CN110723979A - 一种max相陶瓷的连接方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种MAX相陶瓷的连接方法，属于陶瓷焊接领域。将石墨烯、碳纳米管等碳纳米材料与异丙醇混合制成浆料均匀涂覆在抛光后的MAX相陶瓷表面，两片MAX相陶瓷叠加后在1200°C~1400°C之间，真空度10‑2 Pa以上，2~5 MPa压力下焊接20 min即可实现任意两种MAX相陶瓷材料的无缝连接。通过该方法获得的陶瓷连接强度可达到母材强度的80%以上，而且该工艺适用于任意相同以及不同类型的MAX相陶瓷之间的连接。

Description

一种MAX相陶瓷的连接方法
技术领域
本发明涉及一种MAX相陶瓷的连接方法，属于陶瓷焊接领域。
背景技术
Mn+1AXn（简称MAX相）陶瓷是一类具有纳米层状结构的三元碳/氮化物陶瓷，其中M代表过渡金属元素，A代表，X为碳或者氮元素，n一般为1~3。MAX相陶瓷兼具陶瓷与金属的特性，如高强度、高导电与导热性、耐腐蚀、抗氧化、优异的可加工性能等。
迄今为止，已发现的Mn+1AXn相有一百多种，主要分为M2AX（211相）、M3AX2（312相）与M4AX3（413相）三类。
MAX相陶瓷材料的连接一直是其应用的难点，国内外相关工作者对MAX相陶瓷的连接进行了初步的尝试。从已有公开报道可以发现，目前采用Al、Si、Ni作为中间层或直接固相扩散可实现MAX相陶瓷的连接。利用Al箔做中间层，在1100-1500℃条件下Al原子向陶瓷母材扩散实现Ti3SiC2陶瓷的连接，界面生成耐高温的Ti3Si(Al)C2固溶体，接头的弯曲强度达到母材的65%。基于同样原理，在Ti3AlC2陶瓷待焊区溅射厚度4-10μm单质Si，在热压炉中压力2-5MPa压力下实现Ti3AlC2陶瓷连接，界面生成耐高温的Ti3Si(Al)C2固溶体，接头的弯曲强度达到母材的80%。中国科学院兰州化学物理研究所在Ti3SiC2之间放置Ni箔，真空环境中并在受压状态下通入高频脉冲电流快速加热，高频脉冲电流会使Ti3SiC2与Ni箔微观接触点产生等离子态，使Ti3SiC2与Ni在高温下快速发生固相反应形成Ti3SiC2之间的连接层，从而实现Ti3SiC2陶瓷自身之间的焊接。
利用在1300℃以上母材中的Al原子沿其层状结构不断向外迁移的特性，在低氧分压条件下在界面处形成了非连续的Al2O3层，可以实现Ti3AlC2-Ti3AlC2、Ti2AlC-Ti2AlC的无中间层扩散连接。温度升高有利于Al元素进一步向外迁移并发生氧化，使得在1400℃下在界面处形成了连续的Al2O3层，由于Ti3AlC2、Ti2AlC与Al2O3的热膨胀系数接近，使得接头产生的残余应力很小，从而提高了接头的剪切强度。
现有技术存在的问题主要有以下几点：
1、大部分MAX相陶瓷连接环境要求苛刻，反应温度高，连接所需时间长；
2、公开报道中的大部分方法仅限于某些特定的或同种MAX相陶瓷之间的连接，并非适用于连接MAX相这一类材料的通用连接方法；
3、目前大部分MAX相陶瓷的连接工艺得到的陶瓷连接强度不高。
发明内容
本发明旨在提供一种可以实现任意两种MAX相陶瓷连接、且获得高连接强度的MAX相陶瓷的连接方法。
为达此目的，本发明采用的技术方案如下：
一种MAX相陶瓷的连接方法，其特点是，所述的MAX相陶瓷的连接方法包括以下几个步骤：
步骤1：浆料制备
选用石墨烯、碳纳米管中的一种碳纳米材料作为中间层，按体积比1：5将石墨烯或碳纳米管加入到异丙醇溶剂中，超声分散30 min，获得石墨烯或碳纳米管浆料；
步骤2：浆料涂覆
利用线切割加工任意两块MAX相陶瓷块，将表面研磨、抛光，对MAX相陶瓷块超声清洗后，将分散均匀的石墨烯或碳纳米管浆料均匀涂覆至MAX相陶瓷块表面，待干燥后将涂有石墨烯或碳纳米管的两个表面接触，形成MAX相陶瓷组；
