CN110841678A - 一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 - Google Patents
一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN110841678A CN110841678A CN201910961248.7A CN201910961248A CN110841678A CN 110841678 A CN110841678 A CN 110841678A CN 201910961248 A CN201910961248 A CN 201910961248A CN 110841678 A CN110841678 A CN 110841678A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- fes
- cocatalyst
- photocatalyst
- cu5fes4
- visible light
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Withdrawn
Links
- 239000011941 photocatalyst Substances 0.000 title claims abstract description 26
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 6
- 229910052948 bornite Inorganic materials 0.000 claims abstract description 36
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 12
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 claims abstract description 10
- 238000001027 hydrothermal synthesis Methods 0.000 claims abstract description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 4
- 239000010949 copper Substances 0.000 claims description 12
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 claims description 9
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 claims description 9
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 9
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 6
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 6
- 239000000047 product Substances 0.000 claims description 6
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims description 6
- PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N Ethylenediamine Chemical compound NCCN PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 5
- -1 polytetrafluoroethylene Polymers 0.000 claims description 5
- 229920001343 polytetrafluoroethylene Polymers 0.000 claims description 5
- 239000004810 polytetrafluoroethylene Substances 0.000 claims description 5
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 238000005303 weighing Methods 0.000 claims description 4
- 229910021591 Copper(I) chloride Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 3
- OXBLHERUFWYNTN-UHFFFAOYSA-M copper(I) chloride Chemical compound [Cu]Cl OXBLHERUFWYNTN-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 3
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 3
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 claims description 3
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 3
- 238000004729 solvothermal method Methods 0.000 claims description 3
- 238000009210 therapy by ultrasound Methods 0.000 claims description 3
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N Sulfur Chemical compound [S] NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000002904 solvent Substances 0.000 claims description 2
- 229910052717 sulfur Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000011593 sulfur Substances 0.000 claims description 2
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 abstract description 8
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 abstract description 4
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 abstract description 4
- 239000002957 persistent organic pollutant Substances 0.000 abstract description 4
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 3
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 abstract description 3
- 238000006731 degradation reaction Methods 0.000 abstract description 3
