CN111987227A - 一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法，所述方法包括制备硅电池；在所述硅电池上制备钙钛矿电池，包括：在所述硅电池上制备电子传输层或空穴传输层；在所述电子传输层或所述空穴传输层上蒸镀含铅卤化物；使有机卤化物蒸气与所述蒸镀的含铅卤化物进行反应形成钙钛矿层。

Description

一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池技术领域，尤其涉及一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法。
背景技术
钙钛矿太阳能电池由于具有光电转换效率高、成本低、制作工艺简单等突出优点，因此成为最具前景的太阳能电池并且已成为全世界研究的热点。目前，钙钛矿电池的转换效率已经达到23.7％，接近晶硅太阳能电池的转换效率26.7％。晶硅电池的转换效率已经接近效率极限，提升空间有限。
为了进一步提升太阳能电池的光电转化效率，叠层太阳能电池技术是解决该问题的有效途径。由于钙钛矿电池具有如上诸多优点，因此钙钛矿电池与硅电池形成的硅/钙钛矿叠层太阳能电池成为了近年来的研究热点。理论上，硅/钙钛矿叠层太阳能电池的转换效率可以超过30％，具有非常大的应用潜力。
目前大部分钙钛矿与晶硅叠层电池的制备过程都是先将硅片进行抛光，以便钙钛矿层可以在硅片上进行很好的成膜。但抛光会增加硅片表面对光的反射，不利于电池对光的吸收，从而限制了电池的转换效率。
一些研究采用具有制绒面的硅片制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池。对于这种叠层太阳能电池，现有技术采用蒸镀法与旋涂法结合，例如先在硅片的绒面上蒸镀一层PbI2层，再在PbI2上旋涂有机卤化物溶液，再加热退火形成钙钛矿薄膜。硅片制绒后金字塔的高度一般在3-5um，而钙钛矿薄膜的厚度一般是500nm。但采用这种方法制备的钙钛矿薄膜质量较差，钙钛矿薄膜难以均匀地覆盖在金字塔表面，容易堆积在金字塔的塔底，从而影响叠层太阳能电池的转换效率，甚至导致整个电池失效。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法，使得钙钛矿薄膜可以均匀的沉积在硅电池的表面。
本发明的制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法包括：
制备硅电池；
在所述硅电池上制备钙钛矿电池，包括：在所述硅电池上制备电子传输层或空穴传输层；在所述电子传输层或所述空穴传输层上蒸镀含铅卤化物；和使有机卤化物蒸气与所述蒸镀的含铅卤化物进行反应形成钙钛矿层。
进一步地，硅电池的硅片为制绒的硅片。优选地，所述制绒的硅片具有金字塔状绒面。优选地，所述金字塔绒面的金字塔的高度为0.5-5微米。
进一步地，所述钙钛矿层的厚度为200nm-1000nm。
进一步地，形成钙钛矿层的步骤包括：
加热有机卤化物形成有机卤化物蒸气；
所形成的有机卤化物蒸气吸附在所述含铅卤化物上进行反应；和
将制备的电池片进行退火处理形成钙钛矿层。
采用本发明的加热有机卤化物形成蒸气与含铅卤化物反应制备硅/钙钛矿叠层电池的方法，使得钙钛矿薄膜可以均匀的沉积在硅电池金字塔的表面，从而使电池光电转化效率得到提升，克服了采用旋涂法制备的钙钛矿薄膜容易在硅电池的金字塔底部堆积的技术问题。
此外，本发明的技术方法采用加热蒸气吸附的方式可以容易地制备大面积钙钛矿薄膜。
本发明的其它特征和优点将在随后的说明书中阐述，并且，部分地从说明书中变得显而易见，或者通过实施本发明而了解。本发明的目的和其他优点可通过在说明书、权利要求书以及附图的描述来实现和获得。
附图说明
附图用来提供对本发明技术方案的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与本申请的实施例一起用于解释本发明的技术方案，并不构成对本发明技术方案的限制。
图1为硅/钙钛矿叠层太阳能电池的一种实施方式的示意图；
图2为加热有机卤化物形成蒸气然后与含铅卤化物层反应的一种实施方式的示意图。
图3为加热有机卤化物形成蒸气然后与含铅卤化物层反应的另一种实施方式的示意图。
图4为旋涂法(a)和加热有机卤化物蒸气法(b)制备的硅/钙钛矿叠层太阳能电池的截面SEM图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例的附图，对本发明实施例的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本发明的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
