CN110870126A - 用于锂电池的电解质和包括该电解质的锂电池 - Google Patents

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Abstract

提供一种用于锂电池的电解质和包括该电解质的锂电池。用于锂电池的电解质包括非水性有机溶剂和锂盐,该锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和四氟硼酸锂(LiBF4),其中基于1摩尔(mol)的LiPF6,LiFSI的量在约0.01mol至约1.2mol的范围内,并且LiBF4的量在约0.05mol至约0.7mol的范围内。通过使用该用于锂电池的电解质,可以改善锂电池的服务寿命特性和高温特性。

Description

用于锂电池的电解质和包括该电解质的锂电池
技术领域
本公开涉及用于锂电池的电解质和包括该电解质的锂电池。
背景技术
随着诸如数码相机、移动装置、膝上型计算机和计算机的小型高科技装置的发展,对作为能量源的锂二次电池的需求迅速增加。随着通常被称为xEV的混合动力电动汽车(HEV)、插电式混合动力电动汽车(PHEV)和电动汽车(EV)最近的普及,正在进行大容量的安全锂离子电池的开发。
随着对高容量的电池的需求,提出了各种结构的电极系统。例如,为了提供高容量,可以在阳极中使用硅基阳极活性物质。然而,在锂离子的嵌入和脱嵌期间,硅阳极的体积可能膨胀和收缩。随着充电-放电循环的进行,由于体积膨胀和收缩,在硅阳极中可能形成裂纹。在锂二次电池中,由于新的固体电解质界面(SEI)的形成,可能形成厚膜(例如,在电极上),并且可能发生电解质溶液的消耗,导致电池寿命的减小。
而且,当电池中的孔由于容量增加而减少时,即使由于电解质溶液的分解而造成少量气体的发生,电池的内部压力仍显著增加,并且这在稳定性方面成为问题。特别地,FEC需要用于使用硅基阳极的高容量电池中以获得更好的寿命特性,但是高温下产生的气体的量增加。而且,需要抑制电阻增加以应用于电动汽车,因此需要对此的解决方案。
因此,为了改善锂电池的电化学性能,需要检查各种电池部件以及高容量活性物质的优化。
发明内容
技术问题
提供了一种用于锂电池的电解质,该电解质可以改善锂电池的寿命特性和高温特性。
提供了一种包括电解质的锂电池。
问题的解决方案
根据本公开的一方面,一种用于锂电池的电解质包括
非水性有机溶剂;和
锂盐,该锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和四氟硼酸锂(LiBF4),其中
基于1摩尔(mol)的LiPF6,LiFSI的量在约0.01mol至约1.2mol的范围内,并且LiBF4的量在约0.05mol至约0.7mol的范围内。
根据本公开的另一方面,锂电池包括该电解质。
公开的有益效果
根据本公开的一个或多个实施方式,用于锂电池的电解质可以改善锂电池的寿命特性和高温特性。
附图说明
图1是示出根据实施方式的锂电池的示意性结构的示意图。
具体实施方式
在下文中,将详细描述本公开的一个或多个实施方式。
根据实施方式,用于锂电池的电解质可以包括:
非水性有机溶剂;和
锂盐,该锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和四氟硼酸锂(LiBF4),其中
基于1摩尔(mol)的LiPF6,LiFSI的量在约0.01mol至约1.2mol的范围内,并且LiBF4的量在约0.05mol至约0.7mol的范围内。
锂盐用作锂电池中锂离子的供应源,并且因此使锂电池能够基本操作。一般地,各种类型的锂盐被使用在用于锂电池的电解质溶液中,但是与用于抑制在高温下发生的气体发生以及增加电阻以改善高容量锂电池的寿命特性的锂盐的组成有关的研究并不显著。
根据实施方式的用于锂电池的电解质可以通过包括基于3种组成的锂盐(即在预定范围内的量的六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和四氟硼酸锂(LiBF4))来改善寿命特性,并且可以改善高温特性,诸如当保持在高温时抑制电阻增加或气体发生。
在一些实施方式中,基于1mol的LiPF6,电解质中LiFSI的量可以在约0.01mol至约1.2mol的范围内,例如,约0.1mol至约1mol或约0.15mol至约0.54mol的范围内。当LiFSI的量在这些范围内时,可以进一步改善锂电池的寿命特性和高温特性。
在一些实施方式中,基于1mol的LiPF6,电解质中LiBF4的量可以在约0.05mol至约0.7mol的范围内,例如,约0.08mol至约0.6mol或约0.1mol至约0.5mol的范围内。当LiBF4的量在这些范围内时,可以进一步改善锂电池的寿命特性和高温特性。
在一些实施方式中,电解质中锂盐的总浓度可以在约0.1M至约5.0M的范围内,例如,约0.1M至约2.0M或约0.9M至约1.8M的范围内。当锂盐的总浓度在这些范围内时,电解质可以具有适当的电导率和粘度,并且因此电解质性能可以是优异的,并且锂离子可以有效地迁移。
