CN111033852B - 包括双极电极的柔性二次电池 - Google Patents

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Abstract

本公开内容涉及一种柔性二次电池，包括电极支撑体；螺旋地卷绕在电极支撑体的外部的片型内部电极；螺旋地卷绕在内部电极的外部的片型第一固体电解质层；螺旋地卷绕在第一固体电解质层的外部的片型双极(bipolar)电极；螺旋地卷绕在双极电极的外部的片型第二固体电解质层；和螺旋地卷绕在第二固体电解质层的外部的片型外部电极，其中第一固体电解质层和第二固体电解质层中的每一个包括有机固体电解质，内部电极和外部电极中的每一个在与第一固体电解质层和第二固体电解质层中的每一个面对的一个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，并且双极电极在两个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部。

Description

包括双极电极的柔性二次电池
技术领域
本公开内容涉及一种包括双极电极的柔性二次电池。更具体地，本公开内容涉及一种包括能够实现高电压的双极电极的柔性二次电池。
本申请要求于2017年12月21日在韩国提交的韩国专利申请第10-2017-0177376号的优先权，通过引用将上述专利申请的公开内容结合在此。
背景技术
二次电池是指将外部电能转换为化学能的形式，将化学能存储于其中并且在需要时产生电力的装置。这种二次电池允许反复充电，因而还被称为“可再充电电池”(rechargeable battery)。目前使用的二次电池包括铅蓄电池、镍镉电池(NiCd)、镍氢蓄电池(NiMH)、锂离子电池(Li-ion)和锂离子聚合物电池(Li-ion polymer)。与一次性的原电池相比，这种二次电池提供经济优势和环境友好优势。
目前，二次电池用于需要低电力的各种应用。这种应用包括帮助汽车启动的设备、便携式装置、工具和不间断电源。近来，由于无线通信技术的发展引领便携式装置的普及并且趋向于使多种常规装置转变为无线装置，对二次电池的需求逐渐增加。此外，考虑到防止环境污染，混合动力车辆和电动车辆已商业化，这种下一代车辆使用二次电池，以降低成本和重量并且延长使用寿命。
一般来说，锂二次电池设置成圆柱形电池、棱柱形电池或袋型电池的形式。这是因为二次电池是通过将包括负极、正极和隔膜的电极组件安装在圆柱形或棱柱形金属罐或者由铝层压片制成的袋型壳体中，并且向电极组件注入电解质来获得的。因此，本质上需要用于安装二次电池的预定空间，并且二次电池的这种圆柱形、棱柱形或袋状形状不希望地成为开发具有各种形状的便携式系统的限制。因而，需要开发一种允许易于变形的新型二次电池。
作为这种柔性电池的典型示例的线缆型二次电池具有包括预定形状的水平剖面并且基于水平剖面沿长度方向伸长的线形结构，并且线缆型二次电池因其柔性而允许自由变形。可通过依次堆叠具有围绕线型集流体的外周的电极活性材料层的内部电极、电解质层和外部电极来形成这种线缆型二次电池。
这种线缆型二次电池一般具有低电压，因而应用范围受到限制。此外，当使用液体电解质形成线缆型二次电池时，难以将单元电池串联连接，导致对实现高电压电池的限制。
尽管一些电子设备被设计为以低电压驱动，但近来需求逐渐增加的电动车辆等以高电压系统驱动。结果，需要开发一种在满足各种电压范围的同时允许易于变形的柔性电池。
发明内容
技术问题
因此，本公开内容旨在提供一种允许易于变形并实现高电压的新型线形柔性二次电池。
技术方案
在本公开内容的一个方面中，提供了一种柔性二次电池，包括：电极支撑体；螺旋地卷绕在所述电极支撑体的外部的片型内部电极；螺旋地卷绕在所述内部电极的外部的片型第一固体电解质层；螺旋地卷绕在所述第一固体电解质层的外部的片型双极(bipolar)电极；螺旋地卷绕在所述双极电极的外部的片型第二固体电解质层；和螺旋地卷绕在所述第二固体电解质层的外部的片型外部电极，其中所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个包括有机固体电解质，所述内部电极和所述外部电极中的每一个在与所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个面对的一个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，并且所述双极电极在两个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部。
所述内部电极和所述外部电极可以以这样的方式卷绕，即，设置在纵向两端的所述绝缘涂层部面对所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个。
