CN111883844A - 一种含有机硅化合物的电解液以及电池负极和电化学储能器件 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种含有机硅化合物的电解液以及电池负极和电化学储能器件,所述含有机硅化合物的电解液包括电解质、添加剂和有机溶剂,所述有机溶剂包括有机硅化合物,所述有机硅化合物具有如下式I所示结构,本发明的电解液通过采用有机硅化合物、添加剂和锂盐制备而成,对于硅碳复合材料制备的负极电极来说,其浸没在该电解液中后,会在负极材料表面形成一层稳定性较高的保护膜,从而对负极材料起到更稳定的保护作用,提高锂离子电池的充放电循环和高温存储性能。
Description
技术领域
本发明属于电化学储能技术领域,尤其涉及一种含有机硅化合物的电解液以及电池负极和电化学储能器件。
背景技术
目前,锂电池产业中所使用的有机电解质材料主要是烷基碳酸酯类化合物和LiPF6锂盐体系,高温(60℃以上)下其性能大大下降,而如电动汽车用动力电池要求更高的工作温度范围(约为-30至80℃);而且,烷基碳酸酯类有机电解质材料具有很高的可燃性,因此安全性存在巨大的隐患;尤其是在混合动力和全电汽车应用领域,安全性问题是制约这些材料实际应用的重要因素。对超级电容来说,由于储存的能量与电解质的充电电压的平方成正比(E=1/2CV2),因此提高电解质的电化学窗口将大大提高所存储的能量。超级电容所用的电解质材料主要有水系电解液、有机电解液、离子液体和固态聚合物电解质材料。有机电解质主要有烷基碳酸酯(欧洲和日本)和乙腈(Acetonitrile,美国),这些电解质具有较高的电导率;但烷基碳酸酯材料易燃,存在安全性问题,而乙腈尽管具有优良的低温性能,但具有高挥发性和高毒性。此外,这些有机材料的电化学窗口约为2.7V,而水系材料的电化学窗口更低,约1.2V。电解液是锂离子电池的重要组成部分,它在正负极之间起着传输锂离子的作用。电池的安全性,充放电循环,工作温度范围和电池的充放电容量等都与电解液的电化学性能有重要的关系。锂离子电池电解液按照相态一般分为液态电解液,聚合物固态电解液和凝胶聚合物固液复合电解液,虽然聚合物固态和凝胶聚合物固液复合电解液的安全性有一定的提高,但是它们致命的缺陷是电解液的离子电导率偏低,导致电池的大电流放电差。目前商业化的锂离子电池用的电解液由锂盐,有机溶剂和添加剂组成。
有机硅化合物具有优良的热稳定性、高电导率、无毒性、低可燃性和高分解电压等优点,与目前商业化的有机碳酸酯电解液比较具有更好的安全性能,在电化学储能器件中有巨大的商业应用前景。鉴于含有机硅的电解液的电池是下一代可能大规模商业化的高容量锂离子电池,使用含有机硅化合物的电解液应用于锂离子电池也显得尤为重要。
因此,在本领域,期望开发一种含有机硅化合物的电解液。
发明内容
针对现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种含有机硅化合物的电解液以及电池负极和电化学储能器件。
为达此目的,本发明采用以下技术方案:
一方面,本发明提供一种含有机硅化合物的电解液,所述含有机硅化合物的电解液包括电解质、添加剂和有机溶剂,所述有机溶剂包括有机硅化合物,所述有机硅化合物具有如下式I所示结构:
其中R1、R2、R3独立地选自烷氧基、醚类基团、碳原子数为1~10烷基、碳原子数为1~10的不饱和烃基、卤素取代基或芳香基;其中烷氧基团为-O(CH2)nCH3,醚类基团为-(CH2)nO(CH2CH2O)mCH3,n、m为0-10的整数;M为碳原子数为1~20的醚链基团。
在本发明中,利用含有机硅化合物的电解液应用于电池负极,通过不同的功能基团修饰(如氰基、碳酸酯基、聚醚链、卤素基团、叔胺基等)来提高有机硅化合物与负极材料的相容型,有机硅化合物作为电解液应用于锂离子电池,表现了突出的技术效果,具有低阻抗、优良循环稳定性和倍率性能,以及安全性。
优选的,所述有机硅化合物具有如下式II所示结构:
其中R1、R2、R3具有与式I中相同的限定范围。
合成路径如下:
进一步优选地,所述有机硅化合物为如下化合物中的任意一种或至少两种的组合:
优选地,所述电解液中有机硅化合物的质量百分含量为0.1~91.8%,例如0.1%、0.5%、0.8%、1%、3%、5%、8%、10%、15%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%、91.8%等,优选1-50%。
优选地,所述电解质为锂盐。
优选地,所述锂盐包括LiClO4、LiPF6、LiBF4、LiTFSI、LiFSI、LiBOB、LiODFB、LiCF3SO3或LiAsF6中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述电解液中电解质的质量百分含量为8%~49%,例如8%、9%、10%、12%、15%、18%、20%、22%、24%、26%、28%、30%、33%、35%、38%、40%、42%、45%、47%或49%。
