
도 1은 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨의 혼합 수용액 흡수제와 이산화탄소의 반응에서 생성된 탄산바륨의 결정을 나타낸 전자주사현미경 사진이고, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액 흡수제와 이산화탄소의 반응에서 생성된 탄산바륨의 결정을 나타낸 전자주사현미경 사진이다.
도 1과 도 2에서 보는 바와 같이 본 발명에 따라서 생성된 탄산바륨의 물성을 확인할 수 있다. 암모니아를 포함하는 흡수제보다 알칸올아민 또는 알킬아민을 포함하는 흡수제을 이용하여 생성된 탄산바륨이 보다 미세한 분말 형태를 가지는 것을 알 수 있다.

Claims (7)

  1. 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 흡수제에 있어서, 알칸올아민 또는 알킬아민과 염화바륨의 혼합 수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
  2. 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)로부터 이산화탄소를 분리 흡수하는 흡수제에 있어서, 암모니아와 염화바륨의 혼합 수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 알칸올아민 또는 알킬아민은 모노에탄올아민(MEA), 디에탄올아민(DEA), 디에틸렌트리아민(DETA), 트리에탄올아민(TEA), N-메틸디에탄올아민(MDEA), 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(AMP) 또는 이들의 혼합물이고, 상기 혼합 수용액 중량 대비 1 ~ 30중량%로 포함되는 것을 특징으로 하며, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 암모니아는 상기 혼합 수용액 중량 대비 2 ~ 5중량%로 포함되는 것을 특징으로 하며, 상기 염화바륨은 농도가 0.1 ~ 0.5 M인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
  5. (A) 제 1 항 또는 제 2 항에 따른 이산화탄소 흡수제를 매립가스(LANDFILL GAS, LFG)와 반응시켜서 이산화탄소를 분리 흡수하는 단계; 및
    (B) 상기 분리 흡수한 이산화탄소와 상기 흡수제의 염화바륨이 반응하여 탄산바륨을 생성하는 단계;를 포함하여 매립가스로터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수제의 이산화탄소 흡수량은 0.35 ~ 1.95 CO2 mol/L(흡수제)인 것을 특징으로 하는 매립가스로터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 생성되는 탄산바륨의 양은 34 ~ 38 g/L(흡수제)인 것을 특징으로 하는 매립가스로터 탄산바륨의 동시 생성을 통한 이산화탄소 제거 방법.
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