- 230000001699 photocatalysis Effects 0.000 abstract description 3
- 238000005215 recombination Methods 0.000 abstract description 3
- 230000006798 recombination Effects 0.000 abstract description 3
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 abstract description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 abstract description 2
- 238000013329 compounding Methods 0.000 abstract 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 abstract 1
- 238000010168 coupling process Methods 0.000 description 2
- 238000005859 coupling reaction Methods 0.000 description 2
- 238000003912 environmental pollution Methods 0.000 description 2
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000004044 response Effects 0.000 description 2
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 2
- 230000003595 spectral effect Effects 0.000 description 2
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 2
- 241000282414 Homo sapiens Species 0.000 description 1
- 238000003917 TEM image Methods 0.000 description 1
- 239000004809 Teflon Substances 0.000 description 1
- 229920006362 Teflon® Polymers 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 description 1
- 239000002131 composite material Substances 0.000 description 1
- 230000008878 coupling Effects 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N gold Chemical compound [Au] PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052737 gold Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010931 gold Substances 0.000 description 1
- 231100000053 low toxicity Toxicity 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 239000007777 multifunctional material Substances 0.000 description 1
- 229910000510 noble metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000008569 process Effects 0.000 description 1
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 1
- 230000004083 survival effect Effects 0.000 description 1
- 238000001308 synthesis method Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J27/00—Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
- B01J27/24—Nitrogen compounds
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
- B01J35/30—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their physical properties
- B01J35/39—Photocatalytic properties
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Abstract
一种g‑C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法，涉及一种光催化剂制备方法，本发明以铜源，铁源和硫源按照一定的比例在在乙二胺为溶剂条件下反应，获得Cu5FeS4助催化剂，并通过水热反应与g‑C3N4复合获得目标光催化剂g‑C3N4/Cu5FeS4。这种新型的可见光光催化剂结构清晰，组成明确，通过其具有相对较窄的带隙和优异的电子传导性的Cu5FeS4作为助催化剂，能够有效抑制电子与空穴的复合，延长寿命，使其具有更加优异的光催化性能，该催化剂应用于光催化分解水制氢气和降解有机污染物中，为开发低成本的助催化剂提供一种新的思路，对于解决日益严重的能源和环境污染问题具有重要意义。
Description
技术领域
本发明涉及一种催化剂制备方法，特别是涉及一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法。
背景技术
过去的几十年中，由于能源危机和环境污染正在影响人类的生存和发展，而光催化剂可以利用太阳能光解水制氢气和降解有机污染物而引起了越来越多的关注。然而，载流子快速复合和窄光谱响应的问题限制了单个半导体光催化剂的单独应用。因此，在纯半导体光催化剂上负载助催化剂以实现高效电荷分离并扩大光谱响应范围是非常重要的。
长期以来，诸如金，铂及其合金之类的贵金属被证明是光解水制氢气和有机污染物降解的最有效的助催化剂。但是，其高昂的价格和稀缺性限制了其广泛的应用。因此，探索地球上丰富和低成本的助催化剂具有至关重要的意义。近年来， Cu5FeS4由于其相对较窄的带隙和优异的电子传导性、丰富的储存量、低毒性和稳定的物理化学性质引起了各国科学家的广泛关注，成为有前途的多功能材料之一。
发明内容
本发明的目的在于提供一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法，本发明以一种无贵金属的Cu5FeS4为助催化剂，并使之与g-C3N4耦合获得目标光催化剂g-C3N4/Cu5FeS4。该催化剂应用于光催化分解水制氢气和降解有机污染物中，为开发低成本的助催化剂提供一种新的思路，对于解决日益严重的能源和环境污染问题具有重要意义。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法，所述方法以铜源，铁源和硫源按照比例在乙二胺为溶剂条件下反应，获得Cu5FeS4助催化剂，并使之与g-C3N4耦合，得到g-C3N4/Cu5FeS4新型可见光光催化剂；
该方法具体制备步骤如下：
