CN110980641B - 一种气液两相高效制氢的装置及方法 - Google Patents

一种气液两相高效制氢的装置及方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种气液两相高效制氢的装置，包括密闭的反应室；反应室由微孔绝缘板间隔为上下两部分，反应室上部分为液相反应室，液相反应室内容置液态反应物，反应室下部分为气相反应室；水蒸气系统；水蒸气系统与气相反应室相连并为气相反应室提供水蒸气；置于液相反应室内的金属板电极；与液相反应室相连通的导孔；置于气相反应室内并与微孔绝缘板下表面相连的网电极，网电极与金属板电极相对设置。本发明直接在富含氢元素的有机物中产生大面积、高密度等离子体，等离子体与有机物直接接触，使产生的高能电子、活性自由基与有机物充分反应。而且，水本身会参与反应，使得制氢效率得到极大的提高。

Description

一种气液两相高效制氢的装置及方法
技术领域
本发明涉及等离子制氢领域，尤其涉及一种气液两相高效制氢的装置及方法。
背景技术
氢能被广泛认为是传统化石燃料的替代者，具有质轻无毒、燃烧热值高、燃烧产物无污染等诸多优点。目前工业应用的制氢方法主要有重整制氢和电解水制氢，然而这两种制氢方法能耗较高，通常在2kWh/m3H2以上；而诸如光催化制氢、生物质制氢等方法受制于产氢量小等缺点未能实现工业化应用。因此，开发一种低能耗、高效率的制氢方法，对于新能源的开发与利用具有重要的意义。
发明内容
本发明提供一种气液两相高效制氢的装置及方法，可以低能耗、高效率的制取氢气。
为实现上述目的，本发明公开了如下技术手段：
一种气液两相高效制氢的装置，包括：
密闭的反应室；所述反应室由微孔绝缘板间隔为上下两部分，所述反应室的上部分为液相反应室，所述液相反应室内容置液态反应物，所述反应室的下部分为气相反应室；
水蒸气系统；所述水蒸气系统与所述气相反应室相连并为所述气相反应室提供水蒸气；
置于所述液相反应室内的金属板电极；
与所述液相反应室相连通的导孔；
置于所述气相反应室内并与所述微孔绝缘板下表面相连的网电极，所述网电极与所述金属板电极相对设置。
进一步地，所述微孔绝缘板上孔的内径为50～1000μm，所述孔的面积占所述微孔绝缘板总面积的1/4～1/2。
进一步地，所述微孔绝缘板的厚度为1～3mm，所述微孔绝缘板的工作面与所述金属板电极之间的距离为1～40mm。
进一步地，所述微孔绝缘板为微孔陶瓷板、微孔尼龙板或微孔聚四氟乙烯板。
进一步地，所述水蒸气系统包括盛水容器和置于所述盛水容器下方的加热电炉，所述盛水容器经气体流量计与所述气相反应室相连。
进一步地，所述液相反应室和气相反应室的材料为有机玻璃、石英、不锈钢中的一种。
进一步地，还包括电极板调节机构，所述电极板调节机构包括螺纹杆、密封座、垫圈和螺帽，所述密封座通过螺帽固定在所述反应室上，所述金属板电极固定在所述螺纹杆的端部，所述螺纹杆与所述密封座螺纹连接。
进一步地，所述金属板电极的面积为所述微孔绝缘板的面积1/2～2/3。
进一步地，所述金属板电极为钛板、镀锡板、镀锌板、锆板、铜板或铝板。
一种利用上述气液两相高效制氢装置的制氢方法，包括以下步骤：
步骤1：将水置于盛水容器中，打开加热电炉升温，直至水蒸气通过网电极与微孔绝缘板；
步骤2：持续向所述气相反应室内提供水蒸气，并将液态反应物通过导孔加入所述液相反应室中，直至液态反应物没过所述金属板电极，水蒸气在所述微孔绝缘板表面呈均匀气泡冒出；
步骤3：在网电极处施加高电压，使所述微孔绝缘板的微孔处产生等离子体，所述液相反应室内产生氢气；
步骤4：将氢气在所述导孔处收集利用。
