CN111601654B - 用于等离子体诱导的水分解的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于等离子体诱导的水分解的方法。在本申请中特殊之处在于：在反应室内的不接地的储水箱中以预定的填充高度提供水；在大气压下给在所述储水箱的填充高度之上以预定的距离设置的、面状地构成的、经冷却的刚好一个等离子体电极加载高频交流电压，使得在所述等离子体电极和水表面之间的高频场中构成等离子体，在所述等离子体中将水离解形成氢和氧；和在反应室的共同的排气管路中收集氢和氧。

Description

用于等离子体诱导的水分解的方法和设备
技术领域
本发明涉及一种用于等离子体诱导的水分解的方法以及设备。
背景技术
氢作为载能体是越来越重要的，尤其与致力于转变为利用再生能源相结合。因此，例如能够在风能设备中经由下游的工艺产生有储存能力的氢，这至少部分地补偿由于风力和电流需求的起伏而引起的波动的能量生产。在此具有决定性意义的是整个工艺的能量效率，其最终决定实际可用性。将氢用作载能体的优点在于，在其燃烧时不产生对气候有害的化合物。
为了获取氢已知不同的方法。在水分解的情况下，水用作为氢提供者。除了不同的重组工艺以外，尤其由水通过电解、热分解或光电解形成氢是重要的。
借助于电流在电解装置中由水产生载能体即氢和氧。在不同的化学方法中，其中将电解用于产生其他化合物，氢能够作为副产物产生。
在用于将水分解为氢的热化学法中需要非常高的温度，其例如通过聚集太阳辐射而可行。生物方法也处于如下发展中，其中在光合作用期间进行的水分解能够用于产生氢。直接的应用是在光催化的水分解中的阳光的光子。光子在此产生电子空穴对，其能量能够直接被利用，以便将水分解为其组成部分。
除了高的能量消耗和随着带来的高成本以及效率限制以外，尤其在电解时产生电极腐蚀的问题和由此引起的经处理的水的污染。此外，大多数用于水分解的方法需要预先净化的水。
2008年IOP出版有限公司，等离子源科学和技术，第17卷第2期中的P.Bruggeman等人发表于2008年4月17日的论文“Characteristics of atmospheric pressure airdischarges with a liquid cathode and a metal anode”涉及在液态的阴极和金属阳极之间的燃烧的等离子体的电的和光的发射特性。2014AIP出版有限责任公司，等离子体物理，第21卷113510(2014)中的F.Sohbatzadeh、A.V.Omran于2014年11月21日出版的论文“The effect of voltage waveform and tube diameter on transporting cold plasmastrings through a flexible dielectric tube(”，涉及利用单电极配置通过亚毫米级柔性电介质管将大气压冷等离子体传输超过100cm。
发明内容
根据第一方面，本发明涉及一种用于等离子体诱导的水分解的方法，所述方法包括如下步骤：
-在反应室内的不接地的储水箱中以预定的填充高度提供水；
-给以预定的间距在储水箱的填充高度之上设置的、平面地构成的、冷却的刚好一个等离子体电极在大气压下加载高频交流电压，使得在等离子体电极和水表面之间的高频场中构成等离子体，在所述等离子体中将水离解形成氢和氧；
-将氢和氧收集在反应室的共同的排气管路中。
本发明基于如下知识，经由在等离子体电极和储水箱之间构成等离子体能够避免电极和水之间的直接接触从而避免伴随其的污染以及电极腐蚀。本发明利用所谓的等离子体电解，即非热等离子体发动电子冲击诱导过程。这能够实现离解的电子附着和水的离解的激发。根据本发明，水离解不像在其他方法中那样在两个电极和/或膜面上进行，而是在等离子体化学的气体和水体积工艺中进行，由此得到比常规的制氢方法明显更高的效率。在这种气体体积和水体积中以及在水表面的放电造成产生自由电子，所述自由电子处于有利于水的离解的能量范围(直至20eV)。通过与水分子和气体分子的碰撞导致形成大量激发的分子和原子种类。经由两次碰撞反应以及电极和水之间的极端的电荷位移实现离解形成氢和氧。
