CN111760443B - 一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用 - Google Patents

一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用，所述生物脱硫活性颗粒包括生物硫内核、包覆所述生物硫内核的嗜盐嗜碱性硫还原菌层和包覆所述嗜盐嗜碱性硫还原菌层的嗜盐嗜碱性硫氧化菌层。该生物脱硫活性颗粒以生物硫内核为载体，内层厌氧区由嗜盐嗜碱性硫还原菌组成，外层好氧区由嗜盐嗜碱性硫氧化菌组成。该生物脱硫活性颗粒同时具有氧化硫化物生成单质硫和还原硫酸盐生成硫化物的能力，利用硫氧化菌和硫还原菌的生长特点，将两者合理地整合在生物脱硫活性颗粒中，实现硫氧化和硫还原过程的衔接，解决了硫酸盐积累的问题，可以提高系统稳定性，强化脱硫效果。

Description

一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和 应用
技术领域
本发明属于环境生物技术领域，涉及一种生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用，尤其涉及一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用。
背景技术
生物脱硫技术可以在常温常压下将气体或水相中的硫化物氧化生成单质硫，并从体系中排出。与传统物理、化学方法相比，生物脱硫技术具有条件温和、无二次污染、不会堵塞系统等优点，目前已经应用于废水、废气等脱硫工程中。该技术中所使用的硫氧化菌可以将S2-氧化为单质硫，形成硫颗粒排出体系，达到脱硫目的。
在生物脱硫过程中，硫氧化菌除了可以将硫化物氧化为单质硫外，还会不可避免地将一定量的单质硫继续氧化为硫酸盐。单质硫的过氧化会给脱硫系统带来诸多问题，如单质硫得率降低；系统pH下降，硫化氢吸收效率降低；脱硫系统稳定性变差等。目前所用硫氧化菌在控制氧化还原电位最优的条件下，单质硫得率一般在80-85％，仍有10％以上的单质硫转化为硫酸盐进入脱硫体系，长期运行会造成系统酸化，严重影响脱硫效率。
研究表明，在硫氧化生物反应器的下游，增设硫还原生物反应器，可以显著提高单质硫的得率。其中，硫还原生物反应器中的硫还原菌可以将生成的硫酸盐还原为硫化物，硫化物重新被氧化为单质硫。但这种工艺要求两种生物反应器间进行很好的协调，增加了系统的复杂度，增加了设备和运行成本。如果能将硫氧化过程和硫还原过程整合到同一系统内，这样将既可以做到不增加设备和系统的复杂性，又能提高单质硫得率，保持系统稳定性。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用，尤其提供一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，所述生物脱硫活性颗粒包括生物硫内核、包覆所述生物硫内核的嗜盐嗜碱性硫还原菌层和包覆所述嗜盐嗜碱性硫还原菌层的嗜盐嗜碱性硫氧化菌层。
本发明所涉及的生物脱硫活性颗粒以生物硫内核为载体，内层厌氧区由嗜盐嗜碱性硫还原菌组成，外层好氧区由嗜盐嗜碱性硫氧化菌组成。该生物脱硫活性颗粒同时具有氧化硫化物生成单质硫和还原硫酸盐生成硫化物的能力，其中，外层的硫氧化菌将环境中的硫化物氧化为单质硫，生成的少量硫酸盐进入颗粒的厌氧区，由硫还原菌还原为硫化物，硫化物继续被好氧区的硫氧化菌氧化为单质硫，这样可以避免硫酸盐的积累，提高单质硫的得率，达到98％以上，保持系统稳定性。
本发明利用硫氧化菌和硫还原菌的生长特点，将两者合理地整合在生物脱硫活性颗粒中，实现硫氧化和硫还原过程的衔接，解决了硫酸盐积累的问题，可以提高系统稳定性，强化脱硫效果。
优选地，所述嗜盐嗜碱性硫还原菌包括脱硫弧菌、脱硫杆菌或脱硫弯曲杆菌中的任意一种或至少两种的组合；所述至少两种的组合例如脱硫弧菌和脱硫杆菌的组合、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌的组合等，其他任意的组合方式均可选择，在此便不再一一赘述。
本发明中所用脱硫弧菌、脱硫杆菌、脱硫弯曲杆菌均具有在高盐高碱条件下，还原硫酸盐生成硫化物的特性。该三类菌属于厌氧微生物，可以利用乳酸、丙酸、乙酸、甲酸、乙醇等有机小分子为碳源，可在pH＝8.0-11.0、0.5-3.0M Na+的高盐高碱条件下生长。
优选地，所述嗜盐嗜碱性硫氧化菌包括硫碱弧菌、硫微螺菌或硫碱杆菌中的任意一种或至少两种的组合；所述至少两种的组合例如硫碱弧菌和硫微螺菌的组合、硫微螺菌和硫碱杆菌的组合等，其他任何的组合方式均可选择，在此便不再一一赘述。
本发明中所用硫碱弧菌、硫微螺菌、硫碱杆菌均具有在高盐高碱条件下，氧化硫化物产生单质硫的特性。该三类菌属于化能自养微生物，细胞能量来自于硫氢化物、单质硫、硫代硫酸钠等还原态含硫化合物氧化产生的化学能，碳源来自大气中的CO2，可在pH＝8.0-11.0、0.5-3.0M Na+的高盐高碱条件下生长。
优选地，所述生物硫内核的粒径为1-50μm，例如1μm、5μm、10μm、20μm、30μm、40μm或50μm等，上述数值范围内的其他具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，进一步优选5-10μm。
优选地，所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的粒径为10-200μm，例如10μm、20μm、50μm、70μm、100μm、150μm或200μm等，上述数值范围内的其他具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，进一步优选20-70μm。