用于锂电池的电解质中的非水性有机溶剂可以用作介质,参与电化学反应的离子可以通过该介质迁移。非水性有机溶剂的实例可以包括碳酸酯类化合物、酯类化合物、醚类化合物、酮类化合物、醇类化合物、非质子溶剂或其组合。
碳酸酯类化合物的实例可以包括链状碳酸酯化合物或环状碳酸酯化合物;或其氟代碳酸酯化合物;或其组合。
链状碳酸酯化合物的实例可以包括碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)或其组合,并且环状碳酸酯化合物的实例可以包括碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、乙烯基碳酸亚乙酯(VEC)或其组合。
氟代碳酸酯化合物的实例可以包括氟代碳酸亚乙酯(FEC)、4,5-二氟代碳酸亚乙酯、4,4-二氟代碳酸亚乙酯、4,4,5-三氟代碳酸亚乙酯、4,4,5,5-四氟代碳酸亚乙酯、4-氟代-5-甲基碳酸亚乙酯、4-氟代-4-甲基碳酸亚乙酯、4,5-二氟代-4-甲基碳酸亚乙酯、4,4,5-三氟代-5-甲基碳酸亚乙酯、三氟代甲基碳酸亚乙酯或其组合。
碳酸酯类化合物可以是链状和环状碳酸酯化合物的混合物。例如,当基于非水性有机溶剂的总体积,环状碳酸酯化合物的量为至少约20体积%或更多时,电池的循环特性可以显著改善。在一些实施方式中,基于非水性有机溶剂的总体积,环状碳酸酯化合物的量可以在约20体积%至约70体积%的范围内。
碳酸酯类化合物可以是链状和/或环状碳酸酯化合物和氟代碳酸酯化合物的混合物。氟代碳酸酯化合物可以通过增加锂盐的溶解度来改善离子传导性,并且可以有助于促进在阳极上形成薄层。氟代碳酸酯化合物可以特别地改善高容量锂电池的寿命特性。在一个实施方式中,氟代碳酸酯化合物可以是氟代碳酸亚乙酯(FEC)
基于电解质溶液的总体积,氟代碳酸酯化合物的量可以在约10体积%至约50体积%的范围内,例如,在约20体积%至约40体积%的范围内。当氟代碳酸酯化合物的量在这些范围内时,可以在保持适当的粘度的同时获得期望的效果。
酯类化合物的实例可以包括乙酸甲酯、乙酸酯、乙酸正丙酯、乙酸二甲酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲羟戊酸内酯、己内酯和甲酸甲酯。而且,醚类化合物的实例可以包括二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃和四氢呋喃;并且酮类化合物的实例可以包括环己酮。而且,醇类化合物的实例可以包括乙醇和异丙醇。
非质子溶剂的实例可以包括二甲基亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、硝基甲烷、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯和磷酸三酯。
非水性有机溶剂可以单独使用或作为选自其中的至少两种的混合物使用。当非水性有机溶剂作为混合使用时,可以根据期望的电池性能适当地控制混合比例。
除了LiPF6、LiFSI和LiBF4外,用于锂电池的电解质溶液可以进一步包括本领域中通常用作锂盐的任何材料。常用的锂盐的实例可以包括选自以下中的至少一种:LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiB10Cl10、CF3SO3Li、CH3SO3Li、C4F3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2+ySO2)(其中x和y各自独立地是自然数)、CF3CO2Li、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、LiAlF4、氯代硼酸锂,低级脂族羧酸锂,四苯基硼酸锂和酰亚胺锂。
在一个实施方式中,电解质溶液可以进一步包括由式1表示的砜化合物作为添加剂。
式1
Figure BDA0002366160640000041
在式1中,Rl和R2中的至少一个可以是氟原子或被氟原子取代的C1-C12链烃;并且R1和R2中的另一个是氢原子或未取代的C1-C12链烃基。
例如,链烃基可以是C1-C12烷基或C2-C12烯基。
烷基的实例可以包括C1-C12烷基,诸如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、正戊基、异戊基、新戊基、正己基、3-甲基己基、2,2-二甲基戊基、2,3-二甲基戊基或正庚基;例如,C1-C8烷基;或C1-C3烷基。
烯基的实例可以包括C2-C12烯基,诸如乙烯基、烯丙基、丁烯基、异丙烯基或异丁烯基;例如,C2-C8烯基;或C2-C4烯基。
烃基中的一些或全部氢原子可以被氟原子取代。在式1中,R1和R2中的至少一个可以是氟原子或被氟原子取代的C1-C12链烃基。
