CN111921495A - 一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用 - Google Patents

一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用,制备方法,包括如下步骤:将高碱燃料与废旧塑料混合,进行水热反应;或将低碱燃料、废旧塑料与碱性物质混合,进行水热反应;将水热反应后的固液混合产物进行固液分离,将固体水洗干燥后,即得卤素改性的脱汞吸附剂;所述废旧塑料中包括含卤素塑料。水热反应过程中,废旧塑料中的有机卤素发生热水解,一部分卤素转移到水热炭中生成C‑X物质,C‑X的生成可以促进汞脱除,该过程可将对环境有害的卤素转化为对脱汞有利的活性位,同时降低含卤素塑料热处理过程中有害气体的释放,降低环境污染,将水热炭进行水洗可以降低吸附剂填埋过程中的二次污染。

Description

一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用
技术领域
本发明属于烟气净化和固体废弃物资源化处置技术领域,具体涉及一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用。
背景技术
公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解,而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
联合国环境规划署最新发布的《2018年全球汞评估报告》报道,2015年全球人为汞排放高达2220吨(比2010年增长13.27%),其中燃煤汞排放量约占全球人为汞排放总量的21%。汞在燃煤烟气中的存在形态有单质汞(Hg0)、氧化态汞(Hg2+)和颗粒态汞(HgP)三种。其中,Hg2+和HgP可分别被湿法脱硫装置和除尘装置(静电除尘器和布袋式除尘器)捕获,而Hg0因其不溶于水和高挥发性无法被烟气净化装置去除。目前,活性炭喷射技术(ACI)被认为是脱除烟气中Hg0最为成熟有效的方法,但是原始活性炭存在脱汞效率低、喷射用量大等问题。基于此,已有现有技术采用含卤素(Cl/Br/I)的化学试剂对原始活性炭进行浸渍改性以期提高其脱汞性能,降低活性炭的喷射用量。但是ACI技术的使用成本较高,使其在发展中国家的普及受到限制,这主要是因为:(1)改性活性炭的成本较高(原始活性炭的生产原料为煤炭,生产过程包括炭化和高温活化两个步骤);(2)需要购买大量化学试剂用于改性原始活性炭;(3)浸渍步骤相对繁琐耗时,导致生产成本增加。
我国城市固体废弃物(MSW)产量呈逐年增长趋势,年产量从1980年的3132万吨增长至2014年的17860万吨,平均年增长率为5.5%,预计2030年产量将达到48000万吨,MSW主要包括塑料、生物质、橡胶、玻璃、金属等物质。其中,废旧塑料的成分复杂,主要可分为低密度的聚乙烯(LDPE)、高密度的聚乙烯(HDPE)、聚丙烯(PP)、聚氯乙烯(PVC)、聚苯乙烯(PS)和聚酯类(PET),不容忽视的是废旧塑料中含有较多的含卤素塑料,例如为提高塑料产品的着火点,会在塑料产品中添加氯合成PVC,为使塑料产品具有阻燃作用,会将电子电器产品的塑料外壳中添加溴。但是卤素的存在也给废旧塑料处置及资源化利用带来较大困难,如焚烧过程会产生氯化氢、溴化氢、二恶英和多氯联苯等剧毒污染物。因此含卤塑料的无害化处置已成为环境保护的关键环节,同时脱卤在废旧塑料的资源化利用过程中具有重要的作用。
发明内容
为了解决现有技术中存在的技术问题,本发明的目的是提供一种脱汞吸附剂及其制备方法与应用。
为解决以上技术问题,本发明的以下一个或多个实施例提供了如下技术方案:
第一方面,本发明提供一种脱汞吸附剂的制备方法,包括如下步骤:
将高碱燃料与废旧塑料混合,进行水热反应;或将低碱燃料、废旧塑料与碱性物质混合,进行水热反应;
将水热反应后的固液混合产物进行固液分离,将固体水洗干燥后,即得卤素改性的脱汞吸附剂;
所述废旧塑料中包括含卤素塑料。
第二方面,提供所述脱汞吸附剂的制备方法制备得到的脱汞吸附剂。
第三方面,提供所述脱汞吸附剂在烟气脱汞中的应用。
与现有技术相比,本发明的以上一个或多个技术方案取得了以下有益效果:
(1)采用现有分离技术将PVC、PET、PP、PS等塑料混合物分离,比较困难,主要是由于混合塑料上经常附着油脂、灰土和食物残渣等杂质,使得常见的湿法密度分选和静电分选效率低下,各种塑料的分类回收率低。本发明以多种塑料混合物为生产原料,可以避免塑料分选造成的成本增加问题;废旧塑料中含有较多的氢元素,共水热过程中的交互作用可以提升水热油的品质,如氢含量增加、热值增加,同时含卤素塑料中的氢含量与普通塑料相比较低,因此向含卤素塑料中掺杂普通塑料更有利于提高油的品质。
(2)相较于热解反应,水热炭化温度低,介质为水,无需对原料进行干燥处理,工艺简单方便。水热反应过程中,水的介电常数、离子积、密度及粘度都会发生显著变化,还具有酸碱催化作用,这使得废旧塑料中的有机卤素发生热水解,一部分酸性卤素气体(如HCl、HBr)与碱性物质反应生成离子态卤素,一部分卤素转移到水热炭中生成C-X物质(X为卤素),C-X的生成可以促进汞脱除,该过程可将对环境有害的卤素转化为对脱汞有利的活性位,同时降低含卤素塑料热处理过程中有害气体的释放,降低环境污染。
(3)脱汞后的吸附剂可以进行填埋处置,将水热炭进行水洗可以降低吸附剂填埋过程中的二次污染,由于C-X对汞的脱除具有促进作用,离子态卤素对脱汞过程无促进作用,而吸附剂填埋过程浸出的卤素几乎都是离子态(离子态卤素易溶于水),C-X的浸出比例极低。因此通过水洗处理可以提前脱除吸附剂中对脱汞无用但对环境有害的离子态卤素,降低后续填埋过程中的卤素的浸出释放。
(4)高碱燃料自身的水含量较高,水热反应过程也会产生较多的水,将结晶处理产生的水用于水洗固体炭,可以节省大量的水资源,同时结晶过程可以得到卤素与碱金属生成的盐类物质,用作干燥剂或化工原料。
(5)将城市固体废弃物中的含卤素塑料作为活化吸附剂的卤素来源,采用一步共水热法代替传统脱汞吸附剂的两步制备工艺(炭化+化学改性),从生产原料和制备工艺两方面降低脱汞吸附剂成本。
附图说明