优选地,所述电解液中添加剂包括氟代碳酸乙烯酯及其衍生物、碳酸亚乙烯酯及其衍生物或者丙烷磺酸内酯及其衍生物中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述氟代碳酸乙烯酯的衍生物包括卤代碳酸乙烯酯、卤代碳酸乙烯乙酯、卤代碳酸乙烯甲酯或氧代碳酸乙烯酯中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述碳酸亚乙烯酯的衍生物包括碳酸乙烯基乙烯酯类、碳酸丙烯酯类或聚碳酸亚乙烯酯类中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述丙烷磺酸内酯的衍生物包括酚类磺酸内酯、烷基类磺酸内酯或醚基类磺酸内酯中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述电解液中添加剂的质量百分含量为0.2~7%,例如0.2%、0.5%、0.8%、1%、1.2%、1.4%、1.6%、1.8%、2%、2.5%、2.8%、3%、3.5%、3.8%、4%、4.5%、4.8%、5%、5.5%、5.8%、6%、6.5%、6.8%或7%。
优选地,所述有机溶剂还包括有机硅化合物之外的其他有机溶剂,所述其他有机溶剂包括碳酸酯有机溶剂或醚类有机溶剂中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,本发明所述有机溶剂包括有机硅化合物和碳酸酯有机溶剂的混合物、有机硅化合物和醚类有机溶剂的混合物或者有机硅化合物、醚类有机溶剂和碳酸酯有机溶剂的混合物。
优选地,所述碳酸酯有机溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯或碳酸甲乙酯中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述醚类有机溶剂包括1,3-二氧环戊烷、二甲氧甲烷、1,2-二甲氧乙烷或二甘醇二甲醚中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述电解液中其他有机溶剂的质量百分含量为0~91.7%,例如0%、1%、3%、5%、8%、10%、15%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、85%、90%或者91.7%。
另一方面,本发明提供一种电池负极,所述电池负极包括如上所述的含有机硅化合物的电解液。
本发明的含有机硅化合物的电解液应用于电池负极,提高有机硅化合物与负极材料的相容型,进而提高电池的循环稳定性和倍率性能,以及安全性。
优选地,所述电池负极的材料为石墨,或单晶硅与石墨的复合材料,或氧化亚硅与石墨的复合材料。
本发明所述电解液浸泡负极材料后,可在负极材料表面形成保护膜,从而提高锂离子电池的循环性能、倍率性能和高温存储性能。
另一方面,本发明提供一种电化学储能器件,所述电化学储能器件包括如上所述电池负极。
优选地,所述电化学储能器件包括硫基锂电池、金属离子电池、金属空气电池或超级电容。
相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
本发明的电解液通过采用有机硅化合物、添加剂和锂盐制备而成,对于硅碳复合材料制备的负极电极来说,其浸没在该电解液中后,会在负极材料表面形成一层稳定性较高的保护膜,从而对负极材料起到更稳定的保护作用,提高锂离子电池的充放电循环和高温存储性能。通过对本发明的电解液制备出的锂电池进行了常温充放电循环、45℃高温充放电循环和高温60℃存储性能的相关测试。有机硅化合物作为电解液应用于锂离子电池,其表现了突出的技术效果,利用其制出的电池具有低阻抗、优良的循环稳定性以及安全性的特点。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了,所述实施例仅仅是帮助理解本发明,不应视为对本发明的具体限制。
实施例中使用的材料如下:
本实验正极采用粘结剂PVDF-S5130、复合导电剂Super-P/KS-6(质量比Super-P:KS-6=2:1)、622镍钴锰三元正极材料或钴酸锂正极材料、溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone,N-甲基吡咯烷酮),负极采用C-P15、导电剂Super-P溶剂CMC、H2O、粘结剂SBR为原材料,分别采用湿法制浆工艺制备浆料,正极调节黏度10000~13000mPa·s,负极调节黏度1500~3000mPa·s,设计N/P比为1.12,容量为1671mAh,通过涂布、切片、辊压、分条、140℃干燥8h、贴胶带、卷电芯、80℃干燥48h,然后按着下述不同的电解液配方对锂离子电池注液封口、搁置24h、化成、一次终封、老化、二次终封制备出锂离子软包电池,然后对电池进行循环性能和安全性能的测试。
