CN111785975A - 集流体及其制备方法和应用与阴极和锂离子电池 - Google Patents

集流体及其制备方法和应用与阴极和锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及锂离子电池领域，公开了一种集流体及其制备方法和应用与一种阴极和锂离子电池。本发明的集流体，其特征在于，所述集流体包括第一铝层、第二铝层以及位于第一铝层和第二铝层中间的铜层，其中，所述第一铝层的厚度为1‑3μm，所述第二铝层的厚度为1‑3μm，所述铜层的厚度为2‑6μm。本发明提供的集流体厚度低，使用该集流体制备的锂离子电池与现有锂离子电池相比具有更高的能量密度。

Description

集流体及其制备方法和应用与阴极和锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池领域，具体涉及一种集流体及其制备方法和包含该集流体的阴极和锂离子电池。
背景技术
随着技术的进步，对锂离子电池能量密度的要求越来越高，降低锂离子电池电极集流体的厚度是提高锂离子电池能量密度的常见方法之一。
铜和铝是用于锂离子电池集流体的常见的材料，由于铜的氧化电位较高，用于阴极集流体时容易发生氧化，因此，现有技术中，阴极集流体主要使用铝作为材料。然而，铝的机械强度较低，低厚度的铝制集流体在电芯制造过程中容易断裂，严重影响电芯制程优率，使得生产成本上升。另外，低厚度的铝制集流体在实际使用中容易发生破裂，带来安全风险。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术存在的上述问题，提供一种集流体及其制备方法和包含该集流体的阴极和锂离子电池，该集流体在厚度低的情况下具有良好的机械强度，使用该集流体的锂离子电池具有较高的能量密度。
为了实现上述目的，本发明第一方面提供一种集流体，所述集流体包括第一铝层、第二铝层以及位于第一铝层和第二铝层中间的铜层，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
优选地，所述集流体的厚度为4-8μm。
优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述第二铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
根据本发明第二方面，提供一种集流体的制备方法，该方法包括将第一铝层、铜层、第二铝层依次层叠之后进行辊压的步骤，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
优选地，所述集流体的厚度为4-8μm。
优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述第二铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
根据本发明第三方面，提供一种用于锂离子电池的阴极，所述阴极包含集流体和负载在所述集流体上的阴极活性物质，所述集流体为本发明提供的集流体。
优选地，所述阴极活性物质为钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种；更优选地，所述阴极活性物质为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种。
根据本发明第四方面，提供一种锂离子电池，该锂离子电池含有阴极、阳极、有机电解液和隔膜，所述有机电解液包括锂盐和有机溶剂，所述阳极包括集流体与阳极活性物质，所述阴极为本发明提供的阴极。
优选地，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiC(SO2CF3)3和LiN(SO2F)2中的一种或多种；更优选地，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4中的一种或多种。
优选地，所述有机溶剂为碳酸酯类化合物，所述碳酸酯类化合物为环状碳酸酯和/或直链碳酸酯。
优选地，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸亚乙烯酯和氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种。
优选地，所述直链碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或多种。
优选地，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的混合物。
优选地，所述隔膜为聚烯烃类隔膜、聚酰胺类隔膜、聚砜类隔膜、聚磷腈类隔膜、聚醚砜类隔膜、聚醚醚酮类隔膜、聚醚酰胺类隔膜和聚丙烯腈类隔膜中的一种或多种；更优选地，所述隔膜为聚丙烯隔膜、聚乙烯隔膜和聚酰胺隔膜中的一种或多种。
