CN111137922B - 一种钽氧纳米片的制备方法 - Google Patents

一种钽氧纳米片的制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN111137922B
CN111137922B CN202010007562.4A CN202010007562A CN111137922B CN 111137922 B CN111137922 B CN 111137922B CN 202010007562 A CN202010007562 A CN 202010007562A CN 111137922 B CN111137922 B CN 111137922B
Authority
CN
China
Prior art keywords
urea
reaction kettle
nano
preparation
tantalum powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN202010007562.4A
Other languages
English (en)
Other versions
CN111137922A (zh
Inventor
李俐
耿欣
温广武
李学凯
郭德康
杨李文
王云飞
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shandong University of Technology
Original Assignee
Shandong University of Technology
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shandong University of Technology filed Critical Shandong University of Technology
Priority to CN202010007562.4A priority Critical patent/CN111137922B/zh
Publication of CN111137922A publication Critical patent/CN111137922A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN111137922B publication Critical patent/CN111137922B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G35/00—Compounds of tantalum
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/16—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/20—Vanadium, niobium or tantalum
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/20—Particle morphology extending in two dimensions, e.g. plate-like
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/584—Recycling of catalysts

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

本发明提供一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，属于纳米材料制备技术领域；具体涉及以(NH4)2Ta2O3F6作为先驱体的热处理方法。其特征在于：采用水热法制备的棒状(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在含氧气的氛围下，以1～100℃/min的升温速率升至550～750℃，并保温0.5～5小时，即可制备出Ta1.1O1.05纳米片；可作为新型低成本、高效和绿色可再生的催化剂的基体，具有广泛的应用潜力。

Description

一种钽氧纳米片的制备方法
技术领域
本发明涉及一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，属于纳米材料制备技术领域；具体涉及一种先驱体的热处理方法。
背景技术
随着社会经济的高速发展，环境污染和能源危机等问题给人类带来的负面影响日益凸显。其中在纳米材料表面提供的氧化/还原反应在缓解环境恶化和能源危机以及其他化学反应过程起到至关重要的作用：例如催化生产高价值化学品和溶解矿物质等。举例来说，苯胺是制造染料、药品和农工化学品等许多有价值产品所必需的原料。目前主要以硝基苯为原料通过还原反应来制备出相应的苯胺；而选取合适的催化剂是影响该反应最主要的因素。其中贵金属纳米材料催化活性最好；但是由于其资源有限、成本高昂、很难大规模使用。因此开发出一种无贵金属、具有高活性、可再生的绿色催化剂将具有极大的应用潜力。
Ta1.1O1.05属于P4/mmm空间群，具有四方晶体结构，其中a=b=c=3.9Å，α=β=γ=90°。理论密度为6.15 g/cm3。Su等人在论文“Unexpected catalytic performance in silenttantalum oxide through nitridation and defect chemistry”中采用Stober 方法制备出二氧化硅微球悬溶液，然后向其中溶解TaCl5粉体，搅拌1小时，并在60oC烘箱中干燥即可得到具有核壳结构的Ta1.1O1.05/SiO2复合粒子。将该粒子在N2和NH3的混合气氛中700oC煅烧3小时，并经腐蚀即可形成TaOxNy 空心纳米晶体。该材料表现出极佳的硝基苯催化还原能力。结果表明TaOxNy 纳米晶体表面的氮缺陷和氧空位可能在还原硝基苯中起协同作用。因此，以Ta1.1O1.05纳米材料为基体通过掺杂的工艺来调整纳米材料的化学成分和表面缺陷种类，以提高其催化活性；开发出一类新型低成本、高效和绿色可再生的催化剂，可广泛应用在农业、化工以及药品等领域。
发明内容
本发明的目的是提供一种Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺，使得该材料可以作为新型无贵金属、具有高活性、可再生的绿色催化剂的基体。解决原有的贵金属催化剂具有价格高、资源有限且无法大规模应用等缺点；同时也提供了一种(NH4)2Ta2O3F6材料的热处理方法。
其热处理方案为：采用水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6材料作为先驱体，在空气（含氧气）氛围下，在温度为550～750℃的条件下保温0.5～5小时；升温速率为1～100℃/min。即可得到Ta1.1O1.05的纳米片。
本发明具有的优点：合成的Ta1.1O1.05纳米材料具有片状形貌、纯度高、无杂质且制备工艺简单。
本发明的工作原理是：(NH4)2Ta2O3F6 纳米材料在550～750℃下与氧气放生反应，生成氨气（NH3）, 含F化合物，以及Ta1.1O1.05纳米片。
附图说明
图1是实施例1中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的XRD谱图。
图2是实施例1中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的SEM照片。
图3是实施例2中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的XRD谱图。
图4是实施例2中制备的Ta1.1O1.05的纳米片的SEM照片。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施例，还包括各具体实施方式间的任意组合。
实施例1:
本实施方式中Ta1.1O1.05纳米片的制备工艺如下：将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以5℃/min的升温速率升到温度为600℃的条件下保温3小时，随炉冷却后，即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
本实施例中所采用的(NH4)2Ta2O3F6先驱体的制备方法如下：
以金属钽粉，质量分数为40%的氢氟酸、分析纯的乙酸、尿素和去离子水为原料。步骤如下：（1）将氢氟酸与金属钽粉以摩尔比(3～12)：1进行混合，并充分搅拌待金属钽粉溶解；（2）将去离子水与冰乙酸按照体积比(0.17～6)：1混合均匀；并将乙酸溶液逐渐滴入到步骤（1）所得的混合溶液中，得到乳白色混合溶液；（3）按照尿素与金属钽粉的摩尔比为(0.25～2)：1，称取尿素并加入到步骤（2）中的乳白色溶液体系中，搅拌均匀。（4）将该溶液体系转移到水热反应釜内衬中，拧紧反应釜并移至烘箱中加热至160～210℃，反应3～48小时；（5）反应结束后，待反应釜自然冷却至室温，然后将产物经离心分离得到白色沉淀物，用乙醇和水反复洗涤、离心至滤液呈中性，最后经干燥即得到白色(NH4)2Ta2O3F6粉体。
将所制备的Ta1.1O1.05纳米片进行X-射线衍射物相分析（XRD），测试得到的XRD谱图如图1所示。其XRD衍射峰与Ta1.1O1.05相（PDF 01-072-2219）相吻合；并且此图谱无其他晶体杂质相存在；这说明以(NH4)2Ta2O3F6为先驱体，经热处理后生成单相、高纯的Ta1.1O1.05纳米片。
图2为所制备的Ta1.1O1.05纳米材料的扫描电子显微镜(SEM)图像，具有均匀的纳米片状形貌，其长度0.5-1μm；宽度0.3-1μm以及厚度0.1-0.3μm。
实施例2:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体在空气氛围（含氧气）下，以5℃/min的升温速率升到700℃并保温3小时。其它与实施例1相同；即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
将热处理后的所得到的白色粉体进行X-射线衍射物相分析（XRD），所得到的XRD谱图如图3所示。其XRD衍射峰与Ta1.1O1.05相（PDF 01-072-2219）相吻合；并且此图谱无其他晶体杂质相存在；这说明以(NH4)2Ta2O3F6为先驱体，经热处理后生成单相、高纯的Ta1.1O1.05纳米片。
图4为所制备的Ta1.1O1.05纳米材料的扫描电子显微镜(SEM)图像，具有均匀的纳米片状形貌，其长度0.3-0.5μm；宽度0.2-0.5μm以及厚度0.2-0.3μm。
实施例3:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以1℃/min的升温速率升到温度为550℃的条件下保温5小时。其它与实施例1相同；即可得到Ta1.1O1.05纳米片。
实施例4:
本实施例与实施例1不同的是将通过水热法制备的(NH4)2Ta2O3F6纳米粉体作为先驱体，在空气氛围（含氧气）下，以100℃/min的升温速率升到温度为750℃的条件下保温0.5小时。其它与实施例1相同。即可得到Ta1.1O1.05纳米片。

