CN111785836B - 一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池及其制备方法,该太阳能电池包括自下而上依次设置的透明导电层、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层、空穴阻挡层和金属电极,其中,空穴传输层上设有蛾眼结构,蛾眼结构位于空穴传输层与钙钛矿光吸收层之间,蛾眼结构的两顶点平均间距与蛾眼结构的平均高度比值为8~15,蛾眼结构的平均高度占空穴传输层总厚度的比值为0.1~0.5,空穴传输层的电阻率小于5000Ωcm。与现有技术相比,本发明通过在空穴传输层上设置具有限定尺寸的蛾眼结构,能够减缓空穴传输层与钙钛矿光吸收层界面折射率的突变,降低界面反射,提高入射光的吸收,从而提升太阳能电池的光电转换率。

Description

一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池技术领域,尤其是涉及一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着能源和环境问题的日趋严峻,清洁、高效的可再生能源越来越受到人们的瞩目。有机-无机杂化钙钛矿材料在2009年被尝试应用于光伏发电领域后,因为其性能优异、并具有低成本制造的潜力,成为下一代太阳能电池研究的热点。
目前的钙钛矿太阳能电池结构如图1所示:通过在玻璃衬底上形成透明导电层,并在透明导电层1上依次形成空穴传输层2、钙钛矿光吸收层3、电子传输层 4、空穴阻挡层5和金属电极6。其中的空穴传输层通常为PEDOT:PSS层,具体是一种通过旋涂后烘干方法制备得到的平面结构,其他可以用作空穴传输层的材料还包括CuSCN、PVK、CuI等。然而,在应用上述钙钛矿太阳能电池时,由于空穴传输层与钙钛矿材料的折射率数值差距较大(比如PEDOT:PSS与钙钛矿材料 MAPbI3在550nm处折射率的差别在0.4以上),根据菲涅尔理论,这中折射率差异将会导致入射光在空穴传输层与钙钛矿光吸收层的界面发生反射,使得钙钛矿光吸收层中的入射光吸收不够充分,进而影响整个太阳能电池的光电转换率。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池及其制备方法,以降低入射光在空穴传输层与钙钛矿光吸收层界面发生的反射,提高钙钛矿光吸收层中的入射光吸收、提升太阳能电池的光电转换率。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现:一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,包括自下而上依次设置的透明导电层、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层、空穴阻挡层和金属电极,所述空穴传输层上设有蛾眼结构,所述蛾眼结构位于空穴传输层与钙钛矿光吸收层之间,所述蛾眼结构的两顶点平均间距与蛾眼结构的平均高度比值为8~15,所述蛾眼结构的平均高度占空穴传输层总厚度的比值为0.1~0.5,所述空穴传输层的电阻率小于5000Ωcm。
进一步地,所述蛾眼结构的两顶点平均间距为200~460nm,所述蛾眼结构的平均高度为10~50nm。
进一步地,所述空穴传输层的厚度为50~200nm。
进一步地,所述透明导电层采用叠层结构,所述空穴传输层与透明导电层在500nm波长处的透光率为20%~85%、在700nm波长处的透光率为35%~85%。
进一步地,所述电子传输层的厚度为5~50nm。
进一步地,所述空穴阻挡层的厚度为1~20nm。
进一步地,所述金属电极的厚度为50~1000nm。
一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池制备方法,包括以下步骤:
S1、制备蛾眼结构软模板:
选用Si、SiO2、石英、SiC、铜、金或铂材料加工制作母版;
将PFPE与3wt%的光引发剂混合后滴到母版上,用紫外灯进行固化,然后从母版移出具有凹凸结构的PFPE软模板,即得到蛾眼结构软模板;
S2、制备蛾眼结构空穴传输层:
清洗ITO玻璃基板后,并用等离子体处理15min;
将PEDOT、PSS和Nafion按照预设比例混合,得到混合溶液,将该混合溶液旋涂在ITO玻璃基板上,然后在50℃的热板上烘烤3分钟,得到PEDOT:PSS层;