本发明提供的一种气液两相高效制氢的装置及方法，采用微孔陶瓷作放电电极，直接在富含氢元素的有机物中产生大面积、高密度等离子体。等离子体与有机物直接接触，克服了传统等离子体技术气液界面传质效率低的缺点，可使产生的高能电子、活性自由基与有机物充分反应。同时，水蒸气的介入可使等离子体在微孔处均匀产生，且水本身会参与反应，在等离子体作用下水分子会分解产生·OH和·H两种自由基，·OH极强的氧化性有助于有机物的分解，而·H是产氢的重要物质之一，这使得制氢效率得到极大的提高。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作一简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明中一种气液两相高效制氢的装置结构示意图；
图2为本发明中电极板调节机构的局部放大剖视图；
图3为本发明中的密封座结构示意图；
图4为本发明中的气液两相高效制氢的装置制取氢气的流程框图。
图中：1、反应器；11、液相反应室；12、气相反应室；2、微孔绝缘板；3、水蒸气系统；31、盛水容器；32、加热电炉；33、气体流量计；4、金属板电极；5、导孔；6、网电极；7、电极板调节机构；71、螺纹杆；72、密封座；721、第一筒体；722、第二筒体；73、垫圈；74、螺帽；8、基座；9、螺栓。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，一种气液两相高效制氢的装置，包括密闭的反应室1；反应室1上下两端由基座8固定，基座的上面和下面之间由螺栓9固定。反应室1由微孔绝缘板2间隔为上下两部分，反应室1上部分为液相反应室11，液相反应室11内容置液态反应物，液态反应物为液体富氢有机物，如醇类、烃类、苯系物等，反应室2下部分为气相反应室12，气相反应室与水蒸气系统3相连通；水蒸气系统3为气相反应室12提供水蒸气；液相反应室11内设置有金属板电极4，金属板电极接地；液相反应室11上设有导孔5，用于添加液态反应物和收取制得的氢气，导孔5可以设置于基座8上，也可以设置在液相反应室11上；气相反应室12内设有网电极6，网电极6与微孔绝缘板2下表面相连，网电极6与金属板电极4相对设置。网电极6由金属制成，气相反应室12侧壁上设有开孔，孔内设有电线，电线与孔之间密封处理，网电极6通过开孔与高压电源相连，高压电源可为脉冲、直流或交流电源。水蒸气透过网电极6和微孔绝缘板2，传播到液相反应室11中，在此过程中，等离子体会在微孔绝缘板2处于液相反应室11一侧表面的各个小孔处产生。
进一步地，微孔绝缘板2上孔的内径为50～1000μm，孔的面积占微孔绝缘板2总面积的1/4～1/2。微孔绝缘板2的厚度为1～3mm，微孔绝缘板2的工作面与金属板电极4之间的距离为1～40mm。
进一步地，微孔绝缘板2为微孔陶瓷板、微孔尼龙板或微孔聚四氟乙烯板。
进一步地，水蒸气系统3包括盛水容器31和置于盛水容器31下方的加热电炉32，盛水容器31经气体流量计33与气相反应室12相连。
进一步地，液相反应室11和气相反应室12的材料为有机玻璃、石英等绝缘材料，或不锈钢等金属材料中的一种。
进一步地，如图2所示，还包括电极板调节机构7，电极板调节机构7包括螺纹杆71、密封座72、垫圈73和螺帽74，如图3所示，密封座72包括第一筒体721和与第一筒体同轴固定的第二筒体722，第一筒体721和第二筒体722内设有贯穿的螺纹孔，与螺纹杆71配合，第一筒体721设于液相反应室11内，液相反应室顶部设有开口，开口直径大于第二筒体722且小于第一筒体721，第二筒体722从液相反应室11顶部的开口伸出，第二筒体外设有螺纹，与螺帽74配合，密封座72通过螺帽74固定在反应室1上，垫圈73保证密封座72与反应室1之间的密封，金属板电极4固定在螺纹杆71的端部，螺纹杆71与密封座72螺纹连接。
通过旋转螺纹杆71，可以改变金属板电极4与微孔绝缘板2之间的距离。调节金属板电极4与微孔绝缘板2之间的距离，可以使两者之间的放电形式发生变化。当峰值电压不高，金属板电极4与微孔绝缘板2之间的距离较远时，放电形式为电晕放电，旋转螺纹杆71，缩短两者之间的距离，放电形式由电晕放电变为电火花放电或电弧放电，当金属板电极4与微孔绝缘板2之间为火花放电时，会获得较高的制氢效率。
