CN111048789B - 一种集流体及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种集流体及其制备方法和应用，集流体包括第一金属层、功能层以及第二金属层；所述功能层设置于所述第一金属层的上表面，所述第二金属层设置于所述功能层的上表面；所述功能层包括导热材料。该集流体包括含有导热材料的功能层，因此在优化集流体的重量或安全性等的同时，还能够使该集流体具有优良的导热性能，保持使用该集流体的电池在充放电时处于正常温度范围内，维持电池正常的循环性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种集流体，尤其涉及一种集流体及其制备方法和应用，属于电池技术领域。
背景技术
由于具有能量密度高、功率密度高的特点，二次电池在消费类电子产品、电动交通工具以及储能等领域有着广阔的应用前景。然而，二次电池在一些滥用条件下(如针刺、挤压、撞击等)会导致内部短路进而引起热失控引发安全事故，因此改善二次电池的安全性能受到越来越高的关注。
常规的二次电池，例如锂离子电池，其集流体采用金属箔材，正极通常用金属铝箔，负极通常用金属铜箔，在电池内部发生短路的情况下无法切断电流，会导致热量聚集最终引发热失控。因此，有研究者采用一类新型的集流体替代常规的金属集流体。这类新型集流体通常采用不导电的聚合物薄膜做基底，在基底两侧通过真空蒸镀、电镀等方式蒸镀金属。例如在PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)薄膜两侧镀金属铝作为正极集流体，在PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)薄膜两侧镀金属铜作为负极集流体，都取得了一定的改善电池安全性能的效果，同时也能降低集流体的重量，进一步提高电池的重量能量密度。
然而，含有上述技术方案的集流体的二次电池的导热性能较差，尤其在二次电池快速充电和快速放电时会有极为明显的升温现象，从而导致电池的循环性能显著衰退。
发明内容
本发明提供一种集流体，该集流体包括含有导热材料的功能层，因此在优化集流体的重量或安全性等的同时，还能够使该集流体具有优良的导热性能，保持使用该集流体的电池在充放电时处于正常温度范围内，维持电池正常的循环性能。
本发明还提供一种集流体的制备方法，该制备方法简单易操作，能够以低成本完成具有上述性能的集流体。
本发明还提供一种二次电池，包括上述集流体，该二次电池不仅在重量、安全性能等方面具有优势，还能够在充放电时处于正常的温度范围内，从而具有良好的循环性能。
本发明提供一种集流体，所述集流体包括第一金属层、功能层以及第二金属层；
所述功能层设置于所述第一金属层的上表面，所述第二金属层设置于所述功能层的上表面；
所述功能层包括导热材料。
如上所述的集流体，其中，所述导热材料选自金属、金属氧化物、碳、硅、碳化物、氮化物、金属复合氧化物以及硅中的一种或多种。
如上所述的集流体，其中，所述导热材料选自金属粉末、金属纳米线、金属氧化物粉末、金属氧化物纳米线、碳化物粉末、碳化物纳米线、氮化物粉末、氮化物纳米线、金属复合氧化物粉末、金属复合氧化物纳米线、炭黑、石墨、碳纤维、碳纳米管、石墨烯、硅粉末以及硅纳米线中的一种或多种。
如上所述的集流体，其中，所述金属粉末、金属氧化物粉末、碳化物粉末、氮化物粉末、金属复合氧化物粉末、炭黑、石墨以及硅粉末的平均粒径为10-1000nm。
如上所述的集流体，其中，所述金属纳米线、金属氧化物纳米线、碳化物纳米线、氮化物纳米线、金属复合氧化物纳米线、碳纤维、碳纳米管以及硅纳米线的平均直径为1-1000nm。
如上所述的集流体，其中，所述导热材料在所述功能层中的质量含量为0.1-10％。
如上所述的集流体，其中，所述功能层还包括聚合物。
本发明还提供一种上述任一所述的集流体的制备方法，包括以下步骤：
1)对含有导热材料的液体进行固化处理，得到功能层；
2)在所述功能层的上下表面分别设置第二金属层和第一金属层，得到所述集流体。
如上所述的集流体的制备方法，其中，步骤1)中，所述液体含有熔融态的所述导热材料。