所述柔性二次电池可在所述双极电极与所述第二固体电解质层之间进一步设置有至少一个片型固体电解质层和片型双极电极。
所述有机固体电解质可以是选自聚环氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)、聚环氧丙烷(polypropylene oxide，PPO)、聚乙烯亚胺(polyethylene imine，PEI)、聚乙烯硫化物(polyethylene sulfide，PES)和聚醋酸乙烯酯(polyvinyl acetate，PVAc)的固体聚合物电解质；或者使用选自聚环氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVdF)、聚偏二氟乙烯六氟丙烯共聚物(polyvinylidenefluoride-hexafluoropropylene，PVdF-HFP)、聚甲基丙烯酸甲酯(poly(methylmethacryate)，PMMA)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile，PAN)和聚醋酸乙烯酯(polyvinylacetate，PVAc)的聚合物的凝胶聚合物电解质。
设置在所述片型内部电极、所述双极电极和所述外部电极中的每个纵向的绝缘涂层部可以独立地具有对应于基于片型电极的宽度的1％-50％的宽度，特别是5％-10％的宽度。
所述绝缘涂层部可包括选自由Fe、Ca、Ba、Zn、Al、Ni、Sn、Cu、Cr、Cd、Nd、Mn、Mo、Si、Ti、W、Bi、Sr、Li、Y、Mg、Ce、Hf和V构成的组中的元素的氧化物、碳化物或氮化物，或它们的组合。
所述绝缘涂层部可包括氧化物类固体电解质。
所述氧化物类固体电解质可包括具有Li-A-O(其中A是La、Zr、Ti、Al、P、I或它们的组合)的结构的固体电解质，诸如Li3xLa2/3-xTiO3(LLTO，0<x<1)、Li7La3Zr2O12(LLZO)、Li1+ xAlxTi2-X(PO4)3(LATP,0<x<1)、Li1+xAlxGe2-X(PO4)3(LAGP，0<x<1)、Li1.4Zn(GeO4)4、Li3N、Li3+ yPO4-xNx(LIPON,0<x<4，0<y<3)、Li3.6Si0.6P0.4O4或它们的组合。
所述内部电极可包括内部集流体、以及形成在所述内部集流体的一个表面上的内部电极活性材料层，所述外部电极可包括外部集流体、以及形成在所述外部集流体的一个表面上的外部电极活性材料层，并且所述双极电极可包括双极电极集流体、形成在所述双极电极集流体的一个表面上的正极活性材料层、以及形成在所述双极电极集流体的另一个表面上的负极活性材料层。
所述片型内部电极、所述第一固体电解质层、所述双极电极、所述第二固体电解质层和所述外部电极具有在一个方向上延伸的条状结构。
所述电极支撑体可具有在其中具有空间的开放结构。
所述电极支撑体可包括至少一个螺旋卷绕的线、至少一个螺旋卷绕的片、绞合线、线形线、中空纤维、网型支撑体、彼此平行设置的至少两个线形线支撑体、或螺旋地卷绕使得可彼此交叉的至少两个线型支撑体。
在形成于所述电极支撑体的内部的空间中，可形成有内部电极集流体芯部、含锂离子的电解质供应芯部、或填料芯部。
所述柔性二次电池可进一步包括形成为围绕柔性二次电池的外表面的保护涂层。
有益效果
根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池设置有通过固体电解质层彼此分离的内部电极、双极电极和外部电极。如果希望的话，可通过增加双极电极的数量将柔性二次电池设计为具有从低电压到高电压的各种电压范围。
此外，根据本公开内容，内部电极、双极电极和外部电极中的每一个在与有机固体电解质层面对的表面的纵向两端设置有绝缘涂层部。因而，每个电极的两端可在电池组装过程中防止由于有机材料的本质而具有较低强度的固体电解质层被损坏，由此抑制短路。
此外，根据本公开内容的实施方式，具有片状形状的上述各种电极和多个固体电解质层螺旋地卷绕在具有类似弹簧结构的开放结构的电极支撑体上。结果，柔性电池可保持其线形形状并且表现出能够释放外力引起的应力的柔性。
附图说明
附图图解了本公开内容的优选实施方式并且与下面的公开内容一起用于提供对本公开内容的技术特征的进一步理解，因此，本公开内容不应被解释为限于附图。
图1示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池的结构。
图2示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池中包括的片型内部电极的结构。