由式1表示的砜化合物的实例可以包括甲烷磺酰氟、乙烷磺酰氟、丙烷磺酰氟、2-丙烷磺酰氟、丁烷磺酰氟、2-丁烷磺酰氟、己烷磺酰氟、辛烷磺酰氟、癸烷磺酰氟、十二烷磺酰氟、环己烷磺酰氟、三氟甲烷磺酰氟、全氟乙烷磺酰氟、全氟丙烷磺酰氟、全氟丁烷磺酰氟、乙烯磺酰氟、1-丙烯-1-磺酰氟、2-丙烯-1-磺酰氟、2-甲氧基-乙烷磺酰氟或2-乙氧基-乙烷磺酰氟。
砜化合物可以单独使用或作为选自其中的至少两种的组合使用。
基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,电解质溶液中砜化合物的量可以在约1wt%至约10wt%的范围内。当砜化合物的量在该范围内时,可以有效地抑制高温下锂电池的电阻增加和气体发生。
用于锂电池的电解质溶液可以进一步包括其他添加剂,以通过帮助在电极的表面上形成稳定的固体电解质界面(SEI)或膜来改善循环特性。
添加剂的实例可以包括三(三甲基甲硅烷基)磷酸酯(TMSPa)、二氟代草酸硼酸锂(LiFOB)、碳酸亚乙烯酯(VC)、丙烷磺酸内酯(PS)、丁二腈(SN)、具有能够与丙基酰基、氨基、环氧基、甲氧基、乙氧基或乙烯基形成硅氧烷键的官能团的硅烷化合物和硅氮烷化合物(诸如六甲基二硅氮烷)。添加剂可以单独添加或作为至少两种添加剂的组合添加。
基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,添加剂的量可以在约0.01wt%至约10wt%的范围内。例如,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,添加剂的量可以在约0.05wt%至约10wt%的范围内,例如,约0.1wt%至约5wt%,或约0.5wt%至约4wt%的范围内。然而,该量没有特别限制,只要其不显著降低根据包括的电解质,锂电池的容量保持率改善效果即可。
在一些实施方式中,锂电池可以包括阴极和阳极,并且用于锂电池的电解质设置在阴极和阳极之间。在一些实施方式中,可以通过使用本领域公知的制备方法来制造锂电池。
图1是根据实施方式的锂电池30的典型结构的示意图。
参考图1,锂电池30包括阴极23、阳极22和设置在阴极23与阳极22之间的隔膜24。在一些实施例中,阴极23、阳极22和隔膜24可以被卷绕或折叠,然后被密封在电池壳体25中。在一些实施方式中,可以用电解质填充电池壳体25,并用盖组件26密封电池壳体25,从而完成锂电池30的制造。在一些实施方式中,电池壳体25可以是硬币型、矩形型或薄膜型。例如,锂电池30可以是薄膜型电池。
阴极23包括阴极集流体和在阴极集流体上的阴极活性物质层。
阴极集流体的厚度一般地可以在约3μm至约500μm的范围内。用于集流体的材料的实例没有特别限制,只要它们不造成电池的化学变化即可。用于集流体的材料的实例可以包括铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、用碳、镍、钛或银进行表面处理的铜或不锈钢,以及铝镉合金。集流体在其表面可以具有不均匀的微观结构,以增强与阴极活性物质的结合力。而且,集流体可以以各种形式使用,包括膜、片、箔、网、多孔体、发泡体或非织造体。
阴极活性物质层可以包括阴极活性物质、粘结剂以及选择性地导电剂。
阴极活性物质可以由本领域中可获得的任何材料形成,例如,可以是含锂的金属氧化物。在一些实施方式中,阴极活性物质可以是锂与在Co、Mn、Ni及其组合中选择的金属的复合氧化物中的至少一种。在一些实施方式中,阴极活性物质可以是由以下式中的一个表示的化合物:
LiaA1-bBbD2(其中0.90≤a≤1,且0≤b≤0.5);LiaE1-bBbO2-cDc(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,且0≤c≤0.05);LiE2-bBbO4-cDc(其中0≤b≤0.5,且0≤c≤0.05);LiaNi1-b-cCobBcDα(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α≤2);LiaNi1-b-cCobBcO2-αFα(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α<2);LiaNi1-b-cCobBcO2-αF2(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α<2);LiaNi1-b-cMnbBcDα(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α≤2);LiaNi1-b-cMnbBcO2-αFα(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α<2);LiaNi1-b- cMnbBcO2-αF2(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.5,0≤c≤0.05,且0<α<2);LiaNibEcGdO2(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.9,0≤c≤0.5,且0.001≤d≤0.1);LiaNibCocMndGeO2(其中0.90≤a≤1,0≤b≤0.9,0≤c≤0.5,0≤d≤0.5,且0.001≤e≤0.1);LiaNiGbO2(其中0.90≤a≤1,且0.001≤b≤0.1);LiaCoGbO2(其中0.90≤a≤1,且0.001≤b≤0.1);LiaMnGbO2(其中0.90≤a≤1,且0.001≤b≤0.1);LiaMn2GbO4(其中0.90≤a≤1,且0.001≤b≤0.1);QO2;QS2;LiQS2;V2O5;LiV2O5;LiIO2;LiNiVO4;Li(3-f)J2(PO4)3(其中0≤f≤2);Li(3-f)Fe2(PO4)3(其中0≤f≤2);和LiFePO4
在上式中,A可以选自镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)及其组合;B可以选自铝(Al)、镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)、铬(Cr)、铁(Fe)、镁(Mg)、锶(Sr)、钒(V)、稀土元素及其组合;D可以选自氧(O)、氟(F)、硫(S)、磷(P)及其组合;E可以选自钴(Co)、锰(Mn)及其组合;F可以选自氟(F)、硫(S)、磷(P)及其组合;G可以选自铝(Al)、铬(Cr)、锰(Mn)、铁(Fe)、镁(Mg)、镧(La)、铈(Ce)、锶(Sr)、钒(V)及其组合;Q可以选自钛(Ti)、钼(Mo)、锰(Mn)及其组合;I可以选自铬(Cr)、钒(V)、铁(Fe)、钪(Sc)、钇(Y)及其组合;并且J可以选自钒(V)、铬(Cr)、锰(Mn)、钴(Co)、镍(Ni)、铜(Cu)及其组合。
在一些实施方式中,阴极活性物质可以是LiCoO2、LiMnxO2x(其中x=1或2)、LiNi1- xMnxO2x(其中0<x<1)、LiNi1-x-yCoxMnyO2(其中0≤x≤0.5且0≤y≤0.5)或FePO4
上面列出的作为阴极活性物质的化合物可以具有表面涂层(以下也称为“涂层”)。可替换地,可以使用没有涂层的化合物和具有涂层的化合物的混合物,该化合物选自上面列出的化合物。在一些实施方式中,涂层可以包括选自由涂布元素的氧化物、氢氧化物、羟基氧化物、氧碳酸盐和羟基碳酸盐组成的组中的至少一种涂布元素的化合物。在一些实施方式中,用于涂层的化合物可以是非晶的或结晶的。在一些实施方式中,用于涂层的涂布元素可以是镁(Mg)、铝(Al)、钴(Co)、钾(K)、钠(Na)、钙(Ca)、硅(Si)、钛(Ti)、钒(V)、锡(Sn)、锗(Ge)、镓(Ga)、硼(B)、砷(As)、锆(Zr)或它们的混合物。在一些实施方式中,可以使用在使用涂布元素的化合物时不会不利地影响阴极活性物质的物理性质的任何方法来形成涂层。例如,可以使用喷涂法或浸渍法形成涂层。涂布方法可以被本领域普通技术人员很好地理解,因此将省略其详细描述。
粘结剂可以将阴极活性物质的颗粒彼此附着,并且可以将阴极活性物质附着到阴极集流体。粘结剂的实例可以包括聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂和尼龙,但是实施方式不限于此。
导电剂可以是为电极提供导电性并且不引起电池中的化学变化的合适的电子导电材料。导电剂的实例可以包括天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维、铜、镍、铝、银的金属粉末或金属纤维以及诸如聚亚苯基衍生物的导电材料,它们可以单独或以其至少两种的组合使用。
阳极22可以包括阳极集流体和形成在阳极集流体上的阳极活性物质。
阳极集流体的厚度一般地可以在约3μm至约500μm的范围内。用于阳极集电体的材料的实例没有特别限制,只要它们不造成电池的化学变化即可。用于集流体的材料的实例可以包括铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、用碳、镍、钛或银进行表面处理的铜或不锈钢,以及铝镉合金。集流体在其表面可以具有不均匀的微观结构,以增强与阳极活性物质的结合力。而且,集流体可以以各种形式使用,包括膜、片、箔、网、多孔体、发泡体或非织造体。
阳极活性物质层可以包括阳极活性物质、粘结剂以及选择性地导电剂。
阳极活性物质可以包括上述的硅基阳极活性物质。
除了硅基阳极活性物质之外,阳极活性物质层可以进一步包括其他普通阳极活性物质。
普通阳极活性物质可以由本领域中常用作阳极活性物质的任何材料形成。阳极活性物质的实例可以包括锂金属、可与锂合金化的金属、过渡金属氧化物、能够掺杂和去掺杂锂的材料以及能够可逆地嵌入和脱嵌锂离子的材料。阳极活性物质可以是上面选择的至少两种的混合物或组合。
锂金属的合金可以是锂与选自由Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn组成的组中的一种金属的合金。