本发明还提供一种二次电池，包括上述任一所述的集流体。
本发明的实施，至少具有以下优势：
1、本发明的集流体，包括功能层和其上下底面的金属层，不仅能够完成正常的导电作用，还能够在优化重量、安全性能的同时使集流体兼具良好的导热性能，从而使包括该集流体的电池在充放电时散热性能良好，使电池的性能得到进一步优化，例如使电池同时兼具优异的安全性能、循环性能；
2、本发明的集流体的制备方法简单易行，无需在制备过程中监控过多参数，更无需大型仪器协助，能够以较低成本完成具有上述性能的集流体的制备。
附图说明
图1为本发明集流体的剖面结构示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明的实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
图1为本发明集流体的剖面结构示意图。如图1所示，本发明的集流体包括第一金属层1、功能层2以及第二金属层3；所述功能层2设置于所述第一金属层1的上表面，所述第二金属层3设置于所述功能层2的上表面；所述功能层2包括导热材料。
具体地，本发明的集流体自下而上依次包括第一金属层1、功能层2以及第二金属层3。其中，第一金属层1和第二金属层3用于将电极活性物质产生的电流汇集起来以形成较大的电流对外输出；功能层2用于更进一步优化集流体的性能，包括但不限于降低其重量，使其具有柔性，或者具有更优的安全性能等，具体功能层2的材料可以根据对集流体性能改进的期望具体选择，例如，若期望进一步降低集流体的重量，功能层2可以包括一些低密度的材料；若期望使集流体具有柔性，功能层2可以包括一些具有弹性的材料。
通常的电池在充电或放电过程中会由于电池内阻导致产热，电池产热后如果不能及时散热，热量会在电池内部积累，导致内部温度不断升高，最终引发电池热失控；如果电池的散热性能较差，会导致电池在工作状态下内部温度高于表面温度，导致电池温度分布不均匀，高温会导致加速电池容量的衰减，导致电池循环性能较差。一般的，当电池中的集流体为传统的金属集流体时，由于金属的导热性能优异，通常金属集流体制备的电池的散热性能较好。但是，当集流体还包括功能层时，为了避免功能层的加入导致集流体的散热性能受到影响，本发明集流体的功能层中还包括导热材料。该导热材料有助于使集流体在发生电流的聚集或输出时将产生的热量快速传递至外界，从而当含有该集流体的电池发生充放电时，能够避免电池出现温升较大的现象，有利于维持电池的循环性能。具体地，本发明的集流体中功能层的导热系数λ满足0.5W/(m·K)≤λ≤40W/(m·K)。
本发明对导热材料的具体选择无过多限制，导热材料可以选自金属、金属氧化物、碳、碳化物、氮化物、金属复合氧化物以及硅中的一种或多种。
例如金属可以为铜、铝、铁、锡、镍、银等(具体金属的选择可以根据集流体的极性进行进一步确定，例如，铜、镍不能用于正极集流体)，金属氧化物可以为氧化铜、氧化锌、二氧化锡、二氧化钛、氧化锆、氧化镁、氧化铋等，碳可以为炭黑、石墨等，碳化物可以为碳化硅、碳化铍、碳化硅、碳化硼等，氮化物可以为氮化铝、氮化硼、氮化硅、氮化钛等，金属复合氧化物可以为钛酸钡等。
在具体应用过程中，本发明不限制各种导热材料的形式，例如可以是导热材料的粉末，或者导热材料的纳米线。
具体地，导热材料可以是金属粉末、金属纳米线、金属氧化物粉末、金属氧化物纳米线、碳化物粉末、碳化物纳米线、氮化物粉末、氮化物纳米线、金属复合氧化物粉末、金属复合氧化物纳米线、炭黑、石墨、碳纤维、碳纳米管、石墨烯、硅粉末以及硅纳米线中的一种或多种。
当导热材料为粉末时，示例性地，金属粉末可以是铜粉、铝粉、铁粉、锡粉、镍粉、银粉等，金属氧化物粉末可以是氧化铜粉末、氧化锌粉末、二氧化锡粉末、二氧化钛粉末、氧化锆粉末、氧化镁粉末、氧化铋粉末等，碳化物粉末可以是碳化硅粉末、碳化铍粉末、碳化硼粉末等，氮化物粉末可以是氮化铝粉末、氮化硼粉末、氮化硅粉末、氮化钛粉末等，金属复合氧化物粉末可以是钛酸钡粉末等，碳类粉末可以是炭黑、石墨等，导热材料粉末的平均粒径为10～1000nm。