在本发明中，所述生物硫内核是由如下方法制备得到的：
在供氧条件下，培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，离心收集硫颗粒，即为所述生物硫内核。
本发明通过上述方法制得的生物硫内核表面被蛋白质、多糖等有机大分子覆盖，便于硫还原菌的吸附，易于形成菌膜，即嗜盐嗜碱性硫还原菌层。
优选地，所述嗜盐嗜碱性硫氧化菌包括硫碱弧菌、硫微螺菌或硫碱杆菌中的任意一种或至少两种的组合；所述至少两种的组合例如硫碱弧菌和硫微螺菌的组合、硫微螺菌和硫碱杆菌的组合等，其他任何的组合方式均可选择，在此便不再一一赘述。
第二方面，本发明提供一种如上所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，所述制备方法包括：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，搅拌或振荡培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，缓慢振荡或搅拌培养嗜盐嗜碱性硫还原菌，自然沉降收集；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，搅拌或振荡培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，自然沉降收集，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒。
本发明涉及的生物脱硫活性颗粒的制备方法简单易操作。
优选地，所述液体培养基a以质量浓度计包括10-30g/L Na2S2O3、30-60g/LNaHCO3、0-30g/L NaOH、0-100g/L NaCl、0.1-1.0g/L NH4Cl、0.1-1.0g/L KNO3、0.5-5.0g/L K2HPO4和0.05-0.3g/L MgCl2。
所述Na2S2O3的质量浓度可以为10g/L、15g/L、20g/L、25g/L或30g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述NaHCO3的质量浓度可以为30g/L、35g/L、40g/L、45g/L、50g/L或60g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述NaOH的质量浓度可以为5g/L、10g/L、20g/L或30g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，当质量浓度为0时，表示不添加NaOH。
所述NaCl的质量浓度可以为5g/L、10g/L、20g/L、30g/L、40g/L、50g/L、60g/L、80g/L或100g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，当质量浓度为0时，表示不添加NaCl。
所述NH4Cl的质量浓度可以为0.1g/L、0.3g/L、0.4g/L、0.5g/L、0.6g/L、0.8g/L或1.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述KNO3的质量浓度可以为0.1g/L、0.3g/L、0.4g/L、0.5g/L、0.6g/L、0.8g/L或1.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述K2HPO4的质量浓度可以为0.5g/L、1.0g/L、1.5g/L、2.0g/L、3.0g/L、4.0g/L或5.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述MgCl2的质量浓度可以为0.05g/L、0.1g/L、0.15g/L、0.2g/L、0.25g/L、0.28g/L或0.3g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述液体培养基a的pH值为8.0-11.0，例如pH＝8.0、pH＝8.5、pH＝9.0、pH＝9.5、pH＝10.0、pH＝10.5或pH＝11.0等，钠离子浓度为0.5-3.0M，例如0.5M、1.0M、1.5M、2.0M、2.5M或3.0M等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述液体培养基b以质量浓度计包括5-15g/L Na2SO4、30-60g/LNaHCO3、0-30g/L NaOH、0-100g/L NaCl、0.1-1.0g/L NH4Cl、0.1-1.0g/L KNO3、0.5-5.0g/L K2HPO4、0.05-0.3g/L MgCl2和小分子有机碳源。
所述Na2SO4的质量浓度可以为5g/L、8g/L、10g/L、12g/L或15g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述NaHCO3的质量浓度可以为30g/L、35g/L、40g/L、45g/L、50g/L或60g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述NaOH的质量浓度可以为5g/L、10g/L、20g/L或30g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，当质量浓度为0时，表示不添加NaOH。