过渡金属氧化物的实例可以包括氧化钨、氧化钼、氧化钛、氧化锂钛、氧化钒和氧化锂钒
能够掺杂和去掺杂锂的材料的实例可以包括Sn;SnO2;以及Sn-Y合金(其中,Y是碱金属、碱土金属、第11族元素、第12族元素、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素或其组合,但不是Sn)。在一些实施方式中,Y可以是镁(Mg)、钙(Ca)、锶(Sr)、钡(Ba)、镭(Ra)、钪(Sc)、钇(Y)、钛(Ti)、锆(Zr)、铪(Hf)、鈩(Rf)、钒(V)、铌(Nb)、钽(Ta)、钅杜(Db)、铬(Cr)、钼(Mo)、钨(W)、钅喜(Sg)、锝(Tc)、铼(Re)、钅波(Bh)、铁(Fe)、铅(Pb)、钌(Ru)、锇(Os)、钅黑(Hs)、铑(Rh)、铱(IR)、钯(Pd)、铂(Pt)、铜(Cu)、银(Ag)、金(Au)、锌(Zn)、镉(Cd)、硼(B)、铝(Al)、镓(Ga)、锡(Sn)、铟(In)、钛(Ti)、锗(Ge)、磷(P)、砷(As)、锑(Sb)、铋(Bi)、硫(S)、硒(Se)、碲(Te)、钋(Po)或其组合。
能够可逆地嵌入和脱嵌锂离子的材料可以是锂电池中一般使用的各种碳基材料中的任何一种。能够可逆地嵌入和脱嵌锂离子的材料的实例可以包括结晶碳、非晶碳及其混合物。结晶碳的实例包括天然石墨、人造石墨、膨胀石墨、石墨烯、富勒烯烟灰、碳纳米管和碳纤维。非晶碳的实例包括软碳(在较低温度下煅烧的碳)或硬碳、中间相沥青碳化物和煅烧焦炭。碳基阳极活性物质可以是球状、板状、纤维状、管状或粉末的形式。
粘结剂可以将阳极活性物质的颗粒彼此附着,并且可以将阳极活性物质附着到集流体。粘结剂的实例可以包括聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂和尼龙,但是实施方式不限于此。
导电剂可以由为电极提供导电性并且不引起电池中的化学变化的电子导电材料形成。导电剂的实例可以包括天然石墨;人造石墨;炭黑;乙炔黑;科琴黑;碳纤维;铜、镍、铝、银的金属粉末或金属纤维;诸如聚亚苯基衍生物的导电材料;或其混合物。
阴极23和阳极22可以各自通过以下过程制备:通过在溶剂中混合活性物质、导电剂和粘结剂来制备活性物质组合物,并且将组合物涂布在集流体上。
本领域普通技术人员可以很好地理解电极制备方法,因此将省略其详细描述。溶剂的实例可以包括N-甲基吡咯烷酮(NMP)、丙酮或水,但是实施方式不限于此。
阴极23和阳极22可以由隔膜24隔开。隔膜24可以由常用作锂电池中的隔膜的材料形成。例如,用于隔膜24的材料可以具有对电解质的离子迁移的低阻力并且具有优异的电解质溶液保持能力。隔膜24可以是单层或多层。例如,隔膜24可以由玻璃纤维、聚酯、Teflon、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯(PTFE)或其组合形成,其可以具有非织造形式或织造形式。隔膜24的孔径可以在约0.01μm至约10μm的范围内,并且隔膜24的厚度一般地在约3μm至约100μm的范围内。
电解质可以被注入至被隔膜24隔开阴极23和阳极22而形成的空间。
除了在移动电话和便携式计算机中的常规用途之外,锂电池还可以适合于要求高容量、高输出和高温驱动的装置,诸如电动汽车。锂电池可以与常规的内燃机、燃料电池或超级电容器组合,然后用于混合动力汽车。此外,锂电池可用于要求高输出、高电压和高温驱动的所有其他应用。
现在将参考以下实施例更详细地描述一个或多个实施方式。然而,这些实施例并非旨在限制一个或多个实施方式的范围。
实施例
下面的实施例和比较例中制备的电解质溶液和锂电池的室温寿命特性和高温特性评估如下。
评估例1:室温寿命特性的评估
在25℃的温度下,实施例和比较例中制备的每个硬币式全单电池以0.2C倍率的恒定电流充电,直到电压为4.2V,然后以0.2C倍率的恒定电流放电,直到电压为2.8V。随后,全单电池各自以0.5C倍率的恒定电流充电,直到电压为4.2V,然后以恒定电压模式充电直到电流为0.05C倍率,同时将电压保持在4.2V。接下来,将全单电池各自以0.5C倍率的恒定电流放电,直到电压为2.8V。(化成过程)
在25℃的温度下,每个经历了化成过程的硬币式全单电池以1.0C倍率的恒定电流充电,直到电压为4.2V,然后在恒定电压模式下,电流在0.05C倍率的电流下截止,同时将电压保持在4.2V。接着,全单电池各自以1.0C倍率的恒定电流放电,直到电压为2.8V,并且重复该循环直至第300次循环。
每个硬币式全单电池在第300次循环时的容量保持率(%)如等式1所示限定。
等式1
第300次循环时的容量保持率[%]=[第300次循环时的放电容量/第1次循环时的放电容量]×100
评估例2:高温特性的评估
