CN111406324A - 半导体化合物、具有半导体化合物的层的半导体元件、层叠体、及靶 - Google Patents

半导体化合物、具有半导体化合物的层的半导体元件、层叠体、及靶 Download PDF

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金正焕
方俊皓
云见日出也
渡边晓
大越雄斗
宫川直通
石桥奈央
增茂邦雄
中村伸宏
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Asahi Glass Co Ltd
Tokyo Institute of Technology NUC
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Abstract

一种氧化物系的半导体化合物，其为包含金属阳离子及氧的氧化物系的半导体化合物，与前述金属阳离子键合的氢负离子H‑被氟离子F‑置换，所述半导体化合物具有1个～3个与金属阳离子键合的氟离子F‑。

Description

半导体化合物、具有半导体化合物的层的半导体元件、层叠 体、及靶
技术领域
本发明涉及半导体化合物、具有这样的半导体化合物的层的半导体元件及层叠体、及由这样的半导体化合物构成的成膜用的靶。
背景技术
一直以来，作为例如薄膜晶体管(TFT)等半导体元件中的半导体材料，广泛使用硅。
最近，在包含金属阳离子的氧化物半导体之中，发现存在光学带隙比较宽、迁移率比较大的化合物，并正在尝试将这样的氧化物半导体应用于半导体元件。
其中，ZnO及In-Ga-Zn-O等氧化物半导体是透明的，并且具有与非晶硅、低温多晶硅相当的特性，对下一代的TFT的应用备受注目(例如专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第5589030号说明书
专利文献2：日本特开2007-115902号公报
发明内容
发明要解决的问题
如前所述，氧化物半导体化合物作为代替硅的材料，对半导体元件的应用备受期待。
其中，已知In-Ga-Zn-O系氧化物等氧化物半导体化合物在光照射环境下，特性会发生变动。像这样的特性变动的问题，在将氧化物半导体化合物应用于各种半导体元件时会成为问题。
例如，将以往的氧化物半导体化合物作为液晶面板的驱动元件使用时，源自背光灯的可视光、和/或包含紫外线的外部光可能会照射到氧化物半导体化合物。另外，将以往的氧化物半导体化合物作为OLED(有机发光二极管)面板的驱动元件使用时，通过发光产生的光会照射到氧化物半导体化合物。像这样的光照射环境下，例如，可能发生氧化物半导体化合物的漏电流的增大。另外，由此可能发生液晶面板及OLED面板的对比度的下降等不良情况。
因此，为了处理像这样的问题，以往的氧化物半导体化合物以被遮光层遮光的方式应用于半导体元件内(例如，专利文献2)。
若可以抑制光照射环境下的氧化物半导体化合物的这样的特性变动，则变得无需设置遮光层，其结果，可预想到半导体元件的结构自由度会有飞跃性的提高。
本发明是鉴于这样的背景而做出的，本发明的目的在于提供一种半导体化合物，其可以显著地抑制如前所述的光照射环境下的特性变动。另外，本发明的目的在于提供：具有这样的半导体化合物的层的半导体元件及层叠体。进一步，本发明的目的在于提供：由这样的半导体化合物构成的成膜用的靶。
用于解决问题的方案
本发明提供一种氧化物系的半导体化合物，
其为包含金属阳离子及氧的氧化物系的半导体化合物，
其中，与前述金属阳离子键合的氢负离子H-被氟离子F-置换，
所述半导体化合物具有1个～3个与金属阳离子键合的氟离子F-。
另外，本发明提供一种氧化物系的半导体化合物，
其为半导体化合物，
其包含镓、锌、及氧，
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
还包含氟。
另外，本发明提供一种半导体元件，
其为包含半导体化合物的层的半导体元件，
其中，前述半导体元件为TFT(薄膜晶体管)、太阳能电池、或OLED(有机发光二极管)中的任意者，
前述层由具有前述的特征的半导体化合物构成。
另外，本发明提供一种层叠体，
其具有基板、和
设置在该基板上部的半导体化合物的层，
前述层由具有前述的特征的半导体化合物构成。
进而，本发明提供一种靶，
其为成膜用的靶，
由具有前述的特征的半导体化合物构成。
另外，本发明提供一种半导体化合物，
其包含镓、锌、及氧，
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
相对于全部阳离子原子，镓原子的原子比为10％～40％的范围。
发明的效果
本发明可以提供在光照射环境下能够显著地抑制特性变动的半导体化合物。另外，本发明可以提供具有这样的半导体化合物的层的半导体元件及层叠体。进而，本发明可以提供由这样的半导体化合物构成的成膜用的靶。
附图说明
图1为示意性地示出基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管的截面的图。
图2为示意性地示出基于本发明的一个实施方式的另一薄膜晶体管的截面的图。
图3为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图4为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图5为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图6为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图7为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图8为示意性地示出制造基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管时的一个工序的图。
图9为示意性地示出基于本发明的一个实施方式的太阳能电池的截面的图。
图10为示意性地示出基于本发明的一个实施方式的有机发光二极管的截面的图。
图11为示出第1玻璃基板样品中得到的X射线衍射测定结果的图。
图12为大致示出第1TFT样品的结构的截面图。
图13为示出第1TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图14为示出以往的结构的TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图15为将各TFT样品中得到的阈值电压差ΔVth以半导体层所包含的Ga的量(原子％)的函数的形式示出的图表。
图16为示出例7中制作的两种膜的氢负离子H-浓度评价(FTIR)的结果的图表。
图17为示出例7中制作的两种膜中的OH浓度评价(FTIR)的结果的图表。
图18为汇总示出例7中制作的两种膜的光吸收特性的图表。
图19为示出第7TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图20为示出比较例的TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图21为示出例8中制作的两种膜的FTIR的结果的图表。
图22为示出第8-1TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图23为示出第8-2TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
图24为汇总示出例9中制作的各膜的光吸收谱的图表。
图25为示出第9-1TFT样品中得到的、在白色LED光源照射下的特性评价结果的图。
具体实施方式
以下对本发明的一个实施方式进行说明。
(基于本发明的一个实施方式的半导体化合物)
本发明的一个实施方式提供一种氧化物系的半导体化合物，
其为包含金属阳离子及氧的氧化物系的半导体化合物，
其中，与前述金属阳离子键合的氢负离子H-被氟离子F-置换，
所述半导体化合物具有1个～3个与金属阳离子键合的氟离子F-。
另外，本发明的一个实施方式提供一种氧化物系的半导体化合物，
其为半导体化合物，
其包含镓、锌、及氧，
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