步骤3：高温真空焊接
将MAX相陶瓷组放置于真空烧结炉中进行焊接，焊接完成后降温得到焊接均匀的MAX相陶瓷。
优选地，步骤3中，焊接压力为2~5MPa，焊接温度为1200~1400°C，焊接时间为20~40min。
优选地，MAX相陶瓷包括任意312型、211型、413型结构。
优选地，MAX相陶瓷为Ti3SiC2、Ti3AlC2、Ti2AlC、Nb2AlC、Cr2AlC、Nb4AlC3中任意两种材料。
优选地，步骤1中石墨烯片层的厚度小于100nm。
优选地，步骤1中碳纳米管的壁厚小于20nm。
优选地，步骤2中涂覆的石墨烯或碳纳米管的单位面积的质量为5~10 mg/cm2
本发明的优点和有益效果为：
1、 本方法通过石墨烯作为连接中间层，在较低压力、较低温度、较短时间下即可实现MAX相陶瓷的无缝连接；
2、本方法适用于所有MAX相陶瓷材料的连接过程，适用性强；
3、本方法获得的连接MAX相陶瓷的连接强度高，可达到母材强度的80%以上。
具体实施方式
以下基于实施例对本发明进行描述，但是本发明并不仅仅限于这些实施例。在下文对本发明的细节描述中，详尽描述了一些特定的细节部分。对本领域技术人员来说没有这些细节部分的描述也可以完全理解本发明。为了避免混淆本发明的实质，公知的方法、过程、流程、元件并没有详细叙述。以下结合具体的实施例对本发明的技术方案作进一步的分析说明。
一种MAX相陶瓷的连接方法，利用石墨烯、碳纳米管等碳纳米材料作为中间层，在一定压力和温度下实现任意MAX相陶瓷的连接。该方法包括以下几个步骤：
步骤1：浆料制备
按体积比1：5将石墨烯或碳纳米管加入到异丙醇溶剂中，超声分散30 min，获得石墨烯或碳纳米管浆料；
步骤2：浆料涂覆
利用线切割加工任意两块MAX相陶瓷块，将该MAX相陶瓷块表面研磨、抛光；对MAX相陶瓷块超声清洗后，将分散均匀的石墨烯或碳纳米管浆料均匀涂覆至MAX相陶瓷块表面，待干燥后将涂有石墨烯或碳纳米管的两个表面接触，形成陶瓷组；
步骤3：高温真空焊接
将待焊接的MAX相陶瓷组放置于真空烧结炉中在一定压力、一定温度条件下进行高温焊接20~40min，焊接完成后降温得到焊接均匀的MAX相陶瓷。
选择石墨烯、碳纳米管等碳纳米材料作为中间层主要是由于其具有高的比表面积，易与基体发生扩散反应。步骤1中利用异丙醇作为溶剂更有利于碳纳米材料的分散。
在一个优选实施例中，步骤3高温真空焊接时设置一定压力为2~5MPa，一定温度为1200~1400°C。焊接过程中施加2~5 MPa压力，过高会导致MAX相陶瓷在高温下变形，过低会造成连接强度降低。1200°C以下导致焊接强度低，1400°C以上造成MAX相陶瓷的元素挥发或分解。连接时间过段会导致连接强度低，时间过长造成MAX相陶瓷的元素挥发。
进一步优选地，MAX相陶瓷材料包括任意312型、211型、413型，如Ti3SiC2、Ti3AlC2、Ti2AlC、Nb2AlC、Cr2AlC、Nb4AlC3等。
进一步优选地，步骤1中石墨烯片层的，厚度小于100nm。石墨烯片层的厚度过高会降低焊接强度。
进一步优选地，步骤1中碳纳米管的壁厚小于20nm。碳纳米管的壁厚过后会降低焊接强度。
进一步优选地，步骤2中涂覆的石墨烯或碳纳米管的单位面积的质量为5~10 mg/cm2。
涂覆的石墨烯或碳纳米管过多会或过少会导致连接强度降低。
实施例1
利用线切割加工两块尺寸为10mm*10mm*2mm 的Ti3AlC2陶瓷块，将Ti3AlC2陶瓷块体研磨、抛光并将样品超声清洗后，在待焊面刷涂一层石墨烯，待干燥后，装入高温热压炉中在真空状态下（8*10-2 Pa）进行连接。压力为2MPa，升温速率为10°C/min，加热到1300°C后保温20min，然后随炉冷却至室温，用扫描电镜观察连接后界而微观形貌，观察不到单质的石墨烯的存在，界面连接良好，实现了无缝连接，焊接强度101MPa。