反应室和基座的材质可以采用有机玻璃、石英等绝缘材质，也可以采用不锈钢等金属材质，当采用不锈钢等金属材质时，密封座采用尼龙等绝缘材质。
进一步地，金属板电极4的面积为微孔绝缘板2的面积1/2～2/3。
进一步地，金属板电极4为钛板、镀锡板、镀锌板、锆板、铜板或铝板。钛可充分利用放电辐射出的强光，通过光催化提高氢气产生效率；镀锌板电子逸出功较低，在强电场下更利于发射高能电子，增加高能电子与反应物分子间的碰撞几率，进而提高制氢的效率；金属板电极还可以是其他单一或复合金属材料。
如图4所示，一种利用前述气液两相高效制氢装置的制氢方法，包括以下步骤：
步骤1：将水置于盛水容器31中，打开加热电炉32升温，直至水蒸气通过网电极6与微孔绝缘板2；
步骤2：持续向气相反应室12内提供水蒸气，并将液态反应物通过导孔5加入液相反应室11中，直至液态反应物没过金属板电极4，水蒸气在微孔绝缘板2表面呈均匀气泡冒出；
步骤3：在网电极6处施加高电压，使微孔绝缘板2的微孔处产生等离子体，液相反应室11内产生氢气；
步骤4：将氢气在导孔5处收集利用。
通过改变高压电源的源参数来调节放电形式，所述放电形式包括电晕放电、火花放电或电弧放电。本发明的高电压范围为1kV～60kV，若为脉冲放电，其频率范围为1Hz～6000Hz；所述放电的电压范围优选为20kV～40kV，脉冲放电优选频率范围为100Hz～500Hz；放电类型为电晕放电、火花放电或电弧放电；采用低频脉冲放电时，可有效降低能耗，提高产氢能量效率；置于液相反应室11中的金属板电极4需完全浸没在液体反应物内，并以液相放电的形式使液体反应物转化，高效制取氢气。
本发明具体实施过程如下：采用有机玻璃制成反应室1，然后在反应室1上下加盖有机玻璃基座，并用螺栓9固定封闭。采用厚度为2mm的多孔陶瓷板作为微孔绝缘板2，并固定在反应室1内，将反应室1分为气相反应室12和液相反应室11两部分。采用不锈钢材质的网电极6，网孔目数为300。气相反应室12一侧的基座设有开口，与水蒸气系统3连接。
打开水蒸气系统3，通过气体流量计33控制水蒸气的流量为200mL/min，使水蒸气进入气相反应室12并通过网电极6、微孔绝缘板2进入液相反应室11，然后通过导孔5将乙醇注入液相反应室11中，至乙醇没过金属板电极4。采用高压脉冲电源，调整电源频率为150Hz，电压为25kV作用于乙醇，金属板电极4采用镀锌板电极，旋转螺杆71，调整金属板电极4与微孔绝缘板2之间的距离，将金属板电极4与微孔绝缘板2之间的距离调整为10mm，使金属板电极4与微孔绝缘板2之间的放电类型为火花放电，微孔绝缘板2与乙醇接触的一侧产生大量高密度等离子体，乙醇在等离子体作用下反应生成氢气，同时，水蒸气从微孔绝缘板2的微孔中冒出，在等离子体的作用下也会参与反应，生成氢气。氢气从导孔5中被收集，产氢流量达3L/min，氢气百分浓度为78％，制氢能耗约为0.4kW·h/m3H2。
本发明利用放电等离子体技术，直接在液体内产生大量高能电子和活性自由基与反应物反应，使C-H、C-O、H-O等化学键断裂；水蒸气的介入可使等离子体在微孔处均匀产生并直接作用于稠密的液体，且水本身会参与反应，在等离子体作用下水分子会分解产生·OH和·H两种自由基，·OH极强的氧化性有助于有机物的分解，而·H是产氢的重要物质之一，这使得制氢效率得到极大的提高；利用网电极与微孔陶瓷结合可在微孔一侧形成大面积、高密度的等离子体，提高反应效率；利用电子逸出功低的金属板电极或具有光催化性质的金属板电极还可进一步提高产氢效率；本发明设计简便、成本低廉、便于拆卸，还可应用于放电等离子体应用的其他领域。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (10)