还包含氟。
将这样的半导体化合物例如应用于TFT之类的半导体元件中时，如后详示，可以显著地抑制因光照射的有无而带来的特性变化。例如，可以显著地抑制光照射环境下的漏电流。
另外，对于具备基于本发明的一个实施方式的半导体化合物的半导体元件，即使在光照射环境下施加负电压(以下将这样的环境称作“施加负电压的光照射环境(negativebias illumination stress：NBIS)”)，半导体元件的电压-电流特性也难以发生变动。因此，将基于本发明的一个实施方式的半导体化合物应用于半导体元件时，无需像以往的遮光层那样的追加层，可以显著地提高结构的自由度。
NBIS下的阈值电压向负偏移的现象在以往的氧化物半导体中，不论是晶体还是非晶质均可广泛观察到。作为例子，可举出晶体ZnO、非晶质In-Zn-O、Zn-Sn-O、In-Ga-Zn-O、In-Sn-Zn-O、Hf-In-Zn-O。
这些氧化物半导体在NBIS下的不稳定性的机制如下所示：
(i)在带隙内的价电子带附近形成子能隙状态。
(ii)因光照射导致子能隙状态被激发，生成的电子向导带移动，空穴维持子能隙状态。
(iii)负的栅电压下，生成的空穴向栅极绝缘膜和氧化物半导体的界面移动，使阈值电压向负偏移。
本申请发明人等报告了上述子能隙状态为在氧化物半导体中由与金属阳离子键合的氢负离子H-形成的能级(详细参照J.Bang，S.Matsuishi，H.Hosono etc.，Appl.Phys.Lett.，vol.110，232105(2017))。将价电子带上端设为0eV时，基于该金属阳离子和氢负离子H-的键合的能级在0.4eV的能量下具有最大的态密度，并形成于带隙内。非晶质IGZO的情况下，与该氢负离子键合的金属离子的数量(配位数)为1～3。
另外，本申请发明人等报告了以下内容：非晶质IGZO中，作为氢的化学状态，存在一部分氢为带正电荷的OH-、一部分氢为带负电荷的氢负离子H-，它们的浓度分别为约1.5×1020cm-3(约0.2原子％)、约7.6×1019cm-3(约0.1原子％)。其中，OH-虽然可以通过600℃以上的加热处理去除，但即使进行像这样的处理，也无法大幅改善NBIS下的不稳定性。另一方面，对于形成子能隙状态的H-而言，即使进行加热处理至开始结晶的600℃以上，也只下降30％左右，仍残留70％。
作为去除氢负离子(H-，氢离子)的方法，可以考虑将真空室内包含的水分、氢气去除，但这些气体容易残留在真空中，实际应用中是非常难以去除的。另外，使H-的浓度下降时，氧化物半导体中会生成新的氧缺陷，会产生具有1.1eV的能量的新的子能隙状态。该氧缺陷例如与后退火等工艺中的水分反应，再次形成金属阳离子和氢负离子的键合，从而成为NBIS下的不稳定性的原因。另外，使H-的浓度下降时，氧化物半导体中重新生成金属-金属键，带隙内形成新的缺陷能级。
本发明中，作为去除氢负离子(H-，氢阴离子)且不生成氧缺陷的方法，提供一种氢负离子被氟离子F-置换的氧化物半导体。本发明中，提供一种具有金属阳离子M与F-的键合的氧化物半导体。另外，本发明中，与该氢负离子键合的金属阳离子M的个数(配位数)为1～3。
本发明中，提供一种氟离子的浓度为1×1017cm-3以上、氢负离子的浓度为5×1019cm-3以下的氧化物系(氟氧化物)半导体化合物。
构成以上键合的金属优选镓、锌、锡、铟。将价电子带上端设为0eV时，基于该金属阳离子与氟离子F-的键合的能级具有负能量，因此不会在带隙内形成，不生成子能隙状态。
另外，金属阳离子M与F-的键合和金属阳离子与氢负离子H-的键合相比，对热更加稳定，因此在成膜中、加热处理、等离子体处理、或电极形成中等TFT的制作工序中，难以生成氧缺陷、金属-金属键合。
另外，作为在半导体化合物中导入氟的方法，可举出以下：
(i)使溅射靶中混合氟化合物的方法。
(ii)在成膜气体中导入氟气的方法。
(iii)在栅极绝缘膜中预先导入氟，通过TFT制作后的再加热使其热扩散至半导体化合物中的方法。
(iv)基于离子注入的方法。
其中，使用(i)及(ii)的方法时，可以迅速地得到在深度方向及面内方向均质性高的半导体化合物，故优选。使用这些方法时，成膜中的氟化合物或氟气被活化，得到具有与前述的金属阳离子键合的氟离子的半导体化合物。另外，可以使成膜气氛中的水分及氢浓度下降，故优选。作为上述的氟化合物，可以使用CaF2、MgF2、GaF3、ZnF2、SnF4、InF3及LaF3等。特别是使用CaF2或MgF2时，靶制作中的氟化合物难以分解，使烧结密度提高，另外，易于控制氟含量，故优选。进而，使用LaF3时，靶制作中的氟化合物变得难以分解，烧结密度提高。另外，变得易于控制氟含量。
上述中，(iii)及(iv)的方法无法迅速地制作TFT，另外，难以控制氟的浓度，会变得不均匀。
需要说明的是，基于本发明的一个实施方式的半导体化合物在光照射环境下的特性变化被抑制的理由如下所示：
1.因金属阳离子与氟离子间形成键合，氢负离子减少。
2.因氢负离子的减少，子能隙状态被抑制。
3.因金属阳离子与氟离子间的键合对热稳定，氧缺陷或金属-金属键合的生成被抑制。
(基于本发明的一个实施方式的半导体化合物的组成)
接着，对基于本发明的一个实施方式的半导体化合物的组成的一个例子进行说明。
基于本发明的一个实施方式的半导体化合物(以下简称为“第1化合物”)由包含
(i)镓(Ga)、锌(Zn)、及氧(O)，
(ii)锡(Sn)、铝(Al)、钛(Ti)、及铟(In)中的至少一者，和
(iii)氟(F)的氧化物系的化合物构成。
以下，在第1化合物中，将前述(i)所包括的元素特别称为“必需元素”，将(ii)所包括的元素特别称为“选择性元素”。
此处，使用“氧化物系”这一用语是由于本申请中的第1化合物以氧化物作为主体，并且还包含氟。即，“氧化物系”是指虽然阴离子的大部分由氧构成，但也少量包含氧以外的阴离子的化合物。
第1化合物中，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～40原子％的范围包含镓。相对于全部阳离子种，更优选以10原子％～35原子％的范围包含镓。相对于全部阳离子种，镓进一步优选为13原子％～27原子％的范围。
另一方面，第1化合物中，相对于全部阳离子种，优选以20原子％～62原子％的范围包含锌。相对于全部阳离子种，更优选以49原子％～62原子％的范围包含锌。相对于全部阳离子种，锌进一步优选为54原子％～60原子％的范围。
第1化合物中，优选以0.001mol％～2mol％的范围包含氟。
另外，对于第1化合物而言，作为“选择性元素”，优选包含锡或铟。第1化合物包含锡作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～35原子％的范围包含锡。相对于全部阳离子种，更优选以15原子％～29原子％的范围包含锡。
另一方面，第1化合物包含铟作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～40原子％的范围包含铟。
第1化合物优选实质上由前述(i)～(iii)的元素构成。
其中，实际而言，第1化合物中也可包含前述(i)～(iii)中未示出的不可避免的材料(金属、半导体、和/或化合物)。认为这样的不可避免的材料的大部分是在第1化合物的制造工艺中混入的。“实质上由～构成”是指可以包含这样的不可避免的材料。
第1化合物优选尽可能不包含负的氢离子(H-)。这是由于第1化合物所包含的负的氢离子(H-)可能会对第1化合物的子能隙状态造成影响(详细参照J.Bang，S.Matsuishi，H.Hosono etc.，Appl.Phys.Lett.，vol.110，232105(2017))。
例如，负的氢离子(H-)的浓度优选为5×1019cm-3以下。需要说明的是，负的氢离子(H-)的浓度可以通过红外线分光分析法测定。
另外，第1化合物中，OH浓度优选为1×1021cm-3以下。虽然OH-离子与子能隙状态的形成无直接关联，但OH浓度超过1×1021cm-3时，膜的密度会下降，半导体特性有时会下降。OH浓度更优选为1×1020cm-3以下。
第1化合物可以为非晶质或以非晶质的状态为主导。
此处，非晶质是指在X射线衍射测定中不生成尖锐峰的物质。具体而言，是指通过下述(1)式所示的谢勒(Scherrer)公式求出的微晶直径(谢勒直径)为6.0nm以下的物质。将谢勒常数设为K、X射线波长设为λ、半值宽度设为β、峰位置设为θ时，谢勒直径L由下式求出。
