CN111448689A - 正极和包括该正极的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种正极，包括：集电器和设置在集电器上的正极活性材料层，其中所述正极活性材料层包括正极活性材料、导电材料和粘合剂，其中所述正极活性材料包含Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种，所述导电材料包含碳纳米管，并且当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2时，正极活性材料层满足关系1，当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2时，正极活性材料层满足关系2：[关系1]0.0020×a<b<0.0050×a[关系2]0.0015×a<b<0.0044×a在关系1和关系2中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。

Description

正极和包括该正极的二次电池
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2018年1月19日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2018-0007352号的权益，通过引用将上述专利申请的公开内容作为整体结合在此。
技术领域
本发明，在使用特定的正极活性材料时，涉及一种正极和包括该正极的二次电池，其中正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量与正极活性材料层的负载量满足最佳关系。
背景技术
近年来，随着对移动装置的技术开发和需求，对作为能源的电池的需求已迅速增加，因此，已经对电池进行了各种研究以满足各种需求。特别是，已经对作为此类装置的电源的具有高能量密度和优异的寿命和循环特性的锂二次电池积极地进行了研究。
锂二次电池是指其中包括电极组件的电池，其包括：含有能够嵌入/脱嵌锂离子的正极活性材料的正极；含有能够嵌入/脱嵌锂离子的负极活性材料的负极；插置在正极和负极之间的微孔隔板；和含有锂离子的非水电解质。
正极和/或负极可包括导电材料以改善导电性。通常，主要使用诸如炭黑之类的点型导电材料，但是当增加导电材料的含量以改善导电性时，正极活性材料或负极活性材料的量相对减少，因此，电池的输出和耐久性劣化，从而使寿命特性劣化。特别是，在正极的情况下，正极活性材料本身具有低导电率水平，因此上述问题显得非常严重。
为了解决这些问题，已经引入了使用诸如碳纳米管之类的线性导电材料的方法。由于碳纳米管具有比颗粒型导电材料相对更长的长度，因此即使其含量比点型导电材料少，也可以改善导电性。因此，可以增加活性材料的量。
同时，二次电池的正极需要高能量密度，并且正极可包括能够制造具有高容量的电池的正极活性材料，诸如Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2和Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2。然而，当在除了正极活性材料之外还包括碳纳米管和粘合剂的正极中不能确保正极活性材料层与集电器之间的粘附性(正极粘附性)、以及锂离子的迁移率时，则存在以下问题：在高温下的寿命特性和在需要高输出的环境中的输出特性劣化。
因此，需要一种包括正极活性材料、碳纳米管和粘合剂并且能够改善高温下的寿命特性和高输出特性的正极。
发明内容
技术问题
本发明的一个方面提供一种正极和包括该正极的二次电池，所述正极包括：正极活性材料，其为Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种；碳纳米管；和粘合剂，并且在高温下具有高输出特性和优异的寿命特性。
技术方案
根据本发明的一个方面，提供一种正极，包括集电器和设置在集电器上的正极活性材料层，其中所述正极活性材料层包括正极活性材料、导电材料和粘合剂，其中所述正极活性材料包含Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种，所述导电材料包含碳纳米管，当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2时，正极活性材料层满足关系1，当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2时，正极活性材料层满足关系2：
[关系1]
0.0020×a<b<0.0050×a
[关系2]
0.0015×a<b<0.0044×a
在关系1和关系2中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
根据本发明的另一方面，提供一种包括该正极的二次电池和电池模块。
有益效果
根据本发明，在包括正极活性材料的正极中，所述正极活性材料是Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种，由于满足正极活性材料层的负载量与正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量之间的适当关系，因此可以适当地控制正极粘附性和锂离子的迁移率，从而改善二次电池高输出特性和在高温下的寿命特性。
