CN114203916A - 一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种包括光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，包括依次叠加设置的基片、不连续金属银薄膜层、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层和致密金属银薄膜层。本发明提供的具备光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池与传统结构的钙钛矿太阳能电池相比，在光电转换性能方面尤其是输出电流方面表现更为优异。

Description

一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，尤其涉及一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
光学微腔是一种能够把光场限制在微米甚至纳米量级区域中的光学谐振腔。它利用在介电常数不连续的材料界面处的反射、散射或衍射，将光能量限制在很小的区域内来回振荡，从而增加光子寿命。在钙钛矿太阳能电池中，光学微腔结构可以通过界面处的反射和散射增加入射光的光程，极大地提高电池结构中的光活性层对入射光的吸收，进而提高电池的光电转换效率(PCE)。
真空沉积薄膜工艺通常包含三个过程：1)蒸发材料由凝聚相转变成气相，形成蒸发粒子；2)蒸发粒子在蒸发源与基片之间的运动；
3)蒸发粒子到达基片后凝结、成核、长大、成膜。高真空条件下基片上薄膜的沉积顺序具有明确的阶段性(如薄膜生长各阶段示意图1所示)：1)首先形成无序分布的三维核，核的形成的无序和各向同性的，然后基片表面的蒸发粒子迅速到达饱和密度，三维核慢慢长大形成三维岛状的微观结构，岛的形状由界面能和沉积条件决定，整个生长过程受扩散控制；2)随着蒸发粒子的进一步沉积，岛的尺寸逐渐增大，岛与岛互相靠近并合并成大岛，岛的密度以沉积条件决定的速率单调减少；3)岛的分布达到某一临界状态时，岛与岛迅速合并形成联通网络结构(网络包含大量的空隧道)；4)最终的阶段是蒸发粒子填充各岛之间的网络及隧道并生成连续致密的薄膜层。
如何在钙钛矿太阳能电池中引入光学微腔以提高其电池性能，具有重要意义。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供了一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，其可增加对入射光的收集效率，且不影响电池的其他性能，最终提高电池的光电转换效率。
有鉴于此，本申请提供了一种包括光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，包括依次叠加设置的基片、不连续金属银薄膜层、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层和致密金属银薄膜层。
优选的，所述不连续金属银薄膜层的厚度为2～10nm，所述致密金属银薄膜层的厚度为50～200nm。
优选的，所述基片选自硬质基底或柔性基底；所述空穴传输层选自NiOx、PEDOT:PSS或聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]；所述电子传输层选自TiO2、SnO2、PCBM、C60和BCP中的一种或多种。
优选的，所述钙钛矿太阳能电池的制备方法包括以下步骤：A)基片清洗；B)空穴传输层制备；C)不连续金属银薄膜层制备；D)钙钛矿活性层制备；E)电子传输层制备；F)致密金属银薄膜层的制备。
优选的，所述不连续金属银薄膜层制备采用真空蒸镀法制备，所述真空蒸镀法的真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.05nm/s～0.5nm/s，薄膜厚度2～10nm。
优选的，所述镀膜速度为0.02nm/s～0.08nm/s。
优选的，所述致密金属银薄膜层制备采用真空蒸镀法制备，所述真空蒸镀法的真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.5nm/s～5nm/s，薄膜厚度50～200nm。
本申请提供了一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，其中引入了不连续的银薄膜层和致密的银薄膜层作为光学微腔，在此种结构下，入射的太阳光经钙钛矿活性层吸收后透射的光照射到致密的银薄膜后绝大部分光经反射后再次进入钙钛矿太阳能电池内部被钙钛矿活性层吸收，二次透射过活性层的光到达不连续的银薄膜后，发生漫反射，这样前述二次透射过活性层的光经漫反射后第三次进入钙钛矿太阳能电池内部被活性层吸收，然后多次重复上述过程；不连续的银薄膜层不影响光的入射，而致密的银薄膜层则可以反射绝大部分的入射光。因此，微腔结构的应用可以大幅度增加钙钛矿太阳能电池对入射太阳光的吸收效率，进而提高电池的光电转换效率。