实施例2
利用线切割加工两块尺寸为10mm*10mm*2mm 的Ti3SiC2、Ti3AlC2陶瓷块，将Ti3SiC2、Ti3AlC2陶瓷块体研磨、抛光并将样品超声清洗后，在待焊面涂覆一层石墨烯浆料，待干燥后，将Ti3SiC2-石墨烯-Ti3AlC2陶瓷组合装入热压炉中，在真空状态下（8*10-2 Pa）进行连接。缓慢升压至2MPa，以升温速率为15°C/min，加热到1200°C后保温20min，然后随炉冷却至室温并卸载，用扫描电镜观察连接后界而微观形貌，观察不到单质的石墨烯的存在，界面连接良好，实现了无缝连接，没有残余焊接线存在。用X射线衍射分析接头界面相组成，界面形成Ti3Si(Al)C2的固溶体，并获得焊接接头的力学性能，剪切强度为105MPa。
实施例3
利用线切割加工两块尺寸为10mm*10mm*2mm 的Ti2AlC、Nb4AlC3陶瓷块，将Ti2AlC、Nb4AlC3陶瓷块体研磨、抛光并将样品超声清洗后，在待焊面涂覆一层碳纳米管浆料，待干燥后，将Ti2AlC-石墨烯-Nb4AlC3陶瓷组合装入热压炉中，在真空状态下（8*10-2 Pa）进行连接。缓慢升压至2MPa，以升温速率为10°C/min，加热到1300°C后保温30min，然后随炉冷却至室温并卸载，用扫描电镜观察连接后界而微观形貌，观察不到单质的碳纳米管的存在，界面连接良好，实现了无缝连接，没有残余焊接线存在。用X射线衍射分析接头界面相组成，界面形成(Ti,Nb)2AlC的固溶体，并获得焊接接头的力学性能，剪切强度为95MPa。
以上所述仅为本发明的优选实施例，并不用于限制本发明，对于本领域技术人员而言，本发明可以有各种改动和变化。凡在本发明的精神和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：所述的MAX相陶瓷的连接方法包括以下几个步骤：
步骤1：浆料制备
选用石墨烯、碳纳米管中的一种碳纳米材料作为中间层，按体积比1：5将石墨烯或碳纳米管加入到异丙醇溶剂中，超声分散30 min，获得石墨烯或碳纳米管浆料；
步骤2：浆料涂覆
利用线切割加工任意两块MAX相陶瓷块，将表面研磨、抛光，对MAX相陶瓷块超声清洗后，将分散均匀的石墨烯或碳纳米管浆料均匀涂覆至MAX相陶瓷块表面，待干燥后将涂有石墨烯或碳纳米管的两个表面接触，形成MAX相陶瓷组；
步骤3：高温真空焊接
将MAX相陶瓷组放置于真空烧结炉中进行焊接，焊接完成后降温得到焊接均匀的MAX相陶瓷。
2.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：步骤3中，焊接压力为2~5MPa，焊接温度为1200~1400°C，焊接时间为20~40min。
3.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：MAX相陶瓷包括任意312型、211型、413型结构。
4.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：MAX相陶瓷为Ti3SiC2、Ti3AlC2、Ti2AlC、Nb2AlC、Cr2AlC、Nb4AlC3中任意两种材料。
5.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：步骤1中石墨烯的片层厚度小于100nm。
6.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：步骤1中碳纳米管的壁厚小于20nm。
7.根据权利要求1所述的MAX相陶瓷的连接方法，其特征在于：步骤2中涂覆的石墨烯或碳纳米管的单位面积的质量为5~10 mg/cm2。
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