图3a示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池中包括的片型双极电极的结构。
图3b示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池中的在之间插置有固体电解质层的情况下设置的一个或多个片型双极电极的结构。
图4示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池中包括的片型外部电极的结构。
图5示出了根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池。
具体实施方式
下文中，将参照附图详细描述本公开内容的优选实施方式。在描述之前，应当理解，说明书和所附权利要求中使用的术语不应被解释为限于一般含义和词典含义，而是在允许发明人为最佳解释而适当地定义术语的原则的基础上，基于对应于本公开内容的技术方面的含义和概念来解释。
因此，在此给出的描述仅是为了说明目的的优选示例，并不旨在限制本公开内容的范围，因此应当理解，在不背离本公开内容的范围的情况下，可对本公开内容进行其他等同和修改。
在一个方面中，提供了一种柔性二次电池，包括：电极支撑体；螺旋地卷绕在电极支撑体的外部的片型内部电极；螺旋地卷绕在内部电极的外部的片型第一固体电解质层；螺旋地卷绕在第一固体电解质层的外部的片型双极(bipolar)电极；螺旋地卷绕在双极电极的外部的片型第二固体电解质层；和螺旋地卷绕在第二固体电解质层的外部的片型外部电极，其中第一固体电解质层和第二固体电解质层中的每一个包括有机固体电解质，内部电极和外部电极中的每一个在与第一固体电解质层和第二固体电解质层中的每一个面对的一个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，并且双极电极在两个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部。
如在此使用的，术语“螺旋的”(spiral)可与“螺旋形的”(helix)互换，含义是在一定范围内斜向卷绕的形状，通常是指与普通弹簧的形状相似的形状。
此外，在此使用的术语“外部”是指相应部分的外部区域，并且涵盖了与相应部分的表面接触的部分以及与相应部分间隔开的部分。在后一种情形中，可在相应部分和与相应部分间隔开的部分之间插置另一层。
参照图1，根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池包括：电极支撑体100；螺旋地卷绕在电极支撑体100的外部的片型内部电极200；螺旋地卷绕在内部电极200的外部的片型第一固体电解质层300；螺旋地卷绕在第一固体电解质层的外部的片型双极(bipolar)电极400；螺旋地卷绕在双极电极的外部的片型第二固体电解质层500；和螺旋地卷绕在第二固体电解质层的外部的片型外部电极600。
片型内部电极、第一固体电解质层、双极电极、第二固体电解质层和外部电极可具有在一个方向上延伸的条(strip)状结构。它们可螺旋地卷绕，使得它们彼此不重叠或者彼此重叠。
根据本公开内容的实施方式，如图1和图2中所示，内部电极200包括围绕电极支撑体100的外部的内部集流体210、以及形成在内部集流体的一个表面上的内部电极活性材料层220，其中内部电极活性材料层220面对第一固体电解质层300。
另外，参照图1和图3a，双极电极400包括双极电极集流体410、形成在集流体的一个表面上的正极活性材料层、以及形成在集流体的另一个表面上的负极活性材料层，其中正极活性材料层和负极活性材料层分别面对第一固体电解质层300和第二固体电解质层500。双极电极是具有在集流体上同时包括正极层和负极层的结构的单元电池。在此，每个电极层都面对固体电解质层，以允许Li离子流过固体电解质层，同时抑制流过集流体的电子的流动。这种双极电极的单元电池可被电化学隔离，因而可串联连接。因而，可根据串联连接的双极电极的数量控制工作电压。
因此，当与固体电解质联合应用双极电极时，与具有液体电解质的采用并联连接的单元电池的常规电池相比，可实现更高的能量密度。
此外，参照图1和图3b，可在第二固体电解质层500与包括双极电极集流体410、形成在集流体的一个表面上的正极活性材料层和形成在集流体的另一个表面上的负极活性材料层的双极电极400之间进一步设置一个或多个片型固体电解质层420、以及包括另一个双极电极集流体430和形成在双极电极集流体430的两个表面上的正极活性材料层和负极活性材料层的双极电极。换句话说，根据本公开内容，如果希望的话，可通过增加双极电极的数量设计从低电压到高电压的各种电压范围。
此外，参照图1和图4，外部电极600包括外部集流体620和形成在外部集流体的一个表面上的外部电极活性材料层610，其中外部电极活性材料层610面对第二固体电解质层。