附图说明
图1是示出实施例和比较例中的正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量的图示；和
图2是示出实施例和比较例中的正极活性材料层的负载量以及正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量的图示。
具体实施方式
下文中，将更加详细地描述本发明，以允许更清楚地理解本发明。在这种情况下，将理解的是，本说明书和权利要求书中使用的词语或术语不应解释为常用字典中限定的含义，并且将进一步理解的是，基于发明人可适当地定义词语或术语的含义以最佳地解释本发明的原则，这些词语或术语应被解释为具有与本发明的技术构思和相关技术的背景下的含义相一致的含义。
根据本发明的一个方面，一种正极包括：集电器和设置在集电器上的正极活性材料层，其中所述正极活性材料层包括正极活性材料、导电材料和粘合剂，其中所述正极活性材料包含Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种，所述导电材料包含碳纳米管，当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2时，正极活性材料层满足关系1，当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2时，正极活性材料层满足关系2：
[关系1]
0.0020×a<b<0.0050×a
[关系2]
0.0015×a<b<0.0044×a
在关系1和关系2中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
集电器没有特别限制，只要其具有导电性且不会在电池中引起任何化学变化即可。例如，集电器可使用铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、或表面经碳、镍、钛、银或类似物处理过的铝或不锈钢。具体地，可以使用很好地吸附碳的过渡金属(诸如铜和镍)作为集电器。
正极活性材料层可设置在集电器上。正极活性材料层可设置在集电器的一侧或两侧上。
正极活性材料层的负载量可以是20-1500mg/25cm2，具体是100-1300mg/25cm2，更具体地是300-1100mg/25cm2。
正极活性材料层可包括正极活性材料、导电材料和粘合剂。
正极活性材料可包含Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种。具体地，正极活性材料可以由Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种组成。更具体地，正极活性材料可以由Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.56<x1<0.66,0.17<y1<0.22,0.17<z1<0.22,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.76<x2<0.88,0.06<y2<0.12,0.06<z2<0.12,x2+y2+z2＝1)中的任一种组成。Li(Nix1Mny1Coz1)O2和Li(Nix2Mny2Coz2)O2具有高能量密度，因而能够制备高容量电池。
正极活性材料的平均粒径(D50)可为3-20μm，具体地为6-18μm，更具体地为9-16μm。当满足上述范围时，可以改善电池的高温下的寿命特性和输出特性。在本说明书中，平均粒径(D50)可表示对应于颗粒的粒径分布曲线中的体积累积量的50％的粒径。平均粒径(D50)可以使用例如激光衍射法(laser diffraction method)测量。激光衍射法通常能够测量从亚微米(submicron)区域到几毫米(mm)的粒径，从而获得具有高再现性和高分辨率的结果。
导电材料可包括碳纳米管，并且具体地，可以由碳纳米管组成。
碳纳米管可以是单壁碳纳米管或多壁碳纳米管，但更优选地，可以是多壁碳纳米管。
碳纳米管的平均直径可为1-30nm，具体地为3-26nm，更具体地为5-22nm。当满足上述范围时，碳纳米管易于分散在正极浆料中，从而提高正极的导电性。平均直径可通过使用TEM或SEM来测量。
碳纳米管的BET比表面积可为100-300m2/g，具体地为125-275m2/g，更具体地为150-250m2/g。当满足上述范围时，碳纳米管易于分散在正极浆料中，从而提高正极的导电性。BET比表面积可通过使用氮吸附BET法来测量。
当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)时，相对于正极活性材料层的总重量，碳纳米管可以以0.25-1.15重量％、具体地为0.30-1.10重量％的量来包括。当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)时，相对于正极活性材料层的总重量，碳纳米管可以以0.20-1.10重量％、具体地为0.25-1.05重量％的量来包括。当满足上述范围时，可以确保电极的导电性，从而改善了电池的输出和寿命特性，同时可充分确保正极活性材料的含量，从而防止电池的初始容量劣化。
粘合剂可包含氟基粘合剂和非氟基粘合剂，具体地，粘合剂可以由氟基粘合剂和非氟基粘合剂组成。