L＝Kλ/(βcosθ) (1)式
例如，X射线波长λ为0.154nm时，谢勒常数K为0.9。
另外，“以非晶质的状态为主导”是指以体积比例计存在多于50％的非晶质的状态。
第1化合物中，若为非晶质或以非晶质的状态为主导，则晶界的缺陷能级的影响少，电特性的波动变小。第1化合物可以为微晶，也可以为非晶质和微晶混合的形态。
此处微晶是指谢勒直径大于6.0nm且小于100nm的晶体。若第1化合物为微晶，则导电性提高，故优选。若第1化合物为非晶质和微晶混合的状态，则平滑性和导电性均提高，故优选。
(基于本发明的其他实施方式的半导体化合物的组成)
本发明的其他实施方式提供一种半导体化合物，其为半导体化合物，包含镓、锌、及氧，且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，相对于全部阳离子原子，镓原子的原子比为10％～40％的范围。
相对于全部阳离子种，更优选以10原子％～35原子％的范围包含镓。相对于全部阳离子种，镓进一步优选为13原子％～27原子％的范围。
另一方面，相对于全部阳离子种，优选以20原子％～62原子％的范围包含锌。相对于全部阳离子种，更优选以49原子％～62原子％的范围包含锌。相对于全部阳离子种，锌进一步优选为54原子％～60原子％的范围。
另外，上述半导体化合物优选包含锡或铟，包含锡作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～35原子％的范围包含锡。相对于全部阳离子种，更优选以15原子％～29原子％的范围包含锡。
另一方面，包含铟作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～40原子％的范围包含铟。
(基于本发明的一个实施方式的半导体化合物的应用例)
具有如前所述的特征的第1化合物可以应用于例如薄膜晶体管(TFT)、太阳能电池、及有机发光二极管(OLED)等各种半导体元件。以下，参照附图，对这样的半导体元件的一个例子进行具体的说明。
(薄膜晶体管)
图1示意性示出基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管(以下称作“第1半导体元件”)的截面。
如图1所示，第1半导体元件100在基板110上配置阻挡膜120、半导体层130、栅极绝缘膜140、层间绝缘膜150、第1电极(源电极或漏电极)160、第2电极(漏电极或源电极)162、栅电极170、及钝化膜180各层而构成。
基板110例如为玻璃基板、陶瓷基板、塑料基板、或树脂基板等绝缘基板。另外，基板110也可以为透明的基板。
阻挡膜120配置于基板110和半导体层130之间，具有形成基板110和半导体层130的后通道界面的作用。阻挡膜120例如由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等构成。需要说明的是，阻挡膜120并不是必需的结构，不需要时也可省略。
栅极绝缘膜140例如由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等无机绝缘材料构成。层间绝缘膜150也同样。
第1及第2电极160、162、及栅电极170例如由像铝、铜及银之类的金属、或其他导电性材料构成。
钝化膜180具有保护元件的作用，例如由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等构成。
此处，第1半导体元件100中，半导体层130由具有前述的特征的第1化合物构成。
以往的TFT中，作为半导体层，可以使用例如In-Ga-Zn-O等半导体化合物(以下称作“IGZO化合物”)。
然而，IGZO化合物如前所述，表现出因有无光照射而特性发生变化的行为。因此，例如对于包含IGZO化合物作为半导体层的以往的TFT而言，与非光照射下相比，光照射下的漏电流增大。另外，这样的TFT在施加负电压的光照射环境下，不仅漏电流增大，有时还会产生阈值电压向负方向的偏移，因此有时变得无法进行关闭操作。
由于这样的问题，在包含IGZO化合物作为半导体层的以往的TFT中，在图1示出的结构中，基板110为透明时，需要在半导体层130的下侧、例如基板110与阻挡膜120之间设置遮光层以使光不照射到半导体层130。另外，根据栅电极170的尺寸，还需要在半导体层130上侧设置另一遮光层以使光不照射到半导体层130。此处，遮光层是指由金属或树脂构成的图案层，是未与半导体元件的电极进行电连接的、用于遮挡入射光的层。
像这样的遮光层的设置不仅使半导体元件的结构变复杂、使半导体元件的制造工艺变复杂，而且还有显著制约半导体元件的结构的自由度的问题。
与此相对，第1半导体元件100中，应用具有前述的特征的第1化合物作为半导体层130。此时，可以显著地抑制因光照射的有无而带来的特性变化。例如，即使在施加负电压的光照射环境下使用第1半导体元件100，也可以显著地抑制特性的变动。
因此，第1半导体元件100中，变得无需添加以往这样的遮光层，可以简化半导体元件的构造、及制造工艺。另外，由此，第1半导体元件100中，可以显著地提高结构的自由度。
半导体层130可通过脉冲激光沉积法、溅射法制作。通过使用这些制法，可得到缺陷少的膜，在较深的施主能级中也能生成载流子。另一方面，在光照射环境或施加负电压的光照射环境下，通过抑制以缺陷能级为起因的载流子的生成等，可以抑制漏电流的增大、阈值电压向负方向的偏移。
需要说明的是，图1示出的第1半导体元件100的例子中，半导体层130配置于基板110与栅电极170之间。
然而，作为基于本发明的一个实施方式的薄膜晶体管的另一例，还可以考虑如图2所示的所谓的反交错型的结构。
如图2所示，该薄膜晶体管100A在基板110A上配置阻挡膜120A、栅电极170A、栅极绝缘膜140A、半导体层130A、第1电极(源电极或漏电极)160A、第2电极(漏电极或源电极)162A、及钝化膜180A各层而构成。
像这样的结构中，应用前述的第1化合物作为半导体层130A时，也可以避免对半导体层130A的未被第1电极160A及第2电极162A覆盖的部分设置遮光层的必要性。
(薄膜晶体管的制造方法)
接着，参照图3～图8，对如图1示出的第1半导体元件100的制造方法进行说明。
制造第1半导体元件100时，首先，准备基板110。
如前所述，基板110可也以为例如玻璃基板、陶瓷基板、塑料(例如，聚碳酸酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯)基板、或树脂基板等透明绝缘基板。基板110充分清洗后使用。
接着，需要时，在基板110的一个表面形成阻挡膜120。
阻挡膜120如前所述，也可以由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等构成。或者，作为阻挡膜120，也可使用像氧化锌这样的、具有紫外线吸收功能的材料。此时，可以吸收进入第1半导体元件100的紫外光。
阻挡膜120的形成方法没有特别限制。阻挡膜120可使用例如溅射法、脉冲激光沉积法、常压CVD法、减压CVD法、及等离子体CVD法等各种成膜技术进行成膜。阻挡膜120的厚度例如为10nm～500nm的范围。
需要说明的是，如前所述，阻挡膜120为在需要时设置的层，可省略。
接着，在阻挡膜120(或不存在阻挡膜120时的基板110)上形成半导体层130。
半导体层130由前述的第1化合物构成。半导体层130使用例如溅射法、脉冲激光沉积法、常压CVD法、减压CVD法、及等离子体CVD法等成膜技术进行成膜。
通过溅射法使半导体层130成膜时，例如，作为靶，使用由前述的第1化合物构成的靶。此时，成膜环境可以为低氧分压环境(例如减压环境)。
或者，半导体层130也可以通过在包含氟的气氛(例如，含F2气体气氛)下的溅射法进行成膜。此时，对于靶而言，也可使用包含不含氟的化合物的靶，即包含前述的必需元素(i)及选择性元素(ii)的靶。
需要说明的是，半导体层130的成膜可以使用阻挡膜120的成膜所使用的装置，并与阻挡膜120的成膜连续地实施。