当导热材料为纳米线时，示例性地，金属纳米线可以是铜纳米线、铝纳米线、铁纳米线、锡纳米线、镍纳米线、银纳米线等，金属氧化纳米线可以是氧化铜纳米线、氧化锌纳米线、二氧化锡纳米线、二氧化钛纳米线、氧化锆纳米线、氧化镁纳米线、氧化铋纳米线等，碳化物纳米线可以是碳化硅纳米线、碳化铍纳米线、碳化硼纳米线等，氮化物纳米线可以是氮化铝纳米线、氮化硼纳米线、氮化硅纳米线、氮化钛纳米线等，金属复合氧化物纳米线可以是钛酸钡纳米线等，碳纳米线可以是碳纤维、碳纳米管等，导热材料纳米线的平均直径为1～1000nm，导热材料纳米线的平均线长或管长为0.1～10μm。
在具体实施中，导热材料添加量过多会影响集流体的强度，因此导热材料在功能层中的质量含量为0.1-10％。为了有效保证集流体中产生的热量能够快速被传递，可以进一步使导热材料在功能层中的质量含量不低于0.5％。
此外，本发明的功能层的厚度可以为1-15μm，进一步的可以为3-10μm。
在一种具体实施方式中，为了降低集流体的重量且进一步优化电池的安全性能，本发明的功能层中还可以包括聚合物。聚合物不仅能够降低集流体的重量，而且当二次电池在一些滥用条件下(如针刺、挤压、撞击等)导致内部短路而引起热失控时，聚合物的绝缘性还能够切断电流提高安全性能。但是聚合物的导热性能较差，又会影响电池的循环性，因此当功能层中既包括导热材料又包括聚合物时，能够在降低集流体重量，提高电池安全性能的同时，实现电池的良好的散热性，有助于维持电池的稳定性。
其中，聚合物可以为聚对苯二甲酸酯、聚酰胺、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚氯乙烯(PVC)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚对苯二甲酰对苯二胺、聚丙乙烯、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚乙烯醇缩甲醛、聚乙烯醇缩丁醛、聚氨酯、聚丙烯腈、聚醋酸乙烯酯、聚甲醛、酚醛树脂、环氧树脂、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、硅橡胶、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯醚中的至少一种。
在应用过程中，可以通过对导热材料的种类、导热材料的尺寸、导热材料在功能层中的质量比例、功能层中其他材料的种类以及功能层的厚度进行不同组合，从而在上述导热系数λ范围内进一步优化功能层的导热系数λ不低于10W/(m·K)。
本发明对第一金属层和第二金属层的种类以及厚度不做过多限制，其中，第一金属层和第二金属层的材料可以选用本领域集流体中常用的金属，例如铝、铜、镍、钛、银、不锈钢、镍铜合金、铝锆合金中的至少一种，具体金属的选择与集流体的应用环境相关，例如当集流体为正极集流体时，第一金属层和第二金属层可以为铝但不能为铜，当集流体为负极集流体时，第一金属层和第二金属层可以为铜但不能为铝。
进一步地，第一金属层和第二金属层的厚度为0.1～5μm，进一步地，第一金属层和第二金属层的厚度为0.5～2μm。其中，第一金属层和第二金属层的厚度可以相同或不同。
本发明的集流体中的功能层不仅仅用于承载第一金属层和第二金属层，更能够大幅度提升集流体的导热性能，从而提升电池的热传导性能，从而有助于避免非全金属集流体的导热性能受到消极影响，使含有该集流体的电池正常的循环性能。
本发明还提供一种上述任一所述的集流体的制备方法，包括以下步骤：
1)对含有导热材料的液体进行固化处理，得到功能层；
2)在所述功能层的上下表面分别设置第二金属层和第一金属层，得到所述集流体。
步骤1)中，含有导热材料的液体进行固化处理可以是将导热材料与功能层的其他材料熔融混合得到的液体进行挤出并冷却固化成型，也可以是将导热材料与功能层的其他材料在溶剂中溶解后的液体通涂布在载板表面并干燥溶剂固化成型；
步骤2)中，可以利用机械压合、粘结、气相沉积法、化学镀、电镀中的至少一种方法在功能层的上表面设置第二金属层，在下表面设置第一金属层，从而得到集流体。
