CN111115658A - 一种基于化学链反应的制氨方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及基于化学链反应的制氨方法及系统,制氨方法中,氮气与固态金属发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体,氢气与固态氮化物载氮体发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。制氨系统包括氮化反应器和氨化反应器。氮化反应器供氮气与固态金属在其中发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体。氨化反应器供氢气与氮化反应器生成的固态氮化物载氮体在其中发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。本发明的制氨方法及系统相比于催化合成氨技术更简单。
Description
技术领域
本发明涉及基于化学链反应的制氨方法及系统。
背景技术
氨是一种重要的、用途广泛的化工产品,在化肥、制冷、脱硝等领域具有广泛用途。全球60%以上的氨用于生产化肥,它不仅是一种最终产品,而且是一种重要的中间产品。氨的合成关乎粮食、水、空气和能源等诸多问题。1913年,Haber-Bosch发明催化合成氨技术,为目前应用最广泛的合成氨技术,即氮气和氢气在高温高压下催化反应,该过程由于低均衡转换环境压力,反应条件比较苛刻,具有制备工艺复杂,能耗高,制备效率低等缺点。此外,该过程需要使用高纯度的反应物,以避免催化剂失活,这进一步增加了制备成本和复杂性。考虑到制氨反应的环境和能量成本,发展更可持续和更经济的路线至关重要。
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明的目的在于提供一种相比于催化合成氨技术更简单的基于化学链反应的制氨方法及系统。
(二)技术方案
为了达到上述目的,本发明采用的主要技术方案包括:
本发明提供一种基于化学链反应的制氨方法,包括如下步骤:S1、氮气与固态金属发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体;S2、氢气与固态氮化物载氮体发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。
根据本发明,步骤S1中:氮气与固态金属在氮化移动床中发生氮化反应,反应条件为100-600℃且常压;步骤S2中:氢气与固态氮化物载氮体在氨化移动床中发生氨化反应,反应条件为100-500℃且常压。
根据本发明,固态金属为Li,Li与氮气在体积比6:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Li3N,Li3N与氢气在体积比2:3、温度小于等于300℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Li;或者固态金属为Mg,Mg与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Mg3N2,Mg3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mg;或者固态金属为Zn,Zn与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Zn3N2,Zn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于400℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Zn;或者固态金属为Mn,Mn与氮气在体积比3:1、温度小于等于400℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Mn3N2,Mn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mn;或者固态金属为Fe,Fe与氮气在体积比8:1、温度小于等于100℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Fe2N和Fe4N,Fe2N和Fe4N整体与氢气在体积比2:3、温度小于等于100℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Fe;或者固态金属为Mo,Mo与氮气在体积比2:1、温度小于等于150℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为MoN,MoN与氢气在体积比2:3、温度小于等于125℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mo。
根据本发明,步骤S2还包括:氨化移动床中再生的固态金属送回氮化移动床循环利用。
