CN111900249B - 忆阻器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种忆阻器及其制备方法，包括自下而上依次设置的衬底、底电极、阻变层和顶电极，所述阻变层包括介质层和旋涂在介质层上方的量子点材料膜，所述量子点材料膜由AgInZnS材料制备而成，所述介质层的底部与所述底电极的顶部接触，所述量子点材料膜的底部与所述介质层的顶部相接触、所述量子点材料膜的顶部与所述顶电极的底部相接触相较于现有技术，本发明引入量子点材料制备形成的忆阻器，具有稳定性好、均一性高和功耗低等优点，更好地满足了类脑系统对忆阻器的性能要求；同时本发明的制备方法简便高效，且材料成本低。
Description
技术领域
本发明涉及一种忆阻器及其制备方法，属于忆阻器领域。
背景技术
忆阻器是表示磁通量和电荷量关系的无源电路元件，是构建硬件神经网络和搭建类脑计算系统的急待研发的核心器件之一。忆阻器具有尺寸小、结构简单、易于集成、速度快、功耗低、能与CMOS电路兼容等优势。
目前半导体业内常规的氧化物忆阻器多采用双端金属/氧化物/金属的简单三明治结构或多层三明治结构，利用氧化层中形成的导电细丝随外加电压变化的特性，来实现类脑应用所需的阻变特性。虽然基于氧化物的忆阻器及其阵列有着很高的集成度和应用前景，但是由于导电细丝形成的位置往往是随机不可控的，氧化物忆阻器伏安特性的不稳定给设计搭建类脑系统带来了非常大的难度，是业内公认的最急待解决的技术瓶颈。另外器件的功耗仍然是制约电子突触应用于类脑计算系统的一个关键因素。而电极在普通的微电子器件中通常只承担传导电流的作用，但在阻变器件中电极不仅仅是作为传导电流的载体，还会对电阻转变行为产生非常重要的影响，甚至有可能参与阻变反应。为了满足低功耗的需求，恰当活性的电极的应用是非常重要的。
Ag电极就是最常见的一种活性电极，当其应用在阻变器件中时，Ag电极通过电场下的氧化还原反应以阳离子的形式进入介质材料并形成导电细丝。Ag有着迁移率较高的优点，应用于阻变器件的电极往往可以获得较低的开关电压。而AgInZnS量子点材料是一种重要的低维纳米级半导体材料，在单电子器件、存贮器以及各种光电器件等方面具有极为广阔的应用前景，但是目前该材料在阻变器件中作为阻变层的应用较少。
有鉴于此，确有必要提出一种忆阻器及其制备方法，以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种忆阻器及其制备方法，以提高忆阻器的稳定性和均一性，同时降低功耗。
为实现上述目的，本发明提供了一种忆阻器，包括自下而上依次设置的衬底、底电极、阻变层和顶电极，所述阻变层包括介质层和旋涂在介质层上方的量子点材料膜，所述量子点材料膜由AgInZnS材料制备而成，所述介质层的底部与所述底电极的顶部接触，所述量子点材料膜的底部与所述介质层的顶部相接触、所述量子点材料膜的顶部与所述顶电极的底部相接触。
可选的，所述介质层为Ti02层，所述Ti02层的厚度为50nm；所述顶电极为Ag层，所述Ag层的厚度为100nm；所述底电极为Pt层，所述Pt层的厚度为100nm；所述衬底为硅衬底。
可选的，所述量子点材料膜通过甩胶机旋涂在介质层上形成。
可选的，所述底电极、所述介质层和所述顶电极通过不同的掩模版制备而成。
可选的，所述底电极通过物理气相沉积法溅射形成在所述衬底上，所述介质层通过物理气相沉积法溅射形成在所述底电极上，所述顶电极通过物理气相沉积法溅射形成在所述量子点材料膜上。
为实现上述目的，本发明还提供了一种忆阻器的制备方法，其特征在于，主要包括以下步骤：
步骤1、对衬底进行清洗后，将第一层掩膜版固定在经过清洗的衬底中心处，并移入溅射腔的靶台上，将腔内抽至真空状态，选取底电极材料作为溅射源，通过磁控溅射仪溅射沉积得到底电极；
步骤2、将第二层掩膜版固定在底电极上，维持步骤1的真空环境，将介质层材料作为溅射源，在底电极的上表面均匀溅射出介质层；
步骤3、称取量子点材料放入离心管内，并加入甲苯溶液混合后进行超声振荡，以获得量子点材料与甲苯的混合溶液；
步骤4、吸取量子点材料与甲苯的混合溶液，滴在介质层上，通过甩胶机旋涂，使得介质层的上表面均匀覆盖量子点材料，以制得量子点材料膜；
步骤5、对量子点材料膜进行烘干，将第三层掩模板固定在量子点材料膜上，将顶电极材料作为溅射源，在量子点材料膜上通过溅射沉积得到顶电极。