具体地，气相沉积法优选物理气相沉积法，物理气相沉积法优选蒸发法、溅射法中的至少一种，蒸发法优选真空蒸镀法、热蒸发法、电子束蒸发法中的至少一种，溅射法优选磁控溅射法。
上述制备方法中，第一金属层、第二金属层以及功能层的各项参数(例如材料、厚度、含量等)均与前述相同，此处不再赘述。
本发明还提供一种上述任一所述的集流体的应用，具体地，本发明还提供一种二次电池，该二次电池包括上述任一所述的集流体。
在具体应用时，可以将上述集流体作为二次电池电极的载体，通过在集流体的金属层上涂布含有正极活性物的浆料或者含有负极活性物质的浆料，从而获得正极或负极。
将包括上述集流体的正极和/或负极与电解液以及隔膜组装，能够得到二次电池，该二次电池的集流体虽然不是传统意义的金属集流体，但是依旧具有优异的导热性能，二次电池的循环性并不会受到消极影响。
进一步地，上述二次电池可以是锂离子电池。
以下，对本发明的集流体及其制备方法和含有该集流体的锂离子电池进行详细介绍。
下述说明中所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明，均为常规试剂、常规材料以及常规仪器，均可商购获得，所涉及的试剂也可通过常规合成方法合成获得。其中，PET的平均分子量为31000，PE的平均分子量为1000000，PP的平均分子量为400000，PS的平均分子量为180000，PBT的平均分子量为38000。
实施例Z1
本实施例的正极集流体Z1的功能层按照质量含量包括：PET 99％，铝粉1％，其中，铝粉的平均粒径为10nm。
将上述比例的PET和铝粉熔融混炼后得到的液体挤出并室温冷却固化成型，得到功能层；然后在功能层的上表面真空蒸镀铝层，在功能层的下表面真空蒸镀铝层，得到本实施例的正极集流体Z1。其中，功能层的厚度为4μm，铝层的厚度均为2μm。
采用瞬态平面热源检测功能层的导热系数为7.3W/(m·K)，具体检测方法参考标准ISO 22007-2-2008中的方法，其中，检测仪器为Hot Disk导热测试仪。
实施例Z2-Z16
参照实施例Z1的制备方法制备实施例Z2-Z16的正极集流体，其中，每个实施例的具体参数(功能层的组成、厚度、第一金属层和第二金属层的材料等)见表1。此外，还按照实施例Z1的检测方法对实施例Z2-Z16的正极集流体的功能层的导热系数进行检测，结果见表1。
表1
实施例F1
本实施例的负极集流体F1的功能层按照质量含量包括：PET 99％，铜粉1％，其中，铜粉的平均粒径为10nm。
将上述比例的PET和铜粉熔融混炼后得到的液体在载板上挤出并固化成型，得到功能层；然后在功能层的上表面电镀铜层，在功能层的下表面电镀铜层，得到本实施例的负极集流体F1。其中，功能层的厚度为4μm，铜层的厚度均为2μm。
采用实施例Z1中的检测方法对负极集流体F1的导热系数进行检测，结果为9.6W/(m·K)。
实施例F2-F16
参照实施例F1的制备方法制备实施例F2-F16的负极集流体，其中，每个实施例的具体参数(功能层的组成、厚度、第一金属层和第二金属层的材料等)见表2。此外，还按照实施例Z1的检测方法对实施例F2-F16的负极集流体的功能层的导热系数进行检测，结果见表2。
表2
对比例Z01
本对比例的正极集流体Z01的功能层为厚度为5μm的PET，在功能层的上下表面均真空蒸镀2μm厚的铝层，得到本对比例的正极集流体Z01。
采用实施例Z1中的检测方法对正极集流体Z01的导热系数进行检测，结果为0.14W/(m·K)。
对比例Z02-Z05
参照对比例Z01的制备方法制备对比例Z02-Z05的正极集流体，其中，每个对比例的具体参数(功能层的组成、厚度、第一金属层和第二金属层的材料等)见表3。此外，还按照实施例Z1的检测方法对对比例Z02-Z05的正极集流体的功能层的导热系数进行检测，结果见表3。
表3
“/”表示不含有导热材料
对比例F01
本对比例的负极集流体F01的功能层为厚度为5μm的PET，在功能层的上下表面均电镀2μm厚的铜层，得到本对比例的负极集流体F01。
采用实施例Z1中的检测方法对负极集流体F01的导热系数进行检测，结果为0.14W/(m·K)。