将PFPE软模板放在PEDOT:PSS层的表面上,并在120℃、0.1MPa恒定压力下压制3分钟;
剥离PFPE模具,在120℃温度下进一步退火25分钟,即得到蛾眼结构空穴传输层;
S3、制备太阳能电池:
制备钙钛矿光吸收层:将PbI2,CH3NH3I和DMSO按摩尔比1:1:1溶解在600mg DMF溶剂中,并在使用前搅拌1h,将该溶液以4000rpm的速度在蛾眼结构空穴传输层上旋涂30s,并将0.3mL氯苯滴到旋转的基材上,以去除DMF溶剂;
随后加热10分钟,以获得深色和有光泽的CH3NH3PbI3膜;
制备电子传输层:将150μL的PCBM溶液以4000rpm的速度在钙钛矿光吸收层上旋涂30s,即得到电子传输层;
制备空穴阻挡层:将溶解在IPA中的BCP溶液以5000rpm的速度旋涂在电子传输层上,即得到空穴阻挡层;
制备金属电极:在空穴阻挡层上热蒸发金属电极,以此完成太阳能电池的制备。
进一步地,所述步骤S1中加工制作母版的具体过程为:
S11、选用Si、SiO2,石英,SiC,铜,金或铂材料加工制作片状板;
S12、使用丙酮、乙醇、HF(Hydrofluoric Acid,氢氟酸)和去离子水对片状板进行化学清洗;
S13、将5ml的AgNO3、20ml的HF和80ml的去离子水混合形成混合溶液,将片状板浸入该混合溶液中形成Ag膜,然后在预设温度下退火处理,以获得涂覆有Ag纳米颗粒的片状板,即为母版,通过不同预设温度下的退火处理,能够控制 Ag纳米颗粒的分布,从而控制母版及后续蛾眼结构的两顶点间距。
进一步地,所述步骤S2中预设比例具体为1:6:25.4。
与现有技术相比,本发明具有以下优点:
一、本发明通过设置具有蛾眼结构的空穴传输层,在空穴传输层与钙钛矿光吸收层之间存在折射率差异的情况下,能够减缓界面折射率的突变、降低入射光在界面的反射,从而提高入射光的吸收。
二、本发明限定了空穴传输层蛾眼结构的顶点平均间距和平均高度,以及整个空穴传输层的厚度与蛾眼结构平均高度之间的关系,从而保证钙钛矿光吸收层与空穴传输层之间的相互配合,使得蛾眼结构上能够形成高质量的钙钛矿薄膜,从而有效减少界面折射率突变、降低空穴传输层的电阻率、提高太阳能电池光电转换率。
三、本发明通过在PEDOT:PSS溶液中混合Nafion溶液,能够调整空穴传输层和钙钛矿层的能带结构,从而进一步提升太阳能电池的光电转换率。
附图说明
图1为现有技术的钙钛矿太阳能电池结构示意图;
图2为本发明的太阳能电池结构示意图;
图中标记说明:1、透明导电层,2、空穴传输层,3、钙钛矿光吸收层,4、电子传输层,5、空穴阻挡层,6、金属电极。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
如图2所示,一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,包括自下而上依次叠层的透明导电层1、空穴传输层2、钙钛矿光吸收层3、电子传输层4、空穴阻挡层5和金属电极6,其中,空穴传输层2上设有蛾眼结构,该蛾眼结构的两顶点平均间距为d,该蛾眼结构的平均高度为h。
具体的,透明导电层1包括基板和透明电极,作为本发明的基板,只要能够通过旋涂、印刷或者蒸镀等方法在其上形成薄膜的片状材料就可以,例如玻璃、石英、 MgO、或者金属如铝、铜、银、不锈钢,或者塑料如PET、聚酰亚胺,PC等材料,另外,也可以使用叠层结构,比如在不锈钢与聚酰亚胺所构成的叠层基板,具有可弯性,而且适合卷对卷的制造工艺;
透明电极可以使用传统的透明电极材料,如ITO(氧化铟锡)、AZO(铝掺杂氧化锌)、网格状Ag,网格状Cu,石墨烯透明网等,只要满足能让入射光的大部分透过该电极层的材料就可以使用。
空穴传输层2可以使用PEDOT:PSS(聚乙撑二氧噻吩-聚(苯乙烯磺酸盐))材料、PVK(聚(9-乙烯基咔唑))、CuI、CuSCN、NiO、spiro-OMeTAD,聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]PTAA等。以PEDOT:PSS材料为例,可通过旋涂在 ITO电极上制膜,通过烘干得到半硬化的薄膜。其他的制膜方法,可以列举刮涂、喷射制膜与热烘干相结合的方法,或是热蒸发的方法在透明电极上形成空穴传输层。半硬化后的PEDOT:PSS层可以通过软压印法在表面形成凹凸的蛾眼结构,从而减少界面折射率突变导致的光吸收不足的问题。