氟基粘合剂可以是聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride；PVdF)，以改善化学稳定性和正极粘附性。氟基粘合剂的重均分子量可为200,000-1,200,000g/mol，具体地为500,000-1,000,000g/mol。当满足上述范围时，可以改善正极活性材料层与集电器之间的粘附性(正极粘附性)。
非氟基粘合剂可以是丁腈橡胶(NBR)和氢化丁腈橡胶(H-NBR)中的至少一种，并且具体地可以是氢化丁腈橡胶。
氟基粘合剂和非氟基粘合剂的重量比可为35:1至1:1，具体地为29:1至2:1。当满足上述范围时，具有改善正极粘附性和改善碳纳米管的分散性的效果。
相对于正极活性材料层的总重量，粘合剂可以以0.80-3.00重量％、具体地0.85-2.90重量％、更具体地0.90-2.80重量％的量来包括。当满足上述范围时，可以确保充分的正极粘附性，同时，当满足上述范围时，电极中的空隙足够并且电解质溶液容易分散，由此可以降低电极电阻并且可以防止电极的柔性过度降低。
在一个实施方式的正极活性材料中，当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)时，正极活性材料层满足关系1，当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)时，正极活性材料层满足关系2：
[关系1]
0.0020×a<b<0.0050×a
[关系2]
0.0015×a<b<0.0044×a
在关系1和关系2中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
具体地，当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)时，正极活性材料层满足关系3，当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)时，正极活性材料层满足关系4：
[关系3]
0.0021×a<b<0.0047×a
[关系4]
0.0017×a<b<0.0043×a
当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2，正极活性材料层满足b≤0.0020×a的关系时，或者当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2，正极活性材料层满足b≤0.0015×a的关系时，正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量不足，由此正极粘附性变差，正极活性材料层倾向于从集电器剥离，因此存在着在45℃或更高的高温下二次电池的寿命特性急剧劣化的问题。
同时，当正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2，正极活性材料层满足b≥0.0050×a的关系时，或者当正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2，正极活性材料层满足b≥0.0044×a的关系时，正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量过多，由此正极材料层中很难存在空隙。结果，锂离子难以在正极活性材料层中传输，因此存在输出特性劣化的问题。
在本发明中，具体地，正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量与正极活性材料层中的负载量之间的关系是重要的。也就是说，不仅正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量是主要因素，而且在本发明中，也一起考虑负载量，因而正极粘附性和锂离子迁移率二者均得到改善，从而改善了电池的寿命和输出特性。
根据本发明的另一方面，一种二次电池包括：正极；负极；插置在正极和负极之间的隔板；和电解质，其中正极与所述实施方式中的正极相同。因此，将省略对正极的描述。
负极可包括：负极集电器；和设置在负极集电器的一侧或两侧上的负极活性材料层。
负极集电器没有特别限制，只要其具有导电性且不会在电池中引起任何化学变化即可。例如，负极集电器可使用铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、或表面经碳、镍、钛、银或类似物处理过的铝或不锈钢。具体地，可以使用很好地吸附碳的过渡金属(诸如铜和镍)作为负极集电器。
负极活性材料层可包括负极活性材料、负极导电材料和负极粘合剂。
负极活性材料可以是石墨基活性材料颗粒或硅基活性材料颗粒。石墨基活性材料颗粒可以使用选自由人造石墨、天然石墨、石墨化碳纤维、和石墨化中间相碳微球构成的群组中的至少一种，特别是当使用人造石墨时，可以改善速率特性。硅基活性材料颗粒可以使用选自由Si、SiOx(0<x<2)、Si-C复合材料和Si-Y合金构成的群组中的至少一种(其中，Y是选自由碱金属、碱土金属、过渡金属、第13族元素、第14族元素、稀土元素及其组合构成的群组中的元素)，特别是当使用Si时，可以获得高容量电池。
