CN111137922B - 一种钽氧纳米片的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，属于纳米材料制备技术领域；具体涉及以(NH4)2Ta2O3F6作为先驱体的热处理方法。其特征在于：采用水热法制备的棒状(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在含氧气的氛围下，以1～100℃/min的升温速率升至550～750℃，并保温0.5～5小时，即可制备出Ta1.1O1.05纳米片；可作为新型低成本、高效和绿色可再生的催化剂的基体，具有广泛的应用潜力。

Description

一种钽氧纳米片的制备方法
技术领域
本发明涉及一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，属于纳米材料制备技术领域；具体涉及一种先驱体的热处理方法。
背景技术
随着社会经济的高速发展，环境污染和能源危机等问题给人类带来的负面影响日益凸显。其中在纳米材料表面提供的氧化/还原反应在缓解环境恶化和能源危机以及其他化学反应过程起到至关重要的作用：例如催化生产高价值化学品和溶解矿物质等。举例来说，苯胺是制造染料、药品和农工化学品等许多有价值产品所必需的原料。目前主要以硝基苯为原料通过还原反应来制备出相应的苯胺；而选取合适的催化剂是影响该反应最主要的因素。其中贵金属纳米材料催化活性最好；但是由于其资源有限、成本高昂、很难大规模使用。因此开发出一种无贵金属、具有高活性、可再生的绿色催化剂将具有极大的应用潜力。
Ta1.1O1.05属于P4/mmm空间群，具有四方晶体结构，其中a=b=c=3.9Å，α=β=γ=90°。理论密度为6.15 g/cm3。Su等人在论文“Unexpected catalytic performance in silenttantalum oxide through nitridation and defect chemistry”中采用Stober 方法制备出二氧化硅微球悬溶液，然后向其中溶解TaCl5粉体，搅拌1小时，并在60oC烘箱中干燥即可得到具有核壳结构的Ta1.1O1.05/SiO2复合粒子。将该粒子在N2和NH3的混合气氛中700oC煅烧3小时，并经腐蚀即可形成TaOxNy 空心纳米晶体。该材料表现出极佳的硝基苯催化还原能力。结果表明TaOxNy 纳米晶体表面的氮缺陷和氧空位可能在还原硝基苯中起协同作用。因此，以Ta1.1O1.05纳米材料为基体通过掺杂的工艺来调整纳米材料的化学成分和表面缺陷种类，以提高其催化活性；开发出一类新型低成本、高效和绿色可再生的催化剂，可广泛应用在农业、化工以及药品等领域。
发明内容
本发明的目的是提供一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，使得该材料可以作为新型无贵金属、具有高活性、可再生的绿色催化剂的基体。解决原有的贵金属催化剂具有价格高、资源有限且无法大规模应用等缺点；同时也提供了一种(NH4)2Ta2O3F6材料的热处理方法。
其热处理方案为：采用水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6材料作为先驱体，在空气（含氧气）氛围下，在温度为550～750℃的条件下保温0.5～5小时；升温速率为1～100℃/min。即可得到Ta1.1O1.05的纳米片。
本发明具有的优点：合成的Ta1.1O1.05纳米材料具有片状形貌、纯度高、无杂质且制备工艺简单。
本发明的工作原理是：(NH4)2Ta2O3F6 纳米材料在550～750℃下与氧气放生反应，生成氨气（NH3）, 含F化合物，以及Ta1.1O1.05纳米片。
附图说明
图1是实施例1中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的XRD谱图。
图2是实施例1中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的SEM照片。
图3是实施例2中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的XRD谱图。
图4是实施例2中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的SEM照片。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施例，还包括各具体实施方式间的任意组合。
实施例1:
本实施方式中Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺如下：将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以5℃/min的升温速率升到温度为600℃的条件下保温3小时，随炉冷却后，即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
本实施例中所采用的(NH4)2Ta2O3F6先驱体的制备方法如下：
以金属钽粉，质量分数为40%的氢氟酸、分析纯的乙酸、尿素和去离子水为原料。步骤如下：（1）将氢氟酸与金属钽粉以摩尔比(3～12)：1进行混合，并充分搅拌待金属钽粉溶解；（2）将去离子水与冰乙酸按照体积比(0.17～6)：1混合均匀；并将乙酸溶液逐渐滴入到步骤（1）所得的混合溶液中，得到乳白色混合溶液；（3）按照尿素与金属钽粉的摩尔比为(0.25～2)：1，称取尿素并加入到步骤（2）中的乳白色溶液体系中，搅拌均匀。（4）将该溶液体系转移到水热反应釜内衬中，拧紧反应釜并移至烘箱中加热至160～210℃，反应3～48小时；（5）反应结束后，待反应釜自然冷却至室温，然后将产物经离心分离得到白色沉淀物，用乙醇和水反复洗涤、离心至滤液呈中性，最后经干燥即得到白色(NH4)2Ta2O3F6粉体。
将所制备的Ta1.1O1.05纳米片进行X-射线衍射物相分析（XRD），测试得到的XRD谱图如图1所示。其XRD衍射峰与Ta1.1O1.05相（PDF 01-072-2219）相吻合；并且此图谱无其他晶体杂质相存在；这说明以(NH4)2Ta2O3F6为先驱体，经热处理后生成单相、高纯的Ta1.1O1.05纳米片。
图2为所制备的Ta1.1O1.05纳米材料的扫描电子显微镜(SEM)图像，具有均匀的纳米片状形貌，其长度0.5-1μm；宽度0.3-1μm以及厚度0.1-0.3μm。
实施例2:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体在空气氛围（含氧气）下，以5℃/min的升温速率升到700℃并保温3小时。其它与实施例1相同；即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
将热处理后的所得到的白色粉体进行X-射线衍射物相分析（XRD），所得到的XRD谱图如图3所示。其XRD衍射峰与Ta1.1O1.05相（PDF 01-072-2219）相吻合；并且此图谱无其他晶体杂质相存在；这说明以(NH4)2Ta2O3F6为先驱体，经热处理后生成单相、高纯的Ta1.1O1.05纳米片。
图4为所制备的Ta1.1O1.05纳米材料的扫描电子显微镜(SEM)图像，具有均匀的纳米片状形貌，其长度0.3-0.5μm；宽度0.2-0.5μm以及厚度0.2-0.3μm。
实施例3:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以1℃/min的升温速率升到温度为550℃的条件下保温5小时。其它与实施例1相同；即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
实施例4:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以100℃/min的升温速率升到温度为750℃的条件下保温0.5小时。其它与实施例1相同。即可得到Ta1.1O1.05纳米片。