优选地，所述阳极活性物质为石墨、硬碳、软碳、硅、二氧化硅、铝基合金、锡基合金和硅基合金中的一种或多种；更优选地，所述阳极活性物质为石墨、软碳和二氧化硅中的一种或多种。
根据本发明五方面，提供本发明提供的集流体或本发明提供的用于锂离子电池的阴极在制备锂离子电池中的应用。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明的第一方面提供一种集流体，所述集流体包括第一铝层、第二铝层以及位于第一铝层和第二铝层中间的铜层，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
本发明的发明人经过大量研究发现，将两个铝层中间设置铜层后进行辊压所得集流体与通常的铝制集流体相比，在相同厚度下，其机械强度有明显提高，且铝层对铜层有保护效果，防止锂离子电池使用中铜在阴极的氧化。
根据本发明，厚度较低的集流体制备的锂离子电池能量密度较高，但集流体厚度过低可能导致集流体断裂，从平衡集流体机械强度和厚度的角度考虑，优选地，所述集流体的厚度为4-8μm。
从降低厚度的同时保护铜层使其不被氧化的角度考虑，优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm，所述第二铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
在本发明中，作为所述第一铝层的厚度例如可以举出：1μm、2μm和3μm。
在本发明中，作为所述铜层的厚度例如可以举出：1μm、2μm、3μm、4μm、5μm和6μm。
在本发明中，作为所述第二铝层的厚度例如可以举出：1μm、2μm和3μm。
本发明第二方面提供一种集流体的制备方法，该方法包括将第一铝层、铜层、第二铝层依次层叠之后进行辊压的步骤，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
优选地，所述集流体的厚度为4-8μm。
优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述第二铝层的厚度为1-2μm。
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
根据本发明，辊压的条件包括辊压压力1-2T，辊压所用辊直径为500-1000mm，辊压温度为25-45℃，辊压速率为3-8m/min。
本发明第三方面提供一种用于锂离子电池的阴极，所述阴极包含集流体和负载在所述集流体上的阴极活性物质，其中，所述集流体为本发明提供的集流体。
根据本发明，所述阴极活性物质没有特别限定，可以为锂离子电池阴极中通常使用的阴极活性物质，优选地，所述阴极活性物质为钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种；更优选地，所述阴极活性物质为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，所述阴极活性物质为镍钴锰酸锂，例如其组成可由化学式LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2表示。
另外，负载在所述集流体上的阴极活性物质的厚度没有特别的限定，可以为本领域用于锂离子电池的阴极中的常规厚度。
负载的方法没有特别限定，可以为本领域用于负载锂离子电池阴极活性物质的常规方法，例如可以为挤压涂布、喷涂、转移涂布。
本发明的第四方面提供一种锂离子电池，该锂离子电池包括阴极、阳极、有机电解液和隔膜，所述有机电解液包括锂盐和有机溶剂，所述阳极包括阳极集流体和负载在阳极集流体上的阳极活性物质。其中，所述阴极为本发明所述的用于锂离子电池的阴极。
根据本发明，所述锂盐没有特别限定，可以为锂离子电池中通常使用的锂盐，优选地，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiC(SO2CF3)3和LiN(SO2F)2中的一种或多种；更优选地，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4中的一种或多种。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，所述锂盐为LiPF6。
所述锂盐浓度没有特别限定，可以为锂离子电池中通常的锂盐浓度，优选地，所述锂盐的浓度为0.8-1.3mol/L；更优选地，所述锂盐的浓度为0.9-1.2mol/L。
根据本发明，所述有机溶剂没有特别限定，可以为锂离子电池中通常使用的有机溶剂，优选地，所述有机溶剂为碳酸酯类化合物，所述碳酸酯类化合物为环状碳酸酯和/或直链碳酸酯。