本发明另一方面提供一种用于上述任一项的基于化学链反应的制氨方法的制氨系统,包括氮化反应器和氨化反应器;氮化反应器供氮气与固态金属在其中发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体;氨化反应器供氢气与氮化反应器生成的固态氮化物载氮体在其中发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。
根据本发明,还包括第一储料装置和第二储料装置;氮化反应器为氮化移动床,能够排出固态氮化物载氮体;第一储料装置与氮化移动床连通,用于向氮化移动床供应固态金属;氨化反应器为氨化移动床,氨化移动床与氮化移动床连通,能够接收氮化移动床排出的载氮体,并且氨化移动床能够分别排出再生的固态金属和生成的氨气;第二储料装置与氨化移动床连通,用于接收氨化移动床排出的再生的固态金属。
根据本发明,还包括输送装置;第一储料装置、氮化移动床、氨化移动床和第二储料装置以依次降低的方式布置;输送装置与第一储料装置和第二储料装置连通,用于将第二储料装置中的再生的固态金属输送至第一储料装置中。
根据本发明,第一储料装置包括第一储料装置本体、第一储料装置进料口、第一储料装置出料口和第一储料装置返料口,第一储料装置进料口、第一储料装置出料口和第一储料装置返料口均与第一储料装置本体的内部连通,第一储料装置进料口和第一储料装置返料口均设于第一储料装置本体的顶部,第一储料装置出料口设于第一储料装置本体的底部;氮化移动床包括氮化移动床床体、氮化移动床进料口、氮气入口和氮化移动床出料口,氮化移动床进料口、氮气入口和氮化移动床出料口均与氮化移动床床体的内部连通,氮化移动床进料口设于氮化移动床床体的顶部,氮气入口和氮化移动床出料口设于氮化移动床床体的底部,氮化移动床进料口与第一储料装置出料口连通;氨化移动床包括氨化移动床床体、氢气入口、氨化移动床进料口、氨化移动床出料口和氨化移动床出气口,氢气入口、氨化移动床进料口、氨化移动床出料口和氨化移动床出气口和氨化移动床床体的内部连通,氨化移动床进料口与氮化移动床出料口连通;第二储料装置包括第二储料装置本体、第二储料装置进料口和第二储料装置出料口,第二储料装置进料口和第二储料装置出料口均与第二储料装置本体的内部连通,第二储料装置进料口与氨化移动床出料口连通;输送装置为螺旋提升机,其入口与第二储料装置出料口连通,其出口与第一储料装置进料口连通。
根据本发明,还包括冷凝器,冷凝器与氨化移动床出气口连通。
(三)有益效果
本发明的有益效果是:
本发明的制氨方法及系统相比于催化合成氨技术更简单,能耗更低,反应条件易控。
附图说明
图1为如下具体实施方式提供的基于化学链反应的制氨系统的示意图。
【附图标记】
1:第一储料装置;11:第一储料装置进料口;12:第一储料装置返料口;13:第一储料装置本体;14:第一储料装置出料口;
2:氮化移动床;21:氮化移动床进料口;22:氮化移动床床体;23:氮化移动床出料口;24:氮气入口;
3:氨化移动床;31:氨化移动床进料口;32:氨化移动床出气口;33:氨化移动床床体;34:氨化移动床出料口;35:氢气入口;
4:第二储料装置;41:第二储料装置进料口;42:第二储料装置本体;43:第二储料装置出料口;
5:冷凝器;
6:输送装置。
具体实施方式
为了更好的解释本发明,以便于理解,下面结合附图,通过具体实施方式,对本发明作详细描述。其中,本文所涉及的“顶”、“底”、“上”、“下”等方位术语,以图1示出的定向为参考。
实施例一
参照图1,本实施例提供一种基于化学链反应的制氨系统。该制氨系统包括氮化反应器和氨化反应器。氮化反应器供氮气与固态金属在其中发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体。氨化反应器供氢气与氮化反应器生成的固态氮化物载氮体在氨化反应器中发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属,再生的固态金属和之前在氮化反应器中参加反应的固态金属完全相同。
具体地,本实施例的制氨系统中,氮化反应器为氮化移动床2,能够将固态氮化物载氮体单独排出。氨化反应器为氨化移动床3,能够分别排出再生的固态金属和生成的氨气。
进一步,制氨系统还包括第一储料装置1、第二储料装置4、输送装置6和冷凝器5。第一储料装置1、氮化移动床2、氨化移动床3和第二储料装置4以依次降低的方式布置。输送装置6与第一储料装置1和第二储料装置4连通,用于将第二储料装置4中的再生的固态金属向高处输送至第一储料装置1中。此布置方式,使得系统中仅在第一储料装置1和第二储料装置4之间的连通需要设置输送装置6,简化了系统的结构,降低了成本,减少了系统故障率。