附图说明
图1为本发明背景技术中真空沉积薄膜的生长各阶段示意图；
图2为本发明不连续的银薄膜层的微观照片；
图3为本发明致密的银薄膜层的微观照片；
图4为本发明钙钛矿太阳能电池的基本结构示意图；
图5为本发明钙钛矿太阳能电池的微腔结构工作原理示意图；
图6为本发明实施例和对比例电流-电压特性曲线。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
本发明在钙钛矿太阳能电池内部增设可提高钙钛矿太阳能电池光收集效率的光学微腔，该结构与经典的钙钛矿太阳能电池(包括p-i-n和n-i-p结构)有机的结合起来，增加了对入射光的收集效率，同时不影响电池的其他特性，提升了电池的光电转换效率。具体的，本申请实施例公开了一种包含光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，包括依次叠加设置的基片、不连续金属银薄膜层、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层和致密金属银薄膜层。
本申请所述钙钛矿太阳能电池的基本结构示意图如图4所示，其中p-i-n性钙钛矿太阳能电池的基本结构为：1-基片(含透明电极层)；2-微腔结构层；3-空穴传输层；4-钙钛矿活性层；5-电子传输层；6-微腔结构层；n-i-p型钙钛矿太阳能电池基本结构为：1-基片(含透明电极层)；2-微腔结构层；3-电子传输层；4-钙钛矿活性层；5-空穴传输层；6-微腔结构层。
在本申请提供的钙钛矿太阳能电池的基础上，本申请中的不连续金属银薄膜层和致密金属银薄膜层作为了光学微腔，其工作原理具体如图5所示，图5中1-基片；2-不连续银薄膜层；3-载流子传输层(空穴和电子传输层)以及钙钛矿活性层；4-连续或致密银薄膜层；5-金属电极；6-反射光；7-反射光；8-入射光。
本申请所述钙钛矿太阳能电池的所述基片(含透明电极)通常为商用高透FTO玻璃和ITO玻璃等硬质基底，或覆盖ITO的柔性基底材料(PET、PEN、PI、PC膜等)。
所述空穴传输层材料通常为NiOx、PEDOT:PSS、聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)等。其中，NiOx层通常采用磁控溅射方法制备得到，NiOx层的厚度在20～30nm，优选25nm。
所述银薄膜层(不连续层和致密层)通过真空蒸镀制备得到，薄膜的厚度和微观结构通过调控蒸镀速率和蒸镀时间制备得到，其中致密层同时可用作金属电极。透明电极侧的银薄膜厚度为2～10nm，此处银薄膜层的微观结构为不连续的岛状，如图2所示，所述不连续的银薄膜层的透光性能良好，对光线的反射为漫反射；金属电极侧的银薄膜厚度为50～200nm，此处银薄膜层为致密的连续膜层，如图3所示；所述致密的银薄膜层透光性较差，存在镜面反射，导电性能优良。
本申请中所述不连续的金属银薄膜层和致密的金属银电极层共同构成了微腔结构，致密金属银薄膜层同时可作为导电电极层。
所述钙钛矿活性层的材料为ABX3型化合物，其中A选自K+、Rb+、Cs+、CH3NH3 +或CH(NH2)2 +，B为Pb2+，X为Cl-、Br-、I-或SCN-，钙钛矿活性层的厚度为100～1000nm。所述钙钛矿活性层材料通过前驱体溶液采用溶液加工成膜工艺制备得到。
所述电子传输层选自TiO2、SnO2、PCBM、C60和BCP中的一种或多种；优选的，电子传输层为PCBM或C60和BCP的组合薄膜。其中，PCBM薄膜采用溶液成膜工艺沉积于钙钛矿活性层薄膜上方，薄膜厚度10～50nm；C60薄膜采用真空热蒸镀工艺沉积于钙钛矿活性层薄膜层上方，薄膜厚度5～25nm；BCP薄膜同样采用真空热蒸镀工艺沉积于PCBM或C60薄膜层上方，厚度5～10nm。所述PCBM薄膜选用匀胶旋涂法制备，旋涂速度为3000～5000rpm/min。所述C60和BCP的蒸镀速率为0.01～0.2埃每秒。
所述金属电极选自金、铜、银、铝和导电碳材料电极中的一种或多种。
本发明所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法按照本领域技术人员熟知的方法制备，可分为依次进行的以下几个步骤：(1)基片清洗；(2)空穴传输层制备；(3)不连续金属银薄膜层制备；(4)钙钛矿活性层前驱体溶液制备；(5)钙钛矿活性层制备：(6)电子传输层制备；(7)致密金属银薄膜层即金属电极层制备。
所述基片清洗指覆盖透明导电电极的衬底材料和玻璃、PET和PC、PI等柔性基底依次以表面活性剂、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗两次，每次10～15分钟，之后烘干或以氮气吹干，紫外臭氧(UVO)或等离子体进行表面处理10～20分钟后备用。