在25℃的温度下,实施例1至17和比较例1至7中制备的每个硬币式全单电池以0.2C倍率的恒定电流充电,直到电压为4.2V,然后以0.2C倍率的恒定电流放电,直到电压为2.8V。随后,全单电池各自以0.5C倍率的恒定电流充电,直到电压为4.2V,然后以恒定电压模式充电直到电流为0.05C倍率,同时将电压保持在4.2V。接下来,将全单电池各自以0.5C倍率的恒定电流放电,直到电压为2.8V。(化成过程)
将经历了化成过程的硬币式全单电池在60℃的高温室内储存30天,然后测量全单电池在储存期间的容量保持率和直流内部电阻(DCIR)。通过测量DCIR计算出相对于初始电阻的电阻增加率。
而且,通过使用气体捕获夹具(以使得在60℃下储存30天的实施例1至17和比较例1至7的每个硬币式全单电池的底部被钻孔之后,从全单电池发生的气体不释放到外部),并且使用连接到全单电池的气相色谱(GC),来测量内部气体发生的量。
比较例1
(1)电解质的制备
通过以下制备电解质:将作为锂盐的LiPF6溶解在包括碳酸亚乙酯(EC)、碳酸乙甲酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC)(其中EC:EMC:DEC的体积比=20:40:40)的溶剂混合物中,以使LiPF6的浓度为1.15M。在电解质中,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,混合7wt%的氟代碳酸亚乙酯(FEC)作为添加剂。
(2)硬币式全单电池的制备
通过使用该电解质制备18650型硬币式全单电池。
将具有LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2的组成的阴极活性物质粉末、碳导电剂(Super-P,可从Timcal Ltd.获得)和作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)以90:5:5的重量比混合。为了控制混合物的粘度,向混合物中添加作为溶剂的N-甲基吡咯烷酮(NMP),使得混合物的固体含量为60wt%,由此制备了阴极浆料。将阴极浆料以约40μm的厚度涂布在厚度为15μm的铝箔上。将所得物在室温下干燥,在120℃的温度下再次干燥,然后辊压以制备阴极。
将作为阳极活性物质的人造石墨、苯乙烯-丁二烯橡胶和羧甲基纤维素以90:5:5的重量比混合。为了控制混合物的粘度,向混合物中添加NMP作为溶剂,使得混合物的固体含量为60wt%,由此制备了阳极浆料。将阳极浆料以约40μm的厚度涂布在厚度为10μm的铜箔上。将所得物在室温下干燥,在120℃的温度下再次干燥,然后辊压以制备阳极。
使用厚度为20μm的聚乙烯隔膜作为隔膜以及该电解质来制备18650型硬币式全单电池。
比较例2
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.80M和0.35M的浓度向电解质中添加LiPF6和LiFSI作为锂盐。
比较例3
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以1.0M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6和LiBF4作为锂盐。
比较例4
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以1.0M和0.15M的浓度向电解质中添加LiFSI和LiBF4作为锂盐。
比较例5
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.8M、0.15M和0.35M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiBF4和双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFS)作为锂盐。
实施例1
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.10M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
实施例2
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.35M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
实施例3
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.70M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
比较例6
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.90M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
实施例4