半导体层130的厚度优选为10nm～90nm的范围。若厚度为10nm以上，则可以形成充分的蓄积电子层。半导体层130的厚度更优选为20nm以上，进一步优选为30nm以上。若半导体层130的厚度为90nm以下，则可以无视厚度方向的电压消耗。半导体层130的厚度更优选为80nm以下，进一步优选为60nm以下。
接着，对半导体层130进行图案处理，形成期望的图案。
作为半导体层130的图案处理的方法，可举出通常的方法，例如掩膜成膜法及剥离法等。另外，也可以考虑在使半导体层130成膜后，在上部配置岛状的抗蚀图案，并将其作为掩膜来对半导体层130进行蚀刻的方法。
对半导体层130进行蚀刻时，作为蚀刻剂，可以应用盐酸水溶液、EDTA(乙二胺四乙酸)水溶液、及TMAH(四甲基氢氧化铵)水溶液。
半导体层130优选在图案处理后进行退火。退火气氛选自大气、减压、氧、氢、氮、氩、氦、以及氖之类的非活性气体、及水蒸气等。退火温度优选为100℃～400℃。若退火温度为400℃以下，则半导体层130的场效应迁移率变得均匀。退火温度更优选为350℃以下，进一步优选为300℃以下。
图3示意性示出在基板110上配置有阻挡膜120、和进行了图案化的半导体层130的状态。
需要说明的是，对于如图3示出的中间阶段的构件、即在基板110上具有半导体层130的层叠体而言，除第1半导体元件100外，还可在各种领域中用作各种装置及元件用的中间体。
这样的层叠体可以具有阻挡膜120也可以不具有，半导体层130可以进行图案化也可以不进行。
接着，如图4所示，在半导体层130上依次设置绝缘膜138、和导电膜168。
绝缘膜138由之后成为栅极绝缘膜140的材料构成。绝缘膜138例如可以由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等构成。绝缘膜138例如可以使用溅射法、脉冲激光沉积法、常压CVD法、减压CVD法、及等离子体CVD法等成膜技术进行成膜。
绝缘膜138的厚度优选为30nm～600nm。若绝缘膜138的厚度为30nm以上，则栅电极170与半导体层130之间、栅电极170与第1电极(源电极或漏电极)160之间、或栅电极170与第2电极(漏电极或源电极)162之间的短路被抑制。若绝缘膜138的厚度为600nm以下，则可以得到高的导通电流。绝缘膜138的厚度更优选为50nm以上，进一步优选为150nm以上。另外，绝缘膜138的厚度更优选为500nm以下，进一步优选为400nm以下。
另一方面，导电膜168由之后成为栅电极170的材料构成。例如，导电膜168可以由铬(Cr)、钼(Mo)、铝(Al)、铜(Cu)、银(Ag)、钽(Ta)、钛(Ti)或包含这些的复合材料和/或合金构成。导电膜168也可以为层叠膜。
需要说明的是，第1半导体元件100中，如前所述，无需对半导体层130进行遮光，因此作为导电膜168，可以使用透明导电膜。作为这样的透明导电膜，可举出例如ITO(In-Sn-O)、ZnO、AZO(Al-Zn-O)、GZO(Ga-Zn-O)、IZO(In-Zn-O)、及SnO2。
导电膜168可以通过溅射法及蒸镀法等以往的成膜方法进行成膜。另外，绝缘膜138和导电膜168可以用同一成膜装置连续进行成膜。
导电膜168的厚度优选为30nm～600nm。若导电膜168的厚度为30nm以上，则可得到低电阻，若厚度为600nm以下，则导电膜168与第1电极(源电极或漏电极)160之间、或导电膜168与第2电极(漏电极或源电极)162之间的短路被抑制。导电膜168的厚度更优选为50nm以上，进一步优选为150nm以上。导电膜168的厚度更优选为500nm以下，进一步优选为400nm以下。
接着，如图5所示，对绝缘膜138及导电膜168进行图案处理，由此分别形成栅极绝缘膜140及栅电极170。
绝缘膜138及导电膜168的图案处理中，可使用通常的TFT阵列工艺所使用的方法，即光刻工艺/蚀刻工艺的组合。
两层图案处理结束后，可以对俯视从半导体层130的栅电极170突出的突出部分132(参照图5)实施使电阻下降的处理，即低电阻化处理。这样的低电阻化处理例如可以通过对突出部分132进行氢等离子体处理的方法、或对突出部分132进行氢离子注入的方法等来实施。
通过突出部分132的低电阻化处理，变得可以降低TFT的导通电阻。
接着，在层叠膜上形成层间绝缘膜150。层间绝缘膜150如前所述，可以由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、及氧化铝等构成。层间绝缘膜150例如通过溅射法、脉冲激光沉积法、常压CVD法、减压CVD法、及等离子体CVD法等通常的成膜技术进行成膜。
需要说明的是，如图6所示，以半导体层130的突出部分132的一部分在栅电极170的两侧露出的方式对层间绝缘膜150进行图案处理。这样的层间绝缘膜的图案处理中可以使用通常的光刻工艺/蚀刻工艺的组合。
接着，如图7所示，设置第1电极160及第2电极162，并进行图案化。第1及第2电极160、162例如分别为漏电极及源电极，或反之。
第1电极160及第2电极162以与半导体层130的前述突出部分132的至少一部分欧姆接触的方式进行设置，并图案化。第1电极160及第2电极162的图案处理中也可使用通常的光刻工艺/蚀刻工艺的组合。
第1电极160及第2电极162可以为铬、钼、铝、铜、银、钽、钛、或包含它们的复合材料和/或合金。另外，第1电极160及第2电极162也可为层叠膜。或者，第1电极160及第2电极162与栅电极170同样，也可以采用透明导电膜。
接着，如图8所示，以覆盖层叠膜的方式形成钝化膜180。钝化膜180可以由氧化硅、氮氧化硅、氮化硅等构成。
钝化膜180可以通过溅射法、脉冲激光沉积法、常压CVD法、减压CVD法、或等离子体CVD法等成膜技术进行成膜。
钝化膜180的厚度优选为30nm～600nm。若钝化膜180的厚度为30nm以上，则可以覆盖露出的电极，若为600nm以下，则由膜应力造成的基板110的挠曲小。钝化膜180的厚度更优选为50nm以上，进一步优选为150nm以上。另外，钝化膜180的厚度更优选为500nm以下，进一步优选为400nm以下。
经过以上的工序，可以制造第1半导体元件100。
需要说明的是，上述制造方法仅是一个例子，对于本领域技术人员而言，可以通过其他方法制造第1半导体元件100是显而易见的。例如，通过第1半导体元件100驱动液晶或有机电致发光阵列时，除上述膜之外，有时还形成辅助电容线、端子、和/或电流补偿电路等。
(太阳能电池)
接着，参照图9，对基于本发明的一个实施方式的太阳能电池的结构进行说明。
图9中示意性示出基于本发明的一个实施方式的太阳能电池(以下称作“第2半导体元件”)的截面。
如图9所示，第2半导体元件200在支撑体210上配置硅层220、半导体层230、及电极层240各层而构成。
支撑体210具有支撑上部各层的作用。支撑体210例如可以由玻璃基板、陶瓷基板、塑料(例如，聚碳酸酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯)基板、或树脂基板等透明绝缘基板构成。
电极层240由金属等导电性材料构成。
需要说明的是，第2半导体元件200的制造方法可以通过参照前述的第1半导体元件100的制造方法来容易地掌握。因此，此处省略第2半导体元件200的制造方法的记载。
此处，第2半导体元件200中，半导体层230由前述的第1化合物构成。
因此，第2半导体元件200中也可得到如前所述的效果，即，可以显著地抑制因光照射的有无而造成的特性变化的效果。例如，即使在施加负电压的光照射环境下使用第2半导体元件200，也可以显著地抑制特性的变动。
(有机发光二极管)
接着，参照图10，对基于本发明的一个实施方式的有机发光二极管(OLED)的结构进行说明。
图10中示意性示出基于本发明的一个实施方式的OLED(以下称作“第3半导体元件”)的截面。
如图10所示，第3半导体元件300在基板310上依次配置第1电极(阴极)320、半导体层330、有机层340、及第2电极(阳极)350各层而构成。
基板310具有支撑上部各层的作用。基板310例如可以由玻璃基板、陶瓷基板、塑料(例如，聚碳酸酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯)基板、或树脂基板等透明绝缘基板构成。
半导体层330具有作为电子注入层或电子输送层的功能。
有机层340除包含有机发光层之外，也可包含电子注入层、电子输送层、有机发光层、空穴输送层、及空穴注入层等。其中，不需要有机发光层以外的各层时，也可省略。