构成本发明的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。
图1是本发明实施例1中工艺流程图。
具体实施方式
应该指出,以下详细说明都是示例性的,旨在对本发明提供进一步的说明。除非另有指明,本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是,这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式,而非意图限制根据本发明的示例性实施方式。如在这里所使用的,除非上下文另外明确指出,否则单数形式也意图包括复数形式,此外,还应当理解的是,当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时,其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
第一方面,本发明提供一种脱汞吸附剂的制备方法,包括如下步骤:
将高碱燃料与废旧塑料混合,进行水热反应;或将低碱燃料、废旧塑料与碱性物质混合,进行水热反应;
将水热反应后的固液混合产物进行固液分离,将固体水洗干燥后,即得卤素改性的脱汞吸附剂;
所述废旧塑料中包括含卤素塑料。
一方面减少了废旧塑料热处置过程中有害气体(如HCl、HBr、二噁英、多氯联苯等)向空气中的排放;另一方面,将卤素转化成脱汞吸附剂上的活性位点,这既实现了固体废弃物的资源化利用,也能生成高效的含卤素脱汞吸附剂。
在一些实施例中,所述高碱燃料为高碱煤炭、高碱生物质或两者的混合物。
进一步的,所述高碱煤炭为富含碱金属和碱土金属一类的煤炭,如准东煤。
进一步的,所述高碱生物质为富含碱金属和碱土金属一类的生物质,如木屑、稻草秸秆、花生壳。
在一些实施例中,所述卤素塑料为PVC塑料、电子电器产品塑料外壳或印刷电路板。
进一步的,所述废旧塑料为废旧塑料的混合物。
更进一步的,所述废旧塑料为卤素塑料与LDPE、HDPE、PP、PS、PET中的一种或几种的混合物。
进一步的,废旧含卤素塑料在废旧塑料混合物中的质量百分数为5%-95%。
在一些实施例中,惰性气氛为氮气气氛或氩气气氛。
在一些实施例中,所述碱性物质为氢氧化钙、碳酸钠、氧化钙、氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸氢钠或碳酸钙。
进一步的,碱性物质的添加量为废旧含卤素塑料质量的0-30%。
在一些实施例中,水热反应的温度为170-300℃,压力区间为2-15MPa,水热处理时间为5-240min。
在一些实施例中,还包括将固液分离后的液体进行油、水分离的步骤。
进一步的,还包括将油水分离后的水溶液进行结晶处理的步骤。
结晶后的固体产物(如KCl、NaCl、KBr、NaBr、CaCl2、CaBr2)可用作干燥剂或化工原料。
更进一步的,还包括对固液分离后的固体进行水洗的步骤,至水洗后的溶液中无卤素离子。
第二方面,提供所述脱汞吸附剂的制备方法制备得到的脱汞吸附剂。
第三方面,提供所述脱汞吸附剂在烟气脱汞中的应用。
实施例1
(1)采用粉碎机将废旧塑料与准东煤破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与准东煤按质量比1:1进行混合,塑料混合物中包含PVC、PP、LDPE和PS,其中PVC的质量分数为45%,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氩气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为10MPa,水热温度选为270℃,水热时间选为30min;
(4)水热反应结束后,冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到氯改性脱汞吸附剂。
进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为58MJ/kg,吸附剂的比表面积为325.26m2/g,氯含量为1.9%,脱汞效率为89%。
实施例2
(1)采用粉碎机将废旧塑料与花生壳破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与花生壳按质量比1:3进行混合,塑料混合物中包含PVC、PET和HDPE,其中PVC质量分数为40%,再加入质量分数为5%氢氧化钙,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氩气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为8MPa,水热温度选为250℃,水热时间选为25min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到氯改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为46MJ/kg,吸附剂的比表面积为260.23m2/g,氯含量为1.4%,脱汞效率为81%。
实施例3
(1)采用粉碎机将废旧塑料与稻草秸秆破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与稻草秸秆按质量比1:5进行混合,塑料混合物中包含PVC、HDPE、PS和PET,其中PVC的质量分数为30%,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氮气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为6MPa,水热温度选为230℃,水热时间选为20min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到氯改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为38MJ/kg,吸附剂的比表面积为155.64m2/g,氯含量为0.8%,脱汞效率为69%。
实施例4