所述NaCl的质量浓度可以为5g/L、10g/L、20g/L、30g/L、40g/L、50g/L、60g/L、80g/L或100g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述，当质量浓度为0时，表示不添加NaCl。
所述NH4Cl的质量浓度可以为0.1g/L、0.3g/L、0.4g/L、0.5g/L、0.6g/L、0.8g/L或1.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述KNO3的质量浓度可以为0.1g/L、0.3g/L、0.4g/L、0.5g/L、0.6g/L、0.8g/L或1.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述K2HPO4的质量浓度可以为0.5g/L、1.0g/L、1.5g/L、2.0g/L、3.0g/L、4.0g/L或5.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
所述MgCl2的质量浓度可以为0.05g/L、0.1g/L、0.15g/L、0.2g/L、0.25g/L、0.28g/L或0.3g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述小分子有机碳源包括乳酸、丙酸、乙酸、甲酸或乙醇中的任意一种或至少两种的组合；所述至少两种的组合例如乳酸和丙酸的组合、丙酸和乙酸的组合、甲酸和乙醇的组合等，其他任意的组合方式均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述液体培养基b中COD与SO4 2-的质量比为(2-7):1，例如2:1、3:1、4:1、5:1、6:1或7:1等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述液体培养基b的pH值为8.0-11.0，例如pH＝8.0、pH＝8.5、pH＝9.0、pH＝9.5、pH＝10.0、pH＝10.5或pH＝11.0等，钠离子浓度为0.5-3.0M，例如0.5M、1.0M、1.5M、2.0M、2.5M或3.0M等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，步骤(1)所述培养的时间为至培养液的OD值为6-10，例如OD＝6、OD＝7、OD＝8、OD＝9或OD＝10等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，步骤(2)所述培养的时间为5-20天，例如5天、10天、12天、15天或20天等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，步骤(3)所述培养的时间为2-7天，例如2天、3天、4天、5天或7天等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
第三方面，本发明提供一种如上所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒在对含硫化氢气体进行生物脱硫中的应用。
利用可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒可以有效脱除气体中的硫化氢，单质硫的生成率大于98％，硫化氢脱除率达到99％以上。
在本发明中，上述应用的方法包括如下步骤：
(1)用碱性洗涤液吸收气体中的硫化氢，形成高含硫溶液；
(2)用如上所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒对步骤(1)得到的高含硫溶液中进行脱硫处理。
优选地，所述气体包括天然气、沼气、石油炼制气、煤炼制气、填埋气或粘胶纤维生产废气。
优选地，所述碱性洗涤液含有碳酸钠、碳酸氢钠或氢氧化钠中的任意一种或至少两种的组合；所述至少两种的组合例如碳酸钠和碳酸氢钠的组合、碳酸氢钠和氢氧化钠的组合等，其他任意的组合方式均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述碱性洗涤液的pH值为8.0-11.0，例如pH＝8.0、pH＝8.5、pH＝9.0、pH＝9.5、pH＝10.0、pH＝10.5或pH＝11.0等，钠离子浓度为0.5-3.0M，例如0.5M、1.0M、1.5M、2.0M、2.5M或3.0M等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述高含硫溶液中硫氢化钠的浓度为1.0-3.0g/L，例如0.1g/L、1.0g/L、1.5g/L、2.0g/L、2.5g/L或3.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
第四方面，本发明提供一种如上所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒在对含硫化物碱性废水进行生物脱硫中的应用。
在本发明中，上述应用的方法包括如下步骤：
将如上所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒对含硫化物的碱性废水进行脱硫处理。
优选地，所述含硫化物的碱性废水包括皮革废水、石油炼化废水、农药生产废水或合成氨废水。