需要说明的是，图10的例中，基板310侧为光提取面。因此，基板310为透明基板、第1电极320为透明电极、半导体层330为透明层。
像这样的第3半导体元件300的制造方法可以通过参照前述的第1半导体元件100的制造方法来容易地掌握。因此，此处省略第3半导体元件300的制造方法的记载。
此处，第3半导体元件300中，半导体层330由前述的第1化合物构成。
因此，第3半导体元件300中也可以得到如前所述的效果，即，可以显著地抑制因光照射的有无而造成的特性变化的效果。例如，即使在施加负电压的光照射环境下使用第3半导体元件300，也可以显著地抑制特性的变动。
(成膜用的靶)
基于本发明的一个实施方式的半导体化合物还可以应用于成膜用的靶。
即，本发明的一个实施方式提供一种靶，
其为成膜用的靶，
其包含氧化物系的半导体化合物，
该氧化物系的半导体化合物包含：
镓、锌、及氧；
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
和氟。
靶中所包含的镓相对于全部阳离子种优选为10原子％～40原子％的范围。相对于全部阳离子种，镓更优选为10原子％～35原子％的范围。相对于全部阳离子种，镓进一步优选为13原子％～27原子％的范围。
另一方面，靶中所包含的锌相对于全部阳离子种优选为20原子％～62原子％的范围。相对于全部阳离子种，锌更优选为49原子％～62原子％的范围。相对于全部阳离子种，锌进一步优选为54原子％～60原子％的范围。
靶中所包含的氟优选为0.001mol％～2mol％的范围。
另外，作为“选择性元素”，靶优选包含锡或铟。靶包含锡作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～35原子％的范围包含锡。相对于全部阳离子种，更优选以15原子％～29原子％的范围包含锡。
另一方面，靶包含铟作为“选择性元素”时，相对于全部阳离子种，优选以10原子％～40原子％的范围包含铟。
需要说明的是，靶也可包含如前所述的不可避免的材料(金属、半导体、和/或化合物)。
使用像这样的靶通过溅射法在基板上形成膜时，可以得到具有如前所述的特征的半导体化合物的薄膜。
以上，以TFT、太阳能电池、OLED、及成膜用的靶为例，对第1化合物的应用方式进行了说明。
然而，这些不过是一个例子，对于本领域技术人员而言，第1化合物可以应用于其他装置或元件中是显而易见的。作为这样的元件，可举出例如生物FET(场效应晶体管)传感器等。
实施例
接着，对本发明的实施例进行说明。
(例1)
(半导体化合物膜的评价)
通过以下的方法，将包含Ga、Zn、Sn、及F的氧化物系的半导体化合物成膜，并评价其特性。
首先，制作溅射成膜用的靶。
靶按如下方法制作：
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝13.3：60：26.7。进而，相对于该粉末，添加1mol％的氟化钙(CaF2粉末)，制备混合粉末。
接着，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第1烧结体”)。
将第1烧结体用作靶，通过溅射法在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
成膜条件如下所示：
成膜气氛：Ar和O2的混合气体，O2的浓度为0.35％
成膜气体的压力：1Pa
施加功率：RF200W
基板与靶的距离：10cm。
由此，在基板上形成厚度约168nm的包含Ga、Zn、Sn、及F的氧化物系的膜。以下，将得到的层叠体称作“第1玻璃基板样品”。
另外，将通过上述成膜方法得到的膜称作“第1膜”。
接着，进行第1膜的结晶性的评价。
结晶性的评价通过第1玻璃基板样品的X射线衍射测定来实施。测定装置使用Bruker公司制的D2 Phaser。
图11中示出第1玻璃基板样品中得到的X射线衍射测定结果。根据该结果，可知第1玻璃基板样品中仅确认到宽的光晕图案。根据以上可确认第1膜为非晶质。
(TFT样品的制作)
接着，通过以下的方法制作TFT元件(以下称作“第1TFT样品”)。
图12中示意性示出第1TFT样品的截面结构。
如图12所示，第1TFT样品400具有硅基板410、热氧化膜420、半导体层430、和漏电极440及源电极450。
为了制造像这样的第1TFT样品400，首先，准备带热氧化膜420的硅基板410(13mm×13mm)。硅基板410为n型，具有0.001Ωcm的电阻率。热氧化膜420通过使硅基板410氧化而形成。热氧化膜420的厚度为150nm。
需要说明的是，硅基板410作为第1TFT样品400的栅电极使用，热氧化膜420作为第1TFT样品400的栅极绝缘膜使用。
接着，在热氧化膜420上设置光致抗蚀剂。另外，通过通常的光刻法，对该光致抗蚀剂进行图案处理。光致抗蚀剂的图案为在中央部具有纵900μm×横(图12的X方向的长度)300μm的矩形的空白区域的形状。
接着，将光致抗蚀剂作为掩膜，通过溅射法，在热氧化膜420上形成半导体层。
半导体层通过与前述的第1膜的成膜条件同样的条件进行成膜。其中，半导体层的厚度设为50nm。
之后，将硅基板410浸渍于丙酮中，实施5分钟超声波清洗。进而，在乙醇中进行5分钟超声波清洗。由此，光致抗蚀剂及在该光致抗蚀剂上成膜的半导体层被去除。其结果，在热氧化膜420的中央部形成岛状的半导体层430。
接着，将硅基板410在大气气氛下、400℃下退火1小时。
接着，在热氧化膜420及半导体层430上形成如图12所示的形态的漏电极440及源电极450。
这些电极440、450采用金属铝，通过将如前所述的光致抗蚀图案用作掩膜的、通常的溅射法形成。
将俯视下漏电极440及源电极450的尺寸设为纵300μm×横(图12的X方向的长度)200μm×厚度(最大部分)50nm。另外，将漏电极440和源电极450之间的距离Lt(参照图12)设为50μm。
最后，研磨硅基板410的端面，使导电性的表面露出，将该露出表面作为通电部。
通过以上的工序，制作第1TFT样品400。需要说明的是，根据上述记载可明确：第1TFT样品400的半导体层430相当于前述的“第1膜”。
(第1TFT样品的评价)
使用如前所述制作的第1TFT样品400，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
具体而言，对于第1TFT样品400，从与硅基板410相反的一侧照射光，进而以对栅电极(硅基板410)施加负电压的状态，测定第1TFT样品400所发生的特性的变化。
特性变化的测定使用半导体参数分析仪(4155C：Agilent公司制)。光源使用白色LED光源。白色LED光源的照度为11000Lux。
特性评价时，在前述光源的光照射下，将栅电极设定为-10V，将漏电极440及源电极450设定为0V，保持一定时间后，实施测定。
图13中示出第1TFT样品400中得到的评价结果。
另外，为了参考，图14中示出以与第1TFT样品400同样的方法制作的、以往的结构的TFT样品的评价结果。以往的结构的TFT样品中，使用IGZO化合物作为半导体层。IGZO化合物的组成为In：Ga：Zn＝40：36：24(原子比)。
需要说明的是，图13及图14中，“初始”的线为在黑暗状态、即不进行光照射的状态下的测定结果。
根据图14可知：在使用IGZO化合物作为半导体层的TFT样品的情况下，在施加负电压的光照射环境下，特性大幅变化。例如，将该TFT样品在施加负电压的光照射环境下保持3600秒时，与初始相比可知：漏电流上升时的栅电压大幅向负侧偏移。
根据图14，在施加负电压的光照射环境下保持1秒时的阈值电压Vth(1)与保持3600秒时的阈值电压Vth(2)的差ΔVth(＝Vth(2)-Vth(1))为-10.4V。以下将ΔVth称作“阈值电压差”。
需要说明的是，阈值电压Vth(1)在第1TFT样品400的饱和区域中，通过以下(2)式求出：
Id＝α×μCox×1/2(Vgs-Vth(1))2 (2)式
此处，Id表示漏电流、μ表示场效应迁移率、Cox表示由栅电极和半导体层430形成的每单位面积的静电容量、Vgs表示栅电极和源电极450之间的电压。α在例如将半导体层430的长度设为Lt、宽度设为W时，可以用W/Lt表示。
对于Vth(2)也同样。