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.35M和0.15M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
实施例5
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.35M和0.30M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
比较例7
以与比较例1中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于分别以0.65M、0.35M和0.50M的浓度向电解质中添加LiPF6、LiFSI和LiBF4作为锂盐。
实施例6
以与实施例2中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC作为添加剂之外,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,式2表示的硅烷化合物以1wt%的量被添加到实施例2中制备的电解质中。
式2
Figure BDA0002366160640000121
实施例7
以与实施例2中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC作为添加剂之外,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,1,3-丙磺酸内酯以1wt%的量被添加到实施例2中制备的电解质中。
实施例8
以与实施例3中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC作为添加剂之外,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,硫酸亚乙酯以1wt%的量被添加到实施例2中制备的电解质中。
实施例9
以与实施例2中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC作为添加剂之外,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,1,3-丙烯磺酸内酯以1wt%的量被添加到实施例2中制备的电解质中。
实施例10
以与实施例2中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,由式6表示的砜化合物(以下也称为“SF化合物”)以10wt%的量被添加到实施例2中制备的电解质中,而不向其添加FEC作为添加剂。
式6
Figure BDA0002366160640000131
实施例11
以与实施例10中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于SF化合物的量为7wt%。
实施例12
以与实施例10中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于SF化合物的量为5wt%。
实施例13
以与实施例10中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于SF化合物的量为3wt%。
实施例14
以与实施例10中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于SF化合物的量为1wt%
实施例15
以与实施例2中相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,基于锂盐、溶剂和添加剂的100wt%的总重量,4wt%的FEC和3wt%的由式6表示的SF化合物作为添加剂被添加到实施例2中制备的电解质中。
实施例16
以与实施例15相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC和由式6表示的SF化合物之外,由式3表示的丙烷磺酸内酯(PS)以1wt%的量作为添加剂被添加到实施例15的电解质中。
实施例17
以与实施例15相同的方式制备电解质和硬币式全单电池,不同之处在于,除了FEC和由式6表示的SF化合物之外,由式4表示的ESA以1wt%的量作为添加剂被添加到实施例15的电解质中。
电解质组合物以及在比较例1至7和实施例1至17中制备的电解质和硬币式全单电池的特性的评估结果全部示于表1中。
表1
Figure BDA0002366160640000141
Figure BDA0002366160640000151
如表1所示,与不使用3种组成中的任一种的其他情况相比,在使用3种组成(即,LiPF6、LiFSI和LiBF4)的情况下,锂盐的组合表现出更好的性能。结果再次示于表2中。
表2
Figure BDA0002366160640000152