对比例F02-F05
参照对比例F01的制备方法制备对比例F02-F05的负极集流体，其中，每个对比例的具体参数(功能层的组成、厚度、第一金属层和第二金属层的材料等)见表4。此外，还按照的实施例Z1检测方法对对比例F02-F05的负极集流体的功能层的导热系数进行检测，结果见表4。
表4
“/”表示不含有导热材料
实施例1
1、正极片的制备：
按照常规的锂离子电池正极制备工艺，将97份正极材料(钴酸锂)、1.5份乙炔黑导电剂、1.5份PVDF粘结剂、60份N-甲基吡咯烷酮(NMP)通过双行星搅拌机在真空下以公转30r/min、自转1500r/min的条件搅拌4h，分散成均匀的浆料，然后将浆料涂布在集流体Z1上并在130℃下烘烤30min至烘干，在40吨辊压压力下辊压，分切成所需的正极片。
2、负极极片的制备
按照常规的锂离子电池负极制备工艺，将97份负极材料(石墨)、1份乙炔黑导电剂、1份羧甲基纤维素钠(CMC)、1份丁苯橡胶(SBR)粘结剂、100份去离子水通过双行星搅拌机在真空下以公转30r/min、自转1500r/min的条件搅拌4h，分散成均匀的浆料，然后将浆料涂布在集流体F1上并在100℃下烘烤30min至烘干，在40吨辊压压力下辊压，分切成所需的负极片。
3、锂离子电池的制备
将前述所得的正极片与负极片搭配上海恩捷新材料科技有限公司生产的湿法聚乙烯多孔隔膜ND12(厚度12μm)的聚乙烯(PE)多孔隔膜、深圳新宙邦科技股份有限公司的LBC445B33型号电解液通过叠片工艺制备成锂离子电池1#(在叠片制备电芯时预先在电芯内部插入一根直径0.25mm的微细热电偶)。
将上述锂离子电池1#充满电后，以标准GB/T 18287-2013测试电池的循环性能(25℃、3C/3C循环)，同时通过热电偶监控电池的最高温度；测试电池的针刺、加热及过充这3项安全测试(每个实施例平行测10只电池，计算通过率，测试方法参照GB/T 31485-2015标准)，测试结果如表5所示。
参照实施例1的制备方法制备实施例2-20的锂离子电池2#-20#以及对比例1-10的锂离子电池21-30#，其中，每个实施例以及对比例的具体参数(正极材料、负极材料、压实密度等)见表5。此外，还按照实施例1的检测方法对锂离子电池2#-30#的相关性能进行检测，结果见表5。
表5
由表5可知：本发明的集流体有助于提高电池在充放电时散热性能，使电池同时兼具优异的安全性能以及循环性能。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (4)
1.一种集流体，其特征在于，所述集流体包括第一金属层、功能层以及第二金属层；
所述功能层设置于所述第一金属层的上表面，所述第二金属层设置于所述功能层的上表面；
所述功能层包括导热材料；
所述功能层还包括聚合物；
所述导热材料在所述功能层中的质量含量为0.1-4％；
所述导热材料选自金属氧化物粉末、金属氧化物纳米线、氮化物粉末、氮化物纳米线、金属复合氧化物粉末、金属复合氧化物纳米线、硅粉末以及硅纳米线中的一种或多种；
所述金属氧化物粉末、氮化物粉末、金属复合氧化物粉末以及硅粉末的平均粒径为10-1000nm；
所述金属氧化物纳米线、氮化物纳米线、金属复合氧化物纳米线以及硅纳米线的平均直径为1-1000nm；
所述功能层的导热系数λ满足：0.5W/(m·K)≤λ≤40W/(m·K)。
2.一种权利要求1所述的集流体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)对含有导热材料的液体进行固化处理，得到功能层；
2)在所述功能层的上下表面分别设置第二金属层和第一金属层，得到所述集流体；
其中，所述功能层还包括聚合物；
所述导热材料在所述功能层中的质量含量为0.1-4％。
3.根据权利要求2所述的集流体的制备方法，其特征在于，步骤1)中，所述液体含有熔融态的所述导热材料。
4.一种二次电池，其特征在于，包括权利要求1所述的集流体。
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