所述不连续的银薄膜制备工艺如下：真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.02nm/s～0.5nm/s，薄膜厚度2～10nm，得到的薄膜微观结构为不连续的岛状结晶；其中，优选的镀膜速度为0.02nm/s～0.08nm/s。
所述连续、致密的银薄膜制备工艺如下：真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.5nm/s～5nm/s，薄膜厚度50～200nm，得到完全覆盖载流子传输层的致密和连续的银薄膜层。
所述钙钛矿活性层制备包括前驱液制备和薄膜沉积两个部分：前驱液制备选用甲基碘化铵(MAI)和碘化铅(PbI2)以1：1的摩尔比溶于混合溶剂中；薄膜沉积选用匀胶旋涂法、线棒涂布法、刮刀涂布法、狭缝挤出式涂布法、丝网印刷、凹版印刷、凸版印刷等常规溶液成膜方法中的任意一种。所述混合溶剂为DMF和DMSO混合溶剂，溶液浓度为0.5～5mol/ml，DMF和DMSO两种溶剂体积比为(0.2～5):1。
优选的，钙钛矿活性层制备选用匀胶涂布法制备，高效率的钙钛矿吸光层采用反溶剂法制备，可分为三个步骤：(Ⅰ)前驱液滴加到所述空穴传输层表面；(Ⅱ)开始旋涂制备薄膜，旋涂过程中滴加反溶剂，得到高效率钙钛矿活性层；(Ⅲ)退火。
所述钙钛矿活性层的溶液加工成膜工艺，优选匀胶旋涂、刮刀涂布以及狭缝挤出涂布薄膜制备工艺。所述匀胶旋涂法选用台式匀胶机旋转涂膜，优选涂膜速度1000～6000rpm/min(转/分钟)。所述刮刀涂布法选用平板式涂布机涂膜，涂布速度0.02～1m/min(米/分钟)，涂布宽度0.2～5厘米。所述狭缝涂布工艺，溶液供给速度5～500微升/分钟，涂布速度0.2～2m/min，涂布时基片温度25～100℃，涂布宽度0.2～5厘米，狭缝宽度10～50微米。
优选的，旋涂制备活性层分为两个阶段，第一阶段为慢速阶段，优选的旋涂速度为1000～4000rpm/min，旋涂时间1～3秒；第二阶段为高速阶段，优选的旋涂速度为4000～5000rpm/min，旋涂时间为30～50秒。
优选的，所述反溶剂选用氯苯，溶剂体积为100～200μl，在旋涂停止前20秒开始滴加所述反溶剂。优选的，所述反溶剂在2秒内加完。
本发明提供的具备光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池与传统结构的钙钛矿太阳能电池相比，在光电转换性能方面尤其是输出电流方面表现更为优异。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的钙钛矿太阳能电池进行详细说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
对比例1：以致密的银薄膜为金属电极的钙钛矿太阳能电池制备
(1)带图案的FTO玻璃以前文所述方法清洗，之后UVO处理15分钟后备用；
(2)处理后的FTO玻璃通过磁控溅射工艺制备25nm厚的NiOx空穴传输层；
(3)覆盖NiOx空穴传输层的FTO玻璃放入高温烘箱，300℃条件下退火30分钟，冷却后取出备用；
(4)取1290.8mg PbI2和445.2mg MAI溶于DMF和DMSO的混合溶剂(DMF和DMSO的体积比为4:1),常温搅拌过夜得到钙钛矿前驱体溶液，溶液中溶质总浓度为1.4mol/ml；
(5)在步骤(3)得到的NiOx空穴传输层上旋涂步骤(4)所述钙钛矿前驱体溶液：整个旋涂过程分为三个步骤，首先以4000rpm/min旋涂3秒；然后以5000rpm/min旋涂30秒；最后在5000rpm/min高速旋涂11秒时滴加200μl的氯苯(反溶剂)，要求是所有反溶剂在2秒内滴加完成，钙钛矿吸光层的厚度控制在500nm左右；
(6)步骤(5)得到的片子烘箱中130℃退火20分钟待冷却后取出；
(7)步骤(6)制得的片子移入真空蒸镀腔室，抽真空至真空度低于4*10-4Pa后开始进行热蒸镀沉积法制备电子传输层；C60蒸镀速率小于0.05埃/秒，薄膜厚度20nm；BCP蒸镀速率小于0.1埃/秒，薄膜厚度9nm；
(8)步骤(7)制得的片子同样采用热蒸镀沉积法制备银电极，控制真空度低于4*10-4Pa，初始蒸镀速率0.8nm/秒，同时通过在线膜厚测试设备监测实时膜厚，膜厚大于10nm后，调整蒸镀速率为1.5nm/秒，膜厚大于20nm后，调整蒸镀速率为4nm/秒，银电极最终厚度100nm，制备得到钙钛矿太阳能电池器件。
实施例1：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