另外，第一固体电解质层300和第二固体电解质层500包括有机固体电解质并且用作锂离子传输的媒介。有机固体电解质可以是选自聚环氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)、聚环氧丙烷(polypropylene oxide，PPO)、聚乙烯亚胺(polyethylene imine，PEI)，聚乙烯硫化物(polyethylene sulfide，PES)和聚醋酸乙烯酯(polyvinyl acetate，PVAc)的固体聚合物电解质；或者使用选自聚环氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVdF)、聚偏二氟乙烯六氟丙烯共聚物(polyvinylidenefluoride-hexafluoropropylene，PVdF-HFP)、聚甲基丙烯酸甲酯(poly(methylmethacryate)，PMMA)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile，PAN)和聚醋酸乙烯酯(polyvinylacetate，PVAc)的聚合物的凝胶聚合物电解质。
第一固体电解质层300和第二固体电解质层500分别位于内部电极200与双极电极400之间以及双极电极400与外部电极600之间，因而将这些电极彼此隔离。由于在此使用的固体电解质层包括有机固体电解质，所以固体电解质层具有相对低的机械强度。由于该原因，在柔性二次电池的组装工序中的每个组成元件的卷绕过程中，每个电极的边缘(edge)部分可能会穿透固体电解质，从而导致短路。
为了克服上述问题，根据本公开内容的二次电池在内部电极、双极电极和外部电极中的每一个中(即，在内部电极200的内部电极活性材料层220中，在外部电极600的外部电极活性材料层610中，以及在双极电极400的对应于两个表面的正极活性材料层和负极活性材料层中)的与各固体电解质层面对的表面的纵向两端设置有绝缘涂层部。因此，当组装二次电池时，内部电极200和外部电极600以这样的方式卷绕，即，设置在纵向两端的绝缘涂层部可分别面对第一固体电解质层和第二固体电解质层。例如，参照图1和图5，外部电极600的绝缘涂层部(由虚线示出)位于外部电极的内侧并且面对第二固体电解质层500。
参照图2至图4，在片型内部电极、双极电极和外部电极中，设置在这些电极层的表面上的纵向的绝缘涂层部(在各图中由“C”示出)之一可独立地具有对应于基于片型电极的宽度的1％-50％，特别是5％-10％的宽度。当绝缘涂层部的宽度满足上面限定的范围时，能量密度的降低较小并且可降低电短路(short)的可能性。
根据本公开内容的柔性二次电池具有其中片型电极(内部电极、外部电极和双极电极)以螺旋形状按顺序螺旋地卷绕在电极支撑体的外部的结构。在此，片型电极具有很窄的宽度并且不具有额外的未涂覆部分(其中未形成有电极活性材料层的部分)。
如果额外设置其中未形成有电极活性材料层的未涂覆部分以给这种未涂覆部分引入绝缘涂层部，则在制造电极中，诸如电极活性材料层负载(loading)均匀性和裁切性(slitting)之类的加工性能可劣化。
此外，当以独立片的形式给柔性二次电池引入绝缘涂层部时，柔性二次电池本质上所需的柔性(flexibility)可劣化，导致寿命特性的劣化。因此，在根据本公开内容的柔性二次电池中，内部电极和外部电极分别在与第一固体电解质层和第二固体电解质层面对的表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，并且双极电极在两个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，以便防止在电池的组装过程中可能发生的短路。
绝缘涂层部可包括任何材料，只要其具有绝缘特性并且即使在电极的边缘(edge)部分损坏且穿透固体电解质层时也能够由于高强度而防止两个电极之间的接触导致的短路即可。
根据本公开内容的实施方式，绝缘涂层部可包括氧化物、氮化物、碳化物等的单独一种或组合。
具体地，绝缘涂层部可包括选自由Fe、Ca、Ba、Zn、Al、Ni、Sn、Cu、Cr、Cd、Nd、Mn、Mo、Si、Ti、W、Bi、Sr、Li、Y、Mg、Ce、Hf和V构成的组中的元素的氧化物、碳化物或氮化物，或它们的组合。更具体地，可应用于绝缘涂层部的材料可包括二氧化铪(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、SiO2、Y2O3、Al2O3、SiC、WC、TiO2等的单独一种或组合。此外，氧化物可包括氧化物类固体电解质，氧化物类固体电解质可包括具有Li-A-O(其中A是La、Zr、Ti、Al、P、I或它们的组合)的结构的固体电解质，诸如Li3xLa2/3-xTiO3(LLTO，0<x<1)、Li7La3Zr2O12(LLZO)、Li1+xAlxTi2-X(PO4)3(LATP,0<x<1)、Li1+xAlxGe2-X(PO4)3(LAGP，0<x<1)、Li1.4Zn(GeO4)4、Li3N、Li3+yPO4-xNx(LIPON,0<x<4，0<y<3)、Li3.6Si0.6P0.4O4或它们的组合。