优选地，所述含硫化物碱性废水的pH为8.0-11.0，例如pH＝8.0、pH＝8.5、pH＝9.0、pH＝9.5、pH＝10.0、pH＝10.5或pH＝11.0等，钠离子浓度为0.5-3.0M，例如0.5M、1.0M、1.5M、2.0M、2.5M或3.0M等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述含硫化物碱性废水中硫化物的浓度为0.1-3.0g/L，例如0.1g/L、1.0g/L、1.5g/L、2.0g/L、2.5g/L或3.0g/L等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述含硫化物碱性废水的氧化还原电位为-150～-400mV例如-150mV、-300mV、-330mV、-350mV、-380mV或-400mV等，上述数值范围内的具体点值均可选择，在此便不再一一赘述。
优选地，所述含硫化物碱性废水的氧化还原电位的调节方式包括调节氧气的供应量。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明所涉及的生物脱硫活性颗粒以生物硫内核为载体，内层厌氧区由嗜盐嗜碱性硫还原菌组成，外层好氧区由嗜盐嗜碱性硫氧化菌组成。该生物脱硫活性颗粒同时具有氧化硫化物生成单质硫和还原硫酸盐生成硫化物的能力，利用硫氧化菌和硫还原菌的生长特点，将两者合理地整合在生物脱硫活性颗粒中，实现硫氧化和硫还原过程的衔接，解决了硫酸盐积累的问题，可以提高系统稳定性，强化脱硫效果。
附图说明
图1是本发明所涉及的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的结构示意图；
图2是制备例1制得的生物脱硫活性颗粒表层的SEM图；
图3是制备例1制得的生物脱硫活性颗粒用于含硫化氢气体脱硫的硫化氢脱除率及单质硫生成率统计结果图。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
由于篇幅的限制，下述实施例具体采用嗜盐硫碱杆菌BDH06菌株、微氧硫微螺菌BDL05菌株、硫微螺菌BDL03菌株作为本发明所述硫氧化菌的试验探究模型，其他类型的硫碱弧菌、硫碱杆菌或硫微螺菌均能获得与本发明相似的技术效果。
其中嗜盐硫碱杆菌(Thioalkalibacter halophilus)BDH06菌株，保藏单位为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，保藏时间为2020年6月10日，保藏编号为CGMCC No.20058，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号。
其中微氧硫微螺菌(Thiomicrospira microaerophila)BDL05菌株，保藏单位为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，保藏时间为2020年6月10日，保藏编号为CGMCC No.20060，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号。
其中硫微螺菌(Thiomicrospira sp.)BDL03菌株，保藏单位为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，保藏时间为2020年6月10日，保藏编号为CGMCC No.20059，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号。
下述实施例的生物脱硫活性颗粒中嗜盐嗜碱性硫还原菌层是由脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群层，其中，脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群的获得方式如下：
采集内蒙古鄂托克旗盐碱湖湖底黑色沉积物，取1.0g沉积物置于盛有100mL硫酸钠液体培养基的厌氧培养瓶中，30℃、120rpm摇床震荡培养72h；在厌氧培养箱中转接两次，接种量为10％，培养条件不变；最终收获的液体培养物为复合硫还原菌群。
对得到的复合硫还原菌群进行菌群结构分析：选择硫还原细菌中普遍存在的dsrB基因为标志性功能基因进行微生物多样性分析。分析过程基于Illumina HiSeq测序平台，利用双末端测序(Paired-End)的方法，构建小片段文库进行测序；通过对Reads拼接过滤，OTUs(Operational Taxonomic Units)聚类，并进行物种注释及丰度分析，揭示样品的物种构成。结果显示脱硫弧菌属(47％)、脱硫杆菌属(33％)和脱硫弯曲杆菌属(20％)构成了上述复合硫还原菌群。
其中，硫酸钠液体培养基包括5g/L Na2SO4、40g/L NaHCO3、5g/L NaOH、15g/LNaCl、0.2g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2和10g/L乳酸。
dsrB基因扩增的引物为：DSRp2060F(CAACATCGTYCAYACCCAGGG)和DSR4R(GTGTAGCAGTTACCGCA)。
制备例1