PEDOT:PSS层蛾眼结构的两顶点之间的平均间距d在200~460nm之间:低于200nm不利于在空穴传输层上形成高质量的钙钛矿光吸收层,这是由于旋涂过程中钙钛矿溶液不容易进入凹凸的蛾眼结构里面,容易在钙钛矿层和PEDOT:PSS 层中形成空隙,导致空穴传输层的串联电阻增加;若大于460nm,当需要在可见光范围减少光反射时,则降低折射率不匹配的效果不够明显。在具体应用中,两顶点平均间距d可通过原子力显微镜(AFM)测量边长为3或5μm方块,计算该范围内顶点个数,从而计算两个顶点之间平均间距。
PEDOT:PSS层蛾眼结构的平均高度h在10~50nm之间,在具体应用中,平均高度h可通过原子力显微镜(AFM)测量边长为3或5μm方块,计算该范围内凹凸结构的底部到顶部的距离,算出平均高度h。平均高度低于10nm,对于减少两界面之间的折射率突变效果不明显;平均高度高于50nm,则导致在PEDOT: PSS上旋涂形成钙钛矿层时,钙钛矿溶液不容易进入凹凸结构中,容易形成空洞,造成钙钛矿薄膜附着性不佳,并导致串联电阻变大,最优的平均高度在20~40nm之间。
PEDOT:PSS层蛾眼结构两顶点的平均间距d与平均高度h的比值在8~15之间:比值小于8,不利于在凹凸的蛾眼结构上形成高质量的钙钛矿薄膜,容易导致空洞的形成;比值大于15,则对于减少界面折射率突变的效果不明显。
PEDOT:PSS层蛾眼结构的平均高度h占PEDOT:PSS层的总厚度的比值在 0.1~0.5之间:小于0.1,对于减少界面折射率突变造成的光反射效果不够;高于0.5 则容易造成钙钛矿成膜时候形成空洞,降低界面的附着性,导致电阻增加。最优的选择是PEDOT:PSS层蛾眼结构的高度占PEDOT:PSS层总厚度的比值在0.2~0.4 之间。
PEDOT:PSS层的总厚度在50~200nm之间:厚度小于50nm,在其层中引入凹凸结构容易导致空洞,使得钙钛矿层与透明电极层贯通,造成漏电流影响转换效率;厚度高于200nm则容易导致该层的电阻率过高,导致整个电池的串联电阻过高,影响太阳能电池的转换效率。
PEDOT:PSS层的电阻率小于5000Ωcm,由于在PEDOT:PSS层上形成凹凸结构,容易导致电阻率升高,对于电阻率高于5000Ωcm,容易导致串联电阻过高,影响太阳能电池的转换效率。
为了调整PEDOT:PSS和钙钛矿层的能带结构,在PEDOT:PSS溶液中混合 Nafion溶液,其中PEDOT:PSS:Nafion的质量百分比为1:6:25.4。
钙钛矿光吸收层3的材料可以是有机-无机杂化钙钛矿材料,如传统的碘铅甲胺(Methylammonium lead halide,MAPbI3),甲脒碘基钙钛矿CH(NH2)2PbI3(FAPbI3),C6H5CH2CH2NH3Br(PEABr),苯甲胺铅溴(C6H5CH2CH2NH3)2PbBr4(PEA2PbBr4),苯乙胺铅碘(C6H5CH2CH2NH3)2PbI4(PEA2PbI4),苯甲胺铅溴(C6H5CH2NH3)2PbBr4 (PMA2PbBr4)。对于卤素官能团可以使用卤素的一种或多种混合,如I,Br,Cl的一种或混合,此外对于有机官能团,可以使用甲基、甲脒基、苯甲基、苯乙基等有机官能团。此外,Pb金属可以用其他金属元素所替代,如使用少含Pb的钙钛矿材料或不含Pb的钙钛矿材料,如MASnI3,MASnI3-xBrx等。除了有机-无机杂化钙钛矿材料,纯无机钙钛矿材料,如CsPbI3,CsPbBr3,CsSnI3,Cs2SnI6,CaSiO3等都可以。
电子传输层4,可以使用传统的PC61BM材料,通过旋涂或者蒸镀在钙钛矿层上形成。此外,电子传输层4的材料还可以使用PCBM(C60)、PC72BM、ZnO、TiO2、 SnO2、Al2O3和ZrO2等。电子传输层4的厚度在5~50nm之间。
在电子传输层4之上设置的空穴阻挡层5,可使用Bathocuproine(BCP)、MoO3, V2O5等材料。空穴阻挡层5的厚度在1~20nm之间。
在空穴阻挡层5上通过蒸发形成金属电极6。通常可以使用的金属电极材料有 Au、Ag、Al等,或者C等。金属电极6的厚度在50~1000nm之间。
实施例1
本实施例制备具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池时,主要包括以下步骤:
步骤I、制备Si倒模:使用丙酮,乙醇,HF(20%)和去离子水对Si片(硅片)进行化学清洗。将5ml的AgNO3(5mmol/L),20ml的HF(4.6mol/L) 和80ml的去离子水混合形成溶液。将Si片浸入溶液中形成Ag膜,然后在300℃下退火,以获得涂覆有Ag纳米颗粒的Si片。除了Ag膜外,也可以使用Al膜, Al2O3膜,使用等离子体蚀刻硅片,得到纳米结构的Si母版。除了Si片以外,也可以使用其他材料如SiO2,石英,SiC,铜,金,铂制成的片状板。
步骤II、制备PFPE软模板:将PFPE(MD700,Solvay Solexis)与3wt%的光引发剂(Darocur 1173)混合后滴到Si片母版上,用紫外灯进行固化。然后从Si母版移出具有凹凸结构的PFPE软模板。
步骤III、制备蛾眼结构的空穴传输层和钙钛矿太阳能电池:分别用异丙醇,丙酮,酒精和去离子水清洗ITO基板后,用等离子体处理15分钟。然后由聚3,4- 乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸钠(PEDOT:PSS)(CLEVIOSTMP VP AI 4083)和Nafion 以1:6:25.4的质量比混合后,旋涂在玻璃基板上,然后在50℃的热板上烘烤3分钟。接下来,将PFPE软模板放在PEDOT:PSS层的表面上,并在120℃、0.1MPa 恒定压力下压制3分钟。剥离PFPE模具后,在相同温度下将基板进一步退火25 分钟,即得到蛾眼结构的PEDOT:PSS空穴传输层。
制备钙钛矿层,需要将PbI2,CH3NH3I和DMSO按摩尔比1:1:1溶解在600 mg DMF溶剂中,并在使用前搅拌1h。将溶液以4000rpm的速度在蛾眼结构PEDOT: PSS空穴传输层上旋涂30s,并将0.3mL氯苯滴到旋转的基材上,以去除DMF溶剂。随后加热10分钟,以获得深色和有光泽的CH3NH3PbI3膜。
将150μL的PCBM溶液以4000rpm的速度在钙钛矿层上旋涂30s,即为电子传输层。之后,以5000rpm旋涂溶解在IPA中的BCP溶液,即为空穴阻挡层。最后,热蒸发金属银电极,即为金属电极,以此完成太阳能电池的制备。
实施例2
本实施例在制备具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池时,其制备过程步骤与实施例1相似,不同点在于步骤I中Ag膜的退火温度为400℃,通过不同退火温度,可以控制Ag纳米颗粒的分布,从而控制Si母版以及PEDOT:PSS蛾眼结构的顶点距离,得到两顶点平均间距为360nm的蛾眼结构的PEDOT:PSS空穴传输层,而实施例1中PEDOT:PSS空穴传输层的两顶点平均间距为200nm。
实施例3
本实施例在制备具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池时,其制备过程步骤与实施例1相似,不同点在于步骤I中Ag膜的退火温度为500℃,得到两顶点平均间距为460nm的蛾眼结构的PEDOT:PSS空穴传输层。
为进一步验证本发明提出的太阳能电池的有效性,分别制备比较例1~比较例 3,以与实施例1~实施例3进行比较,具体的:
比较例1
溅射Ag膜的厚度为40nm,且退火温度为280℃,其他与实施例1相同,得到两顶点平均间距为150nm的蛾眼结构的PEDOT:PSS空穴传输层。
比较例2
溅射Ag膜的厚度为20nm,其他和实施例1相同。
比较例3
使用平面结构PEDOT:PSS空穴传输层,即不对成膜的PEDOT:PSS层进行软模板压印,其他和实施例1相同。
通过原子力显微镜(AFM,牛津MFP-3D)测试了上述实施例1~3和比较例 1~3的在平面ITO上PEDOT:PSS层的表面形态,并计算两顶点的平均间距、顶点到底部的平均高度。通过标准太阳光模拟器(AM 1.5G,100mW cm-2)来测量上述实施例和比较例的钙钛矿太阳能电池的JV曲线。太阳模拟器的照明强度通过使用单晶硅太阳能电池来确定。
表1总结了实施例1~3和比较例1~3的PEDOT:PSS层的蛾眼部两顶点的平均间距、平均高度以及太阳能电池转换效率。可以看到实施例1~3相对于比较例3 的平面结构,明显提高了太阳能电池的转换效率;比较例1虽然存在亚微米结构,但是由于凸起部的两顶点之间的间距较小,导致在其上制备钙钛矿薄膜连续性不好,因此与比较例3的平面结构相比,反而转换效率有所降低;比较例2虽然也存在亚微米结构,但是由于凸起部两顶点之间的间距较大,导致平均间距和平均高度之比为25,因此光吸收提升的效果不好,对比比较例3的平面结构几乎没有提高转换效率。
表1
Figure 1