可选的，步骤1中对衬底进行清洗的步骤包括：
S1、超纯水超声：在烧杯中加入适量的超纯水，将装有衬底的支架放入烧杯中，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S2、丙酮超声：将超纯水超声后剩余的超纯水倒入废液桶，加入丙酮，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S3、乙醇超声：将丙酮超声后剩余的丙酮倒入废液桶，加入乙醇，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S4、高温烘干：将衬底取出放入培养皿，置于烘干箱中在80℃下烘干20分钟取出。
可选的，步骤1中，设定磁控溅射仪的功率为100W，不进行加热，溅射时长设为18min31s。
可选的，步骤3中，所述量子点材料与甲苯的混合溶液的浓度为3.2mg/ml。
可选的，步骤4中，所述甩胶机的旋涂方式为：先在600r/min的转速下旋涂10s，后在2000r/min的转速下旋涂50s。
本发明的有益效果是：本发明引入量子点材料制备形成的忆阻器，具有稳定性好、均一性高和功耗低等优点，更好地满足了类脑系统对忆阻器的性能要求；同时本发明的制备方法简便高效，且材料成本低。
附图说明
图1为本发明忆阻器的结构示意图。
图2为本发明忆阻器的量子点材料进行物理表征的XRD图。
图3为本发明忆阻器在5μA限流下SET过程的I-V曲线图。
图4为本发明忆阻器在10μA限流下SET过程的I-V曲线图。
图5为本发明忆阻器在1mA限流下循环1次的I-V曲线图。
图6为本发明忆阻器在1mA限流下循环60次的I-V曲线图。
图7为本发明忆阻器在1mA限流下循环120次的I-V曲线图。
图8为本发明忆阻器在1mA限流下高低阻态的保持特性图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细描述。
如图1所示，本发明揭示了一种忆阻器，包括自下而上依次设置的衬底、底电极、阻变层和顶电极，所述阻变层包括介质层和量子点材料膜，所述介质层的底部与所述底电极的顶部接触，所述量子点材料膜的底部与所述介质层的顶部相接触、所述量子点材料膜的顶部与所述顶电极的底部相接触。
所述量子点材料膜由AgInZnS材料制备而成，厚度大约为30nm，所述量子点材料膜通过甩胶机旋涂在介质层上形成。AgInZnS量子点材料是一种重要的低维纳米级半导体材料，具有很好的光化学稳定性，生物相容性好，低毒性，荧光寿命长等特点，基于它的量子尺寸效应、量子隧穿和库仑阻塞以及非线性光学效应等，在单电子器件、存贮器以及各种光电器件等方面具有极为广阔的应用前景。同时，AgInZnS量子点具有可实现调节各材料能级之间的匹配，加速电子和空穴的分离的功能。
所述底电极为Pt层，厚度为100nm，所述底电极通过掩膜板的开孔溅射形成在所述衬底上；所述介质层为Ti02层，厚度为50nm，所述介质层通过掩膜板的开孔溅射形成在所述底电极上；所述顶电极为Ag层，厚度为100nm，所述顶电极通过掩膜板的开孔溅射形成在所述量子点材料膜上；所述衬底为硅衬底。
其中，顶电极与底电极用于与外部电源进行电连接，阻变层用于实现阻态之间的转换。当器件的顶电极外加电压时，本发明忆阻器内部导电细丝的形成是以量子点为种子，在两端金属电极之间进行可控的生长，从而减少导电细丝形成的随机性，同时，量子点中的Ag元素与顶电极Ag的共同作用，促进了导电细丝快速的生长，降低了忆阻器电阻变化所需的电压，从而改善当前氧化物忆阻器中存在的功耗高、电学特性不稳定、重复性差等问题。
本发明还提供了一种忆阻器的制备方法，主要包括以下步骤：
步骤1、对衬底进行清洗后，将第一层掩膜版固定在经过清洗的衬底中心处，并移入溅射腔的靶台上，将腔内抽至真空状态，选取底电极材料作为溅射源，通过磁控溅射仪溅射沉积得到底电极；
步骤2、将第二层掩膜版固定在底电极上，维持步骤1的真空环境，将介质层材料作为溅射源，在底电极的上表面均匀溅射出介质层；
步骤3、称取量子点材料放入离心管内，并加入甲苯溶液混合后进行超声振荡，以获得量子点材料与甲苯的混合溶液；
步骤4、吸取量子点材料与甲苯的混合溶液，滴在介质层上，通过甩胶机旋涂60s，使得介质层的上表面均匀覆盖量子点材料，以制得量子点材料膜；
步骤5、对量子点材料膜进行烘干，将第三层掩模板固定在量子点材料膜上，将顶电极材料作为溅射源，在量子点材料膜上通过溅射沉积得到顶电极。