负极粘合剂可包括选自由聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-co-HFP)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidenefluoride)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethylmethacrylate)、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、乙烯-丙烯-二烯单体(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶(SBR)、氟橡胶、聚丙烯酸(polyacrylic acid)、以及其中氢被Li、Na或Ca等取代的材料构成的群组中的至少一种，并且还也可以包括其各种共聚物。
负极导电材料没有特别限制，只要具有导电性且不会在电池中引起任何化学变化即可，并且负极导电材料例如可以使用：石墨，诸如天然石墨和人造石墨；炭黑，诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、和热炭黑；导电纤维，诸如碳纤维和金属纤维；导电管，诸如碳纳米管；金属粉末，如氟化碳粉末、铝粉、和镍粉；导电晶须，诸如氧化锌和钛酸钾；导电金属氧化物，诸如氧化钛；或导电材料，诸如聚苯撑衍生物等。
隔板用于将负极和正极彼此分离并提供用于锂离子的传输通道，并且可以使用任何隔板而没有特别限制，只要是二次电池中通常使用的即可，并且特别地，可优选地将具有优异的电解质保持能力以及对电解质离子的传输具有低阻力的隔板用于所述隔板。具体地，可以使用多孔聚合物膜，例如由聚烯烃基聚合物(例如，乙烯均聚物、丙烯均聚物、乙烯/丁烯共聚物、乙烯/己烯共聚物、和乙烯/甲基丙烯酸酯共聚物)形成的多孔聚合物膜，或者具有其两层或更多层的层压结构。
此外，可以使用典型的多孔无纺布，例如，由具有高熔点的玻璃纤维或聚对苯二甲酸乙二醇酯纤维形成的无纺布。或者，可以使用包括陶瓷组分或聚合物材料的涂覆隔板来确保耐热性或机械强度，并且可以选择性地使用单层结构或多层结构。
电解质的示例可包括在锂二次电池的制造中可以使用的有机液体电解质、无机液体电解质、固体聚合物电解质、凝胶型聚合物电解质、固体无机电解质、和熔融型无机电解质，但实施方式不限于此。
具体地，电解质可包括非水有机溶剂和金属盐。
作为非水有机溶剂，例如，可以使用非质子有机溶剂，诸如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸丙烯酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯、和丙酸乙酯等。
具体地，可以优选使用作为碳酸酯类有机溶剂中的环状碳酸酯的碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯，因为碳酸酯类有机溶剂具有高粘度和高介电常数以容易地解离锂盐，并且当将具有低粘度和低介电常数的直链碳酸酯的碳酸二甲酯和碳酸二乙酯以适当的比例添加到环状碳酸酯中并混合时，可以制备具有高电导率的电解质，并且可以更优选地使用以这种方式制备的电解质。
金属盐可以使用锂盐，并且锂盐可以容易地溶解在非水电解质中，并且锂盐的阴离子可以使用选自由例如F-、Cl-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-、和(CF3CF2SO2)2N-构成的群组中的一种。
除了电解质组分之外，为了改善电池的寿命特性、抑制电池的容量降低、并改善电池的放电容量，电解质可进一步包含一种或多种添加剂，例如，卤代烷撑基碳酸酯基化合物(诸如二氟碳酸乙烯酯)、吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、乙二醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的恶唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝、或类似物。
根据本发明的另一方面，提供：一种包括所述二次电池作为单元电池的电池模块；以及一种包括所述电池模块的电池组。由于所述电池模块和电池组包括具有高容量、高速率性能和高循环特性的二次电池，因此所述电池模块和电池组可以用作选自由电动车辆、混合动力电动车辆、插电式混合动力电动车辆和电力存储系统构成的群组的中型或大型装置的电源。
下文中，将根据实施例更详细地描述本发明。然而，本发明可以以许多不同的形式实施，并且不应被解释为限于在此阐述的实施方式。
实施例1：二次电池的制造
(1)正极的制造
使用平均粒径(D50)为12μm的Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2作为正极活性材料，使用平均直径为12nm且BET比表面积为200m2/g的多壁碳纳米管作为导电材料。
制备包括多壁碳纳米管、氢化丁腈橡胶(H-NBR)和作为分散介质的N-甲基吡咯烷酮(NMP,N-methylpyrrolidone)的导电材料分散溶液。之后，将正极活性材料、重均分子量为900,000g/mol的PVdF、导电材料分散溶液和NMP混合，以制备固体含量为70％且正极活性材料、碳纳米管和粘合剂(PVdF和H-NBR)的重量比为98.75:0.35:0.90的正极浆料。