Claims (1)

1.一种Ta1.1O1.05纳米片的制备方法，其特征在于：以水热法制备的棒状(NH4)2Ta2O3F6纳米材料作为先驱体，在含氧气的氛围下，以1～100℃/min的升温速率升至550～750℃，并保温0.5～5小时，即可得到具有片状形貌的Ta1.1O1.05纳米材料；所述的(NH4)2Ta2O3F6纳米材料制备步骤包括：以金属钽粉，质量分数为40%的氢氟酸、分析纯的乙酸、尿素和去离子水为原料；（1）将氢氟酸与金属钽粉以摩尔比(3～12)：1进行混合，并充分搅拌待金属钽粉溶解；（2）将去离子水与乙酸按照体积比(0.17～6)：1混合均匀；并将乙酸溶液逐渐滴入到步骤（1）所得的混合溶液中，得到乳白色混合溶液；（3）按照尿素与金属钽粉的摩尔比为(0.25～2)：1，称取尿素并加入到步骤（2）中的乳白色溶液体系中，搅拌均匀；（4）将该溶液体系转移到水热反应釜内衬中，拧紧反应釜并移至烘箱中加热至160～210℃，反应3～48小时；（5）反应结束后，待反应釜自然冷却至室温，然后将产物经离心分离得到白色沉淀物，用乙醇和水反复洗涤、离心至滤液呈中性，最后经干燥即得到白色(NH4)2Ta2O3F6粉体。
CN202010007562.4A 2020-01-04 2020-01-04 一种钽氧纳米片的制备方法 Active CN111137922B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202010007562.4A CN111137922B (zh) 2020-01-04 2020-01-04 一种钽氧纳米片的制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202010007562.4A CN111137922B (zh) 2020-01-04 2020-01-04 一种钽氧纳米片的制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN111137922A CN111137922A (zh) 2020-05-12
CN111137922B true CN111137922B (zh) 2022-05-20