本发明还包含如下知识，经由使用高频的交流电压借助于仅一个等离子体电极能够将等离子体在大气压下点燃并且尤其能够在大气压下操作面状的等离子体，这借助于直流电压是不可行的。在大气压下的操作明显地降低用于设备和运行的成本。等离子体在储备器中的水的水表面和等离子体电极之间面状地构成。
在本申请的范围内，除了一件式地构成的等离子体电极的优选的变型形式以外，将刚好一个面状地构成的等离子体电极也理解为由在储水箱之上以预定的间距并排设置的多个单电极构成的等离子体电极装置，所述多个单电极形成刚好一个等离子体电极。
而在从现有技术例如DE 10 2011 081 915 A1中已知的使用两个电极的等离子体电解的方法中，在大气压下在电极之间仅形成点状放电。在本发明的范围内产生的高频放电相对于用直流电压运行的放电形式的另一优点在于，电极由于在高频等离子体中出现的位移电流而不必具有与等离子体的直接接触。因此，禁止杂质通过电极材料带入等离子体中并且同时保证电极系统本身的更长的使用寿命。本发明此外还允许使用各式各样的水种类如工业用水、自来水或海水或纯净水，使用预先净化的水是不必要的，使得同样省去了昂贵的预先净化工艺。
在本发明的范围内已证实，受离解工艺所决定，在等离子体中氢和氧并非位置分开地出现，而是作为气体与在等离子体中产生的水蒸气和水雾一起混合成气体混合物。等离子体工艺造成氢/氧气体混合物的惰化，即混合物是难以点燃的。在反应室中在离解时不会引起这两种气体的再混合。由此，氢和氧能够经由共同的排气管路引导并且通过膜分离。
因此，借助于根据本发明的方法能够在更低的成本中有效地产生更大量的氢。
下面描述根据本发明的方法的有利的实施方式。实施例的附加的特征能够彼此组合以形成其他实施方式，除非所述特征在说明书中明确地作为彼此的替选方案被描述。
有利地，为了给等离子体电极加载高频交流电压，使用具有预定的输出阻抗的高频发生器，所述高频发生器与等离子体电极经由匹配网络连接，所述匹配网络用于将等离子体的阻抗和高频发生器的输出阻抗进行阻抗匹配。等离子体具有复杂的阻抗，其与大量外部参数(例如进行完的等离子体化学工艺)相关，随时间变化进而通常与发生器的输出阻抗不同。等离子体的阻抗尤其与等离子体电极与水表面的距离、水成分、反应室中的温度以及反应室中的气氛相关。因此，有利地，所谓的匹配网络(也称为matching Network或Matchbox)被用作高频发生器和气体放电装置之间的联接件，所述联接件使等离子体的阻性份额和容性份额与由发生器预设的阻抗相一致，即等离子体的可变的负荷匹配于发生器的内部电阻从而使系统中的能量反射最小。
优选地，使用高频发生器，其输出阻抗为50欧姆。在实验室试验中证实，在所述输出阻抗中特别可靠地构成等离子体，同时得到氢和氧的好的产量。
优选地，高频的交流电压具有在1MHz至40MHz的范围内，尤其在10MHz至20MHz的范围内的频率，和/或等离子体电极加载有在100W至2kW范围内，优选在1kW至2kW的范围内的功率。在这些范围内所述方法在最优的能量输入下提供氢的高产量。
在一个有利的实施方式中，经由将水蒸气或雾化的水，换言之水雾导入反应室中来为储水箱输送水。经由这种类型的输送一方面能够补充在离解反应中消耗的水从而保持水表面和等离子体电极之间的间距近似恒定，另一方面由于存在附加的水蒸气或水雾继续促进在等离子体中的离解反应并且提高所述方法的效率。此外，能够输送水而不会引起在储水箱中的宏观运动如涡流。也就是说，储水箱包含静止的水，这是对于构成和保持等离子体有利的。
在一个有利的实施方案中，将等离子体电极用电介质覆层并且将等离子体构成为阻挡放电部。在两个电极，在当前情况下即等离子体电极和自身具有特定阻抗然而不具有电极或接地的水，通过至少一个绝缘体例如电介质彼此分开时，产生介质阻挡放电，也称作阻挡放电(dielectric carrier discharges，DBDS)。此外，在使用这种绝缘体时有利的是，根据本发明的方法借助于功率在100w至2kW的范围内，优选在1kW至2kW的范围内的交流电压执行，所述交流电压在1MHz和40MHz的范围内，尤其在10MHz至20MHz的范围内。阻挡放电部在小的放电电流的情况下通常由短寿命的丝状的微放电部构成。所述阻挡放电部限制通过放电传输的电荷，即所述阻挡放电部限制在系统中的电流流动并且放电在电极面之上分布。经由将微放电部的面积最大化在特定频率、温度和阻抗中能够正面地影响氢产量。通过在等离子体电极上的电介质阻止载流子与电极重组并且提高离解效率。