另一方面，根据图13可知：具有第1膜作为半导体层430的第1TFT样品400的情况下，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
第1TFT样品400中，阈值电压差ΔVth为-0.75V。
如此可知，第1膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第1TFT样品的饱和区特性算出的第1膜的场效应迁移率为18.8cm2V-1s-1。
(例2)
(半导体化合物膜的评价)
通过与例1同样的方法形成半导体化合物膜，对其进行评价。
其中，该例2中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝20：56.7：23.3。进而，对该粉末添加1mol％的氟化钙(CaF2)粉末，制备混合粉末。另外，由得到的混合粉末形成压粉体。烧结该压粉体，制作直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第2烧结体”)。
使用该第2烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
之后，通过与例1同样的方法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板(以下称作“第2玻璃基板样品”)。
使用第2玻璃基板样品，实施膜(以下称作“第2膜”)的X射线衍射测定，结果第2膜为非晶质。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第2TFT样品”)。其中，此处，半导体层为第2膜。
使用得到的第2TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
其结果可知：第2TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为-0.75V。
如此可知：第2膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第2TFT样品的饱和区特性算出的第2膜的场效应迁移率为14.0cm2V-1s-1。
(例3)
(半导体化合物膜的评价)
通过与例1同样的方法，形成半导体化合物膜，对其进行评价。
其中，该例3中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝26.7：53.3：20。进而，对该粉末添加1mol％的氟化钙(CaF2)粉末，制备混合粉末。另外，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第3烧结体”)。
使用该第3烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
之后，通过与例1同样的方法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板(以下称作“第3玻璃基板样品”)。
使用第3玻璃基板样品，实施膜(以下称作“第3膜”)的X射线衍射测定，结果第3膜为非晶质。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第3TFT样品”)。其中，此处，半导体层为第3膜。
使用得到的第3TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
其结果可知：第3TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为-0.53V。
如此可知：第3膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、由第3TFT样品的饱和区特性算出的第3膜的场效应迁移率为11.8cm2V-1s-1。
(例4)
(半导体化合物膜的评价)
通过与例1同样的方法，形成半导体化合物膜，对其进行评价。
其中，该例4中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝33.3：50：16.7。进而，对该粉末添加1mol％的氟化钙(CaF2)粉末，制备混合粉末。另外，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第4烧结体”)。
使用该第4烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
之后，通过与例1同样的方法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板(以下称作“第4玻璃基板样品”)。
使用第4玻璃基板样品，实施膜(以下称作“第4膜”)的X射线衍射测定，结果第4膜为非晶质。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第4TFT样品”)。其中，此处，半导体层为第4膜。
使用得到的第4TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
其结果可知：第4TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为-0.37V。
如此可知：第4膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第4TFT样品的饱和区特性算出的第4膜的场效应迁移率为9.7cm2V-1s-1。
(例5)
(半导体化合物膜的评价)
通过与例1同样的方法，形成半导体化合物膜，对其进行评价。
其中，该例5中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝13.3：60：26.7。进而，对该粉末添加1mol％的氟化镁(MgF2)粉末，制备混合粉末。另外，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第5烧结体”)。
使用该第5烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
之后，通过与例1同样的方法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板(以下称作“第5玻璃基板样品”)。
使用第5玻璃基板样品，实施膜(以下称作“第5膜”)的X射线衍射测定，结果第5膜为非晶质。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第5TFT样品”)。其中，此处，半导体层为第5膜。
使用得到的第5TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
其结果可知：第5TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为-1.21V。
如此可知：第5膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第5TFT样品的饱和区特性算出的第5膜的场效应迁移率为18.5cm2V-1s-1。
(例6)
(半导体化合物膜的评价)
通过与例1同样的方法，形成半导体化合物膜，对其进行评价。
其中，该例6中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量Ga2O3粉末、ZnO粉末、和SnO2粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为Ga：Zn：Sn＝33.3：50：16.7。进而，对该粉末添加1mol％的氟化镁(MgF2)粉末，制备混合粉末。另外，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第6烧结体”)。
使用该第6烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上使薄膜成膜。基板使用石英玻璃基板。
之后，通过与例1同样的方法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板(以下称作“第6玻璃基板样品”)。