图1为硅/钙钛矿叠层太阳能电池的一种实施方式的示意图。该硅/钙钛矿叠层太阳能电池主要由作为底电池的硅电池(14)和作为顶电池的钙钛矿电池(12)和金属电极(11、15)组成。
制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法总的包括首先制备硅电池，然后在所述硅电池上制备钙钛矿电池的步骤。
本发明制备的硅/钙钛矿叠层太阳能电池的硅电池(14)包括发射极电池、PERC背钝化电池、HIT电池、PERT电池、IBC电池、MWT电池或Top-con电池等。
硅电池的表面可以是抛光平面，也可以是非光滑表面。本发明采用的硅电池优选具有非光滑表面。
硅片的非光滑表面可以是通过本领域已知的各种制绒工艺制备的绒面，包括但不限于金字塔绒面、倒金字塔绒面、虫孔状绒面和小坑洞等。优选地，本发明采用的绒面为金字塔绒面(13)。金字塔绒面的金字塔的高度优选为0.5-5微米。
钙钛矿电池的制备包括：
在所述硅电池上制备电子传输层或空穴传输层；
在所述电子传输层或所述空穴传输层上蒸镀含铅卤化物；
使有机卤化物蒸气与所述蒸镀的含铅卤化物进行反应形成钙钛矿层；
在钙钛矿层上相应地制备空穴传输层或电子传输层；
可选地，在空穴传输层或电子传输层上制备透明导电层；
在透明导电层上制备金属电极。
本发明的钙钛矿电池可以是平面结构或介孔结构，可以为p-i-n或n-i-p结构。钙钛矿层的材料包括但不限于MAPbI3、MAPbBr3、FAPbI3、FAPbBr3、MAxFA(1-x)PbIyBr(3-y)、FAxCs(1-x)PbIyBr(3-y),其中x＝0-1，y＝0-3。
对于在硅电池上制备电子传输层或空穴传输层，可以采用本领域熟知的任何方法进行制备，包括但不限于旋涂法、刮涂法、蒸镀发、原子层沉积ALD或磁控溅射等。
制备完成电子传输层或空穴传输层后，在其上制备钙钛矿层。本发明的钙钛矿层的制备采用蒸镀与加热蒸气吸附的方式进行制备。
首先，在电子传输层或空穴传输层上采用蒸镀方法蒸镀含铅卤化物层。含铅卤化物包括但不限于PbI2、PbBr2、PbCl2、Pb(IxBr1-x)2(x＝0-1)或CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)。蒸镀的工艺条件可以根据具体制备的电池进行适宜性选择。例如，用于本发明的蒸镀工艺为：蒸镀温度为30℃-500℃，蒸镀速率为0.01nm/s-0.4nm/s，蒸镀厚度为200-1000nm。
然后，采用加热蒸气吸附方式使有机卤化物蒸气与所述蒸镀的含铅卤化物进行反应形成钙钛矿层。在一个实施方式中，首先加热有机卤化物形成有机卤化物蒸气；所形成的有机卤化物蒸气吸附在所述含铅卤化物上进行反应；和将制备的电池片进行退火处理形成钙钛矿层。
对于有机卤化物蒸气与含铅卤化物的反应可以采用多种方式。
图2为加热有机卤化物形成蒸气然后与含铅卤化物层反应的一种实施方式的示意图。将蒸镀有含铅卤化物的电池25粘贴在培养皿的内盖24上；然后在培养皿里放入有机卤化物23，并将贴有电池的培养皿盖盖在培养皿22上；然后将培养皿22放置在加热台21上加热。加热可以使有机卤化物形成蒸气，形成的蒸气会吸附在含铅卤化物层上，从而二者之间发生反应形成钙钛矿。用于加热的装置可以可以是其它耐高温的容器，包括但不限于烧杯、玻璃管、金属罐等。
图3为加热有机卤化物形成蒸气然后与含铅卤化物层反应的另一种实施方式的示意图。在培养皿32中放置有一个载物台34，电池片33放置在载物台上，含铅卤化物层朝上。将有机卤化物35放入培养皿32中，并盖上培养皿盖36。然后将培养皿放置在加热台31上加热。
用于本发明的有机卤化物包括但不限于FAI、MAI、FACl、FABr、MABr、FAMA(IxBr1-x)(x＝0-1)中的一种或多种。
采用本发明的方法制备的钙钛矿层的厚度可以根据具体的电池进行适宜的调节。在一个实施方式中，所制备的钙钛矿层的厚度为200nm-1000nm。
用于本发明的透明导电层包括但不限于ITO、IZO、AZO等，制备方法可以是本领域用于制备透明导电层的任何方法，包括但不限于磁控溅射或PECVD、ALD等。
用于本发明的金属电极包括但不限于Au、Ag、Cu、Ni、Al等，制备方法可以是本领域用于制备电极的任何方法，包括但不限于丝网印刷、蒸镀、电镀法等。
实施例1：
(1)在绒面金字塔平均高度为4um的异质结(HIT)晶硅底电池上采用蒸镀的方式制备一层厚度为10nm的电子传输层C60，蒸镀速率为0.05nm/s，蒸镀温度为100℃，蒸镀时间为200秒；
(2)在电子传输层C60上采用蒸镀的方式制备一层400nm厚的PbI2，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀温度为400℃，蒸镀时间为4000秒；
(3)将蒸镀完PbI2的HIT电池用高温胶带贴在玻璃培养皿的内盖上，有PbI2的那面朝外；