Family

ID=70523582

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202010007562.4A Active CN111137922B (zh) 2020-01-04 2020-01-04 一种钽氧纳米片的制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN111137922B (zh)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111924880A (zh) * 2020-07-20 2020-11-13 山东理工大学 一种碳包覆五氧化二钽纳米片的制备方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105197996A (zh) * 2015-10-15 2015-12-30 中国科学院合肥物质科学研究院 五氧化二钽八面体及其制备方法
CN110294495A (zh) * 2019-05-28 2019-10-01 山东理工大学 一种制备TaO2F纳米棒的方法
CN110357158A (zh) * 2019-05-28 2019-10-22 山东理工大学 一种三维海胆状纳米结构TaO2F材料的制备方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105197996A (zh) * 2015-10-15 2015-12-30 中国科学院合肥物质科学研究院 五氧化二钽八面体及其制备方法
CN110294495A (zh) * 2019-05-28 2019-10-01 山东理工大学 一种制备TaO2F纳米棒的方法
CN110357158A (zh) * 2019-05-28 2019-10-22 山东理工大学 一种三维海胆状纳米结构TaO2F材料的制备方法

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Superstructure Ta2O5 mesocrystals derived from (NH4)2Ta2O3F6 mesocrystals with efficient photocatalytic activity;Xin Yu等;《Dalton Trans.》;20180105;第1948-1957页 *
五氧化二钽基纳米材料的制备及光催化性能研究;于欣;《中国优秀博硕士学位论文全文数据库(博士) 工程科技Ⅰ辑》;20190115;第26-69页 *
钽基纳米材料的形貌控制及光催化制氢性能研究;朱长娟;《中国优秀博硕士学位论文全文数据库(硕士) 工程科技Ⅰ辑》;20160515;第24-25页 *

Also Published As

Publication number Publication date
CN111137922A (zh) 2020-05-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101890354B (zh) 一种铁酸铋光催化剂的制备方法
CN108529692B (zh) 空心球形氧化镍的制备方法
CN111468131B (zh) 一种具有高催化氧化活性LaCoO3催化剂的合成方法
CN110629288B (zh) 一种水热技术制备晶须状铝酸钆粉体材料的方法
CN102241516A (zh) 一种水基溶胶-凝胶法制备Li4SiO4陶瓷粉体的方法
CN111137922B (zh) 一种钽氧纳米片的制备方法
CN107500359B (zh) 一种Ag2S-MoS2片状自组装复合球状粉体的简易合成方法
CN111185219A (zh) 一种钒酸铋/石墨相氮化碳纳米纤维的制备方法
CN108516578A (zh) 一种亚微米氧化铟粉体的制备方法
CN101831292A (zh) 一种铝酸锶发光材料及其可控合成方法
CN106994345B (zh) 一种粒子自组装TiO2/Fe2O3链状复合粉体的制备方法
CN111151242B (zh) 一种铈锰金属离子改性的铝酸盐光催化剂的制备方法
CN104045108A (zh) 一种制备TiO粉体材料的方法
CN109926085A (zh) 一种非晶/结晶型催化剂的制备方法
CN110563036A (zh) 一种富含氧空位的氧化铋纳米材料及其制备方法
CN107138149B (zh) 一种高效产氢的球状纳米ZnO/ZnCr2O4复合光催化剂的制备方法
CN109225201A (zh) 一种微纳米氧化钨的制备方法及应用
CN114988469A (zh) 一种制备压电材料Pb(Zr,Ti)O3单相细晶粉末的方法
CN113247950B (zh) 一种制备ScVO4粉体的方法
CN112341187A (zh) 一种三峡库区滑坡位移监测用钛酸钡压电材料的制备方法
CN109942018A (zh) 一种纳米级钛酸锶粉末的制备方法
CN105271379A (zh) 一种基于化学固氮技术合成非化学计量的氟氧钛酸铵粉体的方法
CN108585040A (zh) 一种CeVO4功能材料的快速制备方法
CN112391065B (zh) 一种近球形莫来石包裹颗粒的制备方法
Dai et al. Study of gadolinium aluminate nanoparticles with perovskite structure prepared by citric acid chelation method

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
CB03 Change of inventor or designer information
CB03 Change of inventor or designer information

Inventor after: Li Li

Inventor after: Geng Xin

Inventor after: Wen Guangwu

Inventor after: Li Xuekai

Inventor after: Guo Dekang

Inventor after: Yang Liwen

Inventor after: Wang Yunfei

Inventor before: Geng Xin

Inventor before: Wen Guangwu

Inventor before: Li Xuekai

Inventor before: Guo Dekang

Inventor before: Yang Liwen

Inventor before: Wang Yunfei

Inventor before: Li Li

GR01 Patent grant
GR01 Patent grant