以下实施例中有机硅化合物B均采用以下结构:
实施例1-7以及对比例1的电解液组成如表1所示。
表1
以622镍钴锰三元材料为正极材料,采用实施例1至实施例6电解液配方制备的锂离子电池进行循环性能以及安全性能的测试(实施例1-6有机硅化合物作为溶剂,实施例7有机硅化合物作为添加剂,对比例1为空白对照),测试结果如下表2所示。
表2实施例1-7以及对比例1的电解液制备的锂离子电池的55℃存储7天的高温存储性能
表2中所述容量均为1C倍率的容量。
表3实施例1-7以及对比例1的电解液制备的锂离子电池的常温循环性能容量保持率
表4:含几种电解液锂离子电池的高温循环性能容量保持率
申请人声明,本发明通过上述实施例来说明本发明的含有机硅化合物的电解液以及电池负极和电化学储能器件,但本发明并不局限于上述实施例,即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了,对本发明的任何改进,对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等,均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
4.根据权利要求1-3中任一项所述的含有机硅化合物的电解液,其特征在于,所述电解液中有机硅化合物的质量百分含量为0.1~91.8%,优选1-50%;
优选地,所述电解质为锂盐;
优选地,所述锂盐包括LiClO4、LiPF6、LiBF4、LiTFSI、LiFSI、LiBOB、LiODFB、LiCF3SO3或LiAsF6中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述电解液中电解质的质量百分含量为8%~49%。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的含有机硅化合物的电解液,其特征在于,所述电解液中添加剂包括氟代碳酸乙烯酯及其衍生物、碳酸亚乙烯酯及其衍生物或者丙烷磺酸内酯及其衍生物中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述氟代碳酸乙烯酯的衍生物包括卤代碳酸乙烯酯、卤代碳酸乙烯乙酯、卤代碳酸乙烯甲酯或氧代碳酸乙烯酯中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述碳酸亚乙烯酯的衍生物包括碳酸乙烯基乙烯酯类、碳酸丙烯酯类或聚碳酸亚乙烯酯类中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述丙烷磺酸内酯的衍生物包括酚类磺酸内酯、烷基类磺酸内酯或醚基类磺酸内酯中的任意一种或至少两种的组合。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的含有机硅化合物的电解液,其特征在于,所述电解液中添加剂的质量百分含量为0.2~7%。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的含有机硅化合物的电解液,其特征在于,所述有机溶剂还包括有机硅化合物之外的其他有机溶剂,所述其他有机溶剂包括碳酸酯有机溶剂或醚类有机溶剂中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,本发明所述有机溶剂包括有机硅化合物和碳酸酯有机溶剂的混合物、有机硅化合物和醚类有机溶剂的混合物或者有机硅化合物、醚类有机溶剂和碳酸酯有机溶剂的混合物;
优选地,所述碳酸酯有机溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯或碳酸甲乙酯中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述醚类有机溶剂包括1,3-二氧环戊烷、二甲氧甲烷、1,2-二甲氧乙烷或二甘醇二甲醚中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述电解液中其他有机溶剂的质量百分含量为0~91.7%。
8.一种电池负极,其特征在于,所述电池负极包括如权利要求1-7中任一项所述的含有机硅化合物的电解液。
9.根据权利要求8所述的电池负极,其特征在于,所述电池负极的材料为石墨,或单晶硅与石墨的复合材料,或氧化亚硅与石墨的复合材料。
10.一种电化学储能器件,其特征在于,所述电化学储能器件包括如权利要求1-7中任一项所述电池负极;
优选地,所述电化学储能器件包括硫基锂电池、金属离子电池、金属空气电池或超级电容。
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