优选地，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸亚乙烯酯和氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种。
优选地，所述直链碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或多种；更优选地，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的混合物。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的混合物，且碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的质量比为1：1：1。
根据本发明，所述隔膜没有特别限定，可以为锂离子电池中通常使用的隔膜，优选地，所述隔膜为聚烯烃类隔膜、聚酰胺类隔膜、聚砜类隔膜、聚磷腈类隔膜、聚醚砜类隔膜、聚醚醚酮类隔膜、聚醚酰胺类隔膜和聚丙烯腈类隔膜中的一种或多种；更优选地，所述隔膜为聚丙烯隔膜、聚乙烯隔膜和聚酰胺隔膜中的一种或多种。
根据本发明，所述阳极集流体没有特别限定，可以为锂离子电池中通常使用的阳极集流体，例如可以为铜箔。
根据本发明，所述阳极活性物质没有特别限定，可以为锂离子电池中通常使用的阳极活性物质，优选地，所述阳极活性物质为石墨、硬碳、软碳、硅、二氧化硅、铝基合金、锡基合金和硅基合金中的一种或多种；更优选地，所述阳极活性物质为石墨、软碳和二氧化硅中的一种或多种。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，所述阳极活性物质为石墨。
另外，负载在所述阳极集流体上的阳极活性物质的厚度没有特别的限定，可以为本领域用于锂离子电池的阳极中的常规厚度。
根据本发明，所述锂离子电池的制备可以采用本领域通常使用的方式，例如可以为：将阴极/阳极活性物质、导电材料、粘结剂混合涂布在金属上制备阴极/阳极极片，将阳极极片，隔膜，阴极极片依次层叠或卷绕成裸电芯，放入壳中，烘烤，向所得电芯中注入有机电解液并化成、封口，得到所述锂离子电池。
本发明的第五方面提供了所述的集流体或所述的用于锂离子电池的阴极在制备锂离子电池中的应用。
本发明通过在集流体的铝层中间设置铜层，增大了集流体单位厚度的机械强度，可以得到厚度更低的集流体用于制备锂离子电池阴极和锂离子电池。通过使用本发明提供的集流体或用于锂离子电池的阴极制备的锂离子电池与现有锂离子电池相比具有更高的能量密度。
实施例
以下将通过实施例对本发明进行详细描述，但本发明并不仅限于下述实施例。
以下实施例中，所述隔膜为厚度为16μm的聚乙烯隔膜(购于上海恩捷新材料科技有限公司，型号为ND9)，所述有机电解液为含有浓度为1.12mol/L的LiPF6的重量比为1：1：1的碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯混合液。
实施例1
(1)集流体的制备
按照第一铝层、铜层、第二铝层的顺序，将厚度如表1所示的第一铝层、铜层、第二铝层层叠后送入复合辊压设备(购于深圳科晶智达科技有限公司，型号为MSK-2150)进行辊压，得到集流体。其中，辊压条件为辊压压力1T，辊压所用辊直径为800mm，辊压温度为25℃，辊压速率为5m/min。
(2)阴极极片的制备
将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(购于湖南长远锂科股份有限公司，型号为LY318)、粘结剂聚偏氟乙烯(购于法国阿科玛，型号为HSV900)和导电剂炭黑按重量份95:3:2的比例混合，在100重量份的混合物中加入43重量份的N-甲基-2吡咯烷酮，搅拌混合得到阴极浆料，将阴极浆料均匀涂布在步骤(1)得到的集流体两面，单面涂布重量为205g/m2，然后通过烘干、辊压、模切、冲切得到阴极极片。
(3)阳极极片的制备
将石墨颗粒与粘结剂丁苯橡胶(购于Nippon A&L株式会社，型号为SN307)、羧甲基纤维素钠和导电剂炭黑按重量份95:2.5:1.5:1的比例混合，在100重量份的混合物中加入82重量份的水，搅拌混合得到阳极浆料。将阳极浆料均匀涂布在8μm铜箔两面，单面涂布重量为100g/m2，然后通过烘干、辊压、模切、冲切得到阳极极片。
(4)锂离子电池的制备
按照阳极极片、隔膜、阴极极片、隔膜、阳极极片的顺序一层层叠加放置极片(共131层)，得到裸电芯，然后入壳，烘烤，注入有机电解液，化成，封口得到锂离子电池。
实施例2-15，对比例1-3
按照实施例1的方法制备锂离子电池，不同之处在于，步骤(1)中，所述第一铝层、铜层和第二铝层的厚度为表1所示的值。
表1
序号 第一铝层厚度(μm) 铜层厚度(μm) 第二铝层厚度(μm)
实施例1 1 2 1
实施例2 1 3 1
实施例3 1 4 1
实施例4 1 5 1
实施例5 1 6 1