本制备例提供一种本发明所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其制备方法如下：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养嗜盐嗜硫碱弧菌D301，当培养液的OD值达到6时，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核，粒径为6μm；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，振荡培养脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群，培养15天后，自然沉降1h，收集产物，粒径为15μm；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养嗜盐嗜硫碱弧菌D301，培养4天后，自然沉降1h，收集产物，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，粒径为35μm。该生物脱硫活性颗粒表层硫氧化菌的SEM图如图2所示。
其中，液体培养基a包括10g/L Na2S2O3、40g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2。
液体培养基b包括7g/L Na2SO4、42g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/LKNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2、乳酸，最终COD与SO4 2-的质量比为4.0。
制备例2
本制备例提供一种本发明所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其制备方法如下：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫微螺菌BDL05，当培养液的OD值达到7时，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核，粒径为8μm；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，振荡培养脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群，培养20天后，自然沉降1h，收集产物，粒径为20μm；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫微螺菌BDL05，培养7天后，自然沉降1h，收集产物，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，粒径为40μm。
其中，液体培养基a包括10g/L Na2S2O3、40g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2。
液体培养基b包括7g/L Na2SO4、42g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/LKNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2、乳酸，最终COD与SO4 2-的质量比为4.0。
制备例3
本制备例提供一种本发明所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其制备方法如下：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫碱杆菌BDH06，当培养液的OD值达到9时，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核，粒径为10μm；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，振荡培养脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群，培养10天后，自然沉降1h，收集产物，粒径为20μm；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫碱杆菌BDH06，培养5天后，自然沉降1h，收集产物，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，粒径为45μm。
其中，液体培养基a包括10g/L Na2S2O3、40g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2。
液体培养基b包括7g/L Na2SO4、42g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/LKNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2、乳酸，最终COD与SO4 2-的质量比为4.0。
制备例4
本制备例提供一种本发明所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其制备方法如下：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫碱弧菌D301、硫微螺菌BDL03和硫碱杆菌BDH06(以总质量为100％计分别硫碱弧菌45％、硫微螺菌35％和硫碱杆菌20％)，当培养液的OD值达到7时，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核，粒径为10μm；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，振荡培养脱硫弧菌、脱硫杆菌和脱硫弯曲杆菌组成的复合菌群，培养15天后，自然沉降1h，收集产物，粒径为30μm；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，振荡培养硫碱杆菌BDH06，培养5天后，自然沉降1h，收集产物，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，粒径为60μm。