根据本公开内容的实施方式，可通过在分散介质中分散诸如上述氧化物、碳化物、氮化物等之类的绝缘材料，需要的话对其添加合适的粘合剂树脂、添加剂等以获得浆料，并且将浆料以预定宽度施加至每个电极的边缘部分来形成绝缘涂层部。
当制造电极组件时，由于在电极切割工序中产生的毛刺(burr)，因此边缘部分非常锋利。与用于常规锂离子电池的常规隔膜相比，用作固态电池中的隔膜的固体电解质膜具有较低的强度。在固态电池中，由于正极的边缘与负极的表面直接接触或非常靠近负极的表面，导致电短路(short)的可能性很高，最终在作为电池工作时产生故障。因此，已进行了许多研究来解决与正极的边缘毛刺(edge burr)有关的问题。作为这些方案的一个方法，已经应用给边缘毛刺(edge burr)部分附接聚合物膜的工序。尽管与常规的固体电解质膜相比，附接的聚合物膜具有更高的强度，但在解决正极边缘毛刺的问题方面仍存在限制。为了有效防止短路，需要消除产生正极边缘毛刺的起因。因而，根据本公开内容的实施方式，为了防止由于被正极边缘毛刺损坏的固体电解质层导致的短路，可将与常规的聚合物膜相比具有显著更高强度的氧化物类固体电解质应用于绝缘涂层部。具体地，可给分别在内部电极和外部电极中的每一个的与第一固体电解质层和第二固体电解质层面对的一个表面的纵向两端、以及双极电极的两个表面的纵向两端的绝缘涂层部引入氧化物类固体电解质。
具体地，在根据本公开内容的柔性二次电池的情况下，片型电极在其制造过程中在张力(tension)下进行卷绕。因而，毛刺损坏固体电解质层的力更大。结果，优选给绝缘涂层部引入氧化物类固体电解质。
此外，片型固体电解质层可具有比每个电极中包括的集流体大的宽度和长度。
另外，在固体电解质层中，固体电解质的基体(matrix)优选包括聚合物或陶瓷玻璃作为基本架构。一般来说，聚合物电解质具有较低的强度并且随着其厚度减小而表现出降低的强度。另外，与固体电解质相比有利于离子传输的凝胶聚合物电解质具有较低的机械特性。因此，可加入支撑体来弥补这些缺点。支撑体可以是具有多孔结构的支撑体或交联聚合物。由于根据本公开内容的电解质层还用作隔膜，所以可不需要额外的隔膜。
根据本公开内容的固体电解质层可进一步包括锂盐。这种锂盐可提高离子导电性和反应速率，其具体示例包括LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、(FSO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂肪族碳酸锂和四苯基硼酸锂。
根据本公开内容的一实施方式，内部电极可以是负极，双极电极的与内部电极面对的一侧可以是正极层且相反侧可以是负极层，并且外部电极可以是正极。根据本公开内容的另一实施方式，内部电极可以是正极，双极电极的与内部电极面对的一侧可以是负极层且相反侧可以是正极层，并且外部电极可以是负极。
内部电极、双极电极和外部电极中的每一个包括形成在片型集流体上的电极活性材料层，其中片型集流体可降低电池的电阻，由此提供提高的电池性能。例如，可解决当电极集流体是线型集流体时产生的问题，这些问题包括源自较小表面面积的较大电阻元件、以及在高速充电/放电过程中由电池电阻导致的电池的速率特性的劣化。
内部电极和外部电极中的每一个可进一步包括在每个集流体的另一表面上的聚合物膜层。聚合物膜层用于支撑内部集流体和外部集流体，使得内部集流体和外部集流体可形成为具有更小厚度的薄膜。例如，可通过气相沉积工艺等在聚合物膜层上形成内部集流体和外部集流体。
聚合物膜层可包括选自由聚烯烃、聚酯、聚酰亚胺和聚酰胺构成的组中的任意一种或它们的组合。
电极活性材料层用于通过集流体传输离子，这种离子传输是基于从电解质层嵌入离子和离子被脱嵌到电解质层的相互作用的。
电极活性材料层可分为负极活性材料层和正极活性材料层。
具体地，负极活性材料层可包括选自由天然石墨、人造石墨或碳质材料；金属(Me)，诸如含锂的钛复合氧化物(LTO)、Si、Sn、Li、Zn、Mg、Cd、Ce、Ni或Fe；包含金属(Me)的合金；金属(Me)的氧化物(MeOx)；以及金属(Me)与碳的复合物构成的组中的任意一种或它们的组合作为活性材料。正极活性材料层可包括选自由LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2和LiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2(其中M1和M2中的每一个独立地表示选自由Al、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg和Mo构成的组中的任意一种，x、y和z中的每一个独立地表示形成氧化物的元素的原子分数，0≤x<0.5，0≤y<0.5，0≤z<0.5，x+y+z≤1)构成的组中的任意一种或它们的组合。