因此，为了实现尽可能大的氢量，有利的是，在15cm2和450cm2之间的等离子体电极的面积大小。
在一个实施方式中，在开始过程期间，即在点燃等离子体时，作为反应室中的气氛使用空气、Ar、He或Ne。有利地，在离解期间作为反应室中的气氛使用CO2和N2。所述气氛能够实现其他化合物的合成，所述其他化合物随后能够用作为载能体或原材料，如甲烷、CH4。在等离子体化学合成中，经由将二氧化碳导入反应室中将所述二氧化碳作为反应组分提供并且除了氢和氧以外也产生甲烷作为离解产物。
优选地，在储水箱中的水具有在3℃至99℃的范围内的温度，在此温度范围内水是液态的。进一步优选的是10℃至90℃的范围，在所述范围内效率是特别高的。
有利地，本发明还包括如下步骤：
-将氢和氧分离。
所述分离能够经由膜，例如聚合物膜实现，或者经由选择性吸附法实现。
经由氢和氧的分离能够将气体分开地收集和储存。
在选择性的吸附法中，氢氧混合物经由储备器引导，在所述储备器中存在至少一种吸附剂，氧经由吸附键合在所述吸附剂上。由此，氢先被单独释放。被吸附的氧随后能够在下一步骤中从吸附剂处脱离，例如经由施加压力或经由热解来脱离。
作为吸附剂优选使用具有大的表面和对于氧的高的吸附能力的陶瓷材料，尤其所谓的分子筛。除了沸石，即结晶的硅酸铝以外，这也能够是碳分子筛。优选地，能够使用硅胶(Silica-Gel)或活性氧化铝。
根据第二方面，本发明涉及一种用于等离子体诱导的水分解的设备，所述设备包括：
在反应室中的
-不接地的向上敞开的储水箱；
-刚好一个面状地构成的、冷却的等离子体电极，所述等离子体电极在储水箱的填充高度之上以预定的距离设置，其中在反应室上设置有用于氢和氧的共同的排气管路，和
在所述反应室之外
-高频发生器，其与等离子体电极经由匹配网络连接，所述匹配网络用于将在等离子体电极处产生的等离子体的阻抗和高频发生器的输出阻抗进行阻抗匹配。
有利地，所谓的匹配网络(也称为matching Network或Matchbox)被用作高频发生器和等离子体之间的联接件，所述联接件使等离子体的阻性份额和容性份额与由发生器预设的输出阻抗相一致。等离子体的阻抗尤其与等离子体电极距水表面的距离、水成分、围绕反应室的壳体的特性、反应室中的温度以及反应室中的气氛相关。
所述设备还共有根据本发明的第一方面的方法的优点。
优选地，高频发生器的输出阻抗为50欧姆和/或高频发生器的输出功率在100W和2kW之间。已证实，尤其在所述输出阻抗中特别可靠地构成等离子体，同时得到氢和氧的好的产量。
有利地，匹配网络包括至少一个马达控制的冷凝器和至少一个可变的线圈。所述冷凝器和线圈共同形成至少一个谐振电路，经由所述谐振电路，阻抗匹配能够连续地对由于等离子体引起的波动的负荷作出反应。冷凝器和线圈的配合在另一实施方式中自动地经由反射波和驻波控制回路法进行。
优选地，反应室具有用于输送水蒸气和/或雾化的水的输送部，用于将水连续地输送到储水箱中。经由此，一方面能够补充在离解反应中消耗的水从而保持水表面和等离子体电极之间的间距近似恒定，而不用补充等离子体电极，另一方面由于存在附加的水蒸气或水雾继续促进等离子体中的离解反应并且提高所述方法的效率。
优选地，等离子体电极和储水箱的填充高度之间的预定的间距处于0.2cm至2cm的范围内，优选处于0.2cm至1cm的范围内。
优选地，所述设备具有至少一个用于将至少一种气体输送到反应室中的输送部，所述输送部尤其用于空气、Ar、He、Ne、N2和/或CO2。
在一个有利的实施方式中，在共同的排气管路中或在共同的排气管路的端部处设置有用于分离氢和氧的膜。在一个改进方案中，共同的排气管路还构成为，也将甲烷与氢和氧一起引导。优选地，随后在共同的排气管路中或在共同的排气管路的端部处附加地设置有用于分离甲烷和氧的至少一个另外的膜。
优选地用于分离氢和氧的膜是聚合物膜。
在一个替选的实施方式中，在共同的排气管路中或在共同的排气管路的端部处设置有储备器，在所述储备器中存在至少一种吸附剂，例如呈填料或开孔的泡沫的形式的吸附剂。吸附剂有利地构成为，使得氧优选经由吸附键合在吸附剂上。由此，氢先被单独释放。
在一个改进方案中，在储备器处存在用于使被吸附的氧脱离的设备。所述设备例如能够以用于热解氧的加热装置的形式或以用于加载负压的真空泵的形式构成。然而，储备器也能够具有可封闭的开口，经由所述开口能够将经加载的吸附剂在吸附之后用未加载的吸附剂替换。