以下对步骤1-步骤5进行详细说明。
在步骤1中，选取Pt靶材作为溅射源，将溅射腔内抽至真空状态；设定磁控溅射仪的功率为100W，不进行加热，溅射时长设为18min31s，沉积得到一层厚度约为100nm的Pt作为底电极。
其中，步骤1中清洗的具体步骤如下：
S1、超纯水超声：在烧杯中加入适量的超纯水，将装有衬底的支架放入烧杯中，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S2、丙酮超声：将超纯水超声后剩余的超纯水倒入废液桶，加入丙酮，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S3、乙醇超声：将丙酮超声后剩余的丙酮倒入废液桶，加入乙醇，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S4、高温烘干：将衬底取出放入培养皿，置于烘干箱中在80℃下烘干20分钟取出。
在步骤2中，设定磁控溅射仪的功率为150W，不进行加热，溅射时长设为23min，在底电极的上表面均匀溅射出一层厚度约为50nm的TiO2作为介质层。
在步骤3中，称取量子点材料3.2mg放入离心管内，将1ml的甲苯溶液与其混合进行超声振荡，获得均匀的混合液，所制得的量子点材料与甲苯的混合溶液的浓度为3.2mg/ml。
在步骤4中，所述甩胶机的旋涂方式为：先在600r/min的转速下旋涂10s，后在2000r/min的转速下旋涂50s。
在步骤5中，设定磁控溅射仪的功率为100W，不进行加热，溅射时长设为3min29s，溅射沉积得到厚度约为100nm的Ag作为顶电极。
以下将对本发明忆阻器的特性进行详细说明。
如图2所示，为量子点材料进行物理表征的XRD图，在28.6°，47.6°和56°处可以清晰地观察到该纳米粒子的三个主峰，分别对应于(002),(110),(112)晶面。所制备产品的所有特征衍射峰都可以对应到一个六方AgInZn2S4晶体结构上，这与报告道过的Ag-In-Zn-S纳米结构的结果相一致。
当对忆阻器施加正电压时，电压从0V扫到设定的正电压再从设定的正电压扫回到0V，在这个过程中，忆阻器件的阻变层内会形成金属导电细丝，导电细丝连接顶电极和底电极，从而发生电阻转变效应，器件由高阻态转变为低阻态，此为SET过程；RESET过程中是将电压从0V扫到设定的负电压再从设定负电压扫到0V，此过程中由于导电细丝的断裂使器件从低阻态转变回高阻态。
如图3所示，图中显示忆阻器的SET电压较低，小于0.2V，表明该忆阻器具有较低的开启功耗(在此限流下器件的功耗为10fW)。这一点得益于Ag较高的迁移率和量子点材料的引入。AgInZnS由于其带隙可调，宽带发射，出色的稳定性和高量子产率而被人熟知，基于AgInZnS的量子点可以获得源自硫族硫属元素的高载流子迁移率，且量子点的引入可能会改变金属电极和氧化物界面上的电场分布，均匀的电场会因为这些小突出产生密度的变化，在量子点的顶部由于曲率的增加致使电场强度增大，氧空缺和阳离子会更容易形成导电通道，从而降低忆阻器工作所需加在电极两端的电压，达到低功耗的要求。同时AgInZnS属于零维材料，对制备小尺寸的器件也具有重要的意义。
如图4所示，图中显示该忆阻器的SET电压较低，约为0.1V，表明器件在不同的小限流下，器件的工作电压都很小，且在小限流下器件低阻态并不能保持，器件在打开后很快就会回到原始高阻态，具有明显的易失性。这是由于小限流下形成的导电细丝非常脆弱，不需要加反向电压进行RESET操作。
如图5至图7所示，图中曲线显示该忆阻器的SET电压较低，介于0.1V和0.2V之间，而RESET电压在-0.07V左右有微小的波动，低于其他低功耗器件(在此限流下为400fW)，表明器件在大限流下，器件的工作电压也很小。SET电压和RESET电压都在很小的范围内波动，曲线的重合度很高，表明器件电学性能具有良好的稳定性和可重复性。原因是由于纳米量子点的引入，可以有效控制导电通道从无序的随机形成，演变为具有定向性的沿着量子点的指向逐渐形成，从而达到电流可以沿着定向形成的导电通道流通，突破难点大幅提高忆阻器的均一性。
如图8所示，器件在正向电压刺激下高低阻态都可以保持104s，并没有明显的衰减，且按照这个趋势可以保持更久，这表明该阵列忆阻器具备较好的保持及稳定特性。该器件的高低阻态比为105，具有较大的器件窗口，表明忆阻器高低阻态差裕度高，应用于类脑计算电路中可以准确被识别出高低阻态。由于形成的导电细丝非常稳固，需要加反向电压进行RESET操作使导电细丝断开。