第一储料装置1用于容纳固态金属并向氮化移动床2供应固态金属第一储料装置1包括容纳固态氮化物载氮体的第一储料装置本体13、第一储料装置进料口11、第一储料装置出料口14和第一储料装置返料口12,第一储料装置进料口11、第一储料装置出料口14和第一储料装置返料口12均与第一储料装置本体13的内部连通。第一储料装置进料口11和第一储料装置返料口12均设于第一储料装置本体13的顶部,第一储料装置进料口11用于初始时向第一储料装置本体13中加入固态金属,第一储料装置返料口12用于接收后续工艺中再生的固态金属循环送回第一储料装置本体13内。第一储料装置出料口14设于第一储料装置本体13的底部,用于排出固态金属。
氮化移动床2包括氮化移动床床体22、氮化移动床进料口21、氮气入口24和氮化移动床出料口23,氮化移动床进料口21、氮气入口24和氮化移动床出料口23均与氮化移动床床体22的内部连通,氮化移动床床体22的内部为氮气与固态金属的反应场所。氮化移动床进料口21设于氮化移动床床体22的顶部,氮化移动床进料口21与第一储料装置出料口14连通,用于接收第一储料装置1排出的固态金属并使其进入氮化移动床床体22的内部参与反应。氮气入口24和氮化移动床出料口23设于氮化移动床床体22的底部,氮气入口24用于供氮气进入氮化移动床床体22的内部参与反应,氮化移动床出料口23用于排出固态氮化物载氮体。
氨化移动床3包括氨化移动床床体33、氢气入口35、氨化移动床进料口31、氨化移动床出料口34和氨化移动床出气口32,氢气入口35、氨化移动床进料口31、氨化移动床出料口34和氨化移动床出气口32均与氨化移动床床体33的内部连通。氨化移动床进料口31与氮化移动床出料口23连通,能够接收氮化移动床2排出的固态氮化物载氮体。氢气入口35供氢气进入氨化移动床床体33的内部参与反应。氨化移动床出料口34和氨化移动床出气口32分别供再生的固态金属和氨气排出氨化移动床3。第二储料装置4包括第二储料装置本体42、第二储料装置进料口41和第二储料装置出料口43,第二储料装置进料口41和第二储料装置出料口43均与第二储料装置本体42的内部连通。第二储料装置进料口41与氨化移动床出料口34连通,用于接收氨化移动床3排出的再生的固态金属。第二储料装置出料口43用于排出固态金属。
输送装置6为螺旋提升机,其入口与第二储料装置出料口43连通,其出口与第一储料装置进料口11连通。以将低处排出的再生的固态金属运送到高处的第一储料装置1。当然,本发明不局限于此,可根据第一储料装置1、第二储料装置4、氮化移动床2和氨化移动床3的高低位置设置一个或多个输送装置6,以完成物料的输送。
冷凝器5与氨化移动床出气口32连通,接收氨化移动床出气口32排出的氨气,并将该部分氨气冷凝成液氨收集。
本实施例中所提及的连通优选均采用管道连通。
综上,本实施例的制氨系统相比于催化合成氨技术的设备更简单,能耗更低,同时能获得高纯度氨气,连续运行,高效,经济。同时使用移动床可以解决目前普遍使用的流化床化学链反应系统中物料输送困难的问题,也避免了流化床中物料的流化及分离过程使系统相对复杂且能耗高的问题。
实施例二
本实施例提供一种基于化学链反应的制氨方法,利用实施例一中的基于化学链反应的制氨系统实施,该制氨方法包括如下步骤:
本实施例提供一种基于化学链反应的制氨方法,该制氨方法包括如下步骤:
S1、氮气与固态金属发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体;
S2、氢气与固态氮化物载氮体发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。
具体地,在步骤S1中:
将固态金属装入第一储料装置1中,加料完成后封闭第一储料装置进料口11。固态金属从第一储料装置出料口14排出后通过氮化移动床进料口21进入氮化移动床2中,同时从氮气入口24向氮化移动床床体22中通入氮气,该部分氮气是通过化学链等方式制得的纯氮气或通过空气分离得到的氮气。氮气在氮化移动床床体22中向上运动与下落的固态金属发生氮化反应,反应条件为100-600℃且常压(压强为一个大气压),生成固态氮化物载氮体。上述氮化反应以如下化学式表示:
Mex+(y/2)N2(g)→MexNy;其中Me表示金属,x和y根据选取的金属的化合价决定。
例如,固态金属为Li,Li与氮气在体积比6:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Li3N;
例如,固态金属为Mg,Mg与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Mg3N2;
例如,固态金属为Zn,Zn与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Zn3N2;
例如,固态金属为Mn,Mn与氮气在体积比3:1、温度小于等于400℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Mn3N2;
例如,固态金属为Fe,Fe与氮气在体积比8:1、温度小于等于100℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为Fe2N和Fe4N;