作为吸附剂优选使用具有大表面和对于氧而言有高吸附能力的陶瓷材料，尤其所谓的分子筛。除了沸石，即结晶的硅酸铝以外，这也能够是碳分子筛。优选地，能够使用硅胶(Silica-Gel)或活性氧化铝。在一个实施方式中，等离子体电极具有金属，尤其铝，所述金属由于良好的导电能力在成本相对低的情况下是优选的。有利地，将等离子体电极用电介质，尤其用氧化铝覆层。这允许等离子体经由阻挡放电部构成。优选地，电介质具有200μm至1000μm的层厚度。
实施例在下文中描述。
附图说明
下面，根据附图描述所述设备和方法的其他实施例。附图示出：
图1示出根据本发明的第二方面的用于等离子体诱导的水分解的设备的一个实施例的示意图；
图2示出根据本发明的第二方面的用于等离子体诱导的水分解的设备的另一实施例的示意图。
具体实施方式
图1示出用于等离子体诱导的水分解的设备100的一个实施方式，所述设备在反应室110中包括不接地的向上敞开的储水箱130以及刚好一个面状地构成的、冷却的等离子体电极120，所述等离子体电极在储水箱130的填充高度131之上以预定的距离设置，在所示出的实例中以1cm的距离设置。在反应室110处设置有用于氢和氧的共同的排气管路160。在反应室110之外设置有高频发生器150，所述高频发生器与等离子体电极120经由匹配网络140连接，所述匹配网络用于将在等离子体电极120处产生等离子体180的阻抗和高频发生器的输出阻抗进行阻抗匹配。匹配网络140在所示出的实施方式中包括马达控制的冷凝器和可变的线圈作为谐振电路。匹配网络构成用于，将等离子体的阻抗和高频发生器150的输出阻抗进行匹配，所述等离子体的阻抗在过程中与等离子体电极120与水表面的距离、水成分、反应室中的温度以及反应室中的气氛相关。高频发生器150的输出阻抗有利地为50欧姆。在反应室中也如在环境中那样存在大气压。在大气压下在等离子体电极120和储水箱130中的水的表面之间构成面状的等离子体在此是可能的，因为使用刚好一个电极，即等离子体电极120并且作为配合件使用水本身。为了产生等离子体180，给等离子体电极120加载高频交流电压，高频发生器150提供所述高频交流电压。所述高频交流电压在所示出的实施方式中具有在10MHz至20MHz的范围内的频率。等离子体电极在此加载有1kW至2kW的功率。水离解在等离子体化学的气体和水体积工艺中进行，由此得到比在传统的制氢方法中明显更高的效率。在所述气体和水体积中以及在水表面处的放电造成产生在对于水离解有利的能量范围内的自由电子。通过与水分子和气体分子的碰撞引起大量激发的分子和原子种类的形成。经由两次碰撞反应以及电极和水之间的极端的电荷位移，实现离解形成氢和氧。等离子体与其电子过剩在此作为“还原剂”作用于水。
等离子体电极120在所示出的实施例中具有在此由铝构成的金属基体，所述金属基体用电介质，在此即氧化铝覆层。因此，面状的等离子体180经由阻挡放电部构成。
在用于氢和氧的共同的排气管路160中设置有用于分离这两种气体的膜170。于是能够将这两种气体在接口中彼此分开地收集和储存。
此外，在所示出的实施方式中存在用于水蒸气和/或雾化的水的输送部115以将水连续地输送到储水箱中。经由所述输送部能够将水蒸气或雾化的水，即水雾引导到反应室110中，经由此一方面填充储水箱130，以便实现填充高度131尽可能恒定，而另一方面经由蒸汽或雾的水输送促进在等离子体中的离解反应从而有助于所述方法的效率。
附加地，在反应室110处设置有用于将至少一种气体，在此即空气、Ar、He和/或Ne输送到反应室中的输送部111。这些气体尤其用作为在开始过程期间，即在点燃等离子体180时反应室中的气氛。
图2示出根据本发明的第二方面的用于等离子体诱导的水分解的设备200的另一实施例。所述设备200大部分对应于图1中的设备100。因此，下面仅描述不同之处，其余部分参照对图1的描述。设备200具有用于二氧化碳CO2的输送部211。经由将二氧化碳引入到反应室中，二氧化碳作为用于氢的反应组分提供并且除了氢和氧以外也产生甲烷作为合成产物。因此，在此处除了氢和氧以外也构成用于引导甲烷的共同的排气管路160中设置有附加的膜171，经由所述附加的膜，在完成将氢和氧分离之前将甲烷从气体混合物中分离出来。