综上所述，本发明引入量子点材料制备形成的忆阻器，具有稳定性好、均一性高和功耗低等优点，更好地满足了类脑系统对忆阻器的性能要求；同时本发明的制备方法简便高效，且材料成本低。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围。
Claims (10)
1.一种忆阻器，包括自下而上依次设置的衬底、底电极、阻变层和顶电极，其特征在于：所述阻变层包括介质层和旋涂在介质层上方的量子点材料膜，所述介质层为Ti02层，所述量子点材料膜由AgInZnS材料制备而成，所述介质层的底部与所述底电极的顶部接触，所述量子点材料膜的底部与所述介质层的顶部相接触、所述量子点材料膜的顶部与所述顶电极的底部相接触。
2.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于：所述Ti02层的厚度为50nm；所述顶电极为Ag层，所述Ag层的厚度为100nm；所述底电极为Pt层，所述Pt层的厚度为100nm；所述衬底为硅衬底。
3.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于：所述量子点材料膜通过甩胶机旋涂在介质层上形成。
4.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于：所述底电极、所述介质层和所述顶电极通过不同的掩模版制备而成。
5.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于：所述底电极通过物理气相沉积法溅射形成在所述衬底上，所述介质层通过物理气相沉积法溅射形成在所述底电极上，所述顶电极通过物理气相沉积法溅射形成在所述量子点材料膜上。
6.一种忆阻器的制备方法，其特征在于，主要包括以下步骤：
步骤1、对衬底进行清洗后，将第一层掩膜版固定在经过清洗的衬底中心处，并移入溅射腔的靶台上，将腔内抽至真空状态，选取底电极材料作为溅射源，通过磁控溅射仪溅射沉积得到底电极；
步骤2、将第二层掩膜版固定在底电极上，维持步骤1的真空环境，将介质层材料Ti02作为溅射源，在底电极的上表面均匀溅射出介质层；
步骤3、称取量子点材料AgInZnS放入离心管内，并加入甲苯溶液混合后进行超声振荡，以获得量子点材料与甲苯的混合溶液；
步骤4、吸取量子点材料与甲苯的混合溶液，滴在介质层上，通过甩胶机旋涂，使得介质层的上表面均匀覆盖量子点材料，以制得量子点材料膜；
步骤5、对量子点材料膜进行烘干，将第三层掩模板固定在量子点材料膜上，将顶电极材料作为溅射源，在量子点材料膜上通过溅射沉积得到顶电极。
7.根据权利要求6所述的忆阻器的制备方法，其特征在于，步骤1中对衬底进行清洗的步骤包括：
S1、超纯水超声：在烧杯中加入适量的超纯水，将装有衬底的支架放入烧杯中，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S2、丙酮超声：将超纯水超声后剩余的超纯水倒入废液桶，加入丙酮，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S3、乙醇超声：将丙酮超声后剩余的丙酮倒入废液桶，加入乙醇，用锡箔纸盖好后放入清洗器中进行超声，超声15分钟后取出；
S4、高温烘干：将衬底取出放入培养皿，置于烘干箱中在80℃下烘干20分钟取出。
8.根据权利要求6所述的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤1中，设定磁控溅射仪的功率为100W，不进行加热，溅射时长设为18min31s。
9.根据权利要求6所述的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤3中，所述量子点材料与甲苯的混合溶液的浓度为3.2mg/ml。
10.根据权利要求6所述的忆阻器的制备方法，其特征在于，步骤4中，所述甩胶机的旋涂方式为：先在600r/min的转速下旋涂10s，后在2000r/min的转速下旋涂50s。
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