使用第6玻璃基板样品，实施膜(以下称作“第6膜”)的X射线衍射测定，结果第6膜为非晶质。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第6TFT样品”)。其中，此处，半导体层为第6膜。
使用得到的第6TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
其结果可知：第6TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为-0.32V。
如此可知：第6膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第6TFT样品的饱和区特性算出的第6膜的场效应迁移率为11.1cm2V-1s-1。
图15中汇总示出各TFT样品中得到的阈值电压差ΔVth。图15中，横轴表示TFT样品的半导体层所包含的Ga的量(原子％)，纵轴表示阈值电压差ΔVth。
根据图15可知：第1～第6TFT样品中得到的阈值电压差ΔVth的绝对值最大也不足1.5V，与以往的TFT样品中的阈值电压差ΔVth的绝对值(10.4V)相比显著地变小。
如此可确认：包含基于本发明的一个实施方式的半导体化合物的第1～第6TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。进而，第1～第6TFT样品中，即使在特性变动显著地被抑制的状态下，也表现出高的场效应迁移率。
(例7)
(半导体化合物膜的制作)
称量In2O3粉末、Ga2O3粉末、和ZnO粉末并混合，制备混合粉末，使得以阳离子原子％比率计为In：Ga：Zn＝1：1：1。由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到烧结体(以下称作“第7烧结体”)。
将第7烧结体作为靶，通过脉冲激光沉积(PLD)法，在基板上形成膜。
激光光源使用KrF准分子激光(λ＝248nm，COHERENT公司制)。KrF激光的功率设为95mJ，基板-靶间距离设为约30mm。真空室的背压为6.0×10-5Pa。
在真空室中设置3条气体供给线，由各气体供给线向真空室供给反应气体。第1气体供给线供给氧气，第2气体供给线供给氩气，第3气体供给线供给氩气与氟气的混合气体(Ar/F2气体)。
真空室内的压力设为5Pa。氧气的浓度设为97％，氟气的浓度设为40ppm。
成膜后，在氧气中对基板进行热处理。热处理温度设为300℃，热处理时间设为1小时。
由此，在基板上制作膜。以下将得到的膜称作“第7膜”。
需要说明的是，为了比较，在成膜时不向真空室内导入F2气体(即氟气的浓度几乎为0)，并通过同样的方法制作膜。将得到的膜称作“第1不含氟膜”。
(半导体化合物膜的评价)
(氟浓度)
对得到的膜进行EPMA测定，评价膜中的氟浓度。
其结果，第7膜中，CF/(CO+CF)值为8.9％。此处，CF表示膜所包含的氟的浓度(cm-3)，CO表示膜所包含的氧的浓度(cm-3)。
另外，第1不含氟膜中，膜中未检测到F，CF/(CO+CF)值为0。
(H-浓度)
对得到的膜进行FTIR测定，评价氢负离子H-浓度。
其结果，第7膜中，H-浓度为1.1×1019cm-3。另一方面，第1不含氟膜中，H-浓度为6.9×1019cm-3。
图16中示出两膜中得到的FTIR测定的结果。
如此可知：通过在IGZO化合物中导入氟，可以降低氢负离子H-浓度。
(OH浓度及密度)
对得到的膜进行FTIR测定，测定OH浓度。
其结果，第7膜中的OH浓度为6.0×1020cm-3。另一方面，第1不含氟膜中的OH浓度为8.6×1020cm-3。
图17中示出FTIR测定的结果。任一膜的密度均为6.0gcm-3以上。
(光吸收特性)
对得到的膜的光吸收特性进行评价。
图18中汇总示出第7膜及第1不含氟膜的光吸收特性。
第1不含氟膜的光学带隙估计为3.1eV。另一方面，第7膜的光学带隙为3.3eV，与第1不含氟膜相比显著地增大。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件(以下称作“第7TFT样品”)。
其中，此处，半导体层为第7膜。另外，半导体层的厚度设为40nm，源电极、漏电极采用Ti。进而，硅基板的退火条件设为300℃、1小时。
使用得到的第7TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。其中，此处，将施加于栅电极的电压设为-40V。
图19中示出第7TFT样品中得到的评价结果。
如该图所示，可知：第7TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持2900秒后，特性也几乎没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，阈值电压差ΔVth为+1.16V。
为了比较，将半导体层设为前述的第1不含氟膜，通过同样的方法，制作TFT样品。以下，将该TFT样品称作“比较例的TFT样品”。使用该比较例的TFT样品，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。
图20中示出比较例的TFT样品中得到的评价结果。
根据该结果可知：使用IGZO化合物作为半导体层的比较例的TFT样品的情况下，施加负电压的光照射环境下，特性变化大。
如此可知：第7膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第7TFT样品的饱和区特性算出的第7膜的场效应迁移率为0.6cm2V-1s-1。
(例8)
(半导体化合物膜的制作)
通过与例1同样的方法，制作半导体化合物膜。
其中，该例8中的溅射成膜用的靶按如下方法制作。
称量In2O3粉末、Ga2O3粉末、和ZnO粉末并混合，使得以阳离子原子％比率计为In：Ga：Zn＝1：1：1。进而，对该粉末添加氟化钙(CaF2)粉末，制备混合粉末。氟化钙以在投料组成中CF/(CO+CF)值成为0.5％的方式添加。
接着，由得到的混合粉末形成压粉体。进而，烧结该压粉体，得到直径50.8mm、高度5mm的烧结体(以下称作“第8-1烧结体”)。
另外，通过同样的方法，由混合粉末得到烧结体(以下称作“第8-2烧结体”)。其中，该第8-2烧结体的情况下，混合粉末中的氟化钙以投料组成中CF/(CO+CF)值成为1.5％的方式添加。
使用这些烧结体作为靶，通过溅射法，在基板上形成膜。基板使用玻璃基板。
溅射装置使用MiniLab060A(Moore Field公司制)，在使基板以23rpm旋转的状态下进行成膜。电源设为RF150W，真空室的背压设为2×10-5Pa。
真空室内的压力设为0.5Pa。使用Ar/O2混合气体，氧浓度调节至3％。
由此在基板上形成膜。将以第8-1烧结体作为靶得到的膜称作“第8-1膜”，将以第8-2烧结体作为靶得到的膜称作“第8-2膜”。
对得到的两膜实施X射线衍射测定。其结果可知：第8-1膜及第8-2膜均为非晶质。
(半导体化合物膜的评价)
对得到的两膜进行以下的评价。
(F浓度、H-浓度、及OH浓度)
通过EPMA法，测定两膜中的F浓度。分析的结果，第8-1膜中的CF/(CO+CF)值为0.27％。另一方面，第8-2膜中的CF/(CO+CF)值为1.5％。需要说明的是，对于任一膜，膜中的氟分布均为大致均匀。
另外，通过FTIR测定，评价两膜中的氢负离子H-浓度。其结果，在任一膜中，氢负离子H-浓度均估计为5×1019cm-3以下。
通过FTIR测定，评价两膜中的OH浓度。其结果，在任一膜中，OH浓度均估计为1×1021cm-3。
图21中示出两膜中得到的FTIR的测定结果。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件。
其中，此处，半导体层为“第8-1膜”及“第8-2膜”。以下，将具有第8-1膜作为半导体层的TFT元件称作“第8-1TFT样品”，将具有第8-2膜作为半导体层的TFT元件称作“第8-2TFT样品”。
另外，半导体层的成膜的时的氧浓度为3％。
使用得到的第8-1TFT样品及第8-2TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。其中，此处，施加于栅电极的电压为-30V。