电极活性材料层进一步包括电极活性材料、粘合剂和导电材料，并且与集流体结合以形成电极。当电极例如由于外力导致的折叠或严重弯曲而变形时，电极活性材料分离。电极活性材料的分离可导致电池容量和性能的劣化。然而，由于集流体具有弹性并且一旦由于外力导致变形时用于将力分散，所以可缓解电极活性材料层的变形并且防止活性材料的分离。
导电材料可包括选自由炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维、碳纳米管和石墨构成的组中的任意一种或它们的组合。
粘合剂可以是选自由聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVDF)、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene)、聚偏二氟乙烯-三氯乙烯共聚物(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene)、聚丙烯酸丁酯(polybutyl acrylate)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚乙烯吡咯烷酮(polyvinylpyrrolidone)、聚醋酸乙烯酯(polyvinylacetate)、聚乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(polyethylene-co-vinyl acetate)、聚环氧乙烷(polyethylene oxide)、聚芳酯(polyarylate)、醋酸纤维素(celluloseacetate)、醋酸丁酸纤维素(cellulose acetate butyrate)、醋酸丙酸纤维素(celluloseacetate propionate)、氰乙基支链淀粉(cyanoethylpullulan)、氰乙基聚乙烯醇(cyanoethylpolyvinylalcohol)、氰乙基纤维素(cyanoethylcellulose)、氰乙基蔗糖(cyanoethylsucrose)、支链淀粉(pullulan)、羧甲基纤维素(carboxyl methylcellulose)、丁苯橡胶(styrene-butadiene rubber)、丙烯腈-苯乙烯-丁二烯共聚物(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer)和聚酰亚胺(polyimide)构成的组中的任意一种或它们的组合。
此外，为了增加用于每个电极的集流体的表面面积，可在集流体的至少一个表面上形成多个凹部。其中，凹部可具有连续图案或不连续图案。换句话说，集流体可具有沿长度方向彼此间隔开并且具有连续图案的凹部，或者可具有包括多个孔的不连续图案。这些孔可具有圆形形状或多边形形状。
根据本公开内容的实施方式，内部集流体和双极电极集流体可优选包括不锈钢、铝、镍、钛、焙烧碳或铜；表面经碳、镍、钛或银处理的不锈钢；铝-镉合金；表面经导电材料处理的非导电聚合物；或导电聚合物。
集流体收集通过电化学反应产生的电子或提供电化学反应所需的电子。一般来说，集流体包括金属，诸如铜或铝。特别是，当使用表面经导电材料处理的非导电聚合物或者包括导电聚合物的聚合物导体时，与诸如铜或铝之类的金属相比可提供更高的柔性。此外，通过使用聚合物集流体替代金属集流体可降低电池的重量。
导电材料可包括聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩、聚氮硫化物、铟锡氧化物(IndumTin Oxide，ITO)、铜、银、钯和镍。导电聚合物可包括聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯和聚氮硫化物。然而，用于集流体的非导电聚合物没有限制。
根据本公开内容，外部集流体可包括：不锈钢、铝、镍、钛、焙烧碳或铜；表面经碳、镍、钛或银处理的不锈钢；铝-镉合金；表面经导电材料处理的非导电聚合物；导电聚合物；包含诸如Ni、Al、Au、Ag、Al、Pd/Ag、Cr、Ta、Cu、Ba或ITO之类的金属粉末的金属膏；或包含诸如石墨、炭黑或碳纳米管之类的碳粉末的碳膏。其中，导电材料和导电聚合物可与用于上述内部集流体的那些相同。