(1)采用粉碎机将废旧塑料与准东煤破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与准东煤按质量比1:1进行混合,塑料混合物中包含电子产品塑料外壳、PET、LDPE和PS,其中电子产品塑料外壳的质量分数为55%,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氩气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为10MPa,水热温度选为280℃,水热时间选为35min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到溴改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为65MJ/kg,吸附剂的比表面积为385.67m2/g,溴含量为1.6%,脱汞效率为96%。
实施例5
(1)采用粉碎机将废旧塑料与木竹破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与木竹按质量比1:3进行混合,塑料混合物中包含电子产品塑料外壳、PP和HDPE,其中电子产品塑料外壳的质量分数为40%,再加入质量分数为5%碳酸钠,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氮气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为8MPa,水热温度选为250℃,水热时间选为25min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到溴改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为43MJ/kg,吸附剂的比表面积为253.52m2/g,溴含量为1.1%,脱汞效率为86%。
实施例6
(1)采用粉碎机将废旧塑料与稻草秸秆破碎筛分;
(2)将废旧塑料混合物与稻草秸秆按质量比1:5进行混合,塑料混合物中包含电子产品塑料外壳、PET和LDPE,其中电子产品塑料外壳的质量分数为50%,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氩气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为6MPa,水热温度选为220℃,水热时间选为20min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到溴改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为36MJ/kg,吸附剂的比表面积为119.36m2/g,溴含量为0.7%,脱汞效率为74%。对比例1(针对实施例4)
(1)采用粉碎机将废旧塑料与准东煤破碎筛分;
(2)将电子产品塑料外壳与准东煤按质量比1:1进行混合,接着将混合物放入水热反应器中;
(3)向反应器中通入高纯氩气,除去反应器内的氧气及其他杂质气体,水热反应器内的压力选为10MPa,水热温度选为280℃,水热时间选为35min;
(4)水热反应结束后冷却至室温,并将固液产物分离,接着将固体炭进行水洗和干燥,得到溴改性脱汞吸附剂;
(5)进行脱汞性能测试,反应条件为初始汞浓度为80μg/m3,吸附剂用量为1.5g,模拟烟气总流量为5L/min,吸附温度为120℃,所得液体油的热值为47MJ/kg,吸附剂的比表面积为317.32m2/g,溴含量为1.8%,脱汞效率为95%。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
将高碱燃料与废旧塑料混合,进行水热反应;或将低碱燃料、废旧塑料与碱性物质混合,进行水热反应;
将水热反应后的固液混合产物进行固液分离,将固体水洗干燥后,即得卤素改性的脱汞吸附剂;
所述废旧塑料中包括含卤素塑料。
2.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:所述高碱燃料为高碱煤炭、高碱生物质或两者的混合物;
进一步的,所述高碱煤炭为富含碱金属和碱土金属的煤炭;
进一步的,所述高碱生物质为富含碱金属和碱土金属的生物质。
3.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:所述碱性物质为氢氧化钙、碳酸钠、氧化钙、氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸氢钠或碳酸钙。
4.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:所述卤素塑料为PVC塑料、电子电器产品塑料外壳或印刷电路板;
进一步的,所述废旧塑料为废旧塑料的混合物;
更进一步的,所述废旧塑料为卤素塑料与LDPE、HDPE、PP、PS、PET中的一种或几种的混合物;
进一步的,废旧含卤素塑料在废旧塑料混合物中的质量百分数为5%-95%。
5.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:惰性气氛为氮气气氛或氩气气氛。
6.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:碱性物质的添加量为废旧含卤素塑料质量的0-30%。
7.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:水热反应的温度为170-300℃,压力区间为2-15MPa,水热处理时间为5-240min。
8.根据权利要求1所述的脱汞吸附剂的制备方法,其特征在于:还包括将固液分离后的液体进行油、水分离的步骤;
进一步的,还包括将油水分离后的水溶液进行结晶处理的步骤;
更进一步的,还包括对固液分离后的固体进行水洗的步骤,至水洗后的溶液中无卤素离子。
9.权利要求1-8任一所述脱汞吸附剂的制备方法制备得到的脱汞吸附剂。
10.权利要求9所述脱汞吸附剂在烟气脱汞中的应用。
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