Claims (1)

1.一种Ta1.1O1.05纳米片的制备方法，其特征在于：以水热法制备的棒状(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在含氧气的氛围下，以1～100℃/min的升温速率升至550～750℃，并保温0.5～5小时，即可得到具有片状形貌的Ta1.1O1.05纳米材料；所述的(NH4)2Ta2O3F6纳米材料制备步骤包括：以金属钽粉，质量分数为40%的氢氟酸、分析纯的乙酸、尿素和去离子水为原料；（1）将氢氟酸与金属钽粉以摩尔比(3～12)：1进行混合，并充分搅拌待金属钽粉溶解；（2）将去离子水与乙酸按照体积比(0.17～6)：1混合均匀；并将乙酸溶液逐渐滴入到步骤（1）所得的混合溶液中，得到乳白色混合溶液；（3）按照尿素与金属钽粉的摩尔比为(0.25～2)：1，称取尿素并加入到步骤（2）中的乳白色溶液体系中，搅拌均匀；（4）将该溶液体系转移到水热反应釜内衬中，拧紧反应釜并移至烘箱中加热至160～210℃，反应3～48小时；（5）反应结束后，待反应釜自然冷却至室温，然后将产物经离心分离得到白色沉淀物，用乙醇和水反复洗涤、离心至滤液呈中性，最后经干燥即得到白色(NH4)2Ta2O3F6粉体。
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