根据本公开内容的实施方式，电极支撑体可具有在其中具有空间的开放结构。术语“开放结构”是指开放结构用作界面并且允许物质通过界面从内部自由转移到外部的结构。
具有开放结构的这种电极支撑体可包括至少一个螺旋卷绕的线、至少一个螺旋卷绕的片、中空纤维或网型支撑体，并且可在其表面上具有孔隙，使得电解质自由移动至内部电极活性材料和外部电极活性材料，以促进润湿(wetting)。
此外，电极支撑体可以是彼此平行设置的至少两个线形线支撑体、或螺旋地卷绕使得可彼此交叉的至少两个线型支撑体。
具有开放结构的电极支撑体允许二次电池保持其线形形状，防止外力导致的电池结构的变形并且防止电极结构的塌陷或变形，由此确保二次电池的柔性。
可通过使用选自由聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二酯、聚酰胺酰亚胺、聚酯酰亚胺、聚醚砜和聚砜构成的组中的至少一种聚合物，经由常规的中空纤维形成工艺获得中空纤维。
此外，卷绕的线型支撑体可具有类似于由聚合物或金属制成的弹簧结构的形状。其中聚合物可包括具有出色耐化学性且不表现出与电解质的反应性的材料，其具体示例可与参照中空纤维或粘合剂聚合物的材料描述的相同。此外，金属可与参照集流体描述的相同。
其中，电极支撑体可具有0.1mm-10mm的直径。此外，在其表面上可具有直径为100nm至10μm的孔隙。
此外，根据本公开内容的实施方式的电极支撑体可设置成不具有内部空间的结构。该结构的具体示例包括线形线或绞合线。这种线形线或绞合线可由上述聚合物或金属制成。其中，术语“线形线”是指以线形形状在长度方向上延伸的线，术语“绞合线”是指这种线形线自身进行绞合而不形成任何内部空间的线的形状。
此外，可在形成于电极支撑体的内部的空间中形成内部电极集流体芯部。
其中，内部电极集流体芯部可由碳纳米管、不锈钢、铝、镍、钛、焙烧碳或铜；表面经碳、镍、钛或银处理的不锈钢；铝-镉合金；表面经导电材料处理的非导电聚合物；或导电聚合物制成。
根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池可具有预定形状的水平剖面以及相对于水平剖面在长度方向上延伸的线形结构。因此，根据本公开内容的柔性二次电池可具有柔性且可自由变形。其中，术语“预定形状”是指没有特别限定的形状，在不背离本公开内容的范围的情况下其包括任何形状。
根据本公开内容的实施方式，柔性二次电池可进一步设置有保护涂层，保护涂层是形成在外部集流体的外表面上的绝缘体，以便保护电极免受空气中的水分和外部冲击影响。
保护涂层可包括具有水分阻断层的常规聚合物树脂。其中，水分阻断层可包括具有出色水分阻断特性的铝或液晶聚合物，聚合物树脂可包括PET、PVC、HDPE或环氧树脂。
参照图5，根据本公开内容的实施方式的柔性二次电池包括：电极支撑体100；螺旋地卷绕在电极支撑体100的外部的片型内部电极200；螺旋地卷绕在内部电极200的外部的片型第一固体电解质层300；螺旋地卷绕在第一固体电解质层300的外部的片型双极电极400；螺旋地卷绕在双极电极400的外部的片型第二固体电解质层500；螺旋地卷绕在第二固体电解质层500的外部的片型外部电极600；形成在外部电极600的外部的铝袋层700；和形成在铝袋层700的外部的聚合物保护涂层800。
袋层可设置有包括诸如铝之类的金属的水分阻断层；形成在水分阻断层的一个表面上并且包括诸如PET之类的聚酯或诸如尼龙之类的聚酰胺的绝缘层；以及形成在水分阻断层的另一个表面上并且包括聚丙烯、聚碳酸酯、聚乙烯等的热粘合层。此外，聚合物保护涂层800可以是通过聚合物材料的成型而形成的封装。
已详细描述了本公开内容。然而，应当理解，仅通过举例说明的方式给出了表示本公开内容优选实施方式的详细描述和具体示例，通过该详细描述，本公开内容范围内的各种变化和修改对于本领域技术人员来说将是显而易见的。
[附图标记说明]
100：电极支撑体
200：内部电极
300：第一固体电解质层
400：双极电极
500：第二固体电解质层
600：外部电极
700：铝袋层
800：聚合物保护涂层

Claims (15)

1.一种柔性二次电池，包括：
电极支撑体；
螺旋地卷绕在所述电极支撑体的外部的片型内部电极；
螺旋地卷绕在所述内部电极的外部的片型第一固体电解质层；
螺旋地卷绕在所述第一固体电解质层的外部的片型双极电极；
螺旋地卷绕在所述双极电极的外部的片型第二固体电解质层；和
螺旋地卷绕在所述第二固体电解质层的外部的片型外部电极，
其中所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个包括有机固体电解质，