图22中示出第8-1TFT样品中得到的评价结果。另外，图23中示出第8-2TFT样品中得到的评价结果。
根据图22及图23与前述图20的比较可知：第8-1TFT样品及第8-2TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性也基本没有变化。
需要说明的是，通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，第8-1TFT样品中的阈值电压差ΔVth为-5.0V。另外，第8-2TFT样品中的阈值电压差ΔVth为-5.0V。
如此可知：第8-1膜及第8-2膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第8-1TFT样品的饱和区特性算出的第8-1膜的场效应迁移率为12.2cm2V-1s-1。另外，根据第8-2TFT样品的饱和区特性算出的第8-2膜的场效应迁移率为11.6cm2V-1s-1。
(例9)
(半导体化合物膜的制作)
使用IGZO化合物(In：Ga：Zn＝1：1：1)的烧结体的靶(以下称作“靶A”)、及LaF3烧结体的靶(以下称作“靶B”)，通过共溅射法，制作具有半导体化合物膜的玻璃基板。
溅射装置使用MiniLab060A(Moore Field公司制)，在使基板以23rpm旋转的状态下进行成膜。
对靶A施加的功率为RF150W。另一方面，对靶B施加的功率从对靶A施加的功率的0.08倍、0.25倍、及0.5倍这3种中选择。
真空室的背压设为2×10-5Pa。
真空室内的压力设为0.5Pa。使用Ar/O2混合气体，将氧浓度调节至3％。
由此，在基板上形成膜。将以对靶B施加的功率为对靶A施加的功率的0.08倍的条件得到的膜称作“第9-1膜”。将以对靶B施加的功率为对靶A施加的功率的0.25倍的条件得到的膜称作“第9-2膜”。另外，将以对靶B施加的功率为对靶A施加的功率的0.5倍的条件得到的膜称作“第9-3膜”。
对得到的3种类的膜实施X射线衍射测定。其结果可知：第9-1膜、第9-2膜、及第9-3膜均为非晶质。
(半导体化合物膜的评价)
对得到的3种膜进行以下的评价。
(F浓度及光吸收特性)
通过EDS法测定各膜中的F浓度。分析的结果，第9-1膜中的CF/(CO+CF)值为2.4％。另外，第9-2膜中的CF/(CO+CF)值为5.7％。进而，第9-3膜中的CF/(CO+CF)值为9.7％。
另外可知：第9-1膜～第9-3膜中的光学带隙分别为3.2eV、3.3eV、及3.5eV。
图24中汇总示出各膜中得到的光吸收谱。需要说明的是，为了比较，该图中还示出IGZO化合物的光吸收谱。
(TFT样品的制作及评价)
接着，通过与前述的例1中的第1TFT样品同样的方法，制作TFT元件。
其中，此处，半导体层为第9-1膜、第9-2膜、或第9-3膜。以下，将具有第9-1膜作为半导体层的TFT元件称作“第9-1TFT样品”，将具有第9-2膜作为半导体层的TFT元件称作“第9-2TFT样品”，将具有第9-3膜作为半导体层的TFT元件称作“第9-3TFT样品”。
另外，半导体层成膜时的氧浓度设为3％。
使用得到的第9-1～第9-3TFT样品，通过与例1的情况同样的方法，进行施加负电压的光照射环境下的特性评价。其中，此处，将施加于栅电极的电压设为-30V。
图25中示出第9-1TFT样品中得到的评价结果。
测定的结果可知：第9-1～第9-3TFT样品中，即使在施加负电压的光照射环境下保持3600秒后，特性均基本无变化。
通过前述的方法求出阈值电压差ΔVth，第9-1TFT样品中的阈值电压差ΔVth为-3.7V。另外，第9-2TFT样品中的阈值电压差ΔVth为-3.0V。进而，第9-3TFT样品中的阈值电压差ΔVth为+0.07V。
如此，第9-1膜～第9-3膜即使在施加负电压的光照射环境下，特性变动也显著地被抑制。需要说明的是，黑暗状态下的、根据第9-1TFT样品的饱和区特性算出的第9-1膜的场效应迁移率为12.2cm2V-1s-1。另外，根据第9-2TFT样品的饱和区特性算出的第9-2膜的场效应迁移率为6.2cm2V-1s-1。进而，根据第9-3TFT样品的饱和区特性算出的第9-2膜的场效应迁移率为1.9cm2V-1s-1。
本申请基于2017年11月28日申请的日本专利申请2017-228022号主张优先权，并将该申请的全部内容以参照的方式援用于本申请。
附图标记说明
100 第1半导体元件(薄膜晶体管)
100A 另一薄膜晶体管
110、110A 基板
120、120A 阻挡膜
130、130A 半导体层
132 突出部分
138 绝缘膜
140、140A 栅极绝缘膜
150 层间绝缘膜
160、160A 第1电极
162、162A 第2电极
168 导电膜
170、170A 栅电极
180、180A 钝化膜
200 第2半导体元件(太阳能电池)
210 支撑体
220 硅层
230 半导体层
240 电极层
300 第3半导体元件(OLED)
310 基板
320 第1电极(阴极)
330 半导体层
340 有机层
350 第2电极(阳极)
400 第1TFT样品
410 硅基板
420 热氧化膜
430 半导体层
440 漏电极
450 源电极

Claims (19)

1.一种氧化物系的半导体化合物，其为包含金属阳离子及氧的氧化物系的半导体化合物，
其中，与所述金属阳离子键合的氢负离子H-被氟离子F-置换，
所述半导体化合物具有1个～3个与金属阳离子键合的氟离子F-。
2.根据权利要求1所述的氧化物系的半导体化合物，其中，氟离子F-的浓度为1×1017cm-3以上，
氢负离子H-的浓度为5×1019cm-3以下。
3.根据权利要求1或2所述的半导体化合物，其中，将CF作为氟浓度(cm-3)、将CO作为氧浓度(cm-3)时，
CF/(CO+CF)值为1％～10％的范围。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的半导体化合物，其中，OH浓度为1×1021cm-3以下。
5.一种半导体化合物，其包含镓、锌、及氧，
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
所述半导体化合物还包含氟。
6.根据权利要求5所述的半导体化合物，其中，氟的含量为0.001mol％～2mol％的范围。
7.根据权利要求5或6所述的半导体化合物，其中，相对于全部阳离子原子，镓原子的原子比为10％～40％的范围。
8.根据权利要求5～7中任一项所述的半导体化合物，其包含锡。
9.根据权利要求8所述的半导体化合物，其中，相对于全部阳离子原子，锡原子的原子比为10％～35％的范围。
10.根据权利要求5～7中任一项所述的半导体化合物，其包含铟。
11.根据权利要求10所述的半导体化合物，其中，相对于全部阳离子原子，铟原子的原子比为10％～40％的范围。
12.根据权利要求5～11中任一项所述的半导体化合物，其为非晶质。
13.一种半导体元件，其为包含半导体化合物的层的半导体元件，
其中，所述半导体元件为TFT(薄膜晶体管)、太阳能电池、或OLED(有机发光二极管)中的任意者，
所述层由权利要求5～12中任一项所述的半导体化合物构成。
14.根据权利要求13所述的半导体元件，其中，所述半导体元件具有：基板、配置于该基板的上部的所述层、配置于该层的上部的栅电极、以及与所述层接触的源电极和漏电极。
15.根据权利要求13所述的半导体元件，其中，所述半导体元件具有：基板、配置于该基板的上部的栅电极、配置于该栅电极的上部的所述层、以及与该层接触的源电极和漏电极。
16.一种层叠体，其具有：基板、和
配置于该基板的上部的半导体化合物的层，
所述层由权利要求5～12中任一项所述的半导体化合物构成。
17.一种靶，其为成膜用的靶，
其由权利要求5～12中任一项所述的半导体化合物构成。
18.一种半导体化合物，其包含镓、锌、及氧，
且包含锡、铝、钛及铟中的至少一者，
相对于全部阳离子原子，镓原子的原子比为10％～40％的范围。
19.根据权利要求18所述的半导体化合物，其中，氢负离子H-的浓度为1019cm-3以下。
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