（1）利用溶剂热法制备Cu5FeS4助催化剂：首先，称取CuCl 和FeCl3·6H2O 分别分散在的乙二胺中，超声15 min后将两种溶液混合，加入4倍过量的(NH4)2S溶液；然后，将溶液转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中，在180℃下反应24小时后，将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5~8次，离心收集沉淀并在50℃下烘干过夜，得到Cu5FeS4助催化剂；
（2）称取g-C3N4并超声分散在去离子水中，在搅拌条件下，向其中加入Cu5FeS4，继续搅拌30 min，将混合物转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中于180 oC条件下水热反应3 h；之后自然冷却至室温，所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤3~5次，并在50 oC下干燥12h，得到以 Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/ Cu5FeS4光催化剂。
本发明的优点与效果是：
（1）在所制备的以Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/Cu5FeS4光催化剂中，由于Cu5FeS4其相对较窄的带隙和优异的电子传导性，能够有效抑制电子与空穴的复合，延长寿命，从而增强可见光催化活性。
（2）本发明采用常见简单合成法，采用地球储存量丰富，工艺可控，低毒性的Cu5FeS4为助催化剂，所制备的g-C3N4/Cu5FeS4光催化剂符合“绿色化学”的要求。
附图说明
图1为本发明g-C3N4/Cu5FeS4光催化剂的TEM图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进行详细说明。但其并不限制本发明的保护范围。
实施例1
（1）利用溶剂热法制备Cu5FeS4助催化剂。首先，称取0.0990 g 的CuCl 和0.2730 g 的FeCl3·6H2O 分别分散在15 mL的乙二胺中，超声15 min后将两种溶液混合，加入4倍过量的(NH4)2S溶液。然后，将溶液转移到50 mL带聚四氟乙烯内衬的反应釜中，在180℃下反应24小时后，将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5~8次，离心收集沉淀并在50℃下烘干过夜，得到Cu5FeS4助催化剂。
（2）称取150 mg的g-C3N4并超声分散在30 mL的去离子水中，在搅拌条件下，向其中加入0.75 mg的Cu5FeS4，继续搅拌30 min，将混合物转移到100 mL带聚四氟乙烯内衬的反应釜中于180 oC条件下水热反应3 h。之后自然冷却至室温，所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤3~5次，并在50 oC下干燥12 h，得到以0.5 wt% Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/0.5wt% Cu5FeS4光催化剂。
实施例2
如实施例1所述，所不同的是将步骤（2）中加入Cu5FeS4的量调为1.125 mg，则最终的催化剂为含有0.75 wt% Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/0.75 wt% Cu5FeS4光催化剂。
实施例3
如实施例1所述，所不同的是将步骤（2）中加入Cu5FeS4的量调为1.5 mg，则最终的催化剂为含有1 wt% Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/1 wt% Cu5FeS4光催化剂。
实施例4
如实施例1所述，所不同的是将步骤（2）中加入Cu5FeS4的量调为3.0 mg，则最终的催化剂为含有2 wt% Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/2 wt% Cu5FeS4光催化剂。
实施例5
如实施例1所述，所不同的是将步骤（2）中加入Cu5FeS4的量调为4.5 mg，则最终的催化剂为含有3 wt% Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/3 wt% Cu5FeS4光催化剂。
Claims (1)
1.一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法，其特征在于，所述方法以铜源，铁源和硫源按照比例在乙二胺为溶剂条件下反应，获得Cu5FeS4助催化剂，并使之与g-C3N4耦合，得到g-C3N4/Cu5FeS4新型可见光光催化剂；
该方法具体制备步骤如下：
（1）利用溶剂热法制备Cu5FeS4助催化剂：首先，称取CuCl 和FeCl3·6H2O 分别分散在的乙二胺中，超声15 min后将两种溶液混合，加入4倍过量的(NH4)2S溶液；然后，将溶液转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中，在180℃下反应24小时后，将黑色固体用去离子水和无水乙醇依次洗涤5~8次，离心收集沉淀并在50℃下烘干过夜，得到Cu5FeS4助催化剂；
（2）称取g-C3N4并超声分散在去离子水中，在搅拌条件下，向其中加入Cu5FeS4，继续搅拌30 min，将混合物转移到带聚四氟乙烯内衬的反应釜中于180 oC条件下水热反应3 h；之后自然冷却至室温，所得产物用去离子水和无水乙醇依次洗涤3~5次，并在50 oC下干燥12 h，得到以 Cu5FeS4为助催化剂的g-C3N4/ Cu5FeS4光催化剂。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201910961248.7A CN110841678A (zh) | 2019-10-11 | 2019-10-11 | 一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201910961248.7A CN110841678A (zh) | 2019-10-11 | 2019-10-11 | 一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN110841678A true CN110841678A (zh) | 2020-02-28 |
Family
ID=69597280
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN201910961248.7A Withdrawn CN110841678A (zh) | 2019-10-11 | 2019-10-11 | 一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN110841678A (zh) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111408396A (zh) * | 2020-03-13 | 2020-07-14 | 沈阳化工大学 | 一种Au/Cu5FeS4/g-C3N4等离子体复合光催化剂制备方法 |
| CN111408395A (zh) * | 2020-03-13 | 2020-07-14 | 沈阳化工大学 | RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法 |
| CN113134367A (zh) * | 2021-03-22 | 2021-07-20 | 沈阳化工大学 | 一种CdS/Cu5FeS4异质结半导体光催化剂的制备方法 |