(4)在培养皿里放入1g的MAI粉末，并将贴有HIT电池的培养皿盖子盖在培养皿上；
(5)将培养皿放在加热台上进行加热，加热温度为150℃，加热时间为30分钟，此时电池表面的PbI2与MAI蒸气反应形成棕色的薄膜；
(6)将培养皿从加热台上取下，并取出电池片放在加热台上进行退火处理，退火温度为150℃，退火时间为20分钟，此时HIT电池上面形成钙钛矿薄膜；
(7)采用蒸镀的方式在钙钛矿上面制备厚度为15nm的空穴传输层Spiro-OMeTAD(2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴)，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀时间为150秒，蒸镀温度为150℃；
(8)采用磁控溅射的方法在空穴传输层上面制备厚度为80nm的透明导电薄膜ITO，溅射功率为160W；
(9)在透明导电薄膜ITO上采用蒸镀的方式制备厚度为100nm的金属银电极，蒸镀速率为0.05nm/s，蒸镀时间为2000秒。
实施例2：
(1)在绒面金字塔平均高度为7um的背钝化(PERC)晶硅底电池上采用ALD的方式制备一层厚度为10nm的电子传输层SnO2，沉积速率为0.005nm/s，沉积温度为100℃，沉积时间为2000秒；
(2)在电子传输层SnO2上采用共蒸镀的方式制备一层400nm厚的CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀温度为400℃，蒸镀时间为4000秒；
(3)将蒸镀完CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)的PERC电池用高温胶带贴在玻璃培养皿的内盖上，有CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)的那面朝外；
(4)在培养皿里放入1g的FAI/FABr/MABr混合粉末(FAI：FABr:MABr＝10:1:1)，并将贴有PERC电池的培养皿盖子盖在培养皿上；
(5)将培养皿放在加热台上进行加热，加热温度为150℃，加热时间为30分钟，此时电池表面的CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)与FAI/FABr/MABr混合蒸气反应形成棕色的薄膜；
(6)将培养皿从加热台上取下，并取出电池片放在加热台上进行退火处理，退火温度为150℃，退火时间为20分钟，此时PERC电池上面形成钙钛矿薄膜；
(7)采用电子束蒸发的方式在钙钛矿上面制备厚度为15nm的空穴传输层NiOx，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀时间为150秒，蒸镀温度为200℃；
(8)采用磁控溅射的方法在空穴传输层上面制备厚度为80nm的透明导电薄膜ITO，溅射功率为160W；
(9)在透明导电薄膜ITO上采用蒸镀的方式制备厚度为100nm的金属银电极，蒸镀速率为0.05nm/s，蒸镀时间为2000秒。
实施例3：
(1)在绒面金字塔平均高度为2um的异质结(HIT)晶硅底电池上采用蒸镀的方式制备一层厚度为10nm的电子传输层C60，蒸镀速率为0.05nm/s，蒸镀温度为100℃，蒸镀时间为200秒；
(2)在电子传输层C60上采用蒸镀的方式制备一层400nm厚的PbI2，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀温度为400℃，蒸镀时间为4000秒；
(3)将蒸镀完PbI2的HIT电池放在培养皿里的载物台上，有PbI2的那面朝外；
(4)在培养皿里放入1g的FAI/MABr混合粉末(FAI:MABr＝2:1)，并将培养皿的盖子盖在培养皿上；
(5)将培养皿放在加热台上进行加热，加热温度为150℃，加热时间为30分钟，此时电池表面的PbI2与FAI/MABr混合蒸气反应形成棕色的薄膜；
(6)将培养皿从加热台上取下，并取出电池片放在加热台上进行退火处理，退火温度为150℃，退火时间为20分钟，此时HIT电池上面形成钙钛矿薄膜；
(7)采用蒸镀的方式在钙钛矿上面制备厚度为15nm的空穴传输层Spiro-OMeTAD，蒸镀速率为0.1nm/s，蒸镀时间为150秒，蒸镀温度为150℃；
(8)采用磁控溅射的方法在空穴传输层上面制备厚度为80nm的透明导电薄膜ITO，溅射功率为160W；
(9)在透明导电薄膜ITO上采用蒸镀的方式制备厚度为100nm的金属银电极，蒸镀速率为0.05nm/s，蒸镀时间为2000秒。
对比例：
①在晶硅底电池上采用蒸发的方式，在晶硅表面蒸镀一层含铅的卤化物如Pb,2、PbBr2、CsPbI2、CsPb(BrI)2等，蒸镀温度：30℃-500℃，蒸镀速率：0.01nm/s-0.4nm/s,蒸镀厚度：200-1000nm；