实施例6 2 2 2
实施例7 2 3 2
实施例8 2 4 2
实施例9 2 5 2
实施例10 2 6 2
实施例11 3 2 3
实施例12 3 3 3
实施例13 3 4 3
实施例14 3 5 3
实施例15 3 6 3
对比例1 12 0 0
对比例2 10 0 0
对比例3 6 0 0
测试例1
将实施例1-15及对比例1-3所得集流体和阴极极片各自分别裁切成长度为200mm，宽度为25mm的长条，通过万能试验机(购于株式会社岛津制作所，型号为AG-Xplus-5KN)测定集流体和极片断裂时的最高拉力值，按下式计算抗拉强度：
抗拉强度(kg/mm2)＝最高拉力值/(宽度×厚度)。
结果见表2所示。
表2
Figure BDA0002615640910000091
测试例2
室温下，使用充放电测试柜(深圳信瑞新能源科技有限公司制，型号为MACCORS4000H)将实施例1-15和对比例1所得锂离子电池以0.33C恒流恒压充电至4.2V，搁置10min后以0.33C放电至2.8V，测定放电容量。
使用电阻测试仪(上海双特电工仪器有限公司制，型号为SB2230)测定对比例和实施例锂离子电池内阻。
使用电子秤(北京朗科兴业称重设备有限公司制，型号为LP7680)测定对比例和实施例锂离子电池重量，按下式计算锂离子电池重量能量密度：
重量能量密度(Wh/kg)＝放电容量×放电平台电压/电芯重量。
结果见表3所示。
表3
序号 容量(Ah) 重量能量密度(Wh/kg) 内阻(mΩ)
实施例1 140.6 245 0.89
实施例2 139.9 242 0.89
实施例3 139.2 237 0.88
实施例4 138.5 234 0.83
实施例5 137.9 231 0.83
实施例6 138.9 238 0.88
实施例7 138.3 235 0.86
实施例8 137.6 231 0.86
实施例9 136.9 228 0.88
实施例10 136.5 225 0.85
实施例11 137.7 231 0.84
实施例12 137.1 227 0.88
实施例13 136.4 225 0.85
实施例14 135.7 220 0.85
实施例15 134.1 215 0.88
对比例1 134.5 216 0.89
根据表3所示结果，相对于对比例，实施例中随着集流体厚度的降低，电芯容量和能量密度有明显的增加，这是因为集流体厚度较低时，可以在同样的空间里可以装填更多的活性物质，能量密度提高。
测试例3
(1)热箱测试
室温下，取实施例1-15和对比例1-3所得锂离子电池以0.33C恒流恒压充电至4.2V后放入热箱，热箱起始温度25℃，升温速率5℃/min，升温至130℃后保持30min，观察电芯状况，记录危险级别。
(2)挤压测试
室温下，取实施例1-15和对比例所得锂离子电池以0.33C恒流恒压充电至4.2V后以挤压速度2mm/s进行挤压，电压达到0V或变形量达到15％或挤压力达到100KN后停止挤压，静置1h，观察电芯状况，记录危险级别。
(3)跌落测试
室温下，取实施例1-15和对比例所得锂离子电池以0.33C恒流恒压充电至4.2V后以高度为1.5m自由下落，静置1h，观察电芯状况，记录危险级别。
(4)浅层针刺测试
浅层针刺测试，将电芯大面壳体挖开2×2方形孔洞，采用1mm钢针，以0.2mm/s速度扎入空洞对应电芯区域，电压下降10mV或针刺深度达到2mm停止测试，静置1h，观察电芯状况，记录危险级别。
上述危险级别采用欧洲汽车研发委员会(EUCAR)电池失效的危险程度划分，即HL危险级别判定标准，该危险级别分为HL0-7共8个级别，划分标准见表4所示。测试结果见表5所示。
表4
Figure BDA0002615640910000121
表5
序号 热箱测试 挤压测试 跌落测试 浅层针刺测试
实施例1 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例2 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例3 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例4 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例5 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例6 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例7 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例8 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例9 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例10 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例11 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例12 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例13 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例14 HL3 HL3 HL3 HL3