其中，液体培养基a包括10g/L Na2S2O3、40g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2。
液体培养基b包括7g/L Na2SO4、42g/L NaHCO3、15g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/LKNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2、乳酸，最终COD与SO4 2-的质量比为4.0。
实施例1
本实施例将制备例1-4得到的生物脱硫活性颗粒用于含硫化氢气体的脱硫处理，操作方法如下：
(1)准备测试用的含硫化氢气体，其中含8000ppm硫化氢，其余为氮气。
(2)将含硫化氢气体逆流经过吸收塔，期间，气体与碱液接触，其中硫化氢被碱液吸收，形成高含硫氢化钠的高硫溶液；高硫溶液进入生物反应器；在生物反应器中，通过控制氧化还原电位，各生物脱硫活性颗粒将硫氢化物氧化为单质硫，同时碱液再生，循环利用；同时生成的少量的硫酸盐被还原为硫化物，继续氧化。
上述碱液为碳酸氢钠和氢氧化钠配置的缓冲液，成分包括30g/L NaHCO3、5g/LNaOH、10g/L NaCl、0.5g/L NH4Cl、0.5g/L KNO3、2.0g/L K2HPO4、0.1g/L MgCl2，pH为9.5。生物硫氧化过程中，通过曝气量控制硫氧化产物，将氧化还原电位控制在-380mv左右。
实验持续30天，30天后计算各组的单质硫生成率和硫化氢脱除率指标，结果如表1所示：净化后气体中硫化氢含量低于50ppm，硫化氢的去除率达到99％以上，单质硫生成率达到98％以上。制备例1组单质硫生成率和硫化氢脱除率随时间的统计结果图如图3所示。
表1
组别 单质硫生成率(％) 硫化氢脱除率(％)
制备例1 98.1 99.38
制备例2 99.0 99.45
制备例3 98.3 99.39
制备例4 99.1 99.50
实施例2
本实施例将制备例1-4得到的生物脱硫活性颗粒用于碱性硫化物废水的处理，操作如下：
(1)准备测试用废水为制革企业脱毛工段废水，其中硫化钠达到2500mg/L，pH为10.5，钠离子浓度达到1.5M。
(2)上述废水经过过滤除去大块脂肪等物质；然后将生物脱硫活性颗粒(0.1g/L废水)加入到含硫废水中；通过调控曝气量，控制氧化还原电位在-380mv左右，生物脱硫活性颗粒将硫化物氧化为单质硫，单质硫通过沉降作用，从废水中分离出来。持续实验15天，不间断地测定废水中硫化物浓度和单质硫得率。
结果如表2所示：生物脱硫活性颗粒可将硫化钠进行定向氧化，生成单质硫，单质硫生成率达到96％以上，硫酸盐含量很少；净化后废水中硫化钠含量低于23mg/L，硫化钠的去除率达到99％以上。
表2
组别 单质硫生成率(％) 残余硫化钠浓度(mg/L)
制备例1 96.1 23
制备例2 96.3 20
制备例3 97.1 15
制备例4 97.1 15
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒及其制备方法和应用，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。

Claims (30)

1.一种可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述生物脱硫活性颗粒包括生物硫内核、包覆所述生物硫内核的嗜盐嗜碱性硫还原菌层和包覆所述嗜盐嗜碱性硫还原菌层的嗜盐嗜碱性硫氧化菌层；
所述生物硫内核是由如下方法制备得到的：
在供氧条件下，培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，离心收集硫颗粒，即为所述生物硫内核。
2.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述嗜盐嗜碱性硫还原菌包括脱硫弧菌、脱硫杆菌或脱硫弯曲杆菌中的任意一种或至少两种的组合。
3.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述嗜盐嗜碱性硫氧化菌包括硫碱弧菌、硫微螺菌或硫碱杆菌中的任意一种或至少两种的组合。
4.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述生物硫内核的粒径为1-50μm。
5.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述生物硫内核的粒径为5-10μm。
6.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的粒径为10-200μm。
7.如权利要求1所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒，其特征在于，所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的粒径为20-70μm。