1.一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，包括：
密闭的反应室（1）；所述反应室（1）由微孔绝缘板（2）间隔为上下两部分，所述反应室（1）的上部分为液相反应室（11），所述液相反应室（11）内容置液态反应物，所述液态反应物为液体富氢有机物，所述反应室（1）的下部分为气相反应室（12）；
水蒸气系统（3）；所述水蒸气系统（3）与所述气相反应室（12）相连并为所述气相反应室（12）提供水蒸气；
置于所述液相反应室（11）内的金属板电极（4）；
与所述液相反应室（11）相连通的导孔（5）；
置于所述气相反应室（12）内并与所述微孔绝缘板（2）下表面相连的网电极（6），所述网电极（6）与所述金属板电极（4）相对设置。
2.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述微孔绝缘板（2）上孔的内径为50~1000μm，所述孔的面积占所述微孔绝缘板（2）总面积的1/4~1/2。
3.根据权利要求1或2所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述微孔绝缘板（2）的厚度为1~3mm，所述微孔绝缘板（2）的工作面与所述金属板电极（4）之间的距离为1~40mm。
4.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述微孔绝缘板（2）为微孔陶瓷板、微孔尼龙板或微孔聚四氟乙烯板。
5.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述水蒸气系统（3）包括盛水容器（31）和置于所述盛水容器（31）下方的加热电炉（32），所述盛水容器（31）经气体流量计（33）与所述气相反应室（12）相连。
6.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述液相反应室（11）和气相反应室（12）的材料为有机玻璃、石英、不锈钢中的一种。
7.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，还包括电极板调节机构（7），所述电极板调节机构（7）包括螺纹杆（71）、密封座（72）、垫圈（73）和螺帽（74），所述密封座（72）通过螺帽（74）固定在所述反应室（1）上，所述金属板电极（4）固定在所述螺纹杆（71）的端部，所述螺纹杆（71）与所述密封座（72）螺纹连接。
8.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述金属板电极（4）的面积为所述微孔绝缘板（2）的面积1/2～2/3。
9.根据权利要求1所述的一种气液两相高效制氢的装置，其特征在于，所述金属板电极（4）为钛板、镀锡板、镀锌板、锆板、铜板或铝板。
10.一种利用权利要求1所述的气液两相高效制氢装置的制氢方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：将水置于盛水容器（31）中，打开加热电炉（32）升温，直至水蒸气通过网电极（6）与微孔绝缘板（2）；
步骤2：持续向所述气相反应室（12）内提供水蒸气，并将液态反应物通过导孔（5）加入所述液相反应室（11）中，直至液态反应物没过所述金属板电极（4），水蒸气在所述微孔绝缘板（2）表面呈均匀气泡冒出；
步骤3：在网电极（6）处施加高电压，使所述微孔绝缘板（2）的微孔处产生等离子体，所述液相反应室（11）内产生氢气；
步骤4：将氢气在所述导孔（5）处收集利用。
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