| CN113134368A (zh) * | 2021-03-22 | 2021-07-20 | 沈阳化工大学 | CdS/Cu5FeS4/RGO纳米复合光催化剂的制备及应用 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106517356A (zh) * | 2016-12-28 | 2017-03-22 | 东华大学 | 一种片状Cu9Fe9S16纳米花的制备方法 |
| CN107684914A (zh) * | 2017-08-14 | 2018-02-13 | 浙江工业大学 | 一种磁性Bi2MoO6/CuFe2O4复合光催化材料及其制备方法 |
| WO2019022268A1 (ko) * | 2017-07-25 | 2019-01-31 | 영남대학교 산학협력단 | 높은 광촉매 특성을 갖는 형상이 제어된 산화아연 나노입자/환원된 산화그래핀 나노복합체 광촉매 및 이의 제조방법 |
| CN110227492A (zh) * | 2019-04-29 | 2019-09-13 | 中国科学院山西煤炭化学研究所 | 一种纳米半导体光催化剂及其制备方法 |
-
2019
- 2019-10-11 CN CN201910961248.7A patent/CN110841678A/zh not_active Withdrawn
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106517356A (zh) * | 2016-12-28 | 2017-03-22 | 东华大学 | 一种片状Cu9Fe9S16纳米花的制备方法 |
| WO2019022268A1 (ko) * | 2017-07-25 | 2019-01-31 | 영남대학교 산학협력단 | 높은 광촉매 특성을 갖는 형상이 제어된 산화아연 나노입자/환원된 산화그래핀 나노복합체 광촉매 및 이의 제조방법 |
| CN107684914A (zh) * | 2017-08-14 | 2018-02-13 | 浙江工业大学 | 一种磁性Bi2MoO6/CuFe2O4复合光催化材料及其制备方法 |
| CN110227492A (zh) * | 2019-04-29 | 2019-09-13 | 中国科学院山西煤炭化学研究所 | 一种纳米半导体光催化剂及其制备方法 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| BEIBEI WANG ET AL.: "The bimetallic iron_nickel sulfide modified g-C3N4 nano-heterojunction and its photocatalytic hydrogen production enhancement", 《JOURNAL OF ALLOYS AND COMPOUNDS》 * |
| 徐磊等: "多元金属硫化物的近红外吸收性能", 《中国激光》 * |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111408396A (zh) * | 2020-03-13 | 2020-07-14 | 沈阳化工大学 | 一种Au/Cu5FeS4/g-C3N4等离子体复合光催化剂制备方法 |
| CN111408395A (zh) * | 2020-03-13 | 2020-07-14 | 沈阳化工大学 | RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法 |
| CN113134367A (zh) * | 2021-03-22 | 2021-07-20 | 沈阳化工大学 | 一种CdS/Cu5FeS4异质结半导体光催化剂的制备方法 |
| CN113134368A (zh) * | 2021-03-22 | 2021-07-20 | 沈阳化工大学 | CdS/Cu5FeS4/RGO纳米复合光催化剂的制备及应用 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN110841678A (zh) | 一种g-C3N4/Cu5FeS4可见光的光催化剂制备方法 | |
| CN109589991B (zh) | 一种锌铟硫/铜铟硫二维异质结光催化剂、其制备方法及应用 | |
| CN110773213B (zh) | 一维硫化镉/二维碳化钛复合光催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN108654648B (zh) | 一种光解水高效制取过氧化氢的光催化剂的制备方法及其应用 | |
| CN109746011B (zh) | 一种mof基衍生的复合光催化剂及其制备方法 | |
| CN110385146B (zh) | 一种Ni0.85Se/PDA/g-C3N4复合光催化剂及其应用 | |
| CN111408395A (zh) | RGO/Cu5FeS4/g-C3N4三元复合光催化剂制备方法 | |
| CN110624583A (zh) | 一种复合石墨相氮化碳异质结光催化剂的制备方法 | |
| CN109201115B (zh) | 一种光催化产氢催化剂及其制备方法和用途 | |
| CN110624563A (zh) | 一种银离子掺杂硫代铟酸锌异质结光催化剂制备方法 | |
| CN111203262A (zh) | 快速制备氮化碳纳米片负载纳米铜的方法及其产品和应用 | |
| CN110756203A (zh) | 一种Ni2P/Mn0.3Cd0.7S光催化分解水复合催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN109261192B (zh) | 凹凸棒石/g-C3N4/MoS2异质结复合材料、制备方法和用途 | |
| CN110624595A (zh) | 一种钙铟硫/碳化钛光催化复合材料及其制备方法 | |
| CN112680746A (zh) | 一种ZIF-67@MXene复合材料、制备方法及其应用 | |
| CN112547125B (zh) | 一种可用于光解水的CdS/NiPc光催化剂及其制备方法 | |
| CN114682304A (zh) | 具有可见光催化降解性能的CuCd-MOF/GO-x复合材料及其制备和应用 | |
| CN112337491B (zh) | 一种双功能光催化应用的磷化镍/氧化铟纳米复合材料制备方法及用途 | |
| CN115286757B (zh) | 基于多氮烯烃连接的共价有机框架材料及其制备方法和应用 | |
| CN113134378A (zh) | 一种W18O49/g-C3N4/RGO半导体光催化剂制备方法 | |
| CN114591477B (zh) | 亚胺连接的二苯并噻吩砜基共价有机框架材料的制备和应用 | |
| CN113717391B (zh) | 一种含硼的锆基金属有机框架材料及其制备方法与应用 | |
| CN112275298B (zh) | 一种硫化铋复合钽铌酸钾催化剂及该催化剂的制备方法与应用 | |
| CN115069249A (zh) | 一种金属合金/凹凸棒石复合材料在纤维素转化5-羟甲基糠醛反应中的应用 | |
| CN111957334A (zh) | 一种复合三元异质结光催化剂制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| WW01 | Invention patent application withdrawn after publication | ||
| WW01 | Invention patent application withdrawn after publication |
Application publication date: 20200228 |