将正极浆料施加至厚度为20μm的正极集电器(Al)上，并在130℃的真空烘箱中干燥6小时。之后，在10MPa的压力下，将集电器在加热至60℃的辊之间进行轧制，以制备最终厚度(集电器和活性材料层的厚度)为78μm并且正极活性材料层的负载量为400mg/25cm2的正极。相对于正极活性材料层的总重量，正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分(导电材料和粘合剂)的总含量为1.25重量％。
(2)二次电池的制造
将作为负极活性材料的天然石墨、作为负极导电材料的炭黑、和作为负极粘合剂的丁苯橡胶(SBR)分别以92:2:6的重量比与蒸馏水混合，以制备负极浆料。将所制备的浆料施加至厚度为20μm的负极集电器(Cu)上，并在80℃的真空烘箱中干燥6小时。之后，在10MPa的压力下，将集电器在加热至60℃的辊之间进行轧制，以制备最终厚度(集电器和活性材料层的厚度)为65μm并且活性材料层的负载量为250mg/25cm2的负极。
使用堆叠(Stacking)法组装所制备的负极和正极、以及多孔聚乙烯隔板，并将电解质溶液(碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)＝1/2(体积比)、六氟磷酸锂(1摩尔LiPF6))注入所组装的电池中，从而制造锂二次电池。
实施例2至7和比较例1至5：二次电池的制造
以与实施例1中相同的方式制造实施例2至7和比较例1至5中的二次电池，不同之处在于：在实施例1中，正极活性材料的含量、正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量、和正极活性材料层的负载量如下表1所示发生变化。
[表1]
Figure BDA0002531505950000111
Figure BDA0002531505950000121
正极活性材料的含量(重量％)、以及导电材料和粘合剂的总含量(重量％)是基于正极活性材料层的总重量。
试验例1：高温下的寿命评估
对实施例1至7和比较例1至5中的电池进行充电/放电，并评估第500次循环的容量保持率，结果示于下表2中。
在45℃下，第1次循环和第2次循环以0.5C进行充电/放电，并且在第3次循环至第500次循环中，以0.5C/1.0C进行充电/放电。
充电条件：CC(恒定电流)/CV(恒定电压)(4.25V/0.05C截止)
放电条件：CC(恒定电流)条件2.5V截止
具体地，通过以下计算导出容量保持率。
容量保持率(％)＝(第500次放电容量/第1次放电容量)×100
试验例2：高输出的评估
对实施例1至7和比较例1至5中的电池进行放电速率特性评估，结果示于下表2中。
具体地，对于实施例1至7和比较例1至5中的每个电池，以固定的0.5C充电速率和4.0C放电速率测量降低放电容量(％)。同时，将以0.5C的放电速率的放电容量设定为100％。
[表2]
Figure BDA0002531505950000131
关系1：0.0020×a<b<0.0050×a，其中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
参照表2，可以确认，实施例1至7中的满足关系1的电池以4.0C的放电速率的放电容量高于比较例1至5中的不满足关系1的电池，因此，认为实施例1至7中的电池具有高输出。还可以确认，比较例1和2中的电池具有比实施例中的电池低的容量保持率。也就是说，认为只有当满足关系1时，才可以一起改善循环特性和输出特性。
实施例8：二次电池的制造
(1)正极的制造
使用平均粒径(D50)为12μm的Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2作为正极活性材料，使用平均直径为12nm且BET比表面积为200m2/g的多壁碳纳米管作为导电材料。
制备包括多壁碳纳米管、氢化丁腈橡胶(H-NBR)和作为分散介质的N-甲基吡咯烷酮(NMP,N-methylpyrrolidone)的导电材料分散溶液。之后，将正极活性材料、重均分子量为900,000g/mol的PVdF、导电材料分散溶液和NMP混合，以制备固体含量为70％且正极活性材料、碳纳米管和粘合剂(PVdF和H-NBR)的重量比为98.75:0.35:0.90的正极浆料。
将正极浆料施加至厚度为20μm的正极集电器(Al)上，并在130℃的真空烘箱中干燥6小时。之后，在10MPa的压力下，将集电器在加热至60℃的辊之间进行轧制，以制备最终厚度(集电器和活性材料层的厚度)为78μm并且正极活性材料层的负载量为400mg/25cm2的正极。相对于正极活性材料层的总重量，正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分(导电材料和粘合剂)的总含量为1.25重量％。
(2)二次电池的制造
将作为负极活性材料的天然石墨、作为负极导电材料的炭黑、和作为负极粘合剂的丁苯橡胶(SBR)分别以92:2:6的重量比与蒸馏水混合，以制备负极浆料。将所制备的浆料施加至厚度为20μm的负极集电器(Cu)上，并在80℃的真空烘箱中干燥6小时。之后，在10MPa的压力下，将集电器在加热至60℃的辊之间进行轧制，以制备最终厚度(集电器和活性材料层的厚度)为65μm并且活性材料层的负载量为250mg/25cm2的负极。