对比例1中磁控溅射NiOx并退火后的基片移入真空蒸镀腔室，抽真空至真空度低于4*10-4Pa后开始蒸镀不连续的银薄膜层，蒸镀速率0.02nm/秒，控制银薄膜厚度5nm；后续钙钛矿活性层、电子传输层和银金属电极层同对比例1所述。
实施例2：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.05nm/秒，薄膜厚度5nm，其他步骤不变。
实施例3：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.08nm/秒，薄膜厚度5nm，其他步骤不变。
实施例4：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.1nm/秒，薄膜厚度5nm，其他步骤不变。
实施例5：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.2nm/秒，薄膜厚度5nm，其他步骤不变。
实施例6：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.5nm/秒，薄膜厚度5nm，其他步骤不变。
实施例7：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.08nm/秒，薄膜厚度2nm，其他步骤不变。
实施例8：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.08nm/秒，薄膜厚度8nm，其他步骤不变。
实施例9：基于具有微腔结构的钙钛矿太阳能电池制备
更改实施例1中的不连续银薄膜层蒸镀速率为0.08nm/秒，薄膜厚度10nm，其他步骤不变。
电池性能测试：上述实施例制备得到的钙钛矿太阳能电池使用太阳光模拟器(氙灯作为光源)在一个标准太阳光强度(AM1.5G，100mW/cm2)下进行测试，所述的太阳光模拟器在美国国家可再生能源实验室中使用硅二极管(具备KG9可见滤光器)进行校正。相应的测试结果如表1和图6所示。
表1依据不同实施例制备得到的钙钛矿太阳能电池性能参数表
Figure BDA0003413005910000081
Figure BDA0003413005910000091
从电池性能测试数据可以看到，基于本发明所述微腔结构的钙钛矿太阳能电池，可以通过调控不连续的银薄膜的厚度和蒸镀速率来调节电池的输出电流值，进而可以实现与传统结构钙钛矿太阳能电池相当或是更高的光电转换效率。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (7)

1.一种包括光学微腔结构的钙钛矿太阳能电池，包括依次叠加设置的基片、不连续金属银薄膜层、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层和致密金属银薄膜层。
2.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述不连续金属银薄膜层的厚度为2～10nm，所述致密金属银薄膜层的厚度为50～200nm。
3.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述基片选自硬质基底或柔性基底；所述空穴传输层选自NiOx、PEDOT:PSS或聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]；所述电子传输层选自TiO2、SnO2、PCBM、C60和BCP中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述钙钛矿太阳能电池的制备方法包括以下步骤：A)基片清洗；B)空穴传输层制备；C)不连续金属银薄膜层制备；D)钙钛矿活性层制备；E)电子传输层制备；F)致密金属银薄膜层的制备。
5.根据权利要求4所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述不连续金属银薄膜层制备采用真空蒸镀法制备，所述真空蒸镀法的真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.05nm/s～0.5nm/s，薄膜厚度2～10nm。
6.根据权利要求5所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述镀膜速度为0.02nm/s～0.08nm/s。
7.根据权利要求5所述的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述致密金属银薄膜层制备采用真空蒸镀法制备，所述真空蒸镀法的真空度小于4*10-4帕斯卡，镀膜速度0.5nm/s～5nm/s，薄膜厚度50～200nm。
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