为了确认LiFSI的量的影响,改变LiFSI的量,同时固定LiPF6和LiBF4的量。随着电池的室温寿命特性和高温特性迅速劣化,发生了电池性能的权衡。结果再次示于表3中。当基于1mol的LiPF6换算时,实施例1至3中制备的LiFSI的量在约0.1mol至约1.2mol的范围内。
表3
Figure BDA0002366160640000153
基于其中在电池的室温寿命特性和气体发生的量方面表现优异的实施例2,当固定LiPF6和LiFSI的量,并改变LiBF4的量时,当LiBF4的浓度为约0.5M或更高时,室温寿命特性和高温容量保持率有所劣化。结果再次示于表4中。当基于1mol的LiPF6换算时,实施例1、4和5中制备的LiBF4的量在约0.05mol至约0.7mol的范围内。
表4
Figure BDA0002366160640000154
Figure BDA0002366160640000161
而且,可以得知当将各种添加剂混合到包括LiPF6、LiFSI和LiBF4的3种组成的锂盐中时,电池的性能得到改善。结果再次示于表5中。
表5
Figure BDA0002366160640000162
确认了当除了包括LiPF6、LiFSI和LiBF4的基于3种组成的锂盐之外,使用砜化合物代替FEC用于高容量锂电池中作为添加剂时,在保持室温寿命特性的同时改善了高温特性。结果再次示于表6中。
表6
Figure BDA0002366160640000163
Figure BDA0002366160640000171
进行其他FEC、砜化合物和其他添加剂的组合,并且比较结果再次示于表7中。
表7
Figure BDA0002366160640000172
应理解,本文所述的实施方式应理解为仅仅是描述性的并且不用于限制的目的。每个实施方式中的特征或方面的描述通常应理解为可用于其他实施方式中的其他类似特征或方面。尽管已经参照附图描述了一个或多个实施方式,但是本领域普通技术人员将理解,在不背离由以下权利要求书限定的精神和范围的情况下,在其中的形式和细节方面可作出各种改变。
指明附图中主要元件的附图标记的解释
30:锂电池
22:阳极
23:阴极
24:隔膜
25:电池壳体
26:盖组件

Claims (10)

1.一种用于锂电池的电解质,所述电解质包括:
非水性有机溶剂;和
锂盐,所述锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和四氟硼酸锂(LiBF4),其中
基于1摩尔(mol)的LiPF6,LiFSI的量在约0.01mol至约1.2mol的范围内,并且LiBF4的量在约0.05mol至约0.7mol的范围内。
2.如权利要求1所述的电解质,其中
基于1mol的LiPF6,LiFSI的量在约0.1mol至约1mol的范围内。
3.如权利要求1所述的电解质,其中
基于1mol的LiPF6,LiBF4的量在约0.08mol至约0.6mol的范围内。
4.如权利要求1所述的电解质,其中
所述电解质中所述锂盐的总浓度在约0.9M至约1.8M的范围内。
5.如权利要求1所述的电解质,进一步包括
由式1表示的砜化合物作为添加剂:
式1
Figure FDA0002366160630000011
其中,在式1中,R1和R2中的至少一个是氟原子或被氟原子取代的C1-C12链烃基,并且R1和R2中的另一个是氢原子或未取代的C1-C12链烃基。
6.如权利要求5所述的电解质,其中
所述砜化合物包括甲烷磺酰氟、乙烷磺酰氟、丙烷磺酰氟、2-丙烷磺酰氟、丁烷磺酰氟、2-丁烷磺酰氟、己烷磺酰氟、辛烷磺酰氟、癸烷磺酰氟、十二烷磺酰氟、环己烷磺酰氟、三氟甲烷磺酰氟、全氟乙烷磺酰氟、全氟丙烷磺酰氟、全氟丁烷磺酰氟、乙烯磺酰氟、1-丙烯-1-磺酰氟、2-丙烯-1-磺酰氟、2-甲氧基-乙烷磺酰氟、2-乙氧基-乙烷磺酰氟,或其组合。
7.如权利要求5所述的电解质,其中
基于所述锂盐、所述溶剂和所述添加剂的100wt%的总重量,所述砜化合物的量按重量计在约1%(wt%)至约10wt%的范围内。
8.如权利要求1所述的电解质,进一步包括
氟代碳酸酯化合物作为添加剂,所述氟代碳酸酯化合物选自氟代碳酸亚乙酯(FEC)、4,5-二氟代碳酸亚乙酯、4,4-二氟代碳酸亚乙酯、4,4,5-三氟代碳酸亚乙酯、4,4,5,5-四氟代碳酸亚乙酯、4-氟代-5-甲基碳酸亚乙酯、4-氟代-4-甲基碳酸亚乙酯、4,5-二氟代-4-甲基碳酸亚乙酯、4,4,5-三氟代-5-甲基碳酸亚乙酯、三氟代甲基碳酸亚乙酯,及其组合。
9.如权利要求1所述的电解质,进一步包括
选自由以下组成的组中的至少一种添加剂:三(三甲基甲硅烷基)磷酸酯(TMSPa)、二氟代草酸硼酸锂(LiFOB)、碳酸亚乙烯酯(VC)、丙烷磺酸内酯(PS)、丁二腈(SN)、LiBF4、具有能够形成硅氧烷键的官能团的硅烷化合物和硅氮烷化合物。
10.一种锂电池,包括:
阴极;
阳极;和
设置在所述阴极和所述阳极之间的如权利要求1所述的电解质。
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