所述内部电极和所述外部电极中的每一个在与所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个面对的一个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，
所述双极电极在两个表面的纵向两端设置有绝缘涂层部，并且
所述内部电极、所述双极电极和所述外部电极不具有额外的其中未形成有电极活性材料层的未涂覆部分。
2.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述内部电极和所述外部电极以这样的方式卷绕，即，设置在纵向两端的所述绝缘涂层部面对所述第一固体电解质层和所述第二固体电解质层中的每一个。
3.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中在所述双极电极与所述第二固体电解质层之间进一步设置有至少一个片型固体电解质层和片型双极电极。
4.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述有机固体电解质是选自聚环氧乙烷(PEO)、聚环氧丙烷(PPO)、聚乙烯亚胺(PEI)、聚乙烯硫化物(PES)和聚醋酸乙烯酯(PVAc)的固体聚合物电解质；或者
使用选自聚环氧乙烷(PEO)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚偏二氟乙烯六氟丙烯共聚物(PVdF-HFP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚丙烯腈PAN)和聚醋酸乙烯酯(PVAc)的聚合物的凝胶聚合物电解质。
5.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中设置在所述片型内部电极、所述双极电极和所述外部电极中的每个纵向的绝缘涂层部独立地具有对应于基于片型电极的宽度的1％-50％的宽度。
6.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述绝缘涂层部包括选自由Fe、Ca、Ba、Zn、Al、Ni、Sn、Cu、Cr、Cd、Nd、Mn、Mo、Si、Ti、W、Bi、Sr、Li、Y、Mg、Ce、Hf和V构成的组中的元素的氧化物、碳化物或氮化物，或它们的组合。
7.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述绝缘涂层部包括氧化物类固体电解质。
8.根据权利要求7所述的柔性二次电池，其中所述氧化物类固体电解质包括Li3xLa2/3- xTiO3(LLTO，0<x<1)、Li7La3Zr2O12(LLZO)、Li1+xAlxTi2-X(PO4)3(LATP,0<x<1)、Li1+xAlxGe2-X(PO4)3(LAGP，0<x<1)、Li1.4Zn(GeO4)4、Li3N、Li3+yPO4-xNx(LIPON,0<x<4，0<y<3)、Li3.6Si0.6P0.4O4或它们的组合。
9.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述内部电极包括内部集流体、以及形成在所述内部集流体的一个表面上的内部电极活性材料层，并且
所述外部电极包括外部集流体、以及形成在所述外部集流体的一个表面上的外部电极活性材料层。
10.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述双极电极包括双极电极集流体、形成在所述双极电极集流体的一个表面上的正极活性材料层、以及形成在所述双极电极集流体的另一个表面上的负极活性材料层。
11.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述片型内部电极、所述第一固体电解质层、所述双极电极、所述第二固体电解质层和所述外部电极具有在一个方向上延伸的条状结构。
12.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述电极支撑体具有在其中具有空间的开放结构。
13.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中所述电极支撑体包括至少一个螺旋卷绕的线、至少一个螺旋卷绕的片、绞合线、线形线、中空纤维、网型支撑体、彼此平行设置的至少两个线形线支撑体、或螺旋地卷绕使得彼此交叉的至少两个线型支撑体。
14.根据权利要求1所述的柔性二次电池，进一步包括形成为围绕柔性二次电池的外表面的保护涂层。
15.根据权利要求1所述的柔性二次电池，其中在形成于所述电极支撑体的内部的空间中，形成有内部电极集流体芯部、含锂离子的电解质供应芯部、或填料芯部。
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