②采用旋涂的方式，在含铅卤化物上旋涂有机卤化物如FAI、MAI、FACl、FABr、MABr、FAMA(IxBr1-x)(x＝0-1)等，旋涂速度1000rpm-5000rpm，旋涂时间：10s-60s；
③将旋涂完含钙钛矿组分的晶硅电池放在加热台上进行加热，从而形成稳定的钙钛矿薄膜，加热温度：50℃-200℃，加热时间：10min-60min；
④在钙钛矿薄膜上制备电子或空穴传输层，制备方法可以是旋涂法、刮涂法、蒸镀发、原子层沉积ALD或磁控溅射等；
⑤在电子或空穴传输层上制备透明导电薄膜如ITO、IZO、AZO等，制备方法可以是磁控溅射或PECVD、ALD等；
⑥在透明导电薄膜上制备金属电极如Au、Ag、Cu、Ni、Al等，制备方法可以是丝网印刷、蒸镀、电镀等。
叠层电池的截面形貌分析：
图4为旋涂法(a)和加热有机卤化物蒸气法(b)制备的硅/钙钛矿叠层太阳能电池的截面SEM图。
从图中可以看出，旋涂法制备的钙钛矿薄膜堆积在硅电池的金字塔底部。与旋涂法相比，采用本发明的方法使得钙钛矿薄膜可以均匀的沉积在硅电池金字塔的表面。
性能测试：
在标准测试条件(AM1.5，25℃，1000W/m2)下测试电池的性能，分别测试了短路电流密度(Jsc)、开路电压(Voc)、转换效率(Eff)和填充因子(FF)，具体电池性能参数测试结果见表1。
表1.本发明方法和旋涂法制备的硅/钙钛矿叠层电池电性能数据
Jsc(mA/cm2) Voc(V) FF(％) Eff(％)
旋涂法 19.33 1.70 72 23.66
加热有机卤化物蒸气法 19.56 1.71 76 25.42
根据表1，与旋涂法制备的硅/钙钛矿叠层电池相比，本发明方法制备的硅/钙钛矿叠层电池的的光电转换效率更高。
虽然本发明所揭露的实施方式如上，但所述的内容仅为便于理解本发明而采用的实施方式，并非用以限定本发明。任何本发明所属领域内的技术人员，在不脱离本发明所揭露的精神和范围的前提下，可以在实施的形式及细节上进行任何的修改与变化，但本发明的专利保护范围，仍须以所附的权利要求书所界定的范围为准。

Claims (11)

1.一种制备硅/钙钛矿叠层太阳能电池的方法，所述方法包括：
制备硅电池；
在所述硅电池上制备钙钛矿电池，包括：
在所述硅电池上制备电子传输层或空穴传输层；
在所述电子传输层或所述空穴传输层上蒸镀含铅卤化物；
使有机卤化物蒸气与所述蒸镀的含铅卤化物进行反应形成钙钛矿层。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述硅电池的硅片为制绒的硅片。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述制绒的硅片具有金字塔状绒面。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述金字塔绒面的金字塔的高度为0.5-5微米。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述钙钛矿层的厚度为200nm-1000nm。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述含铅卤化物为PbI2、PbBr2、PbCl2、Pb(IxBr1-x)2(x＝0-1)，或CsxPbIy(x＝0-1，y＝2-3)。
7.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述有机卤化物包括FAI、FABr、MAI、MABr或FAMAIBr中的一种或多种。
8.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述硅电池包括发射极电池、PERC背钝化电池、HIT电池、PERT电池、IBC电池、MWT电池或Top-con电池。
9.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述钙钛矿电池为p-i-n或n-i-p结构。
10.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述钙钛矿电池为MAPbI3、MAPbBr3、FAPbI3、FAPbBr3、MAxFA(1-x)PbIyBr(3-y)(x＝0-1，y＝0-3)或FAxCs(1-x)PbIyBr(3-y)(x＝0-1，y＝0-3)。
11.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于，所述形成钙钛矿层的步骤包括：
加热有机卤化物形成有机卤化物蒸气；
所形成的有机卤化物蒸气吸附在所述含铅卤化物上进行反应；和
将制备的电池片进行退火处理形成钙钛矿层。
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