附图标记列表
100，200 设备
110 反应室
111 用于至少一种气体的输送部
115 用于水蒸气的输送部
120 等离子体电极
130 储水箱
131 填充高度
140 匹配网络
150 高频发生器
160 排气管路
170 膜
171 附加的膜
180 等离子体
211 用于二氧化碳CO2的输送部

Claims (22)

1.一种用于等离子体诱导的水分解的方法，包括以下步骤：
-在反应室内的不接地的储水箱中以预定的填充高度提供水；
-在大气压下给在所述储水箱的填充高度之上以预定的距离设置的、面状地构成的、经冷却的刚好一个等离子体电极加载高频交流电压，使得在所述等离子体电极和水表面之间的高频场中构成等离子体，在所述等离子体中将水离解成氢和氧；
-在所述反应室的共同的排气管路中收集所述的氢和氧。
2.根据权利要求1所述的方法，其中为了给所述等离子体电极加载高频交流电压，使用具有预定的输出阻抗的高频发生器，所述高频发生器与所述等离子体电极经由匹配网络连接，所述匹配网络用于将所述等离子体的阻抗和所述高频发生器的输出阻抗进行阻抗匹配。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中经由将水蒸气或雾化的水引入所述反应室中给所述储水箱连续地输送水。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其中将所述等离子体电极用电介质覆层并且将所述等离子体构成为阻挡放电部。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其中在开始过程期间使用空气、Ar、He或Ne作为所述反应室中的气氛。
6.根据权利要求1或2所述的方法，其中在离解反应期间使用CO2或N2作为所述反应室中的气氛。
7.根据权利要求1或2所述的方法，其中在所述储水箱中的水具有在3℃至99℃的范围内的温度。
8.根据权利要求7所述的方法，其中在所述储水箱中的水具有在10℃至90℃的范围内的温度。
9.根据权利要求1或2所述的方法，其还包括：
-经由膜或选择性的吸附法分离氢和氧。
10.一种用于等离子体诱导的水分解的设备，其包括：
在反应室中的
-不接地的向上敞开的储水箱；
-刚好一个面状地构成的、经冷却的等离子体电极，所述等离子体电极在所述储水箱的填充高度之上以预定的距离设置，其中在所述反应室上设置有用于氢和氧的共同的排气管路，和
在所述反应室之外的
-具有预定的输出阻抗的高频发生器，所述高频发生器与所述等离子体电极经由匹配网络连接，所述匹配网络用于将在所述等离子体电极处产生的等离子体的阻抗和所述高频发生器的输出阻抗进行阻抗匹配。
11.根据权利要求10所述的设备，其中所述高频发生器的输出阻抗为50欧姆和/或所述高频发生器的输出功率在100W和2kW之间。
12.根据权利要求10或11所述的设备，其中所述匹配网络包括至少一个马达控制的电容器和至少一个可变的线圈。
13.根据权利要求10或11所述的设备，其中所述反应室具有用于水蒸气和/或雾化的水的输送部以将所述水蒸气和/或雾化的水连续地输送到所述储水箱中。
14.根据权利要求10或11所述的设备，其中等离子体电极和所述储水箱的填充高度之间的预定的间距处于0.2cm至2cm的范围内。
15.根据权利要求14所述的设备，其中等离子体电极和所述储水箱的填充高度之间的预定的间距处于0.2cm至1cm的范围内。
16.根据权利要求10或11所述的设备，所述设备具有用于将至少一种气体输送到所述反应室中的至少一个输送部。
17.根据权利要求16所述的设备，其中所述气体是空气、Ar、He、Ne、N2和/或CO2。
18.根据权利要求10或11所述的设备，其中在所述共同的排气管路中和在所述共同的排气管路的端部处设置有用于分离氢和氧的膜或具有吸附剂的储备器。
19.根据权利要求10或11所述的设备，其中所述等离子体电极具有金属。
20.根据权利要求19所述的设备，其中所述金属是铝。
21.根据权利要求10或11所述的设备，其中所述等离子体电极用电介质覆层。
22.根据权利要求21所述的设备，其中所述电介质是氧化铝。
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