例如,固态金属为Mo,Mo与氮气在体积比2:1、温度小于等于150℃的条件下发生氮化反应,生成的固态氮化物载氮体为MoN。
固态氮化物载氮体从氮化移动床出料口23排出。
具体地,步骤S2中:
固态氮化物载氮体通过氨化移动床进料口31进入氨化移动床床体33的顶部并下落,同时氢气通过氢气入口35进入氨化移动床床体33的下部并上升,氨化流化床的氢气是通过化学链制氢和矿物燃料制氢等方式获得。上升的氢气和下降的金属在氨化移动床床体33的内部发生反应,反应条件为100-500℃且常压的情况下。氨化移动床中发生的氨化反应的化学式为:
MexNy+(3y/2)H2(g)→xMe+yNH3(g);
固态氮化物载氮体为Li3N的情况下,Li3N与氢气在体积比2:3、温度小于等于300℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Li;
固态氮化物载氮体为Mg3N2的情况下,Mg3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mg;
固态氮化物载氮体为Zn3N2的情况下,Zn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于400℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Zn;
固态氮化物载氮体为Mn3N2的情况下,Mn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mn;
固态氮化物载氮体为Fe2N和Fe4N的情况下,Fe2N和Fe4N整体与氢气在体积比2:3、温度小于等于100℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Fe;
固态氮化物载氮体为MoN的情况下,MoN与氢气在体积比2:3、温度小于等于125℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mo。
氨化移动床3中再生的固态金属下落从氨化移动床出料口34排出,并经过输送装置6送回氮化移动床2,由氮化移动床2返料口进入氮化移动床2循环利用。氨化移动床3中产生的氨气上升从氨化移动床出气口32排出,并通过液氨冷凝器5变成液氨排出。
当然,本发明的制氨方法,不局限于采用本发明的基于化学链反应的制氨系统,可适用于任何可实现相应步骤的制氨系统。
综上,本实施例的制氨方法相比于催化合成氨技术更简单,能耗更低,同时能获得高纯度氨气,连续运行,高效,经济。同时使用移动床可以解决目前普遍使用的流化床化学链反应系统中物料输送困难的问题,也避免了流化床中物料的流化及分离过程使系统相对复杂且能耗高的问题。
以上内容仅为本发明的较佳实施例,对于本领域的普通技术人员,依据本发明的思想,在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处,本说明书内容不应理解为对本发明的限制。
Claims (9)
1.一种基于化学链反应的制氨方法,其特征在于,包括如下步骤:
S1、氮气与固态金属发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体;
S2、氢气与所述固态氮化物载氮体发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。
2.根据权利要求1所述的基于化学链反应的制氨方法,其特征在于,
所述步骤S1中:
所述氮气与所述固态金属在氮化移动床(2)中发生氮化反应,反应条件为100-600℃且常压;
所述步骤S2中:
所述氢气与所述固态氮化物载氮体在氨化移动床(3)中发生氨化反应,反应条件为100-500℃且常压。
3.根据权利要求2所述的基于化学链反应的制氨方法,其特征在于,
所述固态金属为Li,Li与氮气在体积比6:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为Li3N,Li3N与氢气在体积比2:3、温度小于等于300℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Li;或者
所述固态金属为Mg,Mg与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为Mg3N2,Mg3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mg;或者
所述固态金属为Zn,Zn与氮气在体积比3:1、温度小于等于300℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为Zn3N2,Zn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于400℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Zn;或者