实施例15 HL3 HL3 HL3 HL3
对比例1 HL3 HL3 HL3 HL3
对比例2 HL4 HL4 HL4 HL4
对比例3 HL4 HL4 HL4 HL4
根据表5结果，可以看出使用本发明公开的集流体制备的锂离子电池，其安全性能与对比例1中使用常规厚度12μm铝箔集流体制备的锂离子电池相当，而对比例2-3中使用厚度较薄的铝箔集流体制备的锂离子电池安全性较低。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种集流体，其特征在于，所述集流体包括第一铝层、第二铝层以及位于第一铝层和第二铝层中间的铜层，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
2.根据权利要求1所述的集流体，其中，所述集流体的厚度为4-8μm；
优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm；
优选地，所述第二铝层的厚度为1-2μm；
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
3.一种集流体的制备方法，其特征在于，该方法包括将第一铝层、铜层、第二铝层依次层叠之后进行辊压的步骤，其中，所述第一铝层的厚度为1-3μm，所述第二铝层的厚度为1-3μm，所述铜层的厚度为2-6μm。
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述集流体的厚度为4-8μm；
优选地，所述第一铝层的厚度为1-2μm；
优选地，所述第二铝层的厚度为1-2μm；
优选地，所述铜层的厚度为2-4μm。
5.一种用于锂离子电池的阴极，所述阴极包含集流体和负载在所述集流体上的阴极活性物质，其特征在于，所述集流体为权利要求1或2所述的集流体。
6.根据权利要求5所述的阴极，其中，所述阴极活性物质为钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种；
优选地，所述阴极活性物质为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂和磷酸铁锂中的一种或多种。
7.一种锂离子电池，该锂离子电池含有阴极、阳极、有机电解液和隔膜，所述有机电解液包括锂盐和有机溶剂，所述阳极包括集流体和阳极活性物质，其特征在于，所述阴极为权利要求5或6所述的阴极。
8.根据权利要求7所述的锂离子电池，其中，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiC(SO2CF3)3和LiN(SO2F)2中的一种或多种，优选为LiPF6、LiBF4、LiClO4中的一种或多种；
优选地，所述有机溶剂为碳酸酯类化合物；
优选地，所述碳酸酯类化合物为环状碳酸酯和/或直链碳酸酯；
优选地，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸亚乙烯酯和氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种；
优选地，所述直链碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或多种；
优选地，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的混合物。
优选地，所述隔膜为聚烯烃类隔膜、聚酰胺类隔膜、聚砜类隔膜、聚磷腈类隔膜、聚醚砜类隔膜、聚醚醚酮类隔膜、聚醚酰胺类隔膜和聚丙烯腈类隔膜中的一种或多种；
优选地，所述隔膜为聚丙烯隔膜、聚乙烯隔膜和聚酰胺隔膜中的一种或多种。
9.根据权利要求7所述的锂离子电池，其中，所述阳极活性物质为石墨、硬碳、软碳、硅、二氧化硅、铝基合金、锡基合金和硅基合金中的一种或多种；
优选地，所述阳极活性物质为石墨、软碳和二氧化硅中的一种或多种。
10.权利要求1或2所述的集流体或权利要求5-6中的任意一项所述的用于锂离子电池的阴极在制备锂离子电池中的应用。
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