8.如权利要求1-7中任一项所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：
(1)采用液体培养基a，在供氧条件下，搅拌或振荡培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，离心收集硫颗粒，得到生物硫内核；
(2)将步骤(1)得到的生物硫内核加入液体培养基b，在厌氧条件下，缓慢振荡或搅拌培养嗜盐嗜碱性硫还原菌，自然沉降收集；
(3)将步骤(2)得到的产物加入液体培养基a，在供氧条件下，搅拌或振荡培养嗜盐嗜碱性硫氧化菌，自然沉降收集，得到所述可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒。
9.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述液体培养基a以质量浓度计包括10-30g/L Na2S2O3、30-60g/L NaHCO3、0-30g/L NaOH、0-100g/L NaCl、0.1-1.0g/L NH4Cl、0.1-1.0g/L KNO3、0.5-5.0g/L K2HPO4和0.05-0.3g/LMgCl2。
10.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述液体培养基a的pH值为8.0-11.0，钠离子浓度为0.5-3.0M。
11.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述液体培养基b以质量浓度计包括5-15g/L Na2SO4、30-60g/L NaHCO3、0-30g/L NaOH、0-100g/L NaCl、0.1-1.0g/L NH4Cl、0.1-1.0g/L KNO3、0.5-5.0g/L K2HPO4、0.05-0.3g/LMgCl2和小分子有机碳源。
12.如权利要求11所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述小分子有机碳源包括乳酸、丙酸、乙酸、甲酸或乙醇中的任意一种或至少两种的组合。
13.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述液体培养基b中COD与SO4 2-的质量比为(2-7):1。
14.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，所述液体培养基b的pH值为8.0-11.0，钠离子浓度为0.5-3.0M。
15.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述培养的时间为至培养液的OD值为6-10。
16.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述培养的时间为5-20天。
17.如权利要求8所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒的制备方法，其特征在于，步骤(3)所述培养的时间为2-7天。
18.如权利要求1-7中任一项所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒在对含硫化氢气体进行生物脱硫中的应用。
19.如权利要求18所述的应用，其特征在于，所述应用的方法包括如下步骤：
(1)用碱性洗涤液吸收气体中的硫化氢，形成高含硫溶液；
(2)用权利要求1-4中任一项所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒对步骤(1)得到的高含硫溶液中进行脱硫处理。
20.如权利要求19所述的应用，其特征在于，所述气体包括天然气、沼气、石油炼制气、煤炼制气、填埋气或粘胶纤维生产废气。
21.如权利要求19所述的应用，其特征在于，所述碱性洗涤液含有碳酸钠、碳酸氢钠或氢氧化钠中的任意一种或至少两种的组合。
22.如权利要求19所述的应用，其特征在于，所述碱性洗涤液的pH值为8.0-11.0，钠离子浓度为0.5-3.0M。
23.如权利要求19所述的应用，其特征在于，所述高含硫溶液中硫氢化钠的浓度为1.0-3.0g/L。
24.如权利要求1-7中任一项所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒在对含硫化物碱性废水进行生物脱硫中的应用。
25.如权利要求24所述的应用，其特征在于，所述应用的方法包括如下步骤：
将权利要求1-7中任一项所述的可实现菌群分区的生物脱硫活性颗粒对含硫化物的碱性废水进行脱硫处理。
26.如权利要求25所述的应用，其特征在于，所述含硫化物的碱性废水包括皮革废水、石油炼化废水、农药生产废水或合成氨废水。
27.如权利要求25所述的应用，其特征在于，所述含硫化物碱性废水的pH为8.0-11.0，钠离子浓度为0.5-3.0M。
28.如权利要求25所述的应用，其特征在于，所述含硫化物碱性废水中硫化物的浓度为0.1-3.0g/L。
29.如权利要求25所述的应用，其特征在于，所述含硫化物碱性废水的氧化还原电位为-150～-400mV。
30.如权利要求25所述的应用，其特征在于，所述含硫化物碱性废水的氧化还原电位的调节方式包括调节氧气的供应量。
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