所述固态金属为Mn,Mn与氮气在体积比3:1、温度小于等于400℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为Mn3N2,Mn3N2与氢气在体积比1:3、温度小于等于500℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mn;或者
所述固态金属为Fe,Fe与氮气在体积比8:1、温度小于等于100℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为Fe2N和Fe4N,Fe2N和Fe4N整体与氢气在体积比2:3、温度小于等于100℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Fe;或者
所述固态金属为Mo,Mo与氮气在体积比2:1、温度小于等于150℃的条件下发生氮化反应,生成的所述固态氮化物载氮体为MoN,MoN与氢气在体积比2:3、温度小于等于125℃的条件下发生氨化反应,生成氨气和Mo。
4.根据权利要求2所述的基于化学链反应的制氨方法,其特征在于,
所述步骤S2还包括:
所述氨化移动床(3)中再生的固态金属送回所述氮化移动床(2)循环利用。
5.一种用于权利要求1-4中任一项所述的基于化学链反应的制氨方法的制氨系统,其特征在于,包括氮化反应器和氨化反应器;
所述氮化反应器供氮气与固态金属在其中发生氮化反应,生成固态氮化物载氮体;
所述氨化反应器供氢气与所述氮化反应器生成的固态氮化物载氮体在其中发生氨化反应,生成氨气和再生的固态金属。
6.根据权利要求5所述的基于化学链反应的制氨系统,其特征在于,还包括第一储料装置(1)和第二储料装置(4);
所述氮化反应器为氮化移动床(2),能够排出所述固态氮化物载氮体;
所述第一储料装置(1)与所述氮化移动床(2)连通,用于向所述氮化移动床(2)供应所述固态金属;
所述氨化反应器为氨化移动床(3),所述氨化移动床(3)与所述氮化移动床(2)连通,能够接收所述氮化移动床(2)排出的载氮体,并且所述氨化移动床(3)能够分别排出再生的固态金属和生成的氨气;
所述第二储料装置(4)与所述氨化移动床(3)连通,用于接收所述氨化移动床(3)排出的再生的固态金属。
7.根据权利要求6所述的基于化学链反应的制氨系统,其特征在于,还包括输送装置(6);
所述第一储料装置(1)、所述氮化移动床(2)、所述氨化移动床(3)和所述第二储料装置(4)以依次降低的方式布置;
所述输送装置(6)与所述第一储料装置(1)和所述第二储料装置(4)连通,用于将所述第二储料装置(4)中的再生的固态金属输送至所述第一储料装置(1)中。
8.根据权利要求7所述的基于化学链反应的制氨系统,其特征在于,
所述第一储料装置(1)包括第一储料装置本体(13)、第一储料装置进料口(11)、第一储料装置出料口(14)和第一储料装置返料口(12),第一储料装置进料口(11)、第一储料装置出料口(14)和第一储料装置返料口(12)均与所述第一储料装置本体(13)的内部连通,所述第一储料装置进料口(11)和所述第一储料装置返料口(12)均设于所述第一储料装置本体(13)的顶部,所述第一储料装置出料口(14)设于所述第一储料装置本体(13)的底部;
所述氮化移动床(2)包括氮化移动床床体(22)、氮化移动床进料口(21)、氮气入口(24)和氮化移动床出料口(23),所述氮化移动床进料口(21)、所述氮气入口(24)和所述氮化移动床出料口(23)均与所述氮化移动床床体(22)的内部连通,所述氮化移动床进料口(21)设于所述氮化移动床床体(22)的顶部,所述氮气入口(24)和所述氮化移动床出料口(23)设于所述氮化移动床床体(22)的底部,所述氮化移动床进料口(21)与所述第一储料装置出料口(14)连通;
所述氨化移动床(3)包括氨化移动床床体(33)、氢气入口(35)、氨化移动床进料口(31)、氨化移动床出料口(34)和氨化移动床出气口(32),所述氢气入口(35)、所述氨化移动床进料口(31)、所述氨化移动床出料口(34)和所述氨化移动床出气口(32)和所述氨化移动床床体(33)的内部连通,所述氨化移动床进料口(31)与所述氮化移动床出料口(23)连通;
所述第二储料装置(4)包括第二储料装置本体(42)、第二储料装置进料口(41)和第二储料装置出料口(43),所述第二储料装置进料口(41)和第二储料装置出料口(43)均与所述第二储料装置本体(42)的内部连通,所述第二储料装置进料口(41)与所述氨化移动床出料口(34)连通;
所述输送装置(6)为螺旋提升机,其入口与所述第二储料装置出料口(43)连通,其出口与所述第一储料装置进料口(11)连通。
9.根据权利要求8所述的基于化学链反应的制氨系统,其特征在于,还包括冷凝器(5),所述冷凝器(5)与所述氨化移动床出气口(32)连通。
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