使用堆叠(Stacking)法组装所制备的负极和正极、以及多孔聚乙烯隔板，并将电解质溶液(碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)＝1/2(体积比)、六氟磷酸锂(1摩尔LiPF6))注入所组装的电池中，从而制造锂二次电池。
实施例9至14和比较例6至10：二次电池的制造
以与实施例8中相同的方式制造实施例9至14和比较例6至10中的二次电池，不同之处在于：在实施例8中，正极活性材料的含量、正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分的总含量、和正极活性材料层的负载量如下表3所示发生变化。
[表3]
Figure BDA0002531505950000141
Figure BDA0002531505950000151
正极活性材料的含量(重量％)、以及导电材料和粘合剂的总含量(重量％)是基于正极活性材料层的总重量。
试验例3：高温下的寿命评估
对实施例8至14和比较例6至10中的电池进行充电/放电，并评估第500次循环的容量保持率，结果示于下表4中。
在45℃下，第1次循环和第2次循环以0.5C进行充电/放电，并且在第3次循环至第500次循环中，以0.5C/1.0C进行充电/放电。
充电条件：CC(恒定电流)/CV(恒定电压)(4.25V/0.05C截止)
放电条件：CC(恒定电流)条件2.5V截止
具体地，通过以下计算导出容量保持率。
容量保持率(％)＝(第500次放电容量/第1次放电容量)×100
试验例4：高输出的评估
对实施例8至14和比较例6至10中的电池进行放电速率特性评估，结果示于下表4中。
具体地，对于实施例8至14和比较例6至10中的每个电池，以固定的0.5C充电速率和4.0C放电速率测量降低放电容量(％)。同时，将以0.5C放电速率的放电容量设定为100％。
[表4]
Figure BDA0002531505950000161
关系2：0.0015×a<b<0.0044×a，其中，“a”表示正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，“b”表示正极活性材料层中除正极活性材料以外的其余组分相对于正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
参照表4，可以确认，实施例8至14中的满足关系2的电池以4.0C的放电速率的放电容量高于比较例6至10中的不满足关系2的电池，因此，认为实施例8至14中的电池具有高输出。还可以确认，比较例6中的电池具有比实施例中的电池低的容量保持率。也就是说，认为只有当满足关系2时，才可以一起改善循环特性和输出特性。

Claims (11)

1.一种正极，包括：
集电器；和
设置在所述集电器上的正极活性材料层，
其中所述正极活性材料层包括正极活性材料、导电材料和粘合剂，
其中所述正极活性材料包括Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)和Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)中的任一种，
所述导电材料包括碳纳米管，
当所述正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2时，所述正极活性材料层满足关系1，并且
当所述正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2时，所述正极活性材料层满足关系2：
[关系1]
0.0020×a<b<0.0050×a
[关系2]
0.0015×a<b<0.0044×a
在关系1和关系2中，
“a”表示所述正极活性材料层的负载量(单位：mg/25cm2)，并且“b”表示所述正极活性材料层中除所述正极活性材料以外的其余组分相对于所述正极活性材料层的总重量的总含量(单位：重量％)。
2.根据权利要求1所述的正极，
其中所述碳纳米管的平均直径为1-30nm。
3.根据权利要求1所述的正极，
其中所述碳纳米管的BET比表面积为100-300m2/g。
4.根据权利要求1所述的正极，
其中当所述正极活性材料为Li(Nix1Mny1Coz1)O2(0.55<x1<0.69,0.15<y1<0.29,0.15<z1<0.29,x1+y1+z1＝1)时，所述碳纳米管以0.25-1.15重量％的量来包括。
5.根据权利要求1所述的正极，
其中当所述正极活性材料为Li(Nix2Mny2Coz2)O2(0.75<x2<0.89,0.05<y2<0.19,0.05<z2<0.19,x2+y2+z2＝1)时，所述碳纳米管以0.20-1.10重量％的量来包括。
6.根据权利要求1所述的正极，
其中所述粘合剂包括氟基粘合剂和非氟基粘合剂。
7.根据权利要求6所述的正极，
其中所述氟基粘合剂的重均分子量为200,000-1,200,000g/mol。
8.根据权利要求6所述的正极，
其中所述氟基粘合剂和所述非氟基粘合剂的重量比为35:1至1:1。
9.根据权利要求1所述的正极，
其中所述粘合剂以0.8-3.0重量％的量来包括。
10.一种二次电池，包括：
根据权利要求1至9中任一项所述的正极，
负极；
插置在所述正极和所述负极之间的隔板；和
电解质。
11.一种电池模块，所述电池模块包括如权利要求10所述的二次电池作为单元电池。
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