Claims (10)

1.一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,包括自下而上依次设置的透明导电层(1)、空穴传输层(2)、钙钛矿光吸收层(3)、电子传输层(4)、空穴阻挡层(5)和金属电极(6),其特征在于,所述空穴传输层(2)上设有蛾眼结构,所述蛾眼结构位于空穴传输层(2)与钙钛矿光吸收层(3)之间,所述蛾眼结构的两顶点平均间距与蛾眼结构的平均高度比值为8~15,所述蛾眼结构的平均高度占空穴传输层(2)总厚度的比值为0.1~0.5,所述空穴传输层(2)的电阻率小于5000Ωcm。
2.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述蛾眼结构的两顶点平均间距为200~460nm,所述蛾眼结构的平均高度为10~50nm。
3.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述空穴传输层(2)的厚度为50~200nm。
4.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述透明导电层(1)采用叠层结构,所述空穴传输层(2)与透明导电层(1)在500nm波长处的透光率为20%~85%、在700nm波长处的透光率为35%~85%。
5.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述电子传输层(4)的厚度为5~50nm。
6.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述空穴阻挡层(5)的厚度为1~20nm。
7.根据权利要求1所述的一种具有蛾眼结构空穴传输层的太阳能电池,其特征在于,所述金属电极(6)的厚度为50~1000nm。
8.一种用于制备权利要求1所述太阳能电池的方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、制备蛾眼结构软模板:
选用Si、SiO2、石英、SiC、铜、金或铂材料加工制作母版;
将PFPE与3wt%的光引发剂混合后滴到母版上,用紫外灯进行固化,然后从母版移出具有凹凸结构的PFPE软模板,即得到蛾眼结构软模板;
S2、制备蛾眼结构空穴传输层:
清洗ITO玻璃基板后,并用等离子体处理15min;
将PEDOT、PSS和Nafion按照预设质量百分比混合,得到混合溶液,将该混合溶液旋涂在ITO玻璃基板上,然后在50℃的热板上烘烤3分钟,得到PEDOT:PSS层;
将PFPE软模板放在PEDOT:PSS层的表面上,并在120℃、0.1MPa恒定压力下压制3分钟;
剥离PFPE模具,在120℃温度下进一步退火25分钟,即得到蛾眼结构空穴传输层;
S3、制备太阳能电池:
制备钙钛矿光吸收层(3):将PbI2,CH3NH3I和DMSO按摩尔比1:1:1溶解在600mg DMF溶剂中,并在使用前搅拌1h,将该溶液以4000rpm的速度在蛾眼结构空穴传输层上旋涂30s,并将0.3mL氯苯滴到旋转的基材上,以去除DMF溶剂;
随后加热10分钟,以获得深色和有光泽的CH3NH3PbI3膜;
制备电子传输层(4):将150μL的PCBM溶液以4000rpm的速度在钙钛矿光吸收层(3)上旋涂30s,即得到电子传输层(4);
制备空穴阻挡层(5):将溶解在IPA中的BCP溶液以5000rpm的速度旋涂在电子传输层(4)上,即得到空穴阻挡层(5);
制备金属电极(6):在空穴阻挡层(5)上热蒸发金属电极,以此完成太阳能电池的制备。
9.根据权利要求8所述的一种方法,其特征在于,所述步骤S1中加工制作母版的具体过程为:
S11、选用Si、SiO2,石英,SiC,铜,金或铂材料加工制作片状板;
S12、使用丙酮、乙醇、HF和去离子水对片状板进行化学清洗;
S13、将5ml的AgNO3、20ml的HF和80ml的去离子水混合形成混合溶液,将片状板浸入该混合溶液中形成Ag膜,然后在预设温度下退火处理,以获得涂覆有Ag纳米颗粒的片状板,即为母版,通过不同预设温度下的退火处理,能够控制Ag纳米颗粒的分布,从而控制母版及后续蛾眼结构的两顶点间距。
10.根据权利要求8所述的一种方法,其特征在于,所述步骤S2中